• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    赤蘚糖醇/碳納米管復(fù)合相變材料熱特性模擬研究

    2022-04-07 08:50:34閆曉鑫馮妍卉張欣欣
    工程科學(xué)學(xué)報 2022年4期
    關(guān)鍵詞:赤蘚糖醇聲子

    閆曉鑫,馮妍卉,邱 琳,張欣欣

    1) 北京科技大學(xué)能源與環(huán)境工程學(xué)院,北京 100083 2) 北京科技大學(xué)冶金工業(yè)節(jié)能減排北京市重點實驗室,北京 100083

    人類社會正處于飛速發(fā)展時期,其背后離不開能源的支撐與消耗.伴隨著一次能源的減少與二氧化碳排放的增加,全球能源與氣候變暖狀況均不容樂觀.作為能源大國,我國提出“碳達(dá)峰、碳中和”的目標(biāo),在“雙碳”背景下,能源結(jié)構(gòu)從一次能源轉(zhuǎn)向天然氣和可再生能源對減少碳排放具有重要意義.目前可再生新能源發(fā)展勢頭強(qiáng)勁,然而風(fēng)能、太陽能等新能源受到自然條件的制約,并且具有間歇性、不穩(wěn)定的特點,因此有必要將這類新能源進(jìn)行儲存.相變儲能技術(shù)借助相變材料在特定溫度范圍內(nèi)物態(tài)轉(zhuǎn)變進(jìn)行儲、釋放能量,其原理簡單、相變過程溫度穩(wěn)定,成為能源領(lǐng)域的研究熱點.然而相變材料作為相變儲能技術(shù)的主體材料,普遍具有熱導(dǎo)率低的問題,這極大限制了能量利用效率,因此針對如何提高相變材料熱導(dǎo)率進(jìn)行了大量研究.

    1991 年碳納米管(Carbon nanotubes, CNTs)被首次發(fā)現(xiàn)[1],此后納米材料與納米技術(shù)蓬勃發(fā)展.納米材料相比傳統(tǒng)材料具有優(yōu)異的電導(dǎo)率、熱導(dǎo)率、機(jī)械強(qiáng)度以及化學(xué)穩(wěn)定性[2].碳納米管作為納米材料的代表性材料之一,其理論熱導(dǎo)率高達(dá)6000 W·m-1·K-1[3-4],常被用作相變材料的導(dǎo)熱增強(qiáng)材料.在不同種類的石蠟中添加質(zhì)量分?jǐn)?shù)15%的碳納米管可提高熱導(dǎo)率323.2%,在散熱器中表現(xiàn)出優(yōu)異的蓄熱降溫作用[5].將脂肪酸與功能化的碳納米管枝接后,不僅熱導(dǎo)率得到了提升,經(jīng)過2000次循環(huán)后仍具有良好的相變穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性[6].Cong等[7]在泡沫銅的基礎(chǔ)上,使用碳納米管進(jìn)一步提高熱導(dǎo)率,質(zhì)量分?jǐn)?shù)為5%的碳納米管可在泡沫銅的基礎(chǔ)上將熱導(dǎo)率進(jìn)一步提升1.82倍,達(dá)到棕桐酸熱導(dǎo)率的32倍.與石墨納米顆粒相比,碳納米管作為導(dǎo)熱增強(qiáng)材料表現(xiàn)更加優(yōu)異,在相同的添加量下,含有CNT的復(fù)合材料表現(xiàn)出更高的熱導(dǎo)率[8].

    盡管實驗中觀察到碳納米管出色的導(dǎo)熱增強(qiáng)性能,但其背后的影響因素和機(jī)制仍需探索.隨著計算機(jī)計算能力的飛速發(fā)展,采用計算機(jī)模擬已經(jīng)成為一種重要的研究手段.Li等[9]采用分子動力學(xué)方法(Molecular dynamics simulation, MD)探究了碳納米管與不同官能團(tuán)的相變材料間的相互作用以及熱運(yùn)動特征.Tafrishi等[10]借助MD方法測量了石蠟及其復(fù)合材料的熱性能,結(jié)果顯示CNT比石墨烯更好地提升了石蠟的熱導(dǎo)率.Yu等[11]設(shè)計了一種單壁碳納米管與NaCl的復(fù)合材料并采用MD預(yù)測了其密度、熔點、導(dǎo)熱系數(shù)和熔化焓等熱性能,為熔鹽相變材料的設(shè)計和應(yīng)用提供了可能的指導(dǎo).在采用MD方法預(yù)測材料熱物性的研究中,計算熱導(dǎo)率通常有兩種方法:平衡態(tài)分子動力學(xué)(Equilibrium molecular dynamics, EMD)方法和非平衡態(tài)分子動力學(xué)(Non-equilibrium molecular dynamics, NEMD)方法.平衡態(tài)分子動力學(xué)方法基于Green-Kubo線性響應(yīng)的漲落-耗散理論計算熱導(dǎo)率,非平衡態(tài)分子動力學(xué)方法類似于實驗方法的測量機(jī)制,在模擬單元上施加溫度梯度,由于計算速度快被廣泛采用[11-14].NEMD的計算方法一般可分為三種,第一種方法是分別設(shè)置兩個區(qū)域作為熱源與熱沉,控制熱源與熱沉的溫度,形成溫度梯度,此時添加到熱區(qū)的能量等于從冷區(qū)中移除的能量,并且與兩個區(qū)域間傳遞的熱通量成正比[15];第二種方法是分別對熱源和熱沉施加/提取固定量的熱能(滿足能量守恒定律),得到兩個區(qū)域間的溫度梯度用于計算熱導(dǎo)率[16];第三種方法是反向擾動NEMD(Reverse non-equilibrium molecular dynamics, RNEMD)模擬,即Müller-Plathe[17]提出的動量交換算法,通過不同層內(nèi)的原子速度交換構(gòu)造熱流,進(jìn)而得到溫度梯度.

    赤蘚糖醇(Erythritol)作為中低溫區(qū)常用的相變材料具有熔化焓高的優(yōu)點,然而其熱導(dǎo)率僅有0.7 W·m-1·K-1[18].對于赤蘚糖醇/碳基復(fù)合相變材料熱物性的MD模擬研究較少,目前的研究大多以實驗方法為主,缺少系統(tǒng)的理論研究.針對其熱導(dǎo)率低的問題,本文提出一種赤蘚糖醇/單壁碳納米管復(fù)合相變材料,基于分子動力學(xué)模擬手段,預(yù)測了其熱導(dǎo)率,并探究了碳納米管長度、質(zhì)量分?jǐn)?shù)、分布方式等因素對復(fù)合材料熱導(dǎo)率的影響,并且從聲子振動角度對其潛在機(jī)制進(jìn)行了剖析.

    1 模型與模擬方法

    1.1 模型構(gòu)建

    本文采用Materials studio軟件進(jìn)行建模.赤蘚糖醇單晶胞結(jié)構(gòu)如圖1(a)所示,其晶格常數(shù)a=b= 1.281 nm,c= 0.681 nm[19],對其進(jìn)行 4 × 2 ×n擴(kuò)胞操作,得到尺寸為5.124 nm × 2.562 nm × 0.681nnm的模擬體系,其中z方向擴(kuò)胞倍數(shù)n依據(jù)碳納米管的長度而定,隨碳納米管長度改變而發(fā)生變化.本文選擇手性為(8-8)的單壁碳納米管直徑d=1.085 nm,為了探究碳納米管長度對復(fù)合材料熱導(dǎo)率的影響,分別構(gòu)建了長度為3.9、5.2、5.9、7.4和8.6 nm的單壁碳納米管,將其分別放入赤蘚糖醇中,如圖1(b)所示.保證體系x、y方向尺寸為5.124 nm × 2.562 nm不變,體系z方向的尺寸與碳納米管長度相一致,此時5種模型中碳納米管的質(zhì)量分?jǐn)?shù)均約為13%.為了探究碳納米管添加量對復(fù)合材料熱導(dǎo)率的影響,保持碳納米管長度為8.6 nm,通過改變碳納米管周圍赤蘚糖醇分子的個數(shù)改變碳納米管的添加量.圖1(b)展示了質(zhì)量分?jǐn)?shù)為8.88%和13.35%的兩種情況.

    圖1 赤蘚糖醇/碳納米管復(fù)合結(jié)構(gòu)模型圖.(a)赤蘚糖醇單晶胞結(jié)構(gòu);(b)碳納米管質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為8.88%和13.35%的赤蘚糖醇/碳納米管復(fù)合結(jié)構(gòu)模型Fig.1 Erythritol/carbon nanotube composite structure model: (a) erythritol single cell structure; (b) erythritol/carbon nanotube composite structure model with a carbon nanotube mass fraction of 8.88% and 13.35%

    1.2 模擬方法

    本文所有的模擬計算均在開源軟件Lammps[20]平臺進(jìn)行,OVITO軟件包[21]用于可視化處理.在分子動力學(xué)模擬中,勢函數(shù)的選擇關(guān)系到模擬結(jié)果的準(zhǔn)確性.本文采用GROMOS 54A7力場[22]對赤蘚糖醇進(jìn)行描述,采用Tersoff勢函數(shù)[23]描述單壁碳納米管中碳原子間的相互作用,對于赤蘚糖醇與碳納米管間的相互作用則采用Lennard-Jones (L-J)勢函數(shù)描述:

    表1 赤蘚糖醇與碳納米管不同種類原子間L-J勢參數(shù)Table 1 L-J potential parameters between erythritol and different kinds of carbon nanotubes

    本文采用NEMD方法計算復(fù)合材料的熱導(dǎo)率.本質(zhì)上熱傳導(dǎo)是由于體系存在溫度差而引起的能量傳遞過程,是一種非平衡過程.因此,在NEMD方法中需要構(gòu)建溫度梯度,等待體系達(dá)到穩(wěn)態(tài)后,對體系熱流以及溫度梯度進(jìn)行統(tǒng)計,根據(jù)傅里葉定律計算熱導(dǎo)率:

    1.3 模擬過程

    圖2為NEMD方法計算熱導(dǎo)率示意圖.在進(jìn)行模擬前首先對體系進(jìn)行能量最小化處理,使體系達(dá)到能量最低狀態(tài).采用Velocity Verlet算法求解運(yùn)動方程,時間步長為0.5 fs,三個方向均采用周期性邊界條件.模型沿?zé)崃鞣较蚓譃?0層,為了防止在模擬過程中體系整體發(fā)生漂移,將z軸兩端的一層原子設(shè)為固定層,分別將緊鄰固定層的兩層原子設(shè)置為熱源與熱沉.首先將體系整體置于NPT系綜(等溫等壓系綜,Constant pressure and constant temperature)下,Nosé-Hoover熱浴和壓浴分別用于調(diào)節(jié)系統(tǒng)的溫度和壓力.在目標(biāo)溫度以及1個大氣壓下馳豫250 ps,達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)后撤掉NPT系綜.之后在NVE系綜(微正則系綜,Microcanonical ensemble)下分別對熱源與熱沉進(jìn)行Langevin控溫,250 ps后熱源與熱沉溫度達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)后開始進(jìn)行計算各層原子的溫度,計算2 ns,取最后1 ns的數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計,獲得體系的溫度梯度和熱流,進(jìn)而計算得到熱導(dǎo)率,每個算例均進(jìn)行了三次獨(dú)立計算.

    圖2 NEMD方法計算熱導(dǎo)率示意圖Fig.2 Schematic model of the NEMD method for thermal conductivity calculation

    2 結(jié)果與討論

    2.1 模型密度驗證

    密度是相變材料的重要熱物理參數(shù),許多研究使用密度來驗證模型以及所選力場的合理性[11,27-28].我們計算了293 K溫度下的赤蘚糖醇在弛豫過程中的密度,結(jié)果如圖3所示.在100 ps的時間內(nèi),隨著弛豫時間的延長,赤蘚糖醇的密度逐漸趨于穩(wěn)定,因此模擬過程中設(shè)置的250 ps的弛豫時間可以使系統(tǒng)達(dá)到較為穩(wěn)定的狀態(tài).在293 K的溫度下,赤蘚糖醇的密度模擬值為1422.44 kg·m-3,與文獻(xiàn)值1440 kg·m-3[29]的誤差為1.22%,這說明模型合理且所選GROMOS 54 A7力場具有較高的計算精度.

    圖3 293 K溫度下赤蘚糖醇密度隨馳豫時間變化Fig.3 Density of erythritol changes with a relaxation time at 293 K

    2.2 碳納米管長度對復(fù)合相變材料熱導(dǎo)率的影響

    本文采用NEMD方法計算熱導(dǎo)率,向熱源/熱沉中施加/提取的能量如圖4(a)所示,滿足能量守恒定律,其斜率即為熱流.體系的溫度分布如圖4(b)所示,熱源溫度為310 K,熱沉溫度為290 K,其線性擬合的斜率即為體系的溫度梯度.為了探究碳納米管長度對赤蘚糖醇/碳納米管復(fù)合材料熱導(dǎo)率的影響,分別計算了碳納米管長度為3.9、5.2、5.9、7.4和8.6 nm的復(fù)合結(jié)構(gòu)的熱導(dǎo)率,結(jié)果如圖5所示.隨著碳納米管軸向長度的增加,復(fù)合相變材料熱導(dǎo)率隨之提升.純赤蘚糖醇的熱導(dǎo)率NEMD計算值為(0.67±0.04) W·m-1·K-1[28],在本文模擬范圍內(nèi),z方向(軸向)熱導(dǎo)率達(dá)到(4.37±0.27) W·m-1·K-1(純赤蘚糖醇熱導(dǎo)率的6.5倍),平均熱導(dǎo)率達(dá)到(1.66±0.10 )W·m-1·K-1(純赤蘚糖醇熱導(dǎo)率的 2.5倍),碳納米管的加入顯著提升了熱導(dǎo)率.碳納米管的聲子平均自由程(Phonon mean free path, MFP)與其直徑成正比[30],室溫下約為500~700 nm[31-32],由于本文模擬的碳納米管尺寸(Lz)顯著小于其聲子平均自由程,此時聲子以彈道輸運(yùn)為主,而尺寸對這種輸運(yùn)模式具有顯著影響[33],在彈道輸運(yùn)模式下,熱導(dǎo)率幾乎隨幾何尺寸線性增加,當(dāng)幾何尺寸大于聲子平均自由程時,聲子轉(zhuǎn)為擴(kuò)散熱輸運(yùn)模式,此時熱導(dǎo)率達(dá)到飽和值后趨于穩(wěn)定[34].因而在本文模擬范圍內(nèi)(Lz< MFP),復(fù)合材料的熱導(dǎo)率隨碳納米管軸向長度增加而顯著提高.

    圖4 NEMD方法熱流與溫度分布圖.(a)體系施加/提取的能量(斜率為熱流);(b)體系溫度分布圖Fig.4 Heat flow and temperature distribution diagram of the NEMD method: (a) energy added/subtracted by the system (the slope is heat flux); (b)temperature distribution of the system

    圖5 赤蘚糖醇/碳納米管復(fù)合材料熱導(dǎo)率隨碳納米管長度變化Fig.5 Thermal conductivity of erythritol/CNT composites as a function of the length of CNT

    然而,由于碳納米管自身熱導(dǎo)率具有較強(qiáng)的各向異性,使得復(fù)合材料熱導(dǎo)率也表現(xiàn)出明顯的各向異性.沿x、y方向(CNT徑向),熱導(dǎo)率幾乎不隨碳納米管長度變化,約為0.3 W·m-1·K-1.由于碳納米管的引入,沿x、y方向熱量傳遞時需要經(jīng)過赤蘚糖醇-CNT界面,界面熱阻的存在造成了能量損失,阻礙熱傳遞,進(jìn)而導(dǎo)致熱導(dǎo)率降低[35],甚至低于純赤蘚糖醇.但整體而言,赤蘚糖醇/CNT復(fù)合材料平均熱導(dǎo)率仍然呈現(xiàn)一定程度的提升.

    2.3 碳納米管質(zhì)量分?jǐn)?shù)對復(fù)合相變材料熱導(dǎo)率的影響

    碳納米管作為導(dǎo)熱增強(qiáng)材料,其添加的質(zhì)量分?jǐn)?shù)對復(fù)合材料熱導(dǎo)率具有顯著影響.為排除碳納米管長度對熱導(dǎo)率的影響,本文在保證碳納米管長度L= 8.6 nm的前提下,僅改變碳納米管周圍赤蘚糖醇分子的數(shù)量改變其添加量.如圖6(a)所示,隨著碳納米管添加量增加,復(fù)合材料整體熱導(dǎo)率得到了提升,但是依舊存在顯著的各向異性.盡管碳納米管長度相同,但是具有不同添加量的復(fù)合材料z方向熱導(dǎo)率卻隨著碳納米管質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加而提高.相比于純碳納米管,在復(fù)合材料中赤蘚糖醇與其相互作用,這會導(dǎo)致碳納米管自身的熱導(dǎo)率受影響而降低.當(dāng)碳納米管質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加時,其周圍的赤蘚糖醇數(shù)量減少,兩者間的相互作用減弱,如圖6(b)所示(負(fù)值代表兩者之間呈現(xiàn)相互吸引作用),對碳納米管熱導(dǎo)率的抑制減弱,進(jìn)而其軸向熱導(dǎo)率得以提升.

    圖6 (a)赤蘚糖醇/碳納米管復(fù)合材料熱導(dǎo)率隨碳納米管質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化;(b)赤蘚糖醇與碳納米管間相互作用能隨碳納米管質(zhì)量分?jǐn)?shù)變化Fig.6 (a) Thermal conductivity of erythritol/CNT composites as a function of the mass fraction of CNT; (b) interaction energy between erythritol and CNT varies with the mass fraction of CNT

    2.4 碳納米管分布方式對復(fù)合相變材料熱導(dǎo)率的影響

    當(dāng)碳納米管在相變芯材中規(guī)則排布時,熱導(dǎo)率具有明顯的各向異性,而通常實驗中碳納米管在相變芯材中隨機(jī)分布,為此,本文構(gòu)建了5.1 nm ×5.1 nm × 5.4 nm的模擬盒子,采用Materials Studio軟件中Amorphous Cell模塊以接近真實密度向盒子中隨機(jī)填充赤蘚糖醇分子和長度為5 nm的碳納米管,碳納米管個數(shù)分別為3、5、6根,模型結(jié)構(gòu)如圖7所示.采用NEMD方法分別計算了沿三個方向的復(fù)合材料熱導(dǎo)率結(jié)果如表2所示,碳納米管隨機(jī)分布方式下熱導(dǎo)率的各向異性得到了明顯改善,沿各個方向的熱導(dǎo)率均得到了提升,平均熱導(dǎo)率隨碳納米管個數(shù)增加而升高,但增加趨勢變緩.

    表2 隨機(jī)分布方式下赤蘚糖醇/碳納米管復(fù)合材料熱導(dǎo)率Table 2 Thermal conductivity of erythritol/CNTs composites with random distribution

    圖7 赤蘚糖醇/碳納米管隨機(jī)填充復(fù)合模型.(a)赤蘚糖醇/碳納米管(3根)復(fù)合材料隨機(jī)模型;(b)赤蘚糖醇/碳納米管(5根)復(fù)合材料隨機(jī)模型;(c)赤蘚糖醇/碳納米管(6根)復(fù)合材料隨機(jī)模型Fig.7 Random filling model of erythritol/CNTs: (a) random filling model of erythritol/3 CNTs composites; (b) random filling model of erythritol/5 CNTs composites; (c) random filling model of erythritol/6 CNTs composites

    2.5 聲子振動態(tài)密度

    對于非金屬材料,聲子作為熱量傳遞的主要載體,承載著大量的能量.聲子振動態(tài)密度(Vibration density of states, VDOS)可以得到原子的振動情況,利用聲子振動態(tài)密度對材料的熱導(dǎo)率變化機(jī)制進(jìn)行分析是目前常用的手段之一[36-39].聲子振動態(tài)密度由原子的速度自相關(guān)函數(shù)(Velocity autocorrelation function, VACF)傅里葉變換得到[40]:

    式中,N是原子個數(shù),是第i個原子在t0時刻的速度矢量,< >代表初始時刻為t0的時間平均,v為聲子頻率.

    本文分別計算了赤蘚糖醇以及碳納米管在復(fù)合前后的聲子振動態(tài)密度,如圖8所示.碳納米管在復(fù)合材料中多處聲子振動峰值降低,在低頻區(qū)尤為明顯,而對于納米碳材料而言,低頻區(qū)聲子振動具有較大的聲子平均自由程,較長的能量傳輸距離可減少聲子碰撞導(dǎo)致的熱阻,對于熱輸運(yùn)具有重要作用[35].由于與赤蘚糖醇相互作用,碳納米管聲子振動受到抑制,導(dǎo)致其在復(fù)合材料中的熱導(dǎo)率遠(yuǎn)低于獨(dú)立的碳納米管,從而復(fù)合材料的熱導(dǎo)率僅在 100~101W·m-1·K-1量級.在赤蘚糖醇中0~66 THz范圍內(nèi)的聲子對其熱導(dǎo)率起主導(dǎo)作用[28],在此頻率范圍內(nèi),相比純赤蘚糖醇,復(fù)合材料中的赤蘚糖醇聲子振動在16、38和63 THz處得到了明顯加強(qiáng),振動峰值明顯增高,碳納米管的加入激發(fā)了赤蘚糖醇中的聲子熱輸運(yùn),在一定程度上增強(qiáng)導(dǎo)熱.

    圖8 赤蘚糖醇/碳納米管復(fù)合材料聲子振動態(tài)密度.(a)碳納米管復(fù)合前后聲子振動態(tài)密度;(b)赤蘚糖醇復(fù)合前后聲子振動態(tài)密度Fig.8 VDOS of erythritol/CNT composite: (a) VDOS of CNTs before and after compound; (b) VDOS of erythritol before and after compound

    3 結(jié)論

    (1)碳納米管作為導(dǎo)熱增強(qiáng)材料可有效提高赤蘚糖醇的熱導(dǎo)率,在其聲子平均自由程范圍內(nèi),赤蘚糖醇/碳納米管復(fù)合相變材料熱導(dǎo)率隨碳納米管軸向長度增加而顯著提高,同時隨碳納米管質(zhì)量分?jǐn)?shù)增大而提高.碳納米管長度為8.6 nm,質(zhì)量分?jǐn)?shù)為13.35%時,復(fù)合材料沿碳納米管軸向熱導(dǎo)率可達(dá)到純赤蘚糖醇的6.5倍,平均熱導(dǎo)率可達(dá)到純赤蘚糖醇的2.5倍.

    (2)碳納米管規(guī)則排列時復(fù)合相變材料熱導(dǎo)率表現(xiàn)出明顯的各向異性,由于引入界面熱阻導(dǎo)致沿碳納米管徑向復(fù)合相變材料熱導(dǎo)率反而低于赤蘚糖醇,碳納米管隨機(jī)分布方式可有效解決熱導(dǎo)率的各向異性,沿各個方向熱導(dǎo)率均得到提升.

    (3)由于碳納米管與赤蘚糖醇間的相互作用,碳納米管的聲子振動受到抑制,表現(xiàn)出遠(yuǎn)低于獨(dú)立碳納米管的熱導(dǎo)率,但赤蘚糖醇中多處聲子振動被激發(fā),增強(qiáng)了赤蘚糖醇中的聲子熱輸運(yùn),從而促進(jìn)了熱量傳遞.

    猜你喜歡
    赤蘚糖醇聲子
    代糖“赤蘚糖醇”真的安全嗎?
    半無限板類聲子晶體帶隙仿真的PWE/NS-FEM方法
    異麥芽酮糖醇在卷煙增香保潤中的應(yīng)用
    云南化工(2021年6期)2021-12-21 07:31:04
    納米表面聲子 首次實現(xiàn)三維成像
    發(fā)酵產(chǎn)赤蘚糖醇研究進(jìn)展
    聲子晶體覆蓋層吸聲機(jī)理研究
    甘露糖醇結(jié)構(gòu)及熱穩(wěn)定性研究
    解脂耶氏酵母利用甘蔗渣發(fā)酵產(chǎn)赤蘚醇
    基于聲子晶體理論的導(dǎo)線防舞方法及數(shù)值驗證
    布魯菌赤蘚醇代謝研究概況
    又黄又爽又刺激的免费视频.| 国内揄拍国产精品人妻在线| 一个人看的www免费观看视频| kizo精华| 精品久久久噜噜| 又爽又黄a免费视频| 久久精品国产亚洲av天美| 欧美 日韩 精品 国产| 麻豆成人午夜福利视频| 亚洲婷婷狠狠爱综合网| 18禁在线播放成人免费| 国产视频首页在线观看| 97热精品久久久久久| 精品久久久精品久久久| 亚洲精品久久午夜乱码| 18禁在线播放成人免费| 色视频在线一区二区三区| 观看美女的网站| 久久6这里有精品| 亚洲欧美清纯卡通| 国产av国产精品国产| 国产综合精华液| 校园人妻丝袜中文字幕| 一区二区三区免费毛片| 六月丁香七月| 欧美激情在线99| 一二三四中文在线观看免费高清| 欧美日韩视频高清一区二区三区二| 最近中文字幕高清免费大全6| 少妇猛男粗大的猛烈进出视频 | 日日啪夜夜爽| videos熟女内射| 成人综合一区亚洲| 日韩一区二区视频免费看| 亚洲av中文字字幕乱码综合| 午夜免费观看性视频| 午夜免费男女啪啪视频观看| 亚洲精品一二三| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 国产黄片美女视频| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 亚洲av二区三区四区| 大话2 男鬼变身卡| 久久久久久九九精品二区国产| 国产精品偷伦视频观看了| 黄片无遮挡物在线观看| 少妇丰满av| 成人国产麻豆网| 日日撸夜夜添| 五月玫瑰六月丁香| 2018国产大陆天天弄谢| 少妇的逼好多水| 久久久久久久午夜电影| 欧美性猛交╳xxx乱大交人| 青青草视频在线视频观看| 卡戴珊不雅视频在线播放| 午夜老司机福利剧场| 五月天丁香电影| 简卡轻食公司| 国产精品一二三区在线看| 秋霞在线观看毛片| 男人狂女人下面高潮的视频| 丝瓜视频免费看黄片| 老师上课跳d突然被开到最大视频| 亚洲人成网站高清观看| 一级毛片aaaaaa免费看小| 伦精品一区二区三区| 白带黄色成豆腐渣| 99re6热这里在线精品视频| 亚洲,欧美,日韩| 国产精品一区二区在线观看99| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 午夜福利高清视频| 制服丝袜香蕉在线| 边亲边吃奶的免费视频| 一区二区三区精品91| 精品国产乱码久久久久久小说| 精品久久久久久电影网| 亚洲自偷自拍三级| 超碰av人人做人人爽久久| 深爱激情五月婷婷| 久久久久久久午夜电影| 国精品久久久久久国模美| 99久国产av精品国产电影| 麻豆成人午夜福利视频| 亚洲人成网站在线播| 天堂网av新在线| 伦精品一区二区三区| 欧美日韩综合久久久久久| 天堂中文最新版在线下载 | 美女国产视频在线观看| 亚洲综合色惰| 国产精品三级大全| 国产综合精华液| 亚洲国产最新在线播放| 男人爽女人下面视频在线观看| 成年免费大片在线观看| 91精品国产九色| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 少妇高潮的动态图| 国产精品久久久久久久电影| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 搡女人真爽免费视频火全软件| 国产精品一及| 久久久久久国产a免费观看| 国产av国产精品国产| 水蜜桃什么品种好| 国产精品久久久久久久久免| tube8黄色片| 午夜免费男女啪啪视频观看| www.av在线官网国产| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 婷婷色麻豆天堂久久| 少妇被粗大猛烈的视频| 各种免费的搞黄视频| 美女xxoo啪啪120秒动态图| 91久久精品国产一区二区成人| 69av精品久久久久久| 日韩一区二区视频免费看| 成年女人在线观看亚洲视频 | 麻豆国产97在线/欧美| 大片免费播放器 马上看| 亚洲欧美中文字幕日韩二区| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 国产一区二区三区综合在线观看 | 亚洲av不卡在线观看| 久久久久久久久久久丰满| 欧美97在线视频| 亚洲性久久影院| 亚洲欧美精品自产自拍| 在线观看av片永久免费下载| 男女下面进入的视频免费午夜| 中国三级夫妇交换| 国产高清国产精品国产三级 | 成人无遮挡网站| 人妻少妇偷人精品九色| 国产v大片淫在线免费观看| 老女人水多毛片| 日韩成人伦理影院| 欧美日韩综合久久久久久| 久久久亚洲精品成人影院| 日韩伦理黄色片| xxx大片免费视频| 免费大片18禁| 一区二区三区乱码不卡18| 在线 av 中文字幕| 女人被狂操c到高潮| 真实男女啪啪啪动态图| 小蜜桃在线观看免费完整版高清| 亚洲成人av在线免费| 久久精品人妻少妇| 国产精品av视频在线免费观看| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91 | 女人久久www免费人成看片| 身体一侧抽搐| 日本色播在线视频| 亚洲自偷自拍三级| 91在线精品国自产拍蜜月| 天堂俺去俺来也www色官网| 青春草视频在线免费观看| 久久久久久久久久久免费av| 边亲边吃奶的免费视频| 欧美bdsm另类| 丰满乱子伦码专区| 性色avwww在线观看| 99热全是精品| 99久久人妻综合| 欧美人与善性xxx| 精品国产露脸久久av麻豆| 国产精品成人在线| 男女边吃奶边做爰视频| 日本一二三区视频观看| 欧美3d第一页| 精品视频人人做人人爽| 国产精品一区二区在线观看99| 国产黄频视频在线观看| 草草在线视频免费看| av一本久久久久| 国内精品宾馆在线| 中文字幕制服av| 免费看不卡的av| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 只有这里有精品99| xxx大片免费视频| 91精品伊人久久大香线蕉| 国产淫片久久久久久久久| 热re99久久精品国产66热6| 国产探花在线观看一区二区| 国产精品一区二区在线观看99| freevideosex欧美| 国产成人免费观看mmmm| 91在线精品国自产拍蜜月| 国产精品一区www在线观看| 在线观看人妻少妇| 搞女人的毛片| 亚洲第一区二区三区不卡| 美女主播在线视频| 九色成人免费人妻av| 亚洲综合精品二区| 蜜桃亚洲精品一区二区三区| 精品一区二区三卡| 精品国产露脸久久av麻豆| av国产免费在线观看| 夫妻午夜视频| 国内精品宾馆在线| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 免费大片黄手机在线观看| 22中文网久久字幕| 亚洲国产欧美在线一区| 精品久久久久久久末码| 欧美高清性xxxxhd video| 久久亚洲国产成人精品v| 成人毛片60女人毛片免费| www.色视频.com| 一级毛片久久久久久久久女| 国产精品嫩草影院av在线观看| 亚洲人成网站在线播| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频 | 亚洲aⅴ乱码一区二区在线播放| 日韩亚洲欧美综合| 乱码一卡2卡4卡精品| 一个人看视频在线观看www免费| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 777米奇影视久久| 日韩欧美精品免费久久| 中文字幕制服av| 最近最新中文字幕大全电影3| 亚洲人成网站在线观看播放| 欧美精品一区二区大全| 成人国产av品久久久| 亚洲最大成人手机在线| 中文字幕亚洲精品专区| 久久亚洲国产成人精品v| 两个人的视频大全免费| 久久久久精品久久久久真实原创| 嫩草影院精品99| 熟女人妻精品中文字幕| 中文在线观看免费www的网站| 久久鲁丝午夜福利片| 深夜a级毛片| 国产亚洲午夜精品一区二区久久 | 你懂的网址亚洲精品在线观看| 少妇人妻 视频| 男女国产视频网站| 下体分泌物呈黄色| 国产成人精品一,二区| 老司机影院毛片| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 色视频在线一区二区三区| 午夜激情福利司机影院| 天堂网av新在线| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 男女下面进入的视频免费午夜| av国产精品久久久久影院| 少妇 在线观看| 国产伦精品一区二区三区四那| 亚洲欧美精品自产自拍| 精品一区二区免费观看| av卡一久久| 中文字幕制服av| 精品少妇黑人巨大在线播放| 交换朋友夫妻互换小说| 五月玫瑰六月丁香| 久久午夜福利片| 亚洲av在线观看美女高潮| 看十八女毛片水多多多| 少妇丰满av| 女人十人毛片免费观看3o分钟| 国产v大片淫在线免费观看| 国产伦在线观看视频一区| 国内少妇人妻偷人精品xxx网站| 高清av免费在线| 国产精品熟女久久久久浪| 中文字幕人妻熟人妻熟丝袜美| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 国内揄拍国产精品人妻在线| 91在线精品国自产拍蜜月| 极品教师在线视频| 亚洲欧美日韩东京热| 26uuu在线亚洲综合色| 69人妻影院| 国产精品伦人一区二区| 成人高潮视频无遮挡免费网站| 精品人妻视频免费看| 欧美少妇被猛烈插入视频| 亚洲成人久久爱视频| 日韩在线高清观看一区二区三区| 国产永久视频网站| 亚洲av电影在线观看一区二区三区 | 国产在线一区二区三区精| 黄色日韩在线| 国产精品久久久久久精品电影| av国产久精品久网站免费入址| 日日啪夜夜爽| 亚洲电影在线观看av| 亚洲av福利一区| 国产老妇伦熟女老妇高清| 欧美一级a爱片免费观看看| 国产成人精品久久久久久| 激情五月婷婷亚洲| 少妇熟女欧美另类| 国产毛片在线视频| 亚洲精品日韩av片在线观看| 久久6这里有精品| av黄色大香蕉| 你懂的网址亚洲精品在线观看| 2018国产大陆天天弄谢| 久久久久国产精品人妻一区二区| 久久亚洲国产成人精品v| 欧美日韩在线观看h| 91在线精品国自产拍蜜月| 中文字幕免费在线视频6| 九草在线视频观看| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 婷婷色综合www| 99久久精品一区二区三区| 国产黄色免费在线视频| 久久综合国产亚洲精品| 亚洲精品国产av蜜桃| 一个人看的www免费观看视频| 99热网站在线观看| 亚洲欧美清纯卡通| 精品久久久久久久人妻蜜臀av| 午夜福利在线在线| 色视频在线一区二区三区| 特大巨黑吊av在线直播| 白带黄色成豆腐渣| 亚洲av免费在线观看| 中文乱码字字幕精品一区二区三区| 赤兔流量卡办理| av免费观看日本| 大片免费播放器 马上看| av在线老鸭窝| 久久热精品热| 免费大片18禁| 中文字幕亚洲精品专区| .国产精品久久| 国产精品一及| 精品人妻熟女av久视频| kizo精华| 草草在线视频免费看| 在线 av 中文字幕| 国产精品不卡视频一区二区| 欧美日韩精品成人综合77777| 色播亚洲综合网| 久久久a久久爽久久v久久| 国产乱人视频| 99九九线精品视频在线观看视频| 久热久热在线精品观看| 成人亚洲精品一区在线观看 | 亚洲高清免费不卡视频| 成人鲁丝片一二三区免费| www.av在线官网国产| 各种免费的搞黄视频| 午夜激情福利司机影院| 不卡视频在线观看欧美| 最近最新中文字幕免费大全7| 欧美xxxx性猛交bbbb| 国产欧美亚洲国产| 亚洲综合色惰| 国产精品久久久久久精品电影小说 | 国产黄色视频一区二区在线观看| 人妻一区二区av| 搡女人真爽免费视频火全软件| 好男人在线观看高清免费视频| 亚洲无线观看免费| 黄片wwwwww| 亚洲欧美清纯卡通| 亚洲精品一二三| 国产伦精品一区二区三区视频9| 在线免费十八禁| 免费看光身美女| 777米奇影视久久| 免费看日本二区| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 国产视频首页在线观看| 99热这里只有精品一区| 夜夜看夜夜爽夜夜摸| 国产精品爽爽va在线观看网站| 中文字幕免费在线视频6| 国产精品一区二区性色av| 听说在线观看完整版免费高清| 中文在线观看免费www的网站| 男人舔奶头视频| 91久久精品国产一区二区成人| 又黄又爽又刺激的免费视频.| 国产黄频视频在线观看| 亚洲综合精品二区| 精品久久久久久电影网| 性色avwww在线观看| 国产精品人妻久久久久久| 精品久久久久久电影网| 亚洲成人久久爱视频| 精品酒店卫生间| 一级片'在线观看视频| 欧美丝袜亚洲另类| 亚洲av二区三区四区| 欧美少妇被猛烈插入视频| 欧美成人午夜免费资源| 天天躁夜夜躁狠狠久久av| 毛片一级片免费看久久久久| 国产在线男女| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 中国国产av一级| 国精品久久久久久国模美| 性插视频无遮挡在线免费观看| 午夜免费鲁丝| 校园人妻丝袜中文字幕| a级一级毛片免费在线观看| 色网站视频免费| 自拍欧美九色日韩亚洲蝌蚪91 | 五月伊人婷婷丁香| 国产在视频线精品| 国产毛片在线视频| 国产成人免费观看mmmm| 韩国av在线不卡| 九九在线视频观看精品| 91久久精品国产一区二区三区| 亚洲图色成人| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 一区二区三区四区激情视频| 国产一区有黄有色的免费视频| 婷婷色麻豆天堂久久| 亚洲高清免费不卡视频| 另类亚洲欧美激情| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 免费在线观看成人毛片| 成人亚洲欧美一区二区av| 亚洲精品国产色婷婷电影| 高清毛片免费看| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | av在线蜜桃| 在线观看美女被高潮喷水网站| 丝袜喷水一区| 91aial.com中文字幕在线观看| 毛片女人毛片| 天天一区二区日本电影三级| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 国产精品蜜桃在线观看| 两个人的视频大全免费| 欧美成人a在线观看| 人人妻人人看人人澡| 久久久久久久久大av| 水蜜桃什么品种好| 99精国产麻豆久久婷婷| 亚洲精品国产成人久久av| videos熟女内射| 国产午夜精品久久久久久一区二区三区| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 欧美人与善性xxx| 国产男人的电影天堂91| 内地一区二区视频在线| 免费看a级黄色片| 亚洲四区av| 网址你懂的国产日韩在线| 日韩强制内射视频| 国产高清三级在线| 国产真实伦视频高清在线观看| 午夜老司机福利剧场| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频 | 日本欧美国产在线视频| 亚洲国产日韩一区二区| 少妇的逼好多水| 老女人水多毛片| 亚洲精品成人久久久久久| 男人和女人高潮做爰伦理| 国产久久久一区二区三区| .国产精品久久| 色视频在线一区二区三区| 可以在线观看毛片的网站| 久久久成人免费电影| 男人狂女人下面高潮的视频| 久久久亚洲精品成人影院| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片| 日本熟妇午夜| 亚洲最大成人av| 免费观看在线日韩| 丝袜美腿在线中文| 18+在线观看网站| 精品久久久久久久久av| 免费黄频网站在线观看国产| eeuss影院久久| 少妇熟女欧美另类| 免费观看在线日韩| 插阴视频在线观看视频| 伦理电影大哥的女人| 搡老乐熟女国产| 国产淫语在线视频| 777米奇影视久久| 又爽又黄a免费视频| 99热国产这里只有精品6| 建设人人有责人人尽责人人享有的 | 亚洲高清免费不卡视频| 特级一级黄色大片| 久久久国产一区二区| 观看免费一级毛片| 成人国产麻豆网| 又爽又黄无遮挡网站| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 好男人在线观看高清免费视频| 在线a可以看的网站| 色播亚洲综合网| 特级一级黄色大片| 亚洲精品国产色婷婷电影| 免费人成在线观看视频色| 国产精品国产三级国产av玫瑰| 伊人久久国产一区二区| eeuss影院久久| 香蕉精品网在线| 亚洲熟女精品中文字幕| 国产中年淑女户外野战色| 在线观看av片永久免费下载| 最近手机中文字幕大全| 精品国产一区二区三区久久久樱花 | 久久久久久久久久久免费av| 综合色丁香网| 亚洲精华国产精华液的使用体验| 午夜激情久久久久久久| 精品久久久噜噜| 亚洲av.av天堂| 99久久人妻综合| 欧美bdsm另类| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 日韩欧美精品v在线| 亚洲精品第二区| 久久久午夜欧美精品| 99热6这里只有精品| 91午夜精品亚洲一区二区三区| 国产精品一区www在线观看| 国产精品.久久久| 日日摸夜夜添夜夜爱| 国产毛片在线视频| 深爱激情五月婷婷| 久久亚洲国产成人精品v| 91久久精品国产一区二区三区| 国产在线男女| 日韩av免费高清视频| 国产探花在线观看一区二区| 日韩三级伦理在线观看| 久久久a久久爽久久v久久| 亚洲av.av天堂| 国产综合懂色| 国产精品人妻久久久影院| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 各种免费的搞黄视频| 夜夜爽夜夜爽视频| 日韩三级伦理在线观看| 亚洲人成网站高清观看| 亚洲精品乱久久久久久| 国产一区有黄有色的免费视频| 亚洲av.av天堂| videos熟女内射| 国产欧美另类精品又又久久亚洲欧美| 九九爱精品视频在线观看| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 欧美成人精品欧美一级黄| 久久精品国产自在天天线| 成年免费大片在线观看| 亚洲欧美精品专区久久| 又爽又黄无遮挡网站| 精华霜和精华液先用哪个| 中文字幕亚洲精品专区| 精品国产三级普通话版| 91精品国产九色| 看非洲黑人一级黄片| 亚洲美女搞黄在线观看| 国产精品av视频在线免费观看| 一级av片app| 欧美日韩精品成人综合77777| 中文字幕制服av| 美女国产视频在线观看| 久久久a久久爽久久v久久| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 秋霞伦理黄片| 有码 亚洲区| 国产伦理片在线播放av一区| 欧美激情在线99| h日本视频在线播放| 嫩草影院入口| 大陆偷拍与自拍| 久久国内精品自在自线图片| 大话2 男鬼变身卡| 久久久久国产精品人妻一区二区| 亚洲av国产av综合av卡| 又爽又黄无遮挡网站| 日韩伦理黄色片| 国产在线一区二区三区精| 日韩三级伦理在线观看| 男人添女人高潮全过程视频| 97在线视频观看| 人妻一区二区av| 丝袜美腿在线中文| 一级毛片黄色毛片免费观看视频| 亚洲av免费高清在线观看| 日韩人妻高清精品专区| 久久久久性生活片| 黄片无遮挡物在线观看| 中文字幕免费在线视频6| 美女国产视频在线观看| 一级爰片在线观看| a级毛片免费高清观看在线播放| 亚洲国产精品999| 91久久精品国产一区二区成人| 人体艺术视频欧美日本| 国产老妇伦熟女老妇高清| 亚洲精品久久久久久婷婷小说| 亚洲成人一二三区av| 日韩制服骚丝袜av| 国产免费又黄又爽又色| 日韩强制内射视频| 特级一级黄色大片| 性插视频无遮挡在线免费观看| 精品熟女少妇av免费看| 日韩 亚洲 欧美在线|