PM2.5濃度的Raman-Mie激光雷達(dá)探測

閆順生 張 璇 李 艾 孫翠先

(1.唐山學(xué)院 基礎(chǔ)教學(xué)部，河北 唐山 063000；2.唐山學(xué)院 新材料與化學(xué)工程學(xué)院，河北 唐山 063000）

0 引言

PM是指粒徑小于2.5μm的氣溶膠粒子（由于其尺度小又稱為細(xì)顆粒物）。國內(nèi)外的研究表明，大氣中高濃度的細(xì)粒子是城市霧霾天氣的主要原因。當(dāng)前，直接測量PM質(zhì)量濃度主要是利用顆粒物探測儀布置在有限點(diǎn)進(jìn)行測量，如徐敬等人在北京舞蹈學(xué)院和中國氣象局培訓(xùn)中心主教學(xué)樓樓頂放置顆粒物質(zhì)量監(jiān)測儀進(jìn)行PM質(zhì)量濃度觀測。這種固定點(diǎn)PM質(zhì)量濃度的測量較容易實(shí)現(xiàn)，而PM質(zhì)量濃度在空間不同高度上的測量較為困難。

后向散射激光雷達(dá)是探測大氣氣溶膠的有力工具，但是在近距離處存在盲區(qū)和過渡區(qū)；側(cè)向散射激光雷達(dá)是處于研究中的一項(xiàng)新技術(shù)，但是信號較弱，而Raman-Mie激光雷達(dá)由于使用兩通道信號比，既避免了后向雷達(dá)近距離探測受幾何因子影響的缺點(diǎn)，又避免了側(cè)向散射雷達(dá)遠(yuǎn)距離段分辨率較低、信噪比較低的缺點(diǎn)，在探測對流層氣溶膠方面有很大潛力。

本文利用Raman-Mie激光雷達(dá)反演了對流層PM質(zhì)量濃度高度廓線，詳細(xì)討論了各參數(shù)的合理取值。進(jìn)行了兩個典型個例分析，初步分析了PM質(zhì)量濃度的空間分布特點(diǎn)。

1 儀器

L625 Raman-Mie激光雷達(dá)系統(tǒng)從整體上可分為激光發(fā)射、信號接收、數(shù)據(jù)采集及控制三大部分。整個系統(tǒng)的工作原理為：激光器向大氣中發(fā)射一束激光，由于光束與大氣的相互作用，散射光中就包含了大氣中氣溶膠顆粒物的信息。對于355 nm波長激光束,同時接收它的N分子Raman散射回波(波長為386.7 nm)和Mie散射回波，可用于計(jì)算對流層溫度、氣溶膠消光和后向散射系數(shù)的高度分布。圖1為L625激光雷達(dá)的結(jié)構(gòu)示意圖。

圖1 L625 Raman-Mie激光雷達(dá)系統(tǒng)框結(jié)構(gòu)

2 方法

利用氮?dú)釴分子Raman散射回波和大氣氣溶膠及氣體分子的Mie散射回波，可以方便地得到氣溶膠散射比R（λ，z）和消光系數(shù)a（λ，z）：

其中，R為z參考高度上的散射比，稱為散射比參考值。引入R的目的是歸一化激光雷達(dá)系統(tǒng)常數(shù)，該常數(shù)不易準(zhǔn)確測量得到。通常對流層中上部氣溶膠的含量較少，故在6～12km范圍內(nèi)將透過率校正后的Mie散射和Raman散射回波比值最小的地方設(shè)為z，并取波長355nm處的R=1.002。分子消光系數(shù)由探空數(shù)據(jù)或大氣模式算出，氣溶膠消光散射比S一般取30。散射比采用迭代方法計(jì)算，有利于降低氣溶膠消光系數(shù)初值的誤差帶來的影響。

合肥市陶宗明等人理論得到PM質(zhì)量濃度C與氣溶膠消光系數(shù)a的關(guān)系為：

式中，C為PM顆粒物濃度，單位為ug/m。a為355nm激光雷達(dá)測得的消光系數(shù)，單位為m，（3）式是把消光系數(shù)轉(zhuǎn)化為PM質(zhì)量濃度的理論依據(jù)，且M為比例系數(shù)。在（3）式中，比例系數(shù)M是由氣溶膠的種類、譜分布、折射率指數(shù)及大氣相對濕度（RH）等參數(shù)決定的常數(shù)。在近地面的大氣層內(nèi)，由于湍流的混合作用，可認(rèn)為氣溶膠的折射率指數(shù)是相同的，氣溶膠粒子的譜分布的特征也是相同的。陶宗明等人大量實(shí)驗(yàn)得出比例系數(shù)M在相對濕度70%以下為100倍左右，高于相對濕度70%則為150倍左右。

濟(jì)南環(huán)境監(jiān)測中心站何濤等人經(jīng)過大量鐵塔實(shí)測數(shù)據(jù)，擬合得到355nm消光系數(shù)和PM濃度的經(jīng)驗(yàn)公式為：

式中，Y為PM顆粒物濃度，單位為ug/m。X為355nm激光雷達(dá)測得的消光系數(shù)，單位為m，比例系數(shù)是104.086。實(shí)測PM顆粒物濃度與355nm消光系數(shù)之間的相關(guān)系數(shù)R=0.9464，樣本數(shù)N=388個。從擬合結(jié)果可以看出，PM顆粒物濃度與355nm消光系數(shù)相關(guān)系數(shù)高，相關(guān)性很好，精度很高，所以可以比較準(zhǔn)確地反演出PM顆粒物濃度的分布。

由于激光雷達(dá)站點(diǎn)常常缺乏顆粒物質(zhì)量監(jiān)測儀，故難以及時獲得地面PM質(zhì)量濃度，也就不能計(jì)算出比例系數(shù)，這就給消光系數(shù)廓線轉(zhuǎn)化為PM質(zhì)量濃度廓線帶來了困難。綜合兩位研究者的理論和實(shí)驗(yàn)研究，又考慮到在大氣垂直分布中，水汽絕大部分集中在低層，大氣濕度隨著高度迅速遞減，一般相對濕度小于70%，故355nm消光系數(shù)反演PM質(zhì)量濃度比例系數(shù)取值在100左右是較合理的。

3 探測個例

探測個例選取了兩個典型天氣，為2013年8月1日和12月29日兩個夜晚，觀測地點(diǎn)位于合肥市西郊中科院合肥物質(zhì)科學(xué)研究院大氣光學(xué)中心。

2013年8月1日是夏季且天氣晴朗，天氣無污染，圖2（b）為2013年8月1日氣溶膠散射比隨高度的分布，氣溶膠散射比不超過1.5，圖2（c）PM質(zhì)量濃度高度廓線表明6 km高度內(nèi)PM質(zhì)量濃度最大不超過8μg/m；這種分布基本上代表了無污染天氣對流層中下部氣溶膠PM質(zhì)量濃度分布的特點(diǎn)，這與合肥科學(xué)院陶宗明等人探測結(jié)果類似。

圖2 2013年8月1日激光雷達(dá)探測

2013年12月29日前后幾日環(huán)保局監(jiān)測記錄顯示合肥地區(qū)持續(xù)大規(guī)模空氣污染。當(dāng)天地面PM質(zhì)量濃度達(dá)到污染程度為120μg/m左右。圖3（a）雷達(dá)信號顯示在6 km高度有云，圖3（b）散射比高度廓線顯示6千米高度云散射比達(dá)到20左右，遠(yuǎn)大于氣溶膠。這也證明了反演方法的正確性。圖3(b)散射比高度廓線表明5.5 km以下氣溶膠散射比在2～3之間相對正常天氣同等高度明顯偏大。在圖3（c）PM質(zhì)量濃度高度廓線則詳細(xì)表明在1～4 km高度內(nèi)有一層濃度較高氣溶膠層，PM質(zhì)量濃度在15～40μg/m之間，明顯大于無污染天氣的PM質(zhì)量濃度。當(dāng)天探空資料顯示在高度4 km以下相對濕度為60%～80%，同時氣象探空資料發(fā)現(xiàn)逆溫層高度出現(xiàn)在4 km，這樣會更有利于氣溶膠粒子的聚積而導(dǎo)致其濃度增大。這說明當(dāng)一個地區(qū)持續(xù)大規(guī)?？諝馕廴緯r，不僅地面大量氣溶膠聚集，其上空也有一層濃度較大的氣溶膠層，這對于全面分析區(qū)域外和局地污染的時空相互作用機(jī)制提供了重要參考。

圖3 2013年12月29日激光雷達(dá)探測

4 結(jié)語

本文對PM質(zhì)量濃度與氣溶膠消光系數(shù)之間存在著的比例系數(shù)進(jìn)行了進(jìn)一步分析，反演了2013年8月1日和2013年12月29日晚合肥PM質(zhì)量濃度廓線，對探測實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了初步分析，表明Raman-Mie激光雷達(dá)探測PM質(zhì)量濃度是可行的。

Raman-Mie激光雷達(dá)由于使用兩通道信號比，避免了后向雷達(dá)有盲區(qū)的缺點(diǎn)，又避免了側(cè)向散射雷達(dá)信號過弱的缺點(diǎn)，因此在探測大氣污染方面有很大潛力。反演PM質(zhì)量濃度廓線，對于力圖破解城市霧霾形成機(jī)理，對大氣污染質(zhì)量預(yù)報(bào)及改善城市大氣環(huán)境質(zhì)量的措施有重要意義。

注：本文數(shù)據(jù)由中國科學(xué)院安徽光學(xué)精密機(jī)械研究所大氣光學(xué)中心提供，在此致謝！