一種適用于小型長(zhǎng)壽命自然循環(huán)鉛基快堆的冷卻劑研究

余清遠(yuǎn) 肖 豪 劉紫靜 趙鵬程 于 濤

（南華大學(xué)核科學(xué)技術(shù)學(xué)院 衡陽(yáng) 421001）

小型長(zhǎng)壽命自然循環(huán)鉛基快堆在核能綜合利用方面具備獨(dú)特優(yōu)勢(shì)，可應(yīng)用于海洋核動(dòng)力、可移動(dòng)電源、熱電聯(lián)供、海水淡化等領(lǐng)域，是一種極具發(fā)展前景的先進(jìn)核能系統(tǒng)。目前，國(guó)際上提出了多種長(zhǎng)壽命小型自然循環(huán)鉛基快堆設(shè)計(jì)方案，例如歐盟的ELECTRA（European Lead-cooled Training Reactor）［1］、美 國(guó) 的ENHS（Encapsulated Nuclear Heat Source reactor）［2］和SSTAR（Small Secure Transportable Autonomous Lead-Cooled Fast Reactor）［3］，韓 國(guó) 的PASCAR （Proliferationresistant, Accident-tolerant,Self-supported, Capsular and Assured Reactor）［4］和URANUS（Ubiquitous, Rugged, Accident-forgiving,Non-proliferating,and Ultra-lasting Sustainer）［5］；國(guó)內(nèi)多所高校與研究院也開(kāi)展了相關(guān)概念設(shè)計(jì)，如清華大學(xué)的小型長(zhǎng)壽命釷基鉛堆［6］、西安交通大學(xué)的SPMBN［7］、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)的SNCLFR-100［8］、中科院核能安全技術(shù)研究所的CLEAR-M［9］等。目前鉛基快堆采用Pb 和Pb-Bi（LBE）兩類冷卻劑，其中Pb 包含多種同位素，Pb 和Pb-Bi 具備不同的物性與熱力學(xué)性質(zhì)，Pb 同位素的中子學(xué)特性也存在差異，這對(duì)堆芯的小型化、長(zhǎng)壽命和自然循環(huán)性能產(chǎn)生影響。

本文開(kāi)展小型長(zhǎng)壽命自然循環(huán)鉛基快堆冷卻劑選型研究，比較分析了Pb同位素/混合物及Pb-Bi混合物的物性參數(shù)、及其作冷卻劑的堆芯的燃耗特性、反應(yīng)性系數(shù)、有效緩發(fā)中子份額等，篩選出可強(qiáng)化堆芯性能的冷卻劑類型，可為小型長(zhǎng)壽命自然循環(huán)鉛基快堆的設(shè)計(jì)提供參考。

1 鉛基快堆堆芯模型

100 MWt鉛基快堆堆芯的主要設(shè)計(jì)參數(shù)參考?xì)W盟小型鉛基示范快堆ALFRED 設(shè)計(jì)方案［10?11］給出（表1）。鉛基快堆采用高密度、高熔點(diǎn)與熱導(dǎo)率的PuN-ThN 作為燃料，以獲得更好的中子經(jīng)濟(jì)性與熱工安全特性。堆芯等效直徑為168 cm，活性區(qū)高度為170 cm；包含102 個(gè)燃料組件，7 個(gè)控制組件，90個(gè)反射組件，98 個(gè)屏蔽組件，每個(gè)組件內(nèi)包含61 根燃料棒，堆芯如圖1所示。

表1 100 MWt鉛基快堆堆芯設(shè)計(jì)參數(shù)Table 1 Design parameters of 100 MWt LFR

圖1 100 MWt鉛基快堆堆芯Fig.1 100 MWt LFR core

棒束型燃料組件采用疏松的三角形柵格結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，燃料棒直徑為10.5 mm，P/D為1.5，如圖2所示。

圖2 鉛基快堆燃料組件示意圖Fig.2 Diagram of 100 MWt LFR fuel assembly

燃料棒包含燃料芯塊、氣隙、彈簧、氣腔、絕熱層、端塞、包殼，燃料核素成分見(jiàn)表2。不插棒堆芯中的控制棒組件通道內(nèi)填充液態(tài)Pb或Pb-Bi。反射層組件材料為液態(tài)Pb。屏蔽層組件材料為B4C。

表2 燃料核素質(zhì)量分?jǐn)?shù)Table 2 Nuclides weight fraction of fuel

2 不同冷卻劑鉛基快堆堆芯物理特性研究

目前鉛基快堆有Pb 和Pb-Bi（LBE）兩類冷卻劑，其中Pb 的同位素包含：204Pb、206Pb、207Pb 和208Pb。天然Pb 中的204Pb 豐度較低，選取天然Pb、Pb-Bi、206Pb、207Pb、208Pb 同位素及其Pb-Bi 混合物開(kāi)展小型長(zhǎng)壽命自然循環(huán)鉛基快堆冷卻劑選型研究。采用清華大學(xué)反應(yīng)堆工程計(jì)算分析實(shí)驗(yàn)室自主研發(fā)的反應(yīng)堆三維輸運(yùn)蒙特卡羅程序RMC（Reactor Monte Carlo Code）［12］及 國(guó) 際 原 子 能 機(jī) 構(gòu)（International Atomic Energy Agency，IAEA）發(fā)布的高溫核數(shù)據(jù)庫(kù)ADS-2.0 開(kāi)展不同冷卻劑鉛基快堆堆芯的燃耗特性、反應(yīng)性系數(shù)、及有效緩發(fā)中子份額計(jì)算分析。華北電力大學(xué)以鉛基快堆基準(zhǔn)題RBEC-M 驗(yàn)證了RMC 程序的可靠性［13］。開(kāi)展鉛基快堆中子學(xué)計(jì)算時(shí)采用的高溫連續(xù)點(diǎn)截面庫(kù)分別為：燃料1 200 K、冷卻劑600 K、包殼900 K。天然Pb 成分及Pb-Bi 質(zhì)量分?jǐn)?shù)如表3 所示。Pb 的密度以式（1）計(jì)算，Pb-Bi的密度計(jì)算見(jiàn)式（2）［14］。

表3 天然Pb成分及Pb-Bi質(zhì)量分?jǐn)?shù)Table 3 Natural Pb composition and weight fraction of Pb-Bi

比較采用不同冷卻劑100 MWt 鉛基快堆堆芯的燃耗特性與增殖特性，調(diào)整燃料Pu 質(zhì)量分?jǐn)?shù)（Mass Fraction，MF），保持堆芯初始keff基本一致。為定量分析堆芯的燃耗特性和增殖性能，給出燃耗反應(yīng)性損失（Burnup Reactivity Loss，BRL）定義，如式（3）所示。

圖3為使用Pb/Pb-Bi冷卻劑堆芯keff隨時(shí)間變化情況，表4 給出了不同冷卻劑堆芯運(yùn)行30 EFPY 的燃耗反應(yīng)性損失BRL 及平均卸料燃耗（Average Discharge Burnup，ADB），可見(jiàn)，使用Pb-Bi作冷卻劑的堆芯運(yùn)行時(shí)間更長(zhǎng)，燃耗反應(yīng)性損失更??；比較不同Pb 冷卻劑堆芯的燃耗特性，燃料Pu 質(zhì)量分?jǐn)?shù)和燃耗反應(yīng)性損失大小為：206Pb>207Pb>天然Pb>208Pb，所有的冷卻劑中，208Pb-Bi冷卻堆芯在采用較低Pu質(zhì)量分?jǐn)?shù)（24%）燃料的情況下，獲得了最小的燃耗反應(yīng)性損失，為3.432 88×10?2，206Pb 冷卻堆芯采用最高Pu 質(zhì)量分?jǐn)?shù)（26.3%）燃料，其燃耗反應(yīng)性損失也最大，為5.844 73×10?2。

表4 不同冷卻劑堆芯運(yùn)行30 EFPY的燃耗反應(yīng)性損失Table 4 Burnup reactivity loss of core with different coolants(30 EFPY)

圖3 使用Pb/Pb-Bi冷卻劑堆芯keff隨時(shí)間變化情況Fig.3 keff of core using Pb/Pb-Bi coolant changes with time

表5給出了采用不同冷卻劑堆芯壽期初的中子能譜，其中208Pb-Bi冷卻堆芯在高能區(qū)的中子通量密度（Neutron Flux Density，NFD）與總中子通量密度最大，中子能譜最硬，增殖性能最佳；206Pb 冷卻堆芯在中能區(qū)的中子通量密度與總中子通量密度最小。

上述結(jié)果主要是因?yàn)槔鋮s劑核素的中子核反應(yīng)截面存在差異。表6給出了Pb、Bi的中子反應(yīng)截面，圖4 給出了Pb 同位素及Bi 的中子俘獲截面隨入射中子能量變化情況。圖5給出了Pb同位素的非彈性散射截面。從表6、圖4 和圖5 看出，208Pb 相比其他Pb 同位素有更小的中子俘獲截面和更高的非彈性散射閾能［15］，尤其在208Pb 在中低能區(qū)的中子俘獲截面極低（僅為10?2~10?4b），Bi在高能區(qū)的中子共振吸收積分和中子俘獲截面小于Pb 的同位素；因此采用208Pb-Bi作冷卻劑的鉛基快堆中子無(wú)效吸收最少，堆芯中子能譜硬且增殖性能最好，可裝載較低富集度或較少質(zhì)量的燃料，更有利于鉛基快堆堆芯的小型化與長(zhǎng)壽命。而206Pb的中子共振吸收積分大于其他Pb 同位素及Bi，206Pb 的非彈性散射閾能最低，中子能譜相對(duì)更軟，導(dǎo)致206Pb 冷卻的鉛基快堆增殖性能及中子經(jīng)濟(jì)性較差。

圖4 Pb同位素及Bi的俘獲截面Fig.4 Capture cross section of Pb isotopes and Bi

圖5 Pb同位素的非彈性散射截面Fig.5 Inelastic scattering cross section of Pb isotopes

當(dāng)冷卻劑溫度上升或出現(xiàn)空泡時(shí)，單位體積內(nèi)的冷卻劑核減少，中子散射反應(yīng)率降低，中子能譜變硬，快中子俘獲反應(yīng)率降低，使得冷卻劑溫度或空泡負(fù)反饋較小或趨正，這是影響液態(tài)金屬冷卻快堆固有安全性的一個(gè)重要問(wèn)題。

表7給出了不同冷卻劑堆芯的冷卻劑溫度系數(shù)（Coolant Density Coefficient，CDC）和 空 泡 系 數(shù)（Void Coefficient，VC）。由表7 可知，Pb 相比Pb-Bi冷卻的堆芯具備負(fù)值更大的冷卻劑溫度系數(shù)；Pb的同位素中，208Pb的冷卻劑系數(shù)和空泡系數(shù)負(fù)值最大。208Pb更小的中子俘獲截面和更高的非彈性散射閾能降低了堆芯能譜硬化帶來(lái)的影響；因此采用208Pb 作冷卻劑可以獲得最大的堆芯冷卻劑溫度或空泡反應(yīng)性負(fù)反饋，208Pb-Bi次之。除此之外，表7給出了不同冷卻劑堆芯的有效緩發(fā)中子份額βeff，使用Pb-Bi 冷卻劑堆芯的βeff大于使用Pb 冷卻劑的堆芯，Pb-Bi 冷卻堆芯的βeff由大到小為：206Pb-Bi、207Pb-Bi、208Pb-Bi。由此可見(jiàn)，采用Pb-Bi 冷卻劑的鉛基快堆更有利于反應(yīng)性控制。

表7 不同冷卻劑堆芯的反應(yīng)性系數(shù)Table 7 Reactivity coefficients of cores with different coolant

3 不同冷卻劑的自然循環(huán)特性分析

冷卻劑類型不僅會(huì)影響鉛基快堆的長(zhǎng)壽命性能，還會(huì)改變反應(yīng)堆的流動(dòng)換熱特性與安全性。通過(guò)對(duì)比分析不同冷卻劑的物性參數(shù)等，初步評(píng)估不同冷卻劑鉛基快堆的自然循環(huán)能力。

Pb/Pb-Bi密度是Na的12倍，鉛基快堆堆芯有更大的提升壓降，有利于提高自然循環(huán)能力；但是鉛基冷卻劑的熱導(dǎo)率低于Na，冷卻能力相對(duì)更弱，堆芯往往需要設(shè)計(jì)更大的柵徑比，這導(dǎo)致鉛基快堆功率密度較低；而采用208Pb/208Pb-Bi 作為冷卻劑，可以通過(guò)降低中子無(wú)效吸收與增大燃料增殖比，來(lái)提高鉛基快堆的中子經(jīng)濟(jì)性。Pb及Pb-Bi的高沸點(diǎn)避免了冷卻劑在升溫時(shí)出現(xiàn)空泡，大幅降低了快堆空泡系數(shù)可能為正的風(fēng)險(xiǎn)。相比于Na，Pb 及Pb-Bi 的中子活化產(chǎn)物放出的γ射線少很多，且不與水發(fā)生反應(yīng)，遇空氣不會(huì)自燃，若堆容器出現(xiàn)小裂縫，Pb及Pb-Bi能夠迅速凝固并降低泄漏，因此鉛基快堆的自然循環(huán)能力和安全性高于鈉冷快堆。但是，Pb 及Pb-Bi會(huì)對(duì)主泵和結(jié)構(gòu)材料造成腐蝕，為限制腐蝕，冷卻劑流速通常小于2 m·s?1［16］。

表8 給出了液態(tài)Pb 與Pb-Bi 主要物性參數(shù)情況，圖6 給出了Pb 和Pb-Bi 不同溫度下的熱膨脹系數(shù)，圖7給出了Pb和Pb-Bi不同溫度下的粘性系數(shù)。由表7可知，Pb-Bi的熔點(diǎn)比Pb低200 ℃，Pb-Bi冷卻堆芯具備更寬的運(yùn)行溫度區(qū)間，降低了鉛基快堆的運(yùn)行維護(hù)難度。

圖6 不同溫度下的Pb和Pb-Bi熱膨脹系數(shù)Fig.6 Thermal expansion coefficient of Pb and Pb-Bi with different temperature

圖7 不同溫度下的Pb和Pb-Bi粘性系數(shù)Fig.7 Viscosity coefficient of Pb and Pb-Bi with different temperature

表8 液態(tài)Pb和Pb-Bi的主要物性對(duì)比Table 8 Comparison of main physical properties of liquid Pb and Pb-Bi

從圖6、7看出，Pb-Bi相比Pb具備更大的熱膨脹系數(shù)與更小的粘性系數(shù)。同時(shí)，得益于208Pb-Bi良好的中子經(jīng)濟(jì)性，其冷卻的鉛基快堆可采用更疏松的柵格設(shè)計(jì)，堆芯冷卻劑摩擦壓降較低，自然循環(huán)質(zhì)量流量（kg·s?1）得到提升。更疏松的柵格設(shè)計(jì)也使得在相同的溫升條件下冷卻劑流速更低，有利于減輕Pb-Bi腐蝕。因而采用液態(tài)208Pb-Bi作為冷卻劑的鉛基快堆自然循環(huán)能力相比天然Pb/Pb-Bi 更為突出，且具備更好的熱工安全特性。

4 208Pb的天然來(lái)源

鉛 同 位 素208Pb、206Pb 和207Pb 分 別 是 從232Th和235U 開(kāi)始的放射性衰變鏈的最終產(chǎn)物，如圖8 所示。理論上可以從天然釷和釷鈾礦中可以提取出大量208Pb，而無(wú)需進(jìn)行任何同位素分離。

圖8 232Th、235U和238U的放射性衰變鏈Fig.8 The radioactive decay chains starting from 232Th,235U,and238U

鉛同位素的相對(duì)含量取決于礦石年齡和礦石中作為雜質(zhì)的天然鉛含量。通常，天然鉛中208Pb 的豐度達(dá)到了52.4%；而在文獻(xiàn)［17］中表明：在巴西、澳大利亞、烏克蘭勘探的釷鈾礦中，208Pb的豐度均達(dá)到了93%以上。因此，高208Pb豐度的鉛可以作為鈾礦和釷礦開(kāi)采過(guò)程中的副產(chǎn)物獲得，這極大降低了208Pb的分離提取難度，增加了208Pb/208Pb-Bi工程應(yīng)用的可能性。

但是Bi 在中子輻照后會(huì)產(chǎn)生具有揮發(fā)性的劇毒物質(zhì)，而隨著近年來(lái)除釙技術(shù)的不斷突破，210Po逐漸不再成為制約鉛鉍快堆發(fā)展的關(guān)鍵技術(shù)瓶頸［18］。

5 結(jié)語(yǔ)

本文以鉛基快堆的小型化、長(zhǎng)壽命、自然循環(huán)為設(shè)計(jì)目標(biāo)，在采用RMC 程序構(gòu)建100 MWt 鉛基快堆堆芯模型的基礎(chǔ)上開(kāi)展了冷卻劑適用性研究，選取Pb同位素/混合物及Pb-Bi混合物，比較研究了不同冷卻劑堆芯的燃耗特性、增殖特性、反應(yīng)性系數(shù)、有效緩發(fā)中子份額，對(duì)比分析了不同冷卻劑的自然循環(huán)特性等，評(píng)估判斷使用不同冷卻劑的鉛基快堆堆芯與長(zhǎng)壽命、小型化與自然循環(huán)設(shè)計(jì)目標(biāo)的契合度。具體得到以下結(jié)論：

1）由于208Pb在高能區(qū)的非彈性散射截面與中低能區(qū)的中子俘獲截面極小，非彈性散射閾能高，加之Bi的中子俘獲截面較小，采用208Pb-Bi冷卻的鉛基快堆堆芯燃耗反應(yīng)性損失最小，中子能譜最硬、增殖性能最佳，有利于堆芯小型化與長(zhǎng)壽命。

2）采用208Pb-Bi作為冷卻劑，可以獲得負(fù)值更大的冷卻劑溫度系數(shù)、空泡系數(shù)和較大的有效緩發(fā)中子份額，提高了鉛基快堆的固有安全性。

3）得益于208Pb-Bi良好的中子學(xué)特性，208Pb-Bi冷卻的鉛基快堆可采用更疏松的柵格設(shè)計(jì)以降低堆芯冷卻劑摩擦壓降與流速，相比Pb冷卻的鉛基快堆具備更加突出的自然循環(huán)能力，更弱的材料腐蝕，更寬的運(yùn)行溫度區(qū)間，有利于堆芯的安全運(yùn)行與維護(hù)。

4）高208Pb 豐度的鉛可以從釷及釷鈾礦石中提取，極大降低了208Pb的分離提取難度。

本文針對(duì)Pb 同位素/混合物及Pb-Bi 混合物在小型長(zhǎng)壽命自然循環(huán)鉛基反應(yīng)堆的適用性作出了初步分析與評(píng)估。而208Pb的良好的中子學(xué)優(yōu)勢(shì)可以應(yīng)用到鉛基反應(yīng)堆發(fā)展的多方面，如嬗變?cè)鲋扯?、加速器?qū)動(dòng)次臨界潔凈核能系統(tǒng)ADS等，這些均有待進(jìn)一步研究。

致謝本研究開(kāi)發(fā)過(guò)程使用了清華大學(xué)反應(yīng)堆工程計(jì)算分析實(shí)驗(yàn)室（REAL團(tuán)隊(duì)）自主開(kāi)發(fā)的堆用蒙特卡羅分析程序RMC，在此深表感謝。

作者貢獻(xiàn)聲明余清遠(yuǎn)：實(shí)施研究方案，開(kāi)展冷卻劑選型相關(guān)計(jì)算分析；肖豪：協(xié)助分析／解釋計(jì)算數(shù)據(jù)并起草文章；劉紫靜：負(fù)責(zé)小型長(zhǎng)壽命自然循環(huán)鉛基反應(yīng)堆冷卻劑選型研究方案醞釀、設(shè)計(jì)和文章審閱修改；趙鵬程：負(fù)責(zé)論文的審稿、校核、技術(shù)指導(dǎo)；于濤：對(duì)文章的知識(shí)性內(nèi)容作批評(píng)性審閱，提供研究經(jīng)費(fèi)、行政、技術(shù)支持。