鈾钚溶液設備外中子探測效率研究

于　淼，趙子凡，楊海峰，陳　添，邵　增

鈾钚溶液設備外中子探測效率研究

于淼，趙子凡，楊海峰，陳添，邵增

（中國核電工程有限公司，北京 100840）

中子探測技術作為一種非破壞性分析技術，是鈾钚溶液系統(tǒng)钚含量監(jiān)測的一個較好的選擇。基于典型的盛放鈾钚溶液的圓柱形設備和典型的熱中子探測器，開展了設備外中子探測效率研究，以實現(xiàn)對鈾钚溶液系統(tǒng)的钚含量監(jiān)測。對探測器的位置、慢化體及屏蔽體布置、料液濃度和料液分段對探測響應計數(shù)的影響進行了研究，獲得了優(yōu)化的探測效率以及不同軸向段對探測器響應的貢獻，并通過钚溶液樣品驗證實驗的中子計數(shù)率實測值，驗證了中子探測效率的理論計算，兩者符合良好。鈾钚溶液系統(tǒng)中子探測效率研究，可以應用于后續(xù)鈾钚溶液設備的钚濃度監(jiān)測研究中，為設備钚濃度監(jiān)測技術方案設計提供參考，為后續(xù)钚濃度監(jiān)測算法研究奠定基礎。

鈾钚溶液；钚含量監(jiān)測；探測效率；中子法

對于鈾钚溶液系統(tǒng)，由于钚具有較強的自發(fā)裂變源中子，且中子具有良好的穿透性，因此，采用無源中子法對系統(tǒng)中的钚含量進行反演推算是一種較好的選擇。中子探測技術作為一種非破壞性分析（NDA）技術已在國外一些钚監(jiān)測中得到應用。在國內(nèi)已開展的中子探測技術研究[1,2]，主要集中于核保障方面，如核部件核查技術[3]、放射性廢物檢測[4]等，研究對象大多為钚的氧化物、金屬钚、钚-鈹源、MOX燃料等[5-7]，針對鈾钚溶液系統(tǒng)的相關研究則相對很少[8]。

為了實現(xiàn)溶液系統(tǒng)的钚含量監(jiān)測，本文對鈾钚溶液設備外的中子探測效率進行研究。以典型的圓柱形鈾钚溶液設備為研究對象，采用典型的熱中子探測器，對于影響探測效率的各個因素，如探測器的位置、慢化體、屏蔽體、料液濃度和料液分段等進行詳細的研究，并搭建了實驗測量裝置，用實測數(shù)據(jù)對探測效率進行了驗證。

1　研究方法

設備內(nèi)料液中的钚自發(fā)裂變產(chǎn)生中子，以及钚衰變產(chǎn)生的α粒子與溶液中的輕核發(fā)生（α，n）反應的中子，在溶液中經(jīng)過慢化、吸收、增殖后，一部分中子泄漏出設備，被設備外的中子探測器探測到，最終產(chǎn)生中子計數(shù)。由溶液系統(tǒng)外中子計數(shù)率反演推算溶液系統(tǒng)中的钚含量，利用Boehnel推導的“點模型”方程組公式[9]如下：

式中：——分別為總中子計數(shù)率、符合中子計數(shù)率（cps）；

——絕對探測效率；

sf240——240Pu 的自發(fā)裂變率（fission/ g.s）；

sf1、sf2——240Pu自發(fā)裂變中子復度分布一、二階矩；

id1、id2——誘發(fā)裂變中子復度分布的一、二階矩；

240——240Pu有效質(zhì)量，g；

——中子增殖泄漏因數(shù)；

——（α，n）中子數(shù)與自發(fā)裂變中子數(shù)的比值；

D——門利用因子。

在利用總中子計數(shù)法或者符合中子計數(shù)法進行钚含量估算時，需要事先對關鍵參數(shù)，如探測效率、增殖泄漏因子等，開展全面深入研究和計算，準備好關鍵參數(shù)。然后根據(jù)探測到的總中子計數(shù)或符合中子計數(shù)，利用公式（1）、（2）迭代計算得到設備內(nèi)的钚含量。本文主要聚焦于探測效率的研究。

圓柱形設備是最常見的盛放鈾钚溶液的設備之一，本文以一個假設的圓柱形設備為研究對象。在設備外軸向中部，徑向一定距離處，放置熱中子探測器，探測器外包裹聚乙烯作為慢化體，慢化體外包裹鉛作為屏蔽體。研究模型示意圖如圖1所示。采用源項計算程序得到設備內(nèi)的中子源項和光子源項，采用三維蒙卡程序研究設備外探測響應計數(shù)和探測效率。在本文中定義探測效率=/，其中為穿出設備外的中子數(shù)，為中子經(jīng)過慢化和屏蔽后，到達中子探測器，并在探測器內(nèi)發(fā)生反應的數(shù)量。

圖1　研究模型示意圖

2　探測響應計數(shù)研究

2.1　中子慢化

對于典型的熱中子探測器，例如BF3或3He，為了獲得最佳的效率，通常都需要在探測器外布置慢化體，并根據(jù)中子能譜對慢化體的厚度進行優(yōu)化。如表1所示，在設備、探測器、探測器位置、屏蔽體設置等條件保持不變的情況下，只改變慢化體厚度，到達探測器表面的中子能譜逐漸變軟，且隨著慢化體厚度增加軟化的效果變小，最終趨近于無限介質(zhì)的中子慢化能譜。

表1　慢化體對中子能譜的影響

另外，探測器與設備間的距離對探測效率的影響也較大。因此，分別計算探測器中心距離設備外表面15 cm和25 cm時，不同厚度聚乙烯下的探測效率如圖2所示。由計算結果可知，慢化體可以使得能譜軟化，增加探測效率，但慢化體過厚，使得到達探測器的中子數(shù)量下降，探測效率降低。在該情景下聚乙烯厚度設置為6 cm左右較為合適。同等條件下，距離設備越遠，探測效率越低。因此，探測器的位置是中子能譜、探測器與設備距離綜合優(yōu)化的結果。

圖2　慢化體厚度和探測位置對探測效率的影響

2.2　γ屏蔽

在設備室內(nèi)存在γ本底，而當γ本底過強時，γ射線在探測器中形成的脈沖信號疊加在一起，即發(fā)生峰堆積效應，引起偽計數(shù)信號。為了研究γ本底對中子探測響應計數(shù)的影響，這里對峰堆積效應進行模擬分析。

首先利用蒙卡程序統(tǒng)計γ光子在探測器中沉積能量譜以及能夠沉積能量的光子計數(shù)率，然后利用隨機抽樣對γ光子在中子探測器中能量沉積進行模擬計算，得到在死時間內(nèi)進入探測器的γ光子堆積能量分布圖。當γ光子由于峰堆積產(chǎn)生的能量，超過10B（n，α）7Li反應所產(chǎn)生的電離粒子最小的能量即0.84 MeV時[10]，就會對中子計數(shù)產(chǎn)生影響。

在探測器外設置鉛屏蔽，鉛層厚度分別設為1 cm、2 cm、3 cm和4 cm時，則利用蒙卡計算程序統(tǒng)計到的γ光子在探測器中的能量沉積譜如圖3所示。由圖可知，當鉛屏蔽層厚度為4 cm時，能夠在探測器中沉積能量的γ光子數(shù)已經(jīng)很少了，因此鉛層厚度不必超過4 cm。

圖3　不同鉛層厚度探測器內(nèi)γ光子能量沉積譜

對不同時間和不同鉛屏蔽厚度的模擬分析，鉛屏蔽厚度為1 cm、2 cm、3 cm的γ光子堆積的能量分布如圖4～圖6所示。可以看到，若想減小γ光子峰堆積效應對中子探測響應計數(shù)的影響，一方面計數(shù)系統(tǒng)死時間不能過長，對于鈾钚溶液設備探測器死時間最好要短于0.01 ms；另一方面要通過增加鉛屏蔽層，降低能夠在中子探測器中沉積能量的γ光子數(shù)，對于鈾钚溶液設備鉛屏蔽層厚度至少大于1 cm。

2.3　料液濃度

為了研究設備內(nèi)盛放不同钚濃度的料液，對探測效率的影響，假設設備內(nèi)料液為名義濃度的0.8倍、1.0倍、1.3倍、2.0倍。不同聚乙烯厚度下的探測效率，計算結果如圖7所示。由計算結果可知，隨著料液濃度的增大，探測器內(nèi)的反應數(shù)增多，但探測效率不變，因此在钚濃度范圍內(nèi)，探測器效率與設備內(nèi)料液中钚濃度無關。

圖4　鉛層厚度1 cm時γ光子堆積的能量分布圖

圖5　鉛層厚度2 cm時γ光子堆積的能量分布圖

圖6　鉛層厚度3 cm時γ光子堆積的能量分布圖

圖7　料液钚濃度對探測效率的影響

2.4　軸向料液分段

在對設備進行钚含量監(jiān)測時，一方面設備尺寸可能較大，另一方面在設備中的料液濃度并不一定是均勻分布的。為了研究設備不同分段的料液在探測器中的響應，將設備軸向分段研究，圖1中探測器正對的是設備中心段，中心段向上依次為1～5段。另外，為了進一步降低其他方向中子的影響，考慮在慢化體內(nèi)布置形狀為一個長方體殼體的鎘片，其中正對設備面無鎘片，其他5面有鎘片。分別計算設備內(nèi)為均勻料液和假設的設備內(nèi)料液濃度沿軸向變化情況下，無鎘片和有鎘片時探測器對每段料液的探測響應計數(shù)，得到中子探測器對每段料液的探測效率，計算結果如表2所示。

表2　不同料液段的探測效率

從計算結果可以看到，對于均勻料液，由于源和探測器的空間布置，導致到達探測器附近的中子數(shù)量差異較大，3、4、5料液段探測效率相對于中心段的探測效率低2～3個量級。在慢化體內(nèi)布置鎘片，則可以進一步降低該段在探測器內(nèi)的響應計數(shù)。因此，僅考慮探測器正對的中心段及上下各一段足夠了。對于非均勻料液，由于料液濃度不同即源項不同，探測器中的反應數(shù)也不同，從而影響了探測器所探測到的料液段范圍，因此對于設備內(nèi)料液濃度變化梯度較大的設備，需要根據(jù)設備情況具體分析探測器所探測到的料液段范圍。

3　實驗驗證

為了驗證設備外中子探測效率優(yōu)化方法和理論計算，設計了钚溶液樣品中子探測實驗，實驗的示意圖如圖8所示。钚溶液樣品盛放在小型的、細長的不銹鋼樣品罐中，樣品罐放置于手套箱內(nèi)，緊貼手套箱內(nèi)壁。中子探測器和慢化體布置于手套箱外，正對樣品罐并緊貼手套箱的位置。選用兩種典型的熱中子探測器，多芯硼和3He。利用本文的探測效率分析方法，對慢化體布置和探測器的位置進行了優(yōu)化設計，以提高探測效率。實驗共測量了6個不同濃度的钚溶液，按照钚濃度從低到高，標為1～6號樣品。其中3He探測器測量了4～6號樣品，多芯硼探測器測量了1～6號樣品。

圖8　測量實驗示意圖

探測效率的實驗測量值和計算值結果對比如表3所示。可以看到，當钚濃度較低時，即多芯硼測量1、2號樣品的實驗，計數(shù)率較小，因此探測效率的計算值和實驗值偏差稍大。當钚濃度較高時，探測效率的計算值與實驗值的偏差都在10%以內(nèi)。驗證表明，探測效率的計算值與實驗值符合良好。

表3　探測效率的實驗值和計算值

4　小結

本文以常見的盛放鈾钚溶液的圓柱狀設備為研究對象，基于典型的熱中子探測器，開展設備外探測效率研究。對于影響探測效率的各個因素，如探測器的位置、慢化體布置、屏蔽體布置、料液濃度和料液分段等進行詳細的研究，獲得了不同軸向段對探測器響應的貢獻。搭建了實驗測量裝置，使用小體積溶液樣品的中子計數(shù)率實測數(shù)據(jù)驗證了蒙特卡羅程序計算的探測效率，結果符合良好。同時，在研究過程中對探測效率的影響因素和計算方法有了深入的認識，特別是軸向段對探測器響應的貢獻研究，為后續(xù)钚濃度監(jiān)測算法研究奠定了基礎。

［1］ 楊明太．核材料的非破壞性分析［J］．核電子學與探測技術，2002，22（1）：88-91.

［2］ 蒙延泰，王效忠，祝利群．中子測量技術在核保障中的應用［J］．核電子學與探測技術，2008，28（4）：707-711.

［3］ 伍鈞，張本愛，胡思得．符合測量中子方法核查核彈頭技術分析［J］．原子能科學技術，2004，38（3）：200-200.

［4］ 祝利群，蒙延泰，許小明，等．放射性廢物檢測中的無源中子測量技術［C］．放射性廢物處理處置學術交流會論文集．2007.

［5］ Lakosi L，Nguyen C T，Bagi J.Quantitative NDA of isotopic neutron sources［J］．Applied Radiation & Isotopes，2005，63（5-6）：681-687.

［6］ Paolo，Peerani，William，et al.Quantitative nda measure- ments of multiactinide oxide fuels［J］．Nuclear Technology A Journal of the American Nuclear Society，2014.

［7］ 師學明，劉成安．符合計數(shù)在钚的屬性測量中的應用研究［J］．原子核物理評論．2004，21（3）：243-248.

［8］ 趙子凡，陳添，于淼，等．鈾钚溶液容器外輻射場規(guī)律研究［J］．核科學與工程，2019，38，190-193.

［9］ Langner D G，Stewart J E，Pickrell M M，et al.Application Guide to Neutron Multiplicity Counting［R］．Office of Scientific & Technical Information Technical Reports，1998.

［10］丁洪林．核輻射探測器［M］．黑龍江：哈爾濱工程大學出版社，2009：63.

Study on the Neutron Detection Efficiency of Uranium-Plutonium Solution System

YU Miao，ZHAO Zifan，YANG Haifeng，CHEN Tian，SHAO Zeng

（China Nuclear Power Engineering Co.，Ltd，Beijing 100840，China）

As a non-destructive assay technique, neutron detection technology is a better choice for monitoring the plutonium concentration of the uranium-plutonium solution system. A study on the neutron detection efficiency of uranium-plutonium solution system is carried out to monitor the plutonium concentration of the system, based on a typical cylindrical equipment containing uranium-plutonium solution and a typical thermal neutron detector. The effects of detector position, moderator and shield configuration, solution concentration and solution axial profile on the detection response were studied, and the optimized detection efficiency and the contribution of different axial sections to the detector response were obtained. The theoretical value of the neutron detection efficiency was verified by the measured value of the neutron count rate of the plutonium solution sample, and they were in good agreement. The study on neutron detection response of the uranium-plutonium solution system can be applied to the later monitoring of the plutonium concentration of the uranium-plutonium solution equipment, which provides a reference for the design of the technical monitoring scheme of the plutonium concentration of the equipment and lays a foundation for the subsequent study of the plutonium concentration monitoring algorithm.

Uranium plutonium solution; Plutonium solution concentration; Detection efficiency; Neutron counting

TL94

A

0528-0918（2022）01-0227-07

2020-07-30

于淼（1988—），女，滿族，遼寧瓦房店人，工程師，碩士學位，現(xiàn)主要從事反應堆物理工作