開放式法布里-珀羅光學微腔中光與單量子系統(tǒng)的相互作用*

裴思輝 宋子旋 林星 方偉

1) (浙江大學光電科學與工程學院,現(xiàn)代光學儀器國家重點實驗室,杭州 310058)

2) (浙江大學信息與電子工程學院,杭州 310058)

1 引言

腔量子電動力學(cavity quantum electrodynamics,CQED)研究的是光學腔內光與物質的相互作用.由于對光場存在三維約束,光學腔內部電磁場的態(tài)密度分布與自由空間中不同.當光學腔的尺寸與波長的量級相同時,腔內電磁場態(tài)密度的分布會變得離散化、集中化,從而使諧振模場與物質相互作用得到大幅加強.根據(jù)微腔內光場與物質相互作用的強弱,CQED 又可以分為弱耦合領域和強耦合領域[1,2].Purcell 效應是弱耦合領域的典型代表[3],即與腔模產(chǎn)生共振的二能級系統(tǒng)(twolevel system,TLS)的自發(fā)輻射速率會得到提升.該效應在高效率單光子源[4,5]、極低閾值激光[6]、高速光調制器或高頻光信號發(fā)生器[7,8]等領域有廣泛的應用.在強耦合領域,主要現(xiàn)象為腔內光子與TLS 之間不斷交換能量并形成一種被稱為極化基元的量子態(tài),在光譜上表現(xiàn)為明顯的劈裂峰,即拉比劈裂.強耦合的典型例子包括原子-原子糾纏系統(tǒng)[9]、極化基元激光器[10]、光阻塞器件[11]等,有望應用于量子信息和量子計算上.

常見的基于電介質的光學微腔分為法布里-珀羅(Fabry-Perot,FP)微腔、光子晶體微腔、回音壁諧振腔[1]等.這3 種微腔中,回音壁諧振腔擁有最高的品質因子(quality factor),但一般模式體積(V)較大且較難實現(xiàn)光場的有效耦合輸出;光子晶體微腔具有最小的V,但實現(xiàn)單個TLS 與微腔的有效耦合的制備工藝較為繁復;FP 微腔雖不具最佳的Q值或V,但其近高斯模式的光場輸出能夠實現(xiàn)與光纖的高效耦合,為器件的應用提供了極大的便利.因此涉及FP 微腔—從封閉式微柱腔到開放式FP 微腔—與單個固態(tài)量子系統(tǒng)及原子相互作用的相關研究受到廣泛青睞.

構建一個良好的CQED 系統(tǒng)的關鍵在于實現(xiàn)腔和量子體系的相互作用的最大化,即將單量子體系與某一腔模共振,同時將該單量子體系置于該模式的光場極強處.為了實現(xiàn)這一個目標,往往需要對單量子體系進行精確定位然后套刻微腔結構、或將微腔結構制備好后再精確轉移單量子系統(tǒng)(需要利用復雜微納制備或操控的技術手段),并結合溫度、電場、磁場、應力場等輔助方法實現(xiàn)頻率調諧功能,實驗要求非常高.相對而言,開放式可調FP微腔[12,13]僅需通過對端鏡位置的控制,即可實現(xiàn)單量子體系與腔場在空間位置及頻率上的重合,從而簡化了微腔制備要求.基于其強大的可調節(jié)性、優(yōu)質的光場輸出與收集及便捷的制備工藝等獨特優(yōu)點,開放式FP 腔成為CQED 研究領域的有力工具.

本文總結了近些年開放式FP 腔及其在CQED領域的研究進展,首先介紹開放式FP 微腔系統(tǒng)的基本性質、微腔的結構和制備方法,繼而從弱耦合、強耦合以及差發(fā)射體區(qū)域(bad-emitter regime)[14]三方面分別介紹開放式FP 微腔與固態(tài)單量子體系的相互作用及其應用,最后對CQED 領域進行展望.

2 開放式FP 微腔系統(tǒng)的基本性質

開放式FP 微腔一般是指由兩面相互獨立的反射鏡構成的光學微腔.通過對其中一面反射鏡的控制,腔模光場的空間位置及諧振頻率能被精確調節(jié),實現(xiàn)某一TLS 與微腔的有效耦合.而對反射鏡進行大范圍掃描,則可實現(xiàn)諧振腔分別與不同的TLS 的耦合.因此開放式FP 微腔為CQED 研究帶來了很大便利.

2.1 開放式微腔的基本參數(shù)

本節(jié)主要介紹與CQED 密切相關的3 個微腔的基本參數(shù),即品質因子Q、精細度F與模式體積V.

微腔Q值是反映腔內存儲能量時間長短的參數(shù).Q值可定義為

式中,E為儲存在腔內的總能量,P為單位時間內能量的平均損耗量,T是電磁場諧振周期,ω是腔共振所對應的角頻率,τR是腔內光子平均壽命.由(1)式可以看出,對于特定共振頻率的腔,Q值越大,腔內光子壽命越長,腔內光子與物質相互作用時間越長.因此,高Q值對增強腔與物質相互作用非常重要.在實驗測量中,Q值一般可以通過探測微腔的共振譜半高全寬 ΔυFWHM獲得,兩者滿足以下關系[2]:

其中,υ是腔的共振頻率.Q值通常通過減小腔鏡表面缺陷、增大腔鏡反射率的方式以實現(xiàn)更小的腔鏡散射和透射損耗來提高,同時可以通過增大腔長來提升.在腔鏡上鍍金屬膜或者多層DBR 結構可提高腔鏡反射率,這一部分將會在后續(xù)章節(jié)(3.2.4 節(jié))進行闡述.

精細度F是與Q值類似的參數(shù),但其與腔長無關,能夠更精確地反映腔內損耗情況.F數(shù)定義為光學諧振腔中自由光譜范圍υf(即相鄰縱模之間的頻率間隔)與 ΔυFWHM的比值,即[2]:

在不考慮反射鏡相移的平面FP 腔中有[2]:υ=mυf,其中m為縱模階數(shù),c為真空中光速,nr為腔內介質折射率,L為光學腔長,λ為真空中波長,則有

模式體積V是影響微腔與物質相互作用強度的另一個重要參數(shù),其定義為[15,16]

式中Vin定義腔內空間,E(r) 為電場強度,εr為諧振腔內介質的相對介電常數(shù).V越小,腔對該模式的約束能力越強,光場的空間分布越集中,因此腔與物質的相互作用也越強.

對于FP 腔而言,若只考慮最低階橫模時,V可以近似表達為[17]

式中w0為基模的束腰半徑[17],

其中R1,R2為微腔兩面反射鏡的曲率半徑.對于常見的平凹腔結構,其中一面腔鏡的曲率半徑為∞,此時[17]:

因此當腔鏡曲率半徑越小,腔長越短時,V越小.

2.2 單量子體系與微腔的耦合理論

基于不同的微腔參數(shù),當TLS 與微腔共振時,其相互作用可能會呈現(xiàn)出弱耦合、強耦合等不同的物理現(xiàn)象.如圖1 所示,弱耦合與強耦合可以通過耦合因子g,TLS 的非共振自發(fā)輻射速率γ以及微腔損耗速率κ間的大小進行區(qū)分.耦合因子g由?g=|〈d·E〉|來 定義,其中d為TLS 的電偶極矩,E為量子化的腔模電場.當TLS 與腔模交換光子的速率比系統(tǒng)光子損耗速率更大時,TLS 所輻射的光子會在從腔中耗散之前被其自身重新吸收.此時腔對系統(tǒng)能量進行調制,使原先簡并的能級發(fā)生劈裂,系統(tǒng)處于強耦合區(qū)域.相反,如果TLS 輻射光子不會被其再次吸收,那么作用效果會更接近于自由空間中的自發(fā)輻射.此時TLS 的輻射速率會受到腔的影響,系統(tǒng)處于弱耦合區(qū)域.

圖1 腔與TLS 耦合的原理圖.該系統(tǒng)可通過3 個參數(shù)進行描述: g ,κ 和 γ,它們分別量化了TLS 與腔的耦合、腔損耗速率以及TLS 的非共振自發(fā)輻射Fig.1.Schematic diagram of the operational principle for TLS coupling to the cavity.The system is described by three parameters:g ,κ ,and γ which quantify the cavity-TLS coupling,the photon decay from the cavity,and the non-resonant spontaneous emission of the TLS,respectively.

當腔與TLS 相互作用較弱,即系統(tǒng)處于弱耦合狀態(tài)時,可以通過微擾理論中的費米黃金定則計算腔對物質自發(fā)輻射的影響.通過理論計算可以得到與單腔模μ耦合的r1位置處的TLS 自發(fā)輻射率為[18]

式中Qμ是腔模品質因子,αμ(r) 為歸一化的矢量函數(shù),ε0(εr) 為真空(相對)介電常數(shù),d為TLS 的電偶極 矩,ω0為TLS 對應角頻率,ωμ為腔模μ對應角頻率,γc,μ=ωμ/Qμ是腔模角頻率半高全寬(FWHM).

在共振條件下,假設TLS 的輻射場與腔模具有相同的偏振方向,那么其自發(fā)輻射速率為

式中γ0為自由空間中TLS 自發(fā)輻射速率[18],

假設TLS 被放置在腔內電場最強處,則有

代入(12)式得到Fμ的常見表達形式[19,20]:

(14)式反映了腔內最大的Purcell 因子,可以看出,腔內最大Purcell 因子只與腔本身的特性相關.

隨著腔與TLS 的相互作用強度增強,即進入強耦合領域內時,微擾理論不再適用,此時需要利用Jaynes-Cummings (JC)模型進行描述[21,22].經(jīng)過旋波近似,耦合到腔模的TLS 哈密頓量可以表達為[21,23]

圖2 JC 模型下腔與TLS 耦合前后的能級示意圖.當TLS與腔內光子共振時,該系統(tǒng)的能級發(fā)生劈裂,且劈裂量會隨著腔內光子數(shù)的增大而增大Fig.2.States of the cavity-two level system coupled system described by JC model.When the TLS comes into resonance with optical modes of the cavity,a generated energy level of the system will split into two with an energy difference.The magnitude of the splitting increases with the number of photons stored in the cavity.

3 基于開放式FP 微腔與固態(tài)單量子體系的CQED 系統(tǒng)搭建

綜上所述,為實現(xiàn)開放式FP 微腔與固態(tài)單量子體系的有效耦合,不僅需要將固態(tài)單量子體系與微腔光學模式的頻率、偏振以及空間位置對準,同時還要求FP 微腔具有高Q值和小V.本節(jié)將著重討論高Q值、小V的開放式FP 微腔的基本結構、制備方法以及其與TLS 耦合中涉及的相關技術.

3.1 開放式FP 微腔的基本結構

常見的開放式FP 微腔具有以下特征:利用兩塊凹面反射鏡或者一塊凹面反射鏡和一塊平面鏡實現(xiàn)對光場的約束;腔鏡通過鍍膜實現(xiàn)高反射率;至少一塊腔鏡被固定在可作精細移動的平移臺上以實現(xiàn)腔長的精細調控以及光模場空間位置的調整.根據(jù)凹面鏡的基底結構,微腔可分為基于光纖端面的開放式FP 微腔和基于芯片端面的開放式FP 微腔兩類,其基本結構圖如圖3 所示[17,25,26].此外還有基于原子力顯微鏡懸臂梁的開放式微腔[27]、基于單一芯片的扣式圓頂開放式微腔[28]等方案.出于篇幅考慮,本文只討論前面最常見的兩種類型.

圖3 開放式FP 微腔的基本結構 (a),(b) 基于光纖端面的開放式FP 微腔,其中(a)光纖-光纖型[17],(b)光纖-芯片型[25];(c)基于芯片的開放式FP 微腔[26]Fig.3.Basic structure of open FP microcavity.(a),(b) Open FP microcavity based on fiber end face:(a) Fiber-fiber type[17];(b) fiber-chip type[25].(c) chip-based open FP microcavity[26].

基于光纖端面的FP 微腔將光纖端面反射鏡與光纖導波有機結合起來,可以直接通過光纖來實現(xiàn)光場的輸入及輸出,從而減小裝置的體積,增大穩(wěn)定性,并提高光信號收集效率.通過對光纖端面凹鏡的位置及曲率半徑的精確控制,腔模光場與光纖導波模式的耦合效率可以達到90%以上[25].因此基于光纖的開放式微腔尤其適合于遠距離量子系統(tǒng)的搭建[29,30],實現(xiàn)微腔系統(tǒng)與其他量子系統(tǒng)的遠距離信息傳遞[31].

相對而言,基于芯片的FP 腔的制備更方便—可利用成熟的片上微納加工技術(如聚焦離子束(focused ion beam,FIB)、光刻等)加工具有所需面型的微腔[32,33],并且可以單次批量制備[34].此外,在選擇腔鏡面型參數(shù)時只需考慮對空間光的約束能力與收集效率,而不受微腔模式與光纖導波模式匹配的條件制約[17,25].因此,基于芯片的FP 腔的設計和制備具有更高的自由度,且更容易實現(xiàn)極小V.

總而言之,基于光纖的FP 腔更適合于搭建多量子耦合系統(tǒng)、遠距離傳輸系統(tǒng),而基于芯片的FP 腔更適合于搭建更小V、面型更為優(yōu)化的單個腔-量子耦合體系.

3.2 開放式FP 微腔的制備

提升開放式FP 微腔性能的關鍵在于凹面端鏡的制備.凹面端鏡的制備一般涉及兩個過程:首先是在基底上加工出光滑、小曲率半徑、近球面的凹面來實現(xiàn)對光場的充分約束從而獲得小V的腔模,然后在有初始面型的基底上沉積低損耗、高反射率的膜層來提高腔的Q值[35].由于低損耗、高反射的鍍膜技術在多年前已十分成熟,開放式FP 微腔近些年的進步主要歸功于凹面的制造技術的發(fā)展.下文將介紹在芯片襯底或者光纖端面加工凹面的主要方法,著重討論現(xiàn)在常用的兩種技術:CO2激光燒蝕法和FIB 刻蝕法.然后對鍍膜工藝進行簡單的介紹.

3.2.1 早期的開放式FP 微腔制備

開放式FP 微腔的研究源于2005 年Trupke等[36]的一項基于光纖端面開放式FP 腔的工作(圖4(a)).他們先在硅襯底上利用光刻技術制備具有保護作用的鏤空圓形模板;再將其浸入HNO3,HF 混合溶液,利用硅在該溶液中各向同性的腐蝕,制備一個平均粗糙度約6 nm 的近球形凹面;最后在該凹面結構上直接沉積約98.4%反射率的介質膜系.而其光纖端面的平面高反膜系是從特制襯底上轉移,并用折射率匹配膠黏合于光纖端面得到的.這項工作中所制備的凹坑曲率半徑約185 μm,可實現(xiàn)的腔長在20—200 μm 范圍內,微腔F數(shù)接近100,Q值可達40000.2006 年,Cui 等[37]向熔融的空心管注入氮氣使其內部產(chǎn)生氣泡(圖4(b)),降溫固化后切割,得到基于芯片的開放式FP 腔.2006 年,Reichel 團隊[38]提出利用轉移技術將凸型襯底上形成的微凹面薄膜轉移到光纖上,在光纖端面引入高反射率的凹面結構,并成功搭建F數(shù)在1000左右的基于光纖端面的開放式FP 微腔(圖4(c)).2007 年,Pennington 等[39]發(fā)明了一種乳膠球輔助的電化學沉積法,可在平面襯底產(chǎn)生與乳膠球對應尺寸的凹面結構,實現(xiàn)凹面尺寸可控的微腔(圖4(d)).

圖4 早期的開放式FP 微腔結構 (a)利用濕法刻蝕制備的第一個光纖-芯片型開放式FP 微腔[36];(b)利用氣泡法制備光滑凹面結構[37];(c) 利用轉移技術制備的光纖型開放式FP 微腔[38];(d) 利用乳膠球輔助電化學沉積技術制備的凹面尺寸可控的微腔[39]Fig.4.Early open FP microcavity structures:(a) The first fiber-chip type open FP microcavity fabricated by wet etching[36] ;(b) preparation of smooth concave structure by bubble method[37];(c) fiber type FP microcavity fabricated by transfer technique[38];(d) microcavity with controllable concave size prepared by latex ball assisted electrochemical deposition technique[39].

然而前述方法或難以產(chǎn)生可控大小的凹面結構,或依賴特制的微球結構而難以繼續(xù)減小凹面的半徑以形成更小體積的微腔,因此逐漸被同期發(fā)展的其他方法取代.這些被更廣泛使用的技術包括CO2燒蝕、聚焦離子束刻蝕等.這些方法擁有制造更小曲率半徑的凹面、穩(wěn)定控制產(chǎn)生曲面的曲率半徑的能力與潛力,受到越來越多研究者的青睞.

3.2.2 CO2激光燒蝕技術

CO2激光器自1964 年被發(fā)明以來[40]便被應用于材料加工領域[41],如切割[42]、鉆孔[43]、焊接[44]等.這些工藝使用的激光功率一般比較大,不適合用來加工微米尺度的凹面結構.2002 年,Markillie 等[45]利用較短脈沖CO2激光在SiO2表面加工出光滑凹面結構,展現(xiàn)了CO2激光用來加工微凹面的可能性.2007 年Reichel 團隊[46]開始將激光燒蝕技術應用于開放式FP 腔的制備.他們用激光燒蝕方法在光纖端面加工微小曲率半徑的凹面,成功構建了基于冷原子的強耦合系統(tǒng).2010 年,Reichel 團隊[17]更為系統(tǒng)、詳細地闡述了他們之前提出的利用激光燒蝕在光纖端面加工光滑曲面的方法.他們發(fā)現(xiàn)使用低功率、短持續(xù)時間的CO2脈沖激光轟擊光纖端面(平均功率0.3—1.1 W,持續(xù)時間5—400 m s),會在光纖端面引起的熱蒸發(fā)效應,形成一個光滑的凹面結構,見圖5.利用CO2激光加工方法,可在光纖表面形成最小曲率半徑40 μm、平均粗糙度優(yōu)于0.2 nm、曲面開口直徑10—45 μm的凹面結構,各項參數(shù)全面優(yōu)于早期加工方法.他們還設計特制夾具夾持光纖,從而使得在光纖端面沉積介質薄膜成為了可能.這些改進使得他們構建的微腔的F數(shù)最高達到38600.2012 年,Reichel 團隊[47]通過改變CO2激光參數(shù)使可制備的凹面結構的曲率半徑范圍進一步擴展到20—2000 μm.

圖5 早期利用CO2 激光燒蝕法構建光纖型FP 腔的工作[17] (a)微腔結構示意圖;(b) CO2 激光脈沖處理后光纖端面的掃描電子顯微鏡圖;(c) 利用干涉顯微鏡得到的曲面形貌(實線)與理想高斯形貌(虛線)的差別Fig.5.Early fiber-type FP microcavity made by CO2 laser ablation method[17]:(a) Schematic diagram of cavity structure;(b) scanning electron microscope image of fiber endface after CO2 laser pulse treatment;(c) surface topography (solid line) obtained by interference microscope and an ideal Gaussian profile (dotted line).

之后有大量研究對CO2激光燒蝕技術進行改進.2013 年Brandst?tter 等[48]構造出在近200 nm腔長下也能有高協(xié)同度、高耦合強度的較大尺寸微腔,他們制備的微腔F數(shù)高達45000,為實現(xiàn)開放腔與約束離子強耦合提供可能.2014 年Greuter等[26]則通過合理調節(jié)聚焦光斑尺寸,在芯片襯底上制備出曲率半徑小至5.2 μm 的光滑凹面,其制備的微腔F數(shù)最大可接近15000.2017 年Najer 等[49]提出反應離子束刻蝕和CO2激光燒蝕相結合的方法,在芯片襯底上加工出最小1.2 μm 曲率半徑、凹坑深度近1 μm 的曲面.其主要思想在于利用CO2激光制造光滑曲面,同時利用反應離子束刻蝕方法限制或修正凹坑的橫向尺寸,該技術在構建小體積開放式FP 微腔的道路上邁出了重要一步.同年中國科技大學的黃運鋒、韓永建、李傳鋒、郭光燦團隊[29]利用空間濾波技術提高CO2激光光斑的對稱性,在光纖端面上制造出球對稱性更好的曲面結構,同時他們理論上設想了一種基于光纖的開放式FP 腔與單量子體系相結合的遠距離糾纏系統(tǒng).2018 年郭光燦團隊[50]利用能夠微調CO2激光光斑位置的裝置,成功實現(xiàn)了可控橢圓率的光纖端面微腔的制備,其最大偏振能級劈裂達到3.19 GHz.2019 年浙江大學方偉、童利民團隊[25]提出利用濕法刻蝕結合CO2激光回流的方法實現(xiàn)在光纖纖芯處加工球對稱性高、開口寬度接近纖芯直徑4.7 μm、曲率半徑精確可控的凹面結構,這為基于光纖的開放式FP 微腔的小型化打下重要基礎.

總的來說,CO2激光燒蝕最大優(yōu)點在于制備工藝簡單且可產(chǎn)生可控、光滑的曲面.如今,利用CO2激光燒蝕在芯片襯底上亦或是光纖端面上制備小曲率半徑、小深度的光滑高斯曲面的技術已經(jīng)比較成熟.如何進一步縮小曲率半徑、如何更精確地加工出不同的面型以及如何將加工重復性提高等是該方向可以繼續(xù)研究的課題.基于目前技術制備的開放式微腔已基本滿足CQED 研究的需求,后文討論的開放式腔量子系統(tǒng)的微腔有大半是利用CO2激光加工技術構建的.

3.2.3 FIB 刻蝕技術

FIB 是利用聚焦至納米尺寸的高速離子轟擊樣品表面來實現(xiàn)刻蝕的.控制離子束轟擊時間可控制加工深度,再通過程控逐點掃描,便可得到預設的任意曲面.Dolan 等[34]于2010 年首次利用FIB刻蝕技術實現(xiàn)了對開放式微腔面型加工.他們利用FIB 刻蝕技術在芯片型襯底上加工出陣列的近球形凹面,經(jīng)過鍍膜后與另一在平面襯底上的反射鏡構成微腔結構,其中單個腔V為2.2 μm3,F數(shù)為460,Q值為10000,其腔結構如圖6 所示.

圖6 最早利用FIB 刻蝕法制備芯片型開放式FP 微腔的工作[34] (a)腔結構示意圖;(b)凹面陣列的掃描電子顯微鏡照片;(c)原子力顯微鏡得到的曲面面型(藍線)以及擬合的光滑曲面(綠線),面型粗糙度約0.7 nmFig.6.The earliest chip-type FP microcavity made by FIB etching technique[34]:(a) Schematic diagram of cavity structure;(b) scanning electron microscope image of the processed concave mirror array;(c) surface profile (blue line)obtained by atomic force microscope and the fitting curve(green line).The surface roughness is 0.7 nm.

此后,FIB 刻蝕技術被廣泛用來加工開放式FP 微腔以搭建腔量子耦合系統(tǒng).2012 年Di 等[14]通過對FIB 技術參數(shù)的優(yōu)化制備曲率半徑7 μm,腔長1.6 μm,V為0.53 μm3的開放式FP 微腔.2014 年Albrecht 等[51]利用FIB 刻蝕技術在光纖端面刻蝕出粗糙度0.3 nm、曲率半徑14.1 μm、深度1.2 μm 的凹面,經(jīng)過鍍膜后與另一面CO2燒蝕產(chǎn)生的光纖端凹面反射鏡形成V為6.1 μm 的微腔.2015 年Trichet 等[33]指出在對FIB 加工的極小型凹面(微米量級曲率半徑)結構進行鍍膜時,由于不能保證襯底與沉積束流完全垂直,每層膜結構會逐漸偏離原始的凹面幾何結構.該偏移量可根據(jù)相關模型對加工參數(shù)進行調整而修正,從而保證最終膜層達到理想面型.在這之后FIB 刻蝕技術趨于成熟,并被用來加工兩個空間上并列的腔以研究腔模式的耦合[32,52]及用來制備各種奇異面型的開放腔[53].

總而言之,FIB 刻蝕擁有許多獨特的優(yōu)點:可以精確加工任意曲面、易于精準加工陣列式結構、加工面型重復性好等.這些優(yōu)點令FIB 刻蝕技術在構建非球面腔型以及極小體積腔上擁有獨特的優(yōu)勢.然而,FIB 這種掃描式、非連續(xù)空間的加工模式難以做到CO2激光加工一體成型那樣的極低粗糙度.此外,FIB 設備昂貴,這種逐點掃描式加工的方法耗時較長,使用成本也比較高.

3.2.4 腔鏡鍍膜技術

提高微腔的Q值可大幅增強腔與物質的相互作用,這要求構成微腔的兩反射鏡的反射率接近1.芯片、光纖等基質一般是SiO2材料,折射率只有1.45,其與真空構成的反射界面的反射率不到4%,需通過表面沉積薄膜的方式改善反射率.常見的高反射膜層有金屬膜層和介質/半導體分布式布拉格反射層(distributed Bragg reflector,DBR)[54].金屬反射膜常見材料有金、銀、鋁等,介質/半導體DBR 層常見組合的有SiO2/TaO5,SiO2/TiO2,AlGaAs/GaAs,AlAs/GaAs 等.金屬膜一般通過熱蒸鍍或者濺射方式沉積,介質/半導體DBR 一般通過分子束外延或者濺射方法制備.相比于DBR 膜系,金屬鍍膜因只需要使用一種材料而更容易實現(xiàn),且擁有寬波段高反射率特性,然而金屬鍍膜反射率一般只能達到95%左右(取決于金屬復折射率的虛部).此外金屬對透射光有很強的吸收,這導致輸出信號損耗.因此在耦合強度要求不高的場景中可以采取金屬鍍膜.介質鍍膜工藝相對復雜,但可以在可見、近紅外等特定波段實現(xiàn)近100%反射,且?guī)缀鯚o吸收損耗.半導體DBR 的優(yōu)點與介質鍍膜類似,其缺點是薄膜生長速度一般較慢、折射率對比度較低以及容易因晶格失配引起薄膜性能下降.半導體DBR 很適合直接與外延生長的半導體量子點體系結合—反射膜層外延生長完成后可直接外延半導體量子點(如InAsGa 量子點).而其他介質薄膜一般要另外生長,然后將長有量子點的薄膜半導體轉移到DBR 膜系表面[55].

除了上述典型方法外,研究人員還提出了基于3D 打印技術加工的聚合物-空氣間隙DBR 結構[56],這種結構可以通過對DBR 施加應力靈活地調節(jié)腔長,但尚未在實驗中實現(xiàn),這里不做展開介紹.表1 總結了部分基于不同制備方法獲得的開放式FP 微腔的參數(shù).

表1 開放式FP 微腔的性能比較Table 1.Performance comparison of open FP microcavities.

3.3 開放式FP 微腔與TLS 的耦合

除了微腔本身性質以外,TLS 相對于微腔的位置以及TLS 的輻射線寬等因素也將影響TLS與微腔的耦合強度.

處在腔內不同位置的TLS 與微腔的耦合強度與該位置腔模的真空場強度成正比,因此固態(tài)單量子體系應放置于腔場的波腹處以達到增強耦合的目的.對于色心、膠體量子點、單分子等易轉移的固態(tài)量子系統(tǒng),通?？烧{整膜系設計,使波腹位于DBR 最外層與真空界面處,再在該膜層上通過旋涂[57]、原子力探針轉移[51]等方法將固態(tài)量子系統(tǒng)放置于其上.對于外延量子點,可在設計好的DBR上直接進行量子點外延生長[13],或在另一個襯底上長出包含量子點的外延片,再通過范德瓦耳斯力貼附在制備好的DBR 結構上[55].

(12)—(14)式僅適用于TLS 輻射線寬遠小于腔模線寬的情形,在這種情況下,TLS 與腔模的耦合才能最大化.而在室溫環(huán)境下單量子體系的線寬一般大于1 n m (CdSe/ZnS 量子點譜寬約14 n m[14]、SiV 色心的零聲子線譜寬約6 n m[58]),通常大于微腔模式線寬.這將導致單量子體系大部分輻射途徑不受腔的影響,使得總體耦合強度和總體收集效率下降.實驗上一般使用液氦(4 K)或液氮(77 K)低溫恒溫器來抑制聲子展寬.然而液氦、液氮低溫恒溫器內部空間有限,這對開放式FP 微腔系統(tǒng)在穩(wěn)定性及緊湊體積上提出了更高的要求.

此外,為了增大更多的控制維度,一些其他技術也被用來調節(jié)CQED 效應:利用pn 結產(chǎn)生局域電場和量子限域Stark 效應調整TLS 本征能量[59];利用橢圓微腔[50]或者雙折射腔[5,60]使TLS 的兩個正交偏振能級退簡并,實現(xiàn)控制TLS 發(fā)光偏振態(tài)的目的等;利用雙腔結構[61]使系統(tǒng)產(chǎn)生波長差在若干納米級別的雙模式雜化,從而對單個發(fā)射源的不同躍遷通道同時產(chǎn)生Purcell 增強效應.

4 開放式FP 微腔在腔量子系統(tǒng)中的應用

一般而言,根據(jù)微腔與TLS 耦合強度g相對于介質中TLS 的非共振自發(fā)輻射速率γ和腔損耗速率κ之間的關系,可以把系統(tǒng)分為弱耦合腔量子系統(tǒng)(g?max(κ,γ))和強耦合腔量子系統(tǒng)(g ?max(κ,γ))[2].TLS 輻射具有一定的展寬,如果腔模線寬遠小于TLS 線寬,腔與TLS 的耦合進入“差發(fā)射體區(qū)域”(bad-emitter regime)[14].這種情況下,微腔將選擇性地增強共振能級落在腔模帶寬范圍內的輻射通道的輻射速率,而對其他非共振的輻射通道的輻射沒有增強作用甚至有抑制作用.接下來將分別從弱耦合、強耦合、“差發(fā)射體區(qū)域”三方面具體介紹開放式FP 微腔在構建腔量子系統(tǒng)方面的應用和優(yōu)缺點.

4.1 開放式FP 微腔在弱耦合中的應用

在弱耦合范疇,最重要的效應是Purcell 效應[3].Purcell 效應是指TLS 自發(fā)輻射速率受腔影響而變化的現(xiàn)象.簡單來說,腔的存在使得腔內電磁場的頻域態(tài)密度分布發(fā)生了變化[1],從無腔狀態(tài)時的連續(xù)平緩變化變成含有若干共振峰的準離散分布.與腔模頻率共振的自發(fā)輻射過程的速率大幅增大(輻射壽命縮短),其他非共振的輻射過程的速率被抑制(輻射壽命增大).描述一個腔內Purcell 效應強弱的參數(shù)正是Purcell 因子Fμ,其可通過(14)式來計算.一個高Q、小V的微腔對實現(xiàn)高的Fμ至關重要.如前文所述,開放式FP 微腔容易實現(xiàn)高Q、小V條件,在弱耦合研究領域受到研究人員青睞.

2009 年,Muller 等利用轉移法在光纖端面制備了鍍膜的凹面反射鏡,另一平面鏡則利用分子外延方法直接在襯底上生長GaAs/AlAs 半導體DBR層,并在DBR 最上一層GaAs 表面外延生長自組裝InAs 量子點[12].在4 K 條件下得到光纖收集效率10%、g2(0)＜0.5 的單光子源.2011 年,Barbour等[13]利用激光燒蝕技術構建了基于芯片的高Q開放式FP 腔,其平面鏡結構是AlGaAs/GaAs 構成的半導體DBR 層,在4 K 環(huán)境下得到了Fμ為1.6的腔量子耦合系統(tǒng).2015 年,Greuter 等[55]提出了一種有效提高InGaAs 自組裝量子點腔耦合強度的方法,將預先長好的自組裝量子點薄膜貼附在另一個襯底上的Ta2O5/SiO2介質DBR 上,以此增大DBR 中兩種材料的折射率差,進而減小腔場的趨膚深度和模式體積,將Fμ提高到2.54.同年,Johnson 等[62]利用FIB 刻蝕構造出基于芯片的開放式FP 腔,其V被壓縮至1.24 μm3,使得金剛石色心零聲子線輻射速率增強了6.25 倍.2017 年,Riedel 等[63]利用CO2激光燒蝕加工凹面得到一個良好的基于芯片的開放式FP 腔結構,在4 K 環(huán)境下構造出NV 色心零聲子線輻射速率增強倍數(shù)大于30 的結構體系.2021 年,Tomm 等[5]基于量子點外延芯片和特制的微凹面鏡搭建了純度和不可區(qū)分度接近理想的高亮度單光子源,其Fμ超過10;微腔出射光通過透鏡聚耦合進入光纖,總收集效率高達57%.同時他們利用半導體雙折射效應,通過施加應力引起腔內不同偏振的腔模能量劈裂,使得量子點與其中一個偏振腔模共振來增強該偏振方向的輻射速率,而垂直方向的輻射被抑制.該方案克服了共振激發(fā)-偏振消光技術對出射光子有50%損耗的缺點.表2 總結了近年來在開放式FP微腔中實現(xiàn)弱耦合的工作及其Purcell 因子.

表2 開放式FP 微腔在弱耦合中的典型應用Table 2.Typical applications of open FP microcavity in weak coupling regime.

在上述實例中,開放式FP 腔在實現(xiàn)弱耦合方面有以下獨特優(yōu)勢:

1)可調節(jié)性.為了達到有效耦合,TLS 需要在空間中位于腔模電場最大處,且在頻率上與腔模共振.對于開放式微腔,其腔模的空間和頻率調諧均可通過調節(jié)凹面腔鏡的位置實現(xiàn).這種便捷的可調節(jié)性意味著同一套實驗裝置可針對不同的量子系統(tǒng)個體做單獨優(yōu)化,實現(xiàn)耦合強度最大化.

2) 開放存取性.開放式FP 腔內部不是封閉的,其他物質可以便捷地被置入、取出,這使得該系統(tǒng)可以研究更廣泛類型的量子系統(tǒng),如膠體量子點[14]、冷原子[46]、俘獲離子[64]等.

3)光纖兼容性.開放式FP 微腔可由一面或兩面光纖端鏡構建,因此其結構天然與光纖兼容.采用合適的參數(shù)設計,FP 腔的腔模與光纖導波模可實現(xiàn)高度匹配,因而可以實現(xiàn)高效的經(jīng)由光纖的光輸入輸出.這一特點意味著光纖開放式微腔在搭建基于光纖的量子通信網(wǎng)絡中具有很大的應用潛力.

與非開放的FP 微柱腔相比,開放式FP 微腔也存在一些缺點,如固定和調節(jié)裝置結構比較大、穩(wěn)定性欠佳等,這些都是實現(xiàn)一個實用的開放式FP 微腔系統(tǒng)需要解決的重要問題.前述FP 腔在弱耦合應用中體現(xiàn)的優(yōu)缺點在強耦合和“差發(fā)射體”應用中也是適用的.

4.2 開放式FP 微腔在強耦合中的應用

CQED 中一個最吸引人的現(xiàn)象就是單TLS 和單模腔之間的強耦合[65-67].強耦合場景下的光與物質相互作用在量子信息處理技術中有巨大的應用價值,典型的例子包括量子網(wǎng)絡[68]中建立遠程量子比特糾纏[69,70],以及實現(xiàn)單光子非線性現(xiàn)象的光子阻塞[11,71]—這是實現(xiàn)單光子晶體管的核心[72,73].

實現(xiàn)強耦合要求g?max(κ,γ),即系統(tǒng)協(xié)同參數(shù)(C=2g2/κγ)遠大于1.此時激發(fā)態(tài)-基態(tài)躍遷釋放的光子在微腔內被約束的時間足夠長,以至于可以再次觸發(fā)基態(tài)-激發(fā)態(tài)躍遷,體系能量以腔光子或激發(fā)態(tài)的形式不斷相干交換,并形成新的本征態(tài),被稱為“激子極化基元”,也稱為極化子(excitonpolariton).

目前多種類型的TLS 與腔的耦合系統(tǒng)都已達到了C?1 的條件,例如FP 腔[11,74,75]或片上微環(huán)腔[76]與單原子耦合的系統(tǒng)、微波域工作的共面波導諧振腔中的超導量子比特[77]、光子晶體等半導體微腔與單量子點耦合的系統(tǒng)[67,78,79]等.其中在量子點等全固態(tài)TLS 中實現(xiàn)強耦合是一件很有挑戰(zhàn)的事,因為這不僅需要量子點與微腔在空間和頻率上實現(xiàn)匹配,同時對微腔的Q和V均有較高的要求.隨著高精細度的FP 腔的實現(xiàn)和微鏡制造工藝的快速發(fā)展[46],開放式微腔的性能被不斷提高并逐漸發(fā)展成為一種研究強耦合機制的通用平臺,極大地促進了新型固態(tài)腔量子實驗的發(fā)展.

2013 年,Miguel-Sánchez 等[80]提出了量子點-微腔結構實現(xiàn)了單個自組裝InGaAs 量子點和外部光纖微鏡腔之間的強耦合,其系統(tǒng)結構圖如圖7(a)所示.該研究組利用中等模體積、高Q值的微腔實現(xiàn)了較高的協(xié)同參數(shù),C≈2.0±1.3 .他們將量子點嵌入在p-i-n 結構中:通過p 層和n 層施加柵極電壓,實現(xiàn)了量子點的帶電態(tài)控制(圖7(b)).隨后通過在該系統(tǒng)中觀察如圖7(c)所示的共振透射光譜譜線反交叉特征,判斷出在其系統(tǒng)結構下腔與發(fā)射體已經(jīng)實現(xiàn)了強耦合.該平臺同時實現(xiàn)了腔長和量子點的能量可調諧性,確保了腔模和發(fā)射體之間的空間和光譜重疊.

圖7 可實現(xiàn)強耦合的典型量子點-腔系統(tǒng)[80] (a)量子點-腔系統(tǒng)結構;(b)為了控制量子點的電荷,量子點層下面的n 摻雜GaAs 層與其上面的p 摻雜GaAs 層一起形成p-i-n 二極管結構;(c)通過調節(jié)腔長優(yōu)化量子點和腔之間的耦合,基于該平臺得到了具有反交叉特征的共振透射光譜Fig.7.Typical quantum dot (QD)-cavity system in which the strong coupling could be observed[80]:(a) Setup of the QD-cavity system;(b) the n-doped GaAs layer below the QD layer and the p-doped GaAs layer above forming a p-in diode structure,which is used to control the charge state of the QDs;(c) the cavity length is adjusted to optimize the coupling between the QD and the cavity,an anti-crossing in resonant transmission spectroscopy is observed.

2015 年,Greuter 等[81]用暗場激光光譜法研究了單個自組裝InGaAs 量子點與可調諧FP 腔的強耦合系統(tǒng),實現(xiàn)了極高的光譜分辨率、高靈敏度、高對比度和良好的模式匹配,該系統(tǒng)的協(xié)同參數(shù)達到了5.5.其實驗結果表明在微腔條件相同的情況下,通過抑制發(fā)射體的線寬能夠將協(xié)同參數(shù)由5.5 提高到9.

半導體腔的小型化通常會引入電荷噪聲和散射損耗,如何消除其影響從而提高系統(tǒng)的協(xié)同參數(shù)是一直以來亟待解決的難題.2019 年,Najer 等[59]通過半導體柵極控制量子點電荷及其共振頻率,實現(xiàn)了一種門控、超低損耗、頻率可調的微腔器件.該研究組通過用幾納米厚的氧化鋁層對GaAs 表面進行鈍化,以降低與表面相關的噪聲,在腔中獲得窄的量子點線寬,并抑制表面吸收.該結構可通過Stark 效應調整量子點激發(fā)態(tài)能量,并通過庫侖阻塞確保量子點始終處于特定的電荷狀態(tài).實驗測得協(xié)同參數(shù)C達到150,觀察到了量子點和腔之間的時域能量交換(真空拉比振蕩),證明了該量子點-腔耦合系統(tǒng)中發(fā)射光子的相干性.

同年,Wang 等[31]利用小V(2.1 μm3)、高Q值(120000)、低損耗的開放式FP 微腔,構建出C=12.7的腔量子耦合系統(tǒng),用于研究嵌在特定膜層中的DBT 單分子有機物.他們在實驗中觀察到明顯的拉比劈裂,并在極低功率下觀測到了腔內單分子的非線性響應.此外,他們還實驗演示了將其他實驗室產(chǎn)生的單光子信號通過光纖傳輸寫入單個DBT 中的操作.這充分展現(xiàn)了光纖開放式FP 腔在遠距離量子通信網(wǎng)絡系統(tǒng)中的應用潛力.基于同一系統(tǒng),該研究組于2021 年將協(xié)同參數(shù)進一步提高到了45,并對分子與腔耦合系統(tǒng)中的四波混頻等非線性相互作用進行了研究[82].表3 總結了近年來在開放式FP 微腔中實現(xiàn)強耦合的工作.

表3 開放式FP 微腔在強耦合中的典型應用Table 3.Typical applications of open FP microcavity in strong coupling regime.

4.3 開放式FP 微腔在差發(fā)射體方面的應用

為有效抑制聲子展寬,大部分基于固態(tài)TLS的CQED 實驗都是在低溫下進行的.然而龐大的制冷設備的高造價及使用不便限制了該領域的實用化進展.因此室溫下寬發(fā)射譜的TLS 與微腔耦合研究也引起關注,尤其是在室溫單光子源方向.

寬譜發(fā)射的TLS 耦合到窄微腔模式中時,其發(fā)射的光子將具有腔模的光譜和空間特性[83],對應著腔與TLS 耦合中的“差發(fā)射體區(qū)域”.此時Purcell 因子的表達式(14 式)依然成立,但式中的Qμ應為腔與TLS 的耦合后的有效Q值而不是空腔的Q值.有效Q值定義為:Qeff=λpeak/(Δλcav+ΔλTLS),式中 Δλcav和 ΔλTLS分別是腔模和TLS 譜線的線寬.對于室溫中的量子點來說,其增強的電子躍遷相移和光譜漂移會使躍遷譜線線寬遠大于腔模線寬,因此空腔Q值提升對提升Purcell 因子并無幫助.通常在這種情況下只有通過盡可能縮小模式體積才能實現(xiàn)可觀測的Purcell 效應.

2012 年,英國牛津大學的的Smith 研究組[14]在對室溫下可調諧光學微腔中的CdSe/ZnS 量子點自發(fā)輻射效率的研究中,構建了Qeff為45 的室溫腔量子耦合系統(tǒng),在實驗上觀察到V=0.53 μm3時,量子點自發(fā)輻射速率提升至1.75 倍,其利用Qeff計算的Purcell 因子與實驗數(shù)據(jù)相當吻合(見圖8).他們提出在差發(fā)射體區(qū)域下的激子壽命將直接受V影響,Qeff將主要由量子點而不是腔決定.其FDTD 仿真結果指出,在腔鏡曲率半徑約為3 μm 的微腔中,V=0.1 μm3,從而得到更高的耦合強度,而這受限于當時的微腔制造工藝而無法實現(xiàn).2017 年,該研究組[57]將單個金剛石硅-空位(SiV)色心耦合到高Q的微腔中,在室溫下實現(xiàn)了高效率、亮度和光譜純度的單光子光源.該單光子源具有高耦合效率(90%)、更高的發(fā)射速率和更窄的線寬(21 GHz).這項工作使用了一個模式體積為3.4λ3、Q為19000 的光纖微腔,其有效的Purcell因子達到了9.2.2018 年,該研究組[84]對基于開放式光學微腔耦合的納米金剛石中氮-空位(NV)色心實現(xiàn)室溫下的觸發(fā)式單光子源進行了實驗研究.該系統(tǒng)產(chǎn)生的單光子譜線線寬1 nm,中心波長在640—700 nm 范圍內可調諧.他們利用脈沖Hanbury-Brown-Twiss 干涉測量驗證了光譜密度的增大可以提高單光子純度.在其實驗研究中通過優(yōu)化NV 色心與開放式微腔的耦合,將光學態(tài)密度提高了30 倍,單光子純度超過96%.這表明了差發(fā)射體機制在實現(xiàn)可調諧室溫單光子源方面可以發(fā)揮的重要作用.

圖8 差發(fā)射體區(qū)域Purcell 因子與模式體積的關系[14],其中離散點為實驗數(shù)據(jù),實線是將有效 Q 值代入(14)式計算得到Fig.8.Purcell enhancement as a function of mode volume in bad emitter regime[14].The discrete points are derived from the experimental data,and the solid line is calculated by substituting the effective Q value into Eq.(14).

5 總結和展望

本文討論了開放式FP 微腔的基本性質,綜述了開放式FP 光學微腔的制備方法,并總結了近些年來利用開放式光學微腔研究固態(tài)單量子體系的工作.需要強調的是由于在使用上的靈活性,開放式FP 微腔不僅可以與前文提到的量子點、色心、有機單分子等固態(tài)單量子體系構成各種腔量子系統(tǒng),同時適用于同冷原子[46]、離子群[85]、二維材料[86]等多量子體系構建腔量子系統(tǒng).

開放式FP 微腔端鏡曲面的兩種主流制備方式—CO2激光燒蝕技術、FIB 刻蝕,各有優(yōu)劣:CO2激光燒蝕技術制備的曲面十分光滑、設備簡單,但其穩(wěn)定性欠缺、定位精度稍差;FIB 刻蝕重復性好、可精確加工任意曲面,但其粗糙度稍差、單個曲面制備時間略長、設備昂貴.雖然這兩種技術制備的微腔已可以滿足當下的CQED 實驗需要,但微腔質量的提升有助于實現(xiàn)更高的Purcell因子及協(xié)同參數(shù),進一步推動CQED 實驗技術進步.CO2激光燒蝕技術可以通過增大激光光強監(jiān)測和閉環(huán)反饋調節(jié)來提高加工的穩(wěn)定性,通過增大高穩(wěn)定的指示光來提高加工定位精度;FIB 刻蝕可以通過提高某個拋光工藝(如CO2激光回流)來提高光滑程度,通過在其他工藝制備的初步模版基礎上進行聚焦離子束精加工來縮減凹面結構的制備時間.

現(xiàn)階段基于開放式FP 腔與單量子體系的耦合實驗已經(jīng)有諸多報道.弱耦合方面,腔量子系統(tǒng)的Purcell 因子最好已可以超過30.強耦合方面,腔量子系統(tǒng)的協(xié)同參數(shù)C最好已經(jīng)達到150,實驗中也能觀察到明顯的Rabi 劈裂并利用該系統(tǒng)觀測到單光子非線性效應.相對來說,強耦合實驗難度較大,報道較少.強耦合系統(tǒng)對微腔與量子體系的頻率和空間位置對準要求更高,對系統(tǒng)機械穩(wěn)定性也提出了更高的要求.隨著開放式FP 微腔腔鏡制備過程的兩個關鍵技術—加工微小曲率半徑、光滑凹面以及高反射率、低損耗的膜層結構沉積—不斷發(fā)展和成熟,以及裝置在小型化、集成化的道路上不斷深入,我們相信便捷、可調、穩(wěn)定的腔量子系統(tǒng)便能逐漸成為現(xiàn)實.這將為量子通信、量子計算和量子精密測量等相關技術走向實用化奠定基礎.