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    基于LASSO算法的光譜變量選擇方法研究

    2022-03-22 06:40:32王愷怡郭彩云卞?;?/span>
    分析測試學(xué)報 2022年3期
    關(guān)鍵詞:方法模型

    王愷怡,楊 盛,郭彩云,卞?;郏?*

    (1.天津工業(yè)大學(xué) 省部共建分離膜與膜過程國家重點實驗室,化學(xué)工程與技術(shù)學(xué)院,天津 300387;2.紹興市柯橋區(qū)污染物總量控制中心,浙江 紹興 312030;3.宜賓學(xué)院 過程分析與控制四川省高校重點實驗室,四川 宜賓 644000)

    由于具有快速、無損、綠色等優(yōu)點,光譜分析技術(shù)已廣泛應(yīng)用于食品、石油化工、醫(yī)療和農(nóng)業(yè)等領(lǐng)域的復(fù)雜樣品分析[1]。其中建立一個準(zhǔn)確、穩(wěn)定的多元校正模型是光譜分析技術(shù)直接分析復(fù)雜樣品的關(guān)鍵。由于光譜中變量數(shù)通常大于樣本數(shù),并且有些變量與預(yù)測組分無關(guān),這可能降低模型的預(yù)測能力[2]。因此,在建模前需采用變量選擇去除無關(guān)變量的影響以提高模型的預(yù)測性能[3-7]。

    最小絕對收縮與選擇算子(LASSO)是Tibshirani[8]提出的一種收縮估計方法。該方法在回歸系數(shù)絕對值之和小于一個常數(shù)的情況下,使殘差平方和(RSS)最小化,這意味著某些回歸系數(shù)會被縮小為零,從而達(dá)到變量選擇的目的。LASSO變量選擇在生物信息學(xué)和化學(xué)計量學(xué)領(lǐng)域得到了越來越多的關(guān)注[9-13]?;贚ASSO的優(yōu)點,本文將其引入到復(fù)雜樣品的光譜定量分析中。首先利用LASSO對兩組復(fù)雜樣品的光譜進(jìn)行變量選擇,然后采用偏最小二乘(PLS)[14]和多元線性回歸(MLR)建立模型,并與無信息變量消除-PLS(UVE-PLS)[15]、蒙特卡羅結(jié)合無信息變量消除-PLS(MCUVE-PLS)[16]和隨機(jī)檢驗-PLS(RT-PLS)[17]進(jìn)行比較。結(jié)果表明,基于LASSO的變量選擇方法計算時間短,選擇變量少且保持了較好的預(yù)測性能。

    1 實驗部分

    1.1 算法原理

    LASSO在普通最小二乘(OLS)函數(shù)的基礎(chǔ)上引入一范數(shù)正則化(L1)懲罰項來約束RSS,即在回歸系數(shù)的絕對值小于某個常數(shù)的條件下使RSS最小化。假設(shè)X=[x1,x2,…,x m]T∈Rm×p,y=[y1,y2,…,y m]T∈Rm×1和β=[β1,β2,…,βp]T∈R p×1,其中T表示矩陣的轉(zhuǎn)置,X、y和β分別是光譜、目標(biāo)值和回歸系數(shù),m和p分別表示樣本數(shù)和變量數(shù)。已知X和y,求β,構(gòu)成線性回歸問題:y=X×β+ε。它通常由OLS求解,優(yōu)化目標(biāo)函數(shù)如下:

    -1表示矩陣的逆。在光譜分析中,變量個數(shù)通常遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于樣品個數(shù),即p?m,這將使(XTX)-1不可求。定義LASSO的公式為:

    其中t為調(diào)優(yōu)參數(shù)。公式(2)等價于公式(3):

    假設(shè)XTX+λΩ-為非奇異矩陣,方程的解為:

    參數(shù)λ需預(yù)先確定,它控制著回歸系數(shù)中零的數(shù)量。但在實際中很難確定λ的最佳值。Efron等[18-19]提出了用于快速求解LASSO的最小角回歸(LARS)算法。該算法通過前向梯度(Forward stagewise)策略尋找最佳變量集合,最初設(shè)定所有回歸系數(shù)都為0,每次迭代加入或刪除一個變量。LARS中的最佳模型位置s為重要參數(shù),s為0表明無變量被選擇,s為1表示選擇了最大的變量數(shù)。通過采用交叉驗證尋找模型的最佳位置s。LARS算法不僅解決了尋找最佳λ值的困難且提高了計算效率。因此,本研究采用LARS算法實現(xiàn)LASSO變量選擇。采用10折交叉驗證和Sp準(zhǔn)則[18]確定最佳模型位置s以及回歸系數(shù)。

    1.2 實驗數(shù)據(jù)

    本文選擇了兩組復(fù)雜樣品的光譜數(shù)據(jù)集驗證LASSO方法的有效性。數(shù)據(jù)集1是50個三元調(diào)和油樣品的近紅外光譜數(shù)據(jù)。光譜使用近紅外(NIR)分光光度計(TJ270-60,天津市拓普儀器有限公司)采集,波長范圍為800~2 500 nm,采樣間隔為1 nm,共1 701個波長點。分析組分為香油、大豆油和稻米油。以香油的含量為目標(biāo)組分,采用Kennard-Stone(KS)方法對50個樣品數(shù)據(jù)進(jìn)行劃分,訓(xùn)練集樣品33個,預(yù)測集樣品17個。訓(xùn)練集的近紅外光譜如圖1A所示。

    圖1 三元調(diào)和油的近紅外光譜圖(A)及生物樣品的拉曼光譜圖(B)Fig.1 NIR spectra of ternary blend oil samples(A)and Raman spectra of bio-fluid samples(B)

    數(shù)據(jù)集2是文獻(xiàn)中90個生物樣品的拉曼光譜數(shù)據(jù)[20]。采用RP-1 Raman Identification System(美國印第安納州,西拉法葉,普渡研究園區(qū)Spectra code Inc.公司)拉曼光譜儀測定。拉曼光譜的采集曝光時間為25 s,波數(shù)范圍為2 636.3~473.6 cm-1,采樣間隔約為5 cm-1,共有422個波長點。分析組分是人體尿液中含有的8種重要代謝物。本文以肌氨酸含量為研究對象。采用KS分組方法對90個樣品數(shù)據(jù)進(jìn)行劃分,訓(xùn)練集樣品60個,預(yù)測集樣品30個。訓(xùn)練集的拉曼光譜如圖1B所示。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 最佳模型位置s的確定

    通過LARS實現(xiàn)LASSO的變量選擇,第一步確定最佳模型位置s。首先設(shè)置s取值范圍為0~1,將其劃分1 000段,間隔0.001,采用10折交叉驗證計算每個s下的RSS,即每個s得到10個RSS,取10個RSS的平均值得到最終的RSS。共計算了1 000個s下RSS的平均值,并采用Sp準(zhǔn)則,確定最佳模型s的位置。圖2A、B分別顯示兩個數(shù)據(jù)集的1 000個s下RSS的平均值以及標(biāo)準(zhǔn)差隨s的變化圖。

    圖2 數(shù)據(jù)集1(A)和數(shù)據(jù)集2(B)的RSS隨著1 000個s值的變化圖Fig.2 Variation of RSS with 1 000 s values for dataset 1(A)and dataset 2(B)the solid line represents the average value of 10 RSS obtained by 10-fold cross-validation for each s value,the asterisk and short vertical line indicate the average values and standard deviations of RSS at each 50 s values(實線表示每個s值進(jìn)行10折交叉驗證得到的10個RSS的平均值,星號和短豎線表示每隔50個s值處RSS的平均值以及標(biāo)準(zhǔn)差)

    從圖2A、B可看出,當(dāng)s值為0時,RSS的均值最大。隨著s的增大,RSS的均值逐漸下降,后趨于平緩。10折交叉驗證的標(biāo)準(zhǔn)差也隨s值的增大逐漸變小。數(shù)據(jù)集1的標(biāo)準(zhǔn)差大于相同s值對應(yīng)的數(shù)據(jù)集2的標(biāo)準(zhǔn)差。通過S p準(zhǔn)則選擇最佳模型對應(yīng)的s值,如圖中虛線所示,數(shù)據(jù)集1和數(shù)據(jù)集2的最佳s值分別為0.405和0.383。

    2.2 LASSO的β系數(shù)分布

    通過10折交叉驗證和S p準(zhǔn)則得到最佳模型位置,選擇最佳位置進(jìn)行LASSO變量選擇得到β系數(shù)。圖3A、B分別顯示數(shù)據(jù)集1和2進(jìn)行LASSO選擇變量后的β系數(shù)分布。從圖3A可看出,對于數(shù)據(jù)集1,大多數(shù)的β系數(shù)均為0,說明LASSO方法具有很好的數(shù)據(jù)稀疏性。β值不為零的系數(shù)值雖大小不一,但這些非零的變量均將被選擇,與數(shù)值大小無關(guān)。對于數(shù)據(jù)集2,從圖3B中可得到相似結(jié)論,該數(shù)據(jù)集選擇的變量主要集中在1 300~500 cm-1范圍內(nèi)。

    圖3 數(shù)據(jù)集1(A)和數(shù)據(jù)集2(B)的LASSO的β系數(shù)分布Fig.3 Distribution ofβcoefficients in LASSO for dataset 1(A)and dataset 2(B)

    2.3 不同變量選擇方法保留變量的分布

    為了更好地考察LASSO變量選擇方法保留變量的分布情況,數(shù)據(jù)集1和2的訓(xùn)練集平均光譜和保留的變量分別顯示在圖4A、B中。作為對比,UVE、MCUVE和RT 3種變量選擇方法保留的變量也顯示在圖中。

    圖4 數(shù)據(jù)集1(A)和數(shù)據(jù)集2(B)4種變量選擇方法保留變量的分布圖Fig.4 Distribution of retained variables by the four variable selectionmethods for dataset 1(A)and 2(B)

    從圖4A可以看出,對于數(shù)據(jù)集1,UVE保留的變量最多;MCUVE保留的變量數(shù)目和UVE相比有所減少,但在UVE的變量范圍內(nèi);RT保留的變量在UVE和MCUVE保留變量的范圍內(nèi)進(jìn)一步減少;LASSO則在RT保留的變量范圍內(nèi)進(jìn)一步減少變量。從圖4B可以看出,對于數(shù)據(jù)集2,UVE、MCUVE和RT保留的變量數(shù)相差不大且位置相似。LASSO保留的變量最少,變量所在的位置與其他3種變量選擇方法有部分重疊。結(jié)果表明LASSO保留變量的位置與其它變量選擇方法基本一致,且保留的變量更少。

    2.4 不同方法的結(jié)果比較

    為了驗證LASSO的變量選擇方法效果,在LASSO變量選擇后分別建立了MLR和PLS模型,并與PLS、UVE-PLS、MCUVE-PLS、RT-PLS進(jìn)行比較。6種方法的保留變量數(shù)、RMSEP、R和運行時間列于表1。其中保留變量數(shù)表明模型的簡單程度,RMSEP和R值用于衡量模型的預(yù)測準(zhǔn)確度,運行時間衡量模型的運算效率。

    表1 兩個數(shù)據(jù)集的不同建模方法的結(jié)果比較Table 1 Result comparison of different modeling methods for the two datasets

    從表1可以看出,對于數(shù)據(jù)集1,UVE、MCUVE、RT和LASSO 4種變量選擇方法保留的變量數(shù)依次減少。其中LASSO保留的變量數(shù)最少,僅15個,少于數(shù)據(jù)集1訓(xùn)練集的33個樣品數(shù)。因此LASSO變量選擇后可建立MLR模型。與全波長的PLS相比,進(jìn)行UVE、RT和LASSO變量選擇后建立的PLS得到的RMSEP小于PLS,且R值大于PLS,說明這3種變量選擇方法均可提高PLS模型的預(yù)測準(zhǔn)確度,其中以LASSO-PLS的預(yù)測準(zhǔn)確度最高。而LASSO變量選擇后建立MLR模型的預(yù)測準(zhǔn)確度比LASSO-PLS差,PLS由于無變量選擇的步驟,因此其計算效率最高。LASSO-PLS、LASSO-MLR的計算效率比UVE、MCUVE、RT快1個數(shù)量級。因此,對于數(shù)據(jù)集1,綜合保留變量數(shù)、預(yù)測準(zhǔn)確度及運算效率,LASSO-PLS的性能最佳。

    對于數(shù)據(jù)集2,UVE、MCUVE和RT 3種變量選擇方法保留的變量均較少,預(yù)測準(zhǔn)確度明顯優(yōu)于PLS,且計算時間不超過5 s,說明這3種變量選擇方法的效果良好。LASSO-MLR和LASSO-PLS能進(jìn)一步減少保留的變量,提高計算效率及PLS的預(yù)測準(zhǔn)確度,其中以LASSO-MLR的預(yù)測準(zhǔn)確度最高。兩個數(shù)據(jù)集的結(jié)果均表明,基于LASSO的變量選擇方法保留的變量數(shù)更少,計算效率高且能提高PLS模型的預(yù)測性能。

    3 結(jié)論

    本文利用兩個復(fù)雜樣品的近紅外和拉曼光譜數(shù)據(jù)集探究了基于LASSO的變量選擇方法在光譜變量選擇中的性能,并與PLS、UVE-PLS、MCUVE-PLS和RT-PLS方法在保留變量數(shù)、預(yù)測性能和運算效率上進(jìn)行比較。結(jié)果表明,與其他3種變量選擇方法相比,基于LASSO的變量選擇方法不僅計算時間短,使用變量數(shù)少,還可以得到更高或者相當(dāng)?shù)念A(yù)測準(zhǔn)確度。因此,LASSO算法有望廣泛應(yīng)用于光譜的變量選擇。

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