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    吸附對(duì)石墨烯量子點(diǎn)電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)的影響

    2022-03-26 09:16:42田夢(mèng)園
    關(guān)鍵詞:鋸齒狀能隙光吸收

    田夢(mèng)園,陳 橋

    (湖南工程學(xué)院 計(jì)算科學(xué)與電子學(xué)院,湘潭 411104)

    0 引言

    2004年英國(guó)曼徹斯特大學(xué)Geim和Novoselov等人利用機(jī)械剝離法從石墨中分離出石墨烯,開(kāi)啟了二維納米材料的新篇章[1-4].石墨烯由sp2雜化的碳原子以六角蜂窩狀網(wǎng)格排列而成[5],具有D6h對(duì)稱性,單個(gè)原胞中有兩個(gè)碳原子,相鄰兩個(gè)碳原子之間的距離約為1.42 ?.石墨烯具有優(yōu)良的電學(xué)性能,其載流子遷移率室溫下可達(dá)到2.5×105cm2V-1s-1,且遷移率遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)的硅半導(dǎo)體材料[6].石墨烯的電導(dǎo)率可達(dá)106S·m-1.此外,石墨烯還具有優(yōu)異的熱學(xué)、力學(xué)和光學(xué)特性[7,8].其楊氏模量高達(dá)1 TPa[9],室溫下的熱導(dǎo)率超過(guò)3000 W/m·K[10],且單層石墨烯的透光率可達(dá)97.7%[11].這些優(yōu)良的性質(zhì)使石墨烯在微電子器件、光學(xué)器件、電池能源等領(lǐng)域具有良好的應(yīng)用前景[12-16].但是,由于石墨烯是零能隙半金屬材料,基于石墨烯制備的場(chǎng)效應(yīng)晶體管開(kāi)關(guān)比相對(duì)較低[17].因此打開(kāi)一個(gè)可控的能隙是石墨烯研究最重要和急迫的主題之一.目前,對(duì)石墨烯能隙調(diào)控的方法主要有表面吸附[18]、摻雜[19]以及襯底調(diào)控[20]等.其中,表面吸附是實(shí)驗(yàn)上較為常用的一種方法.因?yàn)?,其在保留石墨烯高載流子遷移率的同時(shí),有效地破壞石墨烯的對(duì)稱性,從而打開(kāi)能隙[21].

    量子點(diǎn)是一種在三個(gè)空間維度上束縛激子的低維半導(dǎo)體納米結(jié)構(gòu),有時(shí)也稱為人造原子[22].量子點(diǎn)的橫向尺寸一般在1~100 nm之間,垂直厚度為幾層.因受到三維量子限域效應(yīng)的影響,量子點(diǎn)的能帶結(jié)構(gòu)呈分立的形式,其所對(duì)應(yīng)的波函數(shù)在空間上位于量子點(diǎn)中,并且延伸于各個(gè)晶格周期中.由于量子點(diǎn)獨(dú)特的能級(jí)結(jié)構(gòu),使其可以表現(xiàn)出很多新奇的物理性質(zhì),如量子尺寸效應(yīng)、非線性光學(xué)效應(yīng)等,這對(duì)于研制新型光學(xué)和電子器件具有重要的意義.目前,石墨烯[23-27]、單層和雙層磷?。?8-32]以及過(guò)渡金屬硫族化合物[33-38]等新型二維材料構(gòu)造的量子點(diǎn)得到了廣泛的研究.

    在最近的研究中,有學(xué)者基于緊束縛近似方法研究了表面吸附對(duì)石墨烯納米帶來(lái)的影響.研究表明當(dāng)石墨烯納米帶中心散射區(qū)域吸附濃度為100%時(shí),狄拉克點(diǎn)周?chē)蜷_(kāi)能隙,且能隙隨吸附濃度的升高而逐漸增大[39].此外,Schedin等[40]人在實(shí)驗(yàn)上證明了石墨烯對(duì)氣體分子(如H2O、NO2、CO和NH3等)具有一定的靈敏度.Zhou等[41]人預(yù)測(cè)了石墨烯吸附氧原子濃度為9.4%時(shí),能隙達(dá)到最大(約0.952 eV),且吸附濃度的改變會(huì)對(duì)能隙大小產(chǎn)生影響.但是,目前吸附對(duì)石墨烯量子點(diǎn)電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)的影響一直未被研究.因此,本文主要考慮了鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn),研究吸附對(duì)其電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)的影響.主要結(jié)論如下:(1)當(dāng)吸附濃度為100%時(shí),鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)在零能附近存在能隙.(2)石墨烯量子點(diǎn)尺寸較小時(shí),能隙由于吸附原子的作用被關(guān)閉.但是,能隙隨著吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度的增強(qiáng)又被打開(kāi).(3)零能位置的態(tài)密度隨著吸附濃度的升高先增大后減小.并且,光吸收峰隨著吸附濃度的升高發(fā)生藍(lán)移.

    1 研究模型及計(jì)算方法

    圖1給出了石墨烯量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)示意圖,在鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)的每個(gè)碳原子上吸附同一類型的原子.為了研究吸附對(duì)鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)的電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)的影響,采用最近鄰緊束縛模型描述石墨烯量子點(diǎn)的主要物理性質(zhì).考慮了量子點(diǎn)的尺寸、吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度γ以及吸附濃度的影響.因此,該哈密頓量可以寫(xiě)為:

    圖1 吸附鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)的結(jié)構(gòu)示意圖

    其中,εi表示石墨烯碳原子第i位格點(diǎn)處的在位能,<i,j>表示最近鄰位置,為格點(diǎn)i(j)處電子的產(chǎn)生(湮滅)算符,且tij=t為最近鄰原子的躍遷能.Had表示吸附原子與碳原子之間的耦合,記為:

    其中,εα為吸附原子在格點(diǎn)α處的在位能,為吸附原子在格點(diǎn)α處的產(chǎn)生(湮滅)算符,pα為吸附原子與碳原子的耦合位置,γ表示吸附原子與碳原子間的躍遷能.在計(jì)算中,選取的相關(guān)參數(shù)ε=0,t=-3.033 eV[42].

    石墨烯量子點(diǎn)的態(tài)密度是由一系列的函數(shù)δ求和得到的,態(tài)密度更好地展示了量子點(diǎn)中的能級(jí)分布,其表達(dá)式為:

    其中Γ是高斯展寬,Eп表示第n個(gè)本征態(tài)的本征值.

    假設(shè)光沿著在石墨烯量子點(diǎn)的()x,y平面上發(fā)生偏振,則可以采用如下的公式計(jì)算石墨烯的光吸收能譜[43-44]:

    其中Ei(Ej)分別表示格點(diǎn)(i格點(diǎn)j)上的能量,ε為光入射方向余量,Mij=<j||r i>代表格點(diǎn)i與j之間的躍遷.

    六邊形石墨烯量子點(diǎn)中的波函數(shù)是通過(guò)對(duì)緊束縛哈密頓矩陣進(jìn)行數(shù)值對(duì)角化而獲得的,所有的數(shù)值計(jì)算均利用由創(chuàng)建Python開(kāi)發(fā)程序包的Kwant[45]和Pybinding完成.另外,還將得到的波函數(shù)結(jié)果代入態(tài)密度和光吸收能譜的計(jì)算中.

    2 結(jié)果與討論

    在圖2中,研究了吸附對(duì)鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)電子結(jié)構(gòu)的影響,其中量子點(diǎn)的尺寸為Nz=11.由圖2(a)可知,在鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)中能隙為零,并且在零能處存在邊緣態(tài).但是,當(dāng)吸附濃度為100%時(shí),量子點(diǎn)在零能附近存在明顯的能隙,如圖2(b)所示.為了解量子點(diǎn)能隙打開(kāi)的原因,計(jì)算了量子態(tài)對(duì)應(yīng)的概率密度.研究表明,零能附近電子集中分布在量子點(diǎn)的中央?yún)^(qū)域,在零能附近存在體態(tài),邊緣態(tài)被排斥到正負(fù)1.11 eV以外的區(qū)域(如圖2(b)中量子態(tài)α和β的x-y平面所示),且量子點(diǎn)能隙打開(kāi).進(jìn)一步研究表明,零能附近的體態(tài)位于吸附原子上,邊緣態(tài)在石墨烯碳原子和吸附原子上同時(shí)存在(如圖2(b)中量子態(tài)α和β的x-z平面所示).因此,吸附會(huì)導(dǎo)致鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)在零能附近的能隙打開(kāi).

    圖2 鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)的本征能譜圖

    圖3給出了不同吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度下鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)的態(tài)密度及其所對(duì)應(yīng)的概率密度.根據(jù)文獻(xiàn)[24],計(jì)算了與上文不同尺寸六邊形石墨烯量子點(diǎn)的態(tài)密度,這里選取量子點(diǎn)的尺寸為Nz=6.從圖中可以看出,鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)在零能附近存在明顯的能隙.但是,當(dāng)吸附濃度為100%時(shí),且在吸附原子與碳原子間的耦合強(qiáng)度為γ=0.1 t的情況下,零能附近的能隙關(guān)閉.而當(dāng)吸附原子與碳原子間的耦合強(qiáng)度為γ=0.6 t時(shí),在零能附近的能隙又被打開(kāi).為了解能隙開(kāi)合的原因,在圖3(a)、圖3(b)和圖3(c)上選取了五個(gè)峰,并用數(shù)字1~5標(biāo)記.隨后,計(jì)算了這五個(gè)峰對(duì)應(yīng)的概率密度,如圖3(d)所示.其中,波函數(shù)、波函數(shù)以及波函數(shù)分別對(duì)應(yīng)于吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度為γ=0、γ=0.1 t和γ=0.6 t的六邊形石墨烯量子點(diǎn).研究表明,在吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度為γ=0的六邊形石墨烯量子點(diǎn)中,零能附近存在邊緣態(tài).而對(duì)于吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度為γ=0.1 t和γ=0.6 t的六邊形石墨烯量子點(diǎn),在零能附近則為體態(tài).因此,由于吸附原子的作用,導(dǎo)致量子點(diǎn)能隙被關(guān)閉.但是,隨著吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度的增強(qiáng),能隙又被打開(kāi).

    圖3 不同吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度情況下鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)的態(tài)密度及其對(duì)應(yīng)的概率密度,量子點(diǎn)的尺寸為Nz=6(.a)、(b)和(c)是鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)的態(tài)密度,其中吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度分別為γ=0、γ=0.1 t和γ=0.6 t,數(shù)字1-5標(biāo)記了不同吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度下六邊形石墨烯量子點(diǎn)中零能附近的峰(.d)六邊形石墨烯量子點(diǎn)對(duì)應(yīng)于數(shù)字1-5的概率態(tài)密度.在計(jì)算中,采用高斯展寬因子Γ=0.01 eV

    在圖4中,討論了不同吸附原子與碳原子之間的耦合強(qiáng)度對(duì)鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)光吸收能譜的影響.因?yàn)槭┝孔狱c(diǎn)沿x和y方向的光吸收能譜幾乎相同,所以為了簡(jiǎn)單起見(jiàn),采用沿x方向的偏振光[46].圖4(a)、圖4(b)以及圖4(c)的吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度分別為γ=0、γ=0.3 t和γ=0.6 t.研究表明,隨著吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度的增強(qiáng),光吸收峰會(huì)逐漸向著高能的方向移動(dòng)(即藍(lán)移).進(jìn)一步研究表明,光吸收峰移動(dòng)的距離與六邊形石墨烯量子點(diǎn)在零能附近能隙打開(kāi)的寬度是相同的.并且,隨著吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度的增強(qiáng),光的吸收強(qiáng)度會(huì)逐漸減弱.

    圖4 不同吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度情況下鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)的光吸收能譜,圖4(a)、(b)和(c)的吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度分別為γ=0、γ=0.1t和γ=0.6 t.其中,量子點(diǎn)的尺寸為Nz=11,采用的高斯展寬因子與圖3相同

    圖5計(jì)算了在不同吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度作用下六邊形石墨烯量子點(diǎn)的態(tài)密度.其中,圖5(a)和圖5(b)中量子點(diǎn)尺寸分別為Nz=11和Na=7.從圖5中可以看出,無(wú)論六邊形石墨烯量子點(diǎn)的邊緣類型是鋸齒狀邊界還是扶手椅狀邊界,六邊形石墨烯量子點(diǎn)在零能附近的能隙都會(huì)隨著吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度的增強(qiáng)而逐漸增大.由上文可進(jìn)一步得知,當(dāng)吸附濃度為100%時(shí),由于吸附原子的作用,六邊形石墨烯量子點(diǎn)在零能附近存在能隙,且能隙隨著吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度的增強(qiáng)而增大.

    圖5 六邊形石墨烯量子點(diǎn)在不同吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度作用下的歸一化態(tài)密度的等高線圖.(a)鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn),其中量子點(diǎn)尺寸為Nz=11,(b)扶手椅狀六邊形石墨烯量子點(diǎn),其中量子點(diǎn)尺寸為Na=7.這里采用的高斯展寬因子與圖3相同

    圖6計(jì)算了不同吸附濃度下鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)的態(tài)密度.由上文可知,鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)在零能處能隙為零.如圖6(a)、圖6(b)和圖6(c)所示,零能位置的態(tài)密度隨著吸附濃度的升高先增大后減小.為了更清楚了解零能位置態(tài)密度的變化情況,圖6(d)展示了六邊形石墨烯量子點(diǎn)在零能位置態(tài)密度隨吸附濃度變化的規(guī)律.經(jīng)研究表明,當(dāng)六邊形石墨烯量子點(diǎn)吸附少數(shù)的原子時(shí),在零能附近的量子態(tài)簡(jiǎn)并度增強(qiáng),導(dǎo)致零能位置的態(tài)密度隨吸附濃度的升高而逐漸增大.當(dāng)吸附原子數(shù)與碳原子數(shù)的比為1∶2時(shí),零能位置態(tài)密度達(dá)到最大.但是,隨著吸附濃度繼續(xù)升高,吸附原子的作用就會(huì)逐漸增強(qiáng),從而導(dǎo)致零能位置的態(tài)密度減小.當(dāng)吸附原子數(shù)與碳原子數(shù)相等時(shí),零能位置的態(tài)密度為零,且在零能附近打開(kāi)能隙,與圖2所得結(jié)論一致.

    圖6 不同吸附下濃度鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)的態(tài)密度.圖(a)、(b)和(c)吸附濃度分別為ni=5%、ni=50%和ni=95%,圖(d)六邊形石墨烯量子點(diǎn)在零能處的態(tài)密度峰隨吸附濃度的變化規(guī)律,紅色實(shí)線對(duì)其進(jìn)行擬合.其中,選取的尺寸與圖2相同,采用的高斯展寬因子Γ=0.05 eV

    在圖7中,研究了不同吸附濃度對(duì)鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)光吸收能譜的影響.這里,選取的吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度為γ=0.6 t,吸附濃度分別為ni=25%、ni=50%和ni=75%.由上文可知,當(dāng)吸附濃度為ni=100%時(shí),鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)的光吸收峰隨吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度的增強(qiáng)而發(fā)生藍(lán)移.從圖7中可以看出,隨著吸附濃度的升高,光吸收峰向高能的方向移動(dòng),也發(fā)生了藍(lán)移.

    圖7 不同吸附原子濃度鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)的光吸收能譜.其中,量子點(diǎn)的尺寸Nz=11,吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度為γ=0.6 t,采用的高斯展寬因子與圖3相同

    3 總結(jié)

    本文基于緊束縛模型,詳細(xì)討論了吸附對(duì)鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)的影響.首先,計(jì)算了鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)的能級(jí)、波函數(shù)以及態(tài)密度,然后利用能級(jí)和波函數(shù)計(jì)算出相應(yīng)的六邊形石墨烯量子點(diǎn)光吸收能譜.研究結(jié)果表明,在吸附濃度為100%的情況下,零能附近存在體態(tài),邊緣態(tài)被排斥到遠(yuǎn)離零能的區(qū)域,且鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)在零能附近能隙打開(kāi).在量子點(diǎn)尺寸較小時(shí),零能附近的能隙由于吸附原子的作用被關(guān)閉,而隨著吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度的增強(qiáng),零能附近的能隙又被打開(kāi).量子點(diǎn)的光吸收峰會(huì)隨著吸附原子與碳原子間耦合強(qiáng)度的增強(qiáng)發(fā)生藍(lán)移.另外,鋸齒狀六邊形石墨烯量子點(diǎn)在零能位置的態(tài)密度隨著吸附濃度的升高先增大后減小.并且,隨著吸附濃度的升高,量子點(diǎn)的光吸收峰發(fā)生藍(lán)移.

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