基于石墨烯和二氧化釩的太赫茲寬帶可調(diào)諧超材料吸收器

劉蘇雅拉圖，王宗利，龐慧中，田虎強(qiáng)，王 鑫，王俊林

內(nèi)蒙古大學(xué)電子信息工程學(xué)院，內(nèi)蒙古 呼和浩特 010021

引 言

超材料(metamaterials, MMs)是一種由周期性排列的亞波長(zhǎng)單元組成的人工復(fù)合材料，具有自然材料所不具備的超常電磁性質(zhì)，例如負(fù)折射率、電磁誘導(dǎo)透明、逆多普勒效應(yīng)等[1]。 近年來，超材料由于這些特殊的電磁性質(zhì)逐漸成為了研究熱點(diǎn)，在生物成像、電磁隱身、完美透鏡和無(wú)線通信等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景[2]。 2008年，Landy等提出基于電磁超材料的吸收器，實(shí)現(xiàn)了對(duì)特定電磁波的完美吸收[3]。 此后，研究人員設(shè)計(jì)出了不同吸波頻段的超材料吸收器，包括微波段、太赫茲波段、紅外波段以及可見光波段[4-7]。 但是，目前大部分的超材料吸收器的結(jié)構(gòu)一旦制備成型，它的吸收性能便不再改變，只能實(shí)現(xiàn)對(duì)固定頻段的電磁波的吸收，難以滿足復(fù)雜多變的電磁環(huán)境的要求，因此對(duì)于主動(dòng)可調(diào)諧超材料吸收器的開發(fā)需求日益迫切。 目前，可通過改變溫度、外加光泵或施加電場(chǎng)等方式改變材料的電導(dǎo)率和介電常數(shù)來實(shí)現(xiàn)工作頻率、吸收率的主動(dòng)調(diào)節(jié)。

石墨烯(Graphene)和二氧化釩(VO2)因具有特殊的性質(zhì)而被人們廣泛關(guān)注，石墨烯的電導(dǎo)率與自身費(fèi)米能級(jí)有關(guān)，因此可以通過外加偏置電壓或化學(xué)摻雜等方式改變石墨烯的費(fèi)米能級(jí)，從而實(shí)現(xiàn)對(duì)基于石墨烯的超材料吸收器的動(dòng)態(tài)調(diào)諧。 2016年，Yao等設(shè)計(jì)出了一種雙頻段超材料完美吸收器。 該吸收器由橢圓形納米圓盤石墨烯結(jié)構(gòu)和由SiO2介質(zhì)隔開的金屬層組成，可以通過外加電壓方式控制石墨烯的費(fèi)米能級(jí)實(shí)現(xiàn)共振頻率的調(diào)節(jié)[8]。 二氧化釩是一種熱控相變材料，它的電導(dǎo)率在相變過程中會(huì)發(fā)生巨大突變。 當(dāng)?shù)陀谂R界溫度(68 ℃) 時(shí)二氧化釩表現(xiàn)為絕緣體，而高于臨界溫度時(shí)表現(xiàn)出金屬特性。 因此，可利用這一特性對(duì)二氧化釩進(jìn)行加熱，對(duì)入射電磁波的吸收進(jìn)行調(diào)控。 2019年，Song等提出了基于二氧化釩的太赫茲寬頻超材料吸收器。 通過調(diào)節(jié)溫度來改變二氧化釩電導(dǎo)率，當(dāng)電導(dǎo)率從10 S·m-1增加到2 000 S·m-1時(shí)，吸收率可從30%連續(xù)調(diào)整到近100%[9]。 2020年，Li等提出了一種極化不敏感的雙可調(diào)諧寬帶超材料吸收器，通過調(diào)節(jié)石墨烯的費(fèi)米能級(jí)完美吸收峰發(fā)生了1.18 THz的藍(lán)移。 通過外部刺激改變二氧化釩的電導(dǎo)率，相應(yīng)吸收率可以連續(xù)地從28%到99%之間調(diào)節(jié)[10]。

為了獲得吸收率更高、吸收帶寬更寬、工作頻率與吸收振幅雙重調(diào)控的超材料吸收器，本文提出了一種基于石墨烯和二氧化釩的太赫茲寬帶可調(diào)諧超材料吸收器，該吸收器由工字型二氧化釩諧振層、連續(xù)石墨烯層、Topas介質(zhì)層以及底層金屬板構(gòu)成。 當(dāng)二氧化釩材料處于全金屬狀態(tài)且石墨烯的費(fèi)米能級(jí)設(shè)為0.1 eV時(shí)，在1.70～4.50 THz頻帶內(nèi)獲得了吸收率高于90 %以上的吸收性能。 當(dāng)二氧化釩材料處于全金屬狀態(tài)且石墨烯的費(fèi)米能級(jí)在0.1～0.3 eV之間變化時(shí)，寬頻吸收光譜會(huì)發(fā)生明顯的藍(lán)移。 當(dāng)石墨烯的費(fèi)米能級(jí)保持為0.1 eV時(shí)，通過溫度控制改變二氧化釩的電導(dǎo)率從100 S·m-1變化到200 000 S·m-1時(shí)，寬頻超材料在全反射和全吸收之間自由切換。 此外，利用有限元仿真軟件CST對(duì)該吸收器頂層與底層的表面電流分布進(jìn)行仿真與分析，闡述了其對(duì)入射電磁波的吸收機(jī)理。 本文設(shè)計(jì)的可調(diào)諧寬帶吸收器結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、功能多樣化，在電磁隱身、移動(dòng)通信、醫(yī)療傳感等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

1 實(shí)驗(yàn)部分

提出的基于石墨烯和二氧化釩的太赫茲寬帶可調(diào)諧超材料吸收器的結(jié)構(gòu)示意圖如圖1所示，它包含四層結(jié)構(gòu)，自上至下分別為工字型二氧化釩諧振結(jié)構(gòu)陣列、連續(xù)單層石墨烯、Topas介質(zhì)層以及底層的連續(xù)金屬板。 其中工字型二氧化釩諧振器與X軸方向呈45°夾角排列在石墨烯表面，其厚度為T1=2 μm；單層石墨烯的厚度為T2=1 nm；Topas介質(zhì)相對(duì)介電常數(shù)εr=2.35[11]，厚度為T3=14.5 μm；底層金屬板采用電導(dǎo)率為σ=4.56×107S·m-1的有損耗材料金，厚度為T4=0.3 μm。 其他優(yōu)化的具體結(jié)構(gòu)參數(shù)如下：L1=23 μm，L2=13 μm，W=1 μm，結(jié)構(gòu)單元周期為P=30 μm。

圖1 基于石墨烯和二氧化釩的太赫茲寬帶可調(diào)諧超材料吸收器的結(jié)構(gòu)示意圖

二氧化釩在68 ℃ 左右的溫度下能夠發(fā)生從絕緣體到金屬相的可逆相變。 當(dāng)二氧化釩處于絕緣相時(shí)可以看作介電常數(shù)為εr=9的無(wú)損介質(zhì)，對(duì)太赫茲波段和紅外波段的電磁波具有高度穿透性。 當(dāng)二氧化釩處于金屬相時(shí)，對(duì)應(yīng)的介電常數(shù)ε(ω)可以由Drude模型描述[12]，即

(1)

式(1)中，ε∞為二氧化釩的高頻極限介電常數(shù)且ε∞=12；γ=5.75×1013rad·s-1為碰撞頻率；σ為二氧化釩材料的電導(dǎo)率；ω為太赫茲波的角頻率；ωp為等離子體頻率，可近似表示為

(2)

式(2)中，σ0=3×103Ω-1·cm-1，ωp(σ0)=1.4×1015rad·s-1。

石墨烯是由單層碳原子排列構(gòu)成的材料，在仿真過程中，石墨烯的表面電導(dǎo)率可以由Kubo模型來描述，石墨烯表面電導(dǎo)率由帶內(nèi)電導(dǎo)率和帶間電導(dǎo)率共同影響，其計(jì)算公式為[13]

σ(ω)=σintra(ω)+σinter(ω)

(3)

(4)

(5)

式中：ω是太赫茲波角頻率，e是電子的電荷量，KB是玻爾茲曼常數(shù)，T=300 K為溫度，?=h/2π是約化普朗克常數(shù)，τ是弛豫時(shí)間，Ef是費(fèi)米能級(jí)。 在太赫茲頻段內(nèi)，當(dāng)滿足?ω?2Ef時(shí)，帶間電導(dǎo)率可以忽略不計(jì)，石墨烯的表面電導(dǎo)率取決于帶內(nèi)電導(dǎo)率。 因此，石墨烯的表面電導(dǎo)率簡(jiǎn)化為Drude模型來描述[14]。

(6)

由式(6)可以看出，石墨烯的表面電導(dǎo)率除了與入射電磁波的角頻率以及弛豫時(shí)間相關(guān)以外，還與其費(fèi)米能級(jí)有關(guān)。 因此，我們通過給石墨烯施加偏置電壓來改變石墨烯的費(fèi)米能級(jí)，進(jìn)而調(diào)節(jié)其表面電導(dǎo)率。 石墨烯的費(fèi)米能級(jí)Ef與施加偏置電壓Vbias之間關(guān)系為

(7)

式(7)中，Vf=1×106m·s-1為費(fèi)米速度，a0=9×1016m-2·V-1為電容常數(shù)。

采用電磁仿真軟件CST的頻域求解器對(duì)超材料吸收器的結(jié)構(gòu)進(jìn)行仿真。 在仿真過程中，太赫茲波沿z軸正方向垂直入射到結(jié)構(gòu)表面，電場(chǎng)E沿著x軸方向，磁場(chǎng)H沿著y軸方向，xoy平面設(shè)置為周期性邊界條件(unit cell)，z軸方向設(shè)置為開放性邊界條件(open)。 另外，超材料吸收器的吸收率由公式A(ω)=1-|S11|2-|S21|2計(jì)算得出，其中S11和S21分別表示結(jié)構(gòu)的反射系數(shù)和透射系數(shù)。

2 結(jié)果與討論

當(dāng)石墨烯的費(fèi)米能級(jí)設(shè)為0.1 eV且二氧化釩材料的電導(dǎo)率為200 000 S·m-1(即金屬狀態(tài))時(shí)，頂層工字型諧振器與X軸呈45°夾角和與X軸垂直時(shí)對(duì)應(yīng)的吸收光譜分別如圖2(a)和(b)所示。 可以看到，當(dāng)頂層工字型諧振器與X軸呈45°擺放時(shí)，在1.70～4.50 THz的寬頻吸收帶內(nèi)吸收率超過了90%，且在1.87，3.04和4.16 THz三個(gè)頻率點(diǎn)處吸收率分別達(dá)到了99.10%，99.95%和99.65%的完美吸收。 當(dāng)頂層工字型諧振器與X軸垂直擺放時(shí)，在相同頻段內(nèi)最高吸收率僅有50%。 為了進(jìn)一步研究超材料結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)電磁波吸收的內(nèi)在機(jī)理，本文引入了阻抗匹配理論。 吸收器的相對(duì)阻抗Z可以由仿真結(jié)果中的S參數(shù)導(dǎo)出來，其計(jì)算公式為[15]

(8)

圖2(a)和(b)兩種情況下，超材料吸收器相對(duì)阻抗的實(shí)部和虛部分別如圖2(c)和(d)所示。 由圖可以看到，當(dāng)頂層工字型諧振器與X軸呈45°夾角，超材料吸收器的相對(duì)阻抗Z的實(shí)部接近于1，而虛部接近于0，說明該吸收器的阻抗與自由空間的阻抗相匹配，此時(shí)吸收器結(jié)構(gòu)對(duì)入射電磁波的反射幾乎為零，入射電磁波的大部分能量被超材料結(jié)構(gòu)所吸收，實(shí)現(xiàn)了近乎完美的吸收。 而當(dāng)工字型諧振器與X軸垂直時(shí)，超材料吸收器的阻抗與自由空間阻抗不匹配，從而降低了吸收率。

圖2 頂層工字型諧振器與X軸呈45°夾角(a)吸收器的吸收光譜，(c)吸收器相對(duì)阻抗的實(shí)部和虛部；頂層工字型諧振器與X軸垂直(b)吸收器的吸收光譜，(d)吸收器相對(duì)阻抗的實(shí)部和虛部

為了進(jìn)一步分析所設(shè)計(jì)的太赫茲寬帶吸收器的吸收機(jī)理，在石墨烯的費(fèi)米能級(jí)為0.1 eV且二氧化釩材料的電導(dǎo)率為200 000 S·m-1時(shí)，分別對(duì)峰值頻率f1=1.87 THz，f2=3.04 THz，f3=4.16 THz處超材料吸收器頂層和底層的表面電流分布進(jìn)行了仿真分析，如圖3所示。 當(dāng)諧振頻率為f1=1.87 THz時(shí)，頂層工字型諧振單元表面的電流集中分布于工字型二氧化釩陣列的中間條帶上，電流方向由上至下產(chǎn)生了電偶極共振，底層金屬板的電流方向與頂層工字型表面相反并構(gòu)成回路，激發(fā)形成了磁偶極共振。f2=3.04 THz處的頂層工字型諧振單元表面的電流主要分布在工字型上下橫梁的兩端，吸收機(jī)理與f1=1.87 THz處的吸收機(jī)理相同，都是在電、磁偶極共同作用下，實(shí)現(xiàn)了對(duì)入射波的強(qiáng)烈吸收。 當(dāng)諧振頻率移至f3=4.16 THz處，頂層工字型諧振單元表面的電流集中分布于二氧化釩諧振器的中間條帶上且方向與底層金屬板的電流方向一致，這是由于金屬相二氧化釩材料與Topas介質(zhì)層之間激發(fā)了表面等離子體共振，增強(qiáng)了吸收器的吸收性能。

圖3 當(dāng)石墨烯的費(fèi)米能級(jí)為0.1 eV且二氧化釩電導(dǎo)率為200 000 S·m-1時(shí)，f1=1.87 THz，f2=3.04 THz，f3=4.16 THz處的頂層和底層表面電流分布

為了探究該超材料吸收器的各個(gè)組成部分對(duì)結(jié)構(gòu)吸收性能的影響，分別對(duì)去掉頂層二氧化釩諧振層、去掉底層金屬板以及頂層二氧化釩諧振層與底層金屬板同時(shí)存在時(shí)吸收器的吸收性能進(jìn)行了仿真分析。 如圖4所示，當(dāng)去掉頂層的二氧化釩諧振層時(shí)，吸收率僅有1.6%，電磁波幾乎全部被反射。 當(dāng)去掉底層金屬板時(shí)，該頻段內(nèi)的吸收率達(dá)到46%，當(dāng)頂層二氧化釩諧振層與底層金屬板同時(shí)存在時(shí)，吸收率明顯提高且吸收率超過90%的帶寬達(dá)到了2.8 THz。 這說明發(fā)生完美吸收的主要原因是底層金屬板的存在，阻止入射波發(fā)生透射，且頂層諧振單元的存在，能夠更好的讓入射電磁波消耗在吸收器的內(nèi)部，增強(qiáng)了吸收率并擴(kuò)大了吸收帶寬。

圖4 不同結(jié)構(gòu)的吸收光譜Fig.4 Absorption spectra of different structures

此外，分析了石墨烯表面電導(dǎo)率的變化對(duì)所設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)吸收性能的影響。 石墨烯的表面電導(dǎo)率與其費(fèi)米能級(jí)有關(guān)，因此可以通過施加偏置電壓來動(dòng)態(tài)調(diào)節(jié)石墨烯的費(fèi)米能級(jí)和表面電導(dǎo)率，從而實(shí)現(xiàn)吸收頻帶的動(dòng)態(tài)調(diào)諧功能。 如圖5所示，展示了吸收器結(jié)構(gòu)在不同費(fèi)米能級(jí)下的吸收光譜。 當(dāng)石墨烯的費(fèi)米能級(jí)由0.1 eV增加到0.3 eV時(shí)，相應(yīng)吸收頻帶逐步向更高的頻率區(qū)域移動(dòng)，同時(shí)吸收峰的帶寬逐漸減小，但幅值基本保持不變。 這是由于石墨烯費(fèi)米能級(jí)改變，其表面電導(dǎo)率也隨之改變，破壞了吸收器的阻抗與自由空間的阻抗匹配，導(dǎo)致產(chǎn)生了不同的吸收光譜。 然而，即使石墨烯的費(fèi)米能級(jí)為0.3 eV時(shí)，該超材料吸收器吸收率超過90%的帶寬仍然達(dá)到1.37 THz。

圖5 不同石墨烯費(fèi)米能級(jí)下超材料吸收器的吸收光譜Fig.5 Absorption spectra of metamaterial absorbersunder different Fermi levels of graphene

詳細(xì)研究了頂層二氧化釩材料電導(dǎo)率變化對(duì)吸收器吸收性能影響。 當(dāng)石墨烯費(fèi)米能級(jí)設(shè)為0.1 eV時(shí)，二氧化釩的電導(dǎo)率從100 S·m-1增加至200 000 S·m-1時(shí)的吸收光譜如圖6(a)所示。 從圖中可以看到，當(dāng)二氧化釩的電導(dǎo)率為100 S·m-1時(shí)處于絕緣態(tài)，此時(shí)吸收器可以被認(rèn)為是由石墨烯-介質(zhì)-金屬三層結(jié)構(gòu)組成的“三明治”結(jié)構(gòu)且吸收率僅有2.6%，幾乎處于全反射狀態(tài)。 而當(dāng)二氧化釩電導(dǎo)率為200 000 S·m-1時(shí)處于全金屬態(tài)，在相同吸收帶內(nèi)吸收率增加到了90%以上，幾乎處于全吸收狀態(tài)。 因此，通過控制二氧化釩電導(dǎo)率，可使所設(shè)計(jì)的結(jié)構(gòu)在寬頻帶內(nèi)實(shí)現(xiàn)從全反射狀態(tài)切換到全吸收狀態(tài)。 另外，圖6(b)和(c)分別展示了二氧化釩電導(dǎo)率為100和200 000 S·m-1時(shí)的電場(chǎng)分布俯視圖。 當(dāng)二氧化釩電導(dǎo)率為100 S·m-1時(shí)，工字型兩端幾乎沒有電場(chǎng)分布。 這是由于二氧化釩處于絕緣態(tài)，入射波入射到結(jié)構(gòu)時(shí)，完全透過頂部的諧振層，而在底層金屬板的作用下幾乎全部被反射，導(dǎo)致了較低的吸收率。 當(dāng)二氧化釩電導(dǎo)率為200 000 S·m-1時(shí)，諧振單元表面電場(chǎng)集中于工字型兩端，電偶極共振以及相鄰諧振單元之間的耦合提高了該吸收器的吸收率，實(shí)現(xiàn)了吸收率的動(dòng)態(tài)調(diào)諧。

圖6 (a)不同VO2電導(dǎo)率下超材料吸收器的吸收光譜；(b)當(dāng)二氧化釩電導(dǎo)率為100 S·m-1時(shí)，3.04 THz處的電場(chǎng)強(qiáng)度分布俯視圖；(c)當(dāng)二氧化釩電導(dǎo)率為200 000 S·m-1時(shí)，3.04 THz處的電場(chǎng)強(qiáng)度分布俯視圖

為了研究超材料結(jié)構(gòu)的不同幾何參數(shù)對(duì)吸收性能的影響，當(dāng)石墨烯的費(fèi)米能級(jí)為0.1 eV且二氧化釩材料電導(dǎo)率為200 000 S·m-1時(shí)，仿真研究了二氧化釩材料厚度T1及工字型中間條帶長(zhǎng)度L1對(duì)寬頻吸收特性的吸收光譜。 如圖7(a)所示，從圖中可以看出二氧化釩材料厚度變化對(duì)吸收幅值及工作帶寬具有明顯的影響。 當(dāng)二氧化釩厚度T1從0.1 μm增加到2 μm時(shí)，吸收率逐漸增強(qiáng)，吸收帶寬也隨之變寬。 如圖7(b)所示，隨著工字型結(jié)構(gòu)長(zhǎng)度L1增加，吸收帶寬從1.76 THz逐漸增加至2.8 THz。

3 結(jié) 論

提出了一種基于石墨烯和二氧化釩的太赫茲寬帶可調(diào)諧超材料吸收器結(jié)構(gòu)。 研究結(jié)果表明，當(dāng)石墨烯的費(fèi)米能級(jí)為0.1 eV且頂層二氧化釩材料的電導(dǎo)率為200 000 S·m-1時(shí)，在1.70～4.50 THz寬頻吸收帶內(nèi)獲得了超過90%以上的吸收率，吸收帶寬達(dá)到了2.8 THz。 當(dāng)二氧化釩處于全金屬狀態(tài)時(shí)，調(diào)節(jié)石墨烯的費(fèi)米能級(jí)在0.1～0.3 eV之間變化時(shí)，吸收率的中心頻率發(fā)生了0.31 THz的藍(lán)移。 當(dāng)石墨烯的費(fèi)米能級(jí)固定為0.1 eV時(shí)，利用二氧化釩的電導(dǎo)率隨溫度變化的相變特性，使其電導(dǎo)率從100 S·m-1變化至200 000 S·m-1時(shí)，該超材料結(jié)構(gòu)由反射狀態(tài)切換至吸收狀態(tài)。 因此，基于所設(shè)計(jì)的超材料結(jié)構(gòu)通過獨(dú)立的調(diào)節(jié)石墨烯的費(fèi)米能級(jí)和二氧化釩的電導(dǎo)率，可以實(shí)現(xiàn)超材料諧振頻率與吸收振幅的雙重調(diào)控。 此外，對(duì)超材料表面的電流與電場(chǎng)分布進(jìn)行分析，揭示了超材料吸收器的吸收機(jī)理。 本文設(shè)計(jì)的可調(diào)諧寬帶吸收器具有結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、吸收率高、諧振頻率和吸收率可獨(dú)立調(diào)諧等特點(diǎn)，在電磁隱身、移動(dòng)通信、醫(yī)療傳感等領(lǐng)域具有廣闊的應(yīng)用前景。

圖7 不同結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)吸收器吸收性能的影響(a)： 工字型厚度T1；(b)： 工字型中間條帶長(zhǎng)度L1Fig.7 Influence of different structural parameters on absorber absorption performance(a)： I-shaped thickness T1；(b)： Length of I-shaped middle strip L1