丙烯酸彈性體的率相關分數(shù)階黏彈性模型研究1)

尹耀得 趙德敏 劉建林 許增耀 侯 偉

(中國石油大學(華東)工程力學系,山東青島 266580)

引言

介電彈性體(dielectric elastomer,DE)在近二十年來由于其力電耦合特性受到了科學家和工程師廣泛的關注[1-2].在電場作用下,DE 會發(fā)生機械變形,反之亦然[3].丙烯酸彈性體VHB 4910 是一類重要的DE,由于其力電耦合特性以及低剛度、低成本、低噪音、快速響應、高能量密度和良好的生物相容性等優(yōu)點[4],該材料在軟體機器人、人工肌肉、可穿戴電子產(chǎn)品、人機交互、俘能器、傳感器和智能隔振等領域具有很好的發(fā)展前景[5-8].但該材料是一種非常軟的黏彈性材料,它的彈性模量僅為千帕量級[8],其黏彈性對材料的力學性能影響巨大[9].這種具有極低剛度的強非線性彈性體材料同樣引起了力學工作者的研究興趣[10-12].

彈性體在外界載荷作用下可以發(fā)生大變形,卸載后可恢復原形,且未發(fā)生能量損耗,這種行為稱為超彈性,其本構關系可由應變能函數(shù)確定[13-14].彈性體的超彈性模型也仍是值得研究的課題.例如,肖銳等[15]最近從聚合物的微觀物理出發(fā),提出了考慮纏結效應的超彈性模型,較好地描述了不同變形形式下的彈性體本構關系.超彈性彈性體的本構關系是一種典型的非線性本構關系,但是單一的超彈性本構關系無法捕捉時間相關的材料力學行為.黏彈性指材料或物質可以同時發(fā)生彈性和黏性兩種不同機理的變形特征,綜合呈現(xiàn)出彈性固體和黏性流體兩者的力學行為.率相關性是一種典型的時間相關的材料力學行為,或者說黏彈性力學行為,它指材料的應力不僅與應變(或伸長率)相關,還與應變率(或伸長速率)相關.郭玲梅等[16]利用萬能試驗機和霍普金森壓桿實驗測試了硅橡膠在低、高應變率下的單軸拉伸數(shù)據(jù),發(fā)現(xiàn)其拉伸力學行為與應變率呈正相關.這也說明為了模擬彈性體材料的率相關性,應當引入非線性黏彈性模型.段興宇等[17]建立了考慮內(nèi)稟時間變量的黏超彈性模型以研究彈性體的率相關行為,探討了模型參數(shù)對模型的影響規(guī)律,但并未完成參數(shù)識別工作.雷經(jīng)發(fā)等[18]采用修正的ZWT 非線性黏彈性較好地描述了聚氯乙烯彈性體在靜態(tài)和動態(tài)載荷下的單軸拉伸力學性能的率相關性,但該模型并非張量形式,無法推廣到有限變形力學理論.黃銳宇等[19]基于非線性黏超彈性力學模型研究了聚硅氧烷硅膠在大變形和高應變率下的動態(tài)力學行為,并進一步研究了模型對于落錘沖擊實驗的預測能力,模型與實驗結果符合較好.Wiemann[20]回顧了常用的非線性黏彈性模型,并指出了建立可以準確描述彈性體力學響應的黏彈性模型的重要性.

丙烯酸類彈性體由于其更低的剛度和更加明顯的黏彈性行為,其本構響應更加難以研究.Qu 等[21]研究了丙烯酸類DE 材料VHB 9473 在純剪切拉伸下的率相關性,發(fā)現(xiàn)材料純剪切拉伸有明顯的拉伸速率和電場依賴性.Wissler 和Mazza[22]首先使用Prony 級數(shù)理論,來研究VHB 4910 彈性體時間相關的黏彈性力學行為.然而Prony 級數(shù)在識別過程對噪聲異常敏感[23],直接對實驗測試數(shù)據(jù)擬合得到的參數(shù)不穩(wěn)定,甚至可能影響模型結果的精度.Sahu和Patra[24]系統(tǒng)地完成了VHB 4910 的單軸拉伸、加載卸載、循環(huán)軟化和多步松弛的率相關實驗測試,但是對于單向拉伸力學的率相關性沒有找到合適的模型進行模擬.Chiang Foo 等[25]和Zhao 等[9]通過基于熱力學的流變學模型來捕捉材料的率相關行為,選用的模型為一個彈簧與Maxell 單元并聯(lián),即標準線性黏彈性固體模型.該模型盡管可以很好地捕捉材料的率相關性,但是建模過程中采用了變形梯度的乘法分解,并引入了內(nèi)變量.這一方面增加了控制方程的數(shù)量;另一方面,分解后的變形梯度無法通過實驗測得.這種建模方法最早源自Gurtin 的帶內(nèi)變量的連續(xù)介質力學理論[26],引入內(nèi)變量也是連續(xù)介質力學中研究黏彈性材料的一種常用手段.

分數(shù)階理論具有遺傳和記憶效應[27],可以自然地考慮材料的歷史行為的影響,適用于黏彈性力學建模.與整數(shù)階理論相比,分數(shù)階理論可以用較少的材料參數(shù)在較寬的參數(shù)范圍內(nèi)較好地擬合實驗數(shù)據(jù)[28-29].利用張量的分數(shù)階導數(shù)工具可以建立大變形的分數(shù)階黏彈性模型.該方法不用引入任何內(nèi)變量,也就不會增加控制方程的數(shù)量,因此該理論是在Gurtin 的經(jīng)典理論之外的.Shen[30]研究了大變形的黏彈性彈性分數(shù)階導數(shù)模型,并討論了一些張量函數(shù)分數(shù)階導數(shù)的定義.Drotzdov[29]給出了一種張量函數(shù)的分數(shù)階導數(shù)定義,并發(fā)展了相關的分數(shù)階理論.最近,Zhao 等[31]發(fā)展了DE 的大變形分數(shù)階黏彈性理論,并將其運用到DE 的動力學研究上.

為了捕捉丙烯酸彈性體VHB 4910 的率相關性行為,本文采用分數(shù)階的大變形黏彈性本構關系.首先建立考慮短時記憶的張量本構關系,并推導單向拉伸下的本構關系.隨后完成丙烯酸彈性體VHB 4910 在拉伸速率在 0.001 67～0.166 67 s-1范圍內(nèi)的8 組單向拉伸實驗.最后基于8 組單向拉伸實驗數(shù)據(jù)完成模型的參數(shù)識別工作,并對模型擬合的結果進行討論.

1 本構模型

1.1 張量本構

在連續(xù)介質力學中,通常引入變形梯度張量F=?x/?X來描述物體的變形.對于黏彈性材料,為了考慮其變形歷史的影響,還需引入相對變形梯度張量Fτ和變形速度張量D.規(guī)定初始構型未發(fā)生變形時為0 時刻,則它們的定義如下

式中,t指現(xiàn)時構型所對應時刻,τ 指變形歷程中某一構型所對應的時刻.

對于整數(shù)階張量理論,其導數(shù)的定義已經(jīng)得到很好發(fā)展.而將這些整數(shù)階的張量導數(shù)推廣到分數(shù)階仍是亟待解決的問題.而對于張量函數(shù)的導數(shù),很重要的一點就是應滿足客觀性原則[30,32].Drotzdov[29]將張量的協(xié)變導數(shù)推廣到了分數(shù)階,并且討論了其客觀性.他給出的張量函數(shù)的分數(shù)階協(xié)變導數(shù)定義如下

式中,V指原張量函數(shù),α∈(0,1) 為求導的階數(shù),V□指張量的整數(shù)階協(xié)變導數(shù).算子 J-α為Abel 核,滿足

式中,對于任意復變量z的Euler Gamma 函數(shù) Γ(z) 定義為

如圖1 所示,本文所采用的流變學模型為大變形的分數(shù)階Kelvin-Voigt 模型.它由一個彈性體彈簧與一個分數(shù)階阻尼器并聯(lián)組成.對于彈性體彈簧,當發(fā)生大變形時,其本構關系不再滿足廣義胡克定律,而應滿足有限變形或者說大變形理論.對于均勻、各向同性的不可壓縮彈性體彈簧,其超彈性應力 σs可以表達為

圖1 分數(shù)階Kelvin-Voigt 模型Fig.1 Fractional Kelvin-Voigt model

式中,p是靜水壓力,由邊界條件求得;I為單位二階張量;B=FFT是Cauchy-Green 張量;系數(shù) ψ1和ψ2與彈性應變能密度W相關,滿足

式中,I1和I2分別為Cauchy-Green 張量B的第一和第二不變量.對于整數(shù)階阻尼器,當其簡化為牛頓流體時,其本構關系與變形速度張量成正比.而分數(shù)階的阻尼器的黏性應力與變形速度張量的分數(shù)階導數(shù)成正比,即

式中,σv和 η分別表示黏性應力和黏性系數(shù),D{α}為變形速度張量的分數(shù)階導數(shù).

經(jīng)典的分數(shù)階理論認為材料具有完全的記憶,即材料的本構響應與所有的材料歷史行為相關.短記憶原理則認為材料僅具備部分記憶,即其本構響應僅與最近一段時間的材料歷史行為相關,于是就引入了材料記憶的特征時間[33].考慮式(2)和式(3)并引入分數(shù)階的短記憶理論,D{α}可以定義為

式中,lt∈[0,t) 表示材料記憶的特征時間.對于分數(shù)階大變形Kelvin-Voigt 模型,總的Cauchy 應力 σ 為超彈性應力和黏性應力的和,其表達式為

1.2 單向拉伸本構

定義試件在單軸拉伸方向上的原始長度為L,伸長后的長度為l,則定義拉伸方向上的伸長率λ=l/L.容易得到單軸拉伸情況下的變形梯度為

上式考慮了材料的不可壓縮假設.基于1.1 節(jié)中的張量本構,推導得到3 個主方向上的Cauchy 應力分量,有

式中,定義W1=?W/?I1和W2=?W/?I2.

由自由邊界條件 σ2=σ3=0,可以得到靜水壓力p的表達式.于是,單向拉伸條件下的Cauchy 應力表達式為

在后文的參數(shù)識別過程中,本文選用名義應力(工程應力) 與伸長率的關系表達.名義應力s與Cauchy 應力 σ 之間滿足轉換式 σ=JsF-1,其中J為表示體積膨脹的參數(shù),對于不可壓縮情況為1.容易得到單向拉伸情況下伸長方向的名義應力表達式為

式中的積分存在弱的奇異性,在計算時通?？刹捎脧突e分公式進行逼近,本文選用復化矩形公式計算分數(shù)階的本構響應.

2 單向拉伸實驗

實驗中測試的材料為3M 公司生產(chǎn)的丙烯酸彈性體VHB 4910,這也是實驗室中常用的一種新型彈性體材料.與一般的橡膠材料相比,具有更低的剛度,更加容易發(fā)生大變形.如圖2 所示,所測試樣為50 mm×30 mm×1 mm的條帶狀薄膜試樣.實驗過程中控制拉伸速率為單一變量,研究拉伸速率變化對材料應力與變形的影響規(guī)律.測得材料在拉伸速率為0.001 67 s-1,0.008 33 s-1,0.016 67 s-1,0.033 33 s-1,0.066 67 s-1,0.100 00 s-1,0.133 33 s-1,0.166 67 s-1下8 組拉伸實驗數(shù)據(jù).為保證測得數(shù)據(jù)的準確性,每組測試均準備5 組平行試樣.

圖2 試樣的示意圖(單位:mm)Fig.2 Schematics of specimen (unit:mm)

3 結果與討論

基于本文給出分數(shù)階Kelvin-Voigt 模型的可加性本構關系即式(10),可以將總的應力解耦為超彈性彈簧應力與分數(shù)階阻尼器的黏性應力.本節(jié)將分別對不考慮時間的超彈性彈簧和考慮時間的分數(shù)階阻尼器元件進行參數(shù)識別,并以擬合的決定系數(shù)R2來對擬合結果進行評判,最后對識別結果進行討論.決定系數(shù)R2的計算公式為[34]

式中,n表示數(shù)據(jù)點的個數(shù),di表示各實驗數(shù)據(jù)點的值,表示其平均值,si表示各模型預測點的值.決定系數(shù)R2滿足 0≤R2≤1 ,當R2≈1 時,擬合結果良好.

作為模型的初步研究,下文參數(shù)識別過程中模型記憶的時間特征長度lt均取0 值,即假設材料具備完全的記憶[33].

3.1 彈簧模型識別與優(yōu)選

彈性體彈簧單元滿足超彈性模型,常用于丙烯酸彈性體VHB 4910 的超彈性模型有單參數(shù)的Neo-Hookean 模型以及雙參數(shù)的Mooney-Rivlin 模型和Gent 模型等[4,35],它們對應的應變能密度表達式分別如下

式中,CN-H,C1M-R,C2M-R,CG和Jlim均表示材料參數(shù).

觀察式(15)中給出的單向拉伸本構關系,容易得到:當拉伸速率很低時,分數(shù)階黏彈性單元對總的應力大小的影響很小,模型中超彈性應力占主導地位.故選取拉伸速率為0.001 67 s-1情況下的測試數(shù)據(jù)擬合超彈性的彈簧模型,并忽視分數(shù)階黏性力的影響,即略去式(15)中的后兩項,僅考慮超彈性部分應力.分別用上述3 種模型擬合實驗數(shù)據(jù),所得擬合結果如圖3 所示.可以清晰地觀察到Mooney-Rivlin 模型對模型地擬合結果最好.表1 給出了3 種模型擬合的材料參數(shù)和表征擬合效果的決定系數(shù)R2.決定系數(shù)越趨近于1 表明模型與實驗數(shù)據(jù)擬合的結果越好.量化的結果同樣表明Mooney-Rivlin 模型具有最高的擬合精度.因此,本文將在后續(xù)的分數(shù)階黏彈性單元的參數(shù)識別中采用Mooney-Rivlin 模型及其相關的參數(shù)來計算彈簧單元的超彈性應力.可以發(fā)現(xiàn)丙烯酸彈性體的彈性系數(shù)均在千帕量級,確實是一種非常柔軟的材料.

圖3 3 種超彈性模型的擬合曲線Fig.3 Fitting curves of the three hyperelastic models

表1 超彈性模型的材料參數(shù)Table 1 Material parameters of hyperelastic models

3.2 分數(shù)階阻尼器識別與討論

在彈簧的超彈性應力的基礎上,進一步地疊加分數(shù)階阻尼器的黏性應力,引入時間的影響,以研究低剛度彈性體材料的力學響應的率相關性.分別對伸長速率 λ˙ 為0.008 33 s-1,0.016 67 s-1,0.033 33 s-1,0.066 67 s-1,0.100 00 s-1,0.133 33 s-1,0.166 67 s-1,7 種情況下的實驗測試數(shù)據(jù)進行擬合,得到的名義應力s與伸長率λ的曲線,如圖4 所示.圖中符號表示實驗數(shù)據(jù),實線表示模型擬合計算結果.

圖4 不同拉伸速率下的可變階數(shù)的分數(shù)階模型的擬合曲線Fig.4 Fitting curves of the fractional model with variable order for different stretch rates

在本次擬合過程中,黏性系數(shù) η 與分數(shù)階導數(shù)的階數(shù) α 均被視為待求變量.所得材料參數(shù)及擬合結果的決定系數(shù)均紀錄于表2.可以觀察到分數(shù)階模型對7 組實驗數(shù)據(jù)都擬合地很好,擬合結果的決定系數(shù)均在0.99 以上.這表明本文采用的分數(shù)階Kelvin-Voigt 模型確實可以在較寬的參數(shù)范圍內(nèi)模擬丙烯酸彈性體的拉伸率相關性行為,即使是對這種具有極低剛度的彈性體材料,模型依然很好地模擬了其非線性的黏彈性行為.

表2 不同拉伸速率下可變階數(shù)的分數(shù)階模型的材料參數(shù)Table 2 Material parameters of the fractional model with variable order for different stretch rates

進一步探究分數(shù)階模型對彈性體率相關性的擬合能力,固定分數(shù)階導數(shù)的階數(shù) α 為一個定值,取為0.33,再次對實驗數(shù)據(jù)進行擬合,擬合結果如圖5 所示.擬合所得參數(shù)及結果的決定系數(shù)如表3 所示.可以觀察到,即使減少了擬合過程中的變量,該分數(shù)階模型對7 組不同拉伸速率下的單軸拉伸實驗數(shù)據(jù)擬合的決定系數(shù)依然均在0.99 以上.

表3 不同拉伸速率下固定階數(shù)的分數(shù)階模型的材料參數(shù)Table 3 Material parameters of the fractional model with constant order for different stretch rates

圖5 不同拉伸速率下的固定階數(shù)的分數(shù)階模型的擬合曲線Fig.5 Fitting curves of the fractional model with constant order for different stretch rates

圖6 給出了兩組參數(shù)識別結果的決定系數(shù)的對比圖,可以發(fā)現(xiàn)固定分數(shù)階的擬合結果的決定系數(shù)與可變階數(shù)的擬合結果的決定系數(shù)相比略有降低,但是決定系數(shù)降低程度并不大.由此可以得出結論:固定分數(shù)階導數(shù)的階數(shù)對模型參數(shù)識別結果的影響并不大.但由于固定階數(shù)可以大大減少識別參數(shù)的個數(shù),簡化模型識別過程,因此固定階數(shù)的分數(shù)階模型是更加實用的模型,盡管這確實降低了擬合的精度.

圖6 兩種識別方法的決定系數(shù)對比圖Fig.6 Compared diagram of coefficients of determination of the two identified approaches

上述兩次參數(shù)識別結果同時也顯示,大變形分數(shù)階黏彈性模型的黏性系數(shù)隨著拉伸速率的變化而變化,并非定值.這是一種典型的非牛頓流體的特性,由此可以得出大變形的分數(shù)階阻尼器是一種非牛頓流體模型的結論.

對于固定分數(shù)階階數(shù)的參數(shù)識別,模型中的黏性系數(shù)η為單一變量,便于揭示黏性系數(shù)與拉伸速率的關系,故進一步地討論固定階數(shù)的分數(shù)階模型的參數(shù)識別結果.圖7 給出了固定階數(shù)的黏性系數(shù)隨拉伸速率變化的曲線.可以看出,黏性系數(shù)隨拉伸速率變化趨勢呈明顯的非線性.黏性系數(shù)隨著拉伸速率的增加先上升隨后趨于穩(wěn)定.這是一種典型的非牛頓流體特性[36].

為了定量描述黏性系數(shù)與拉伸速率的關系,本文采用Cross 流體模型[37]和改進的冪律定律來描述這種非線性關系.對于Cross 流體模型,其黏性系數(shù)滿足

式中,η∞,η0,k和n均為模型參數(shù).圖7 中紅色實線給出了Cross 模型的擬合結果,擬合決定系數(shù)R2=0.987 47.基于Cross 流體模型的經(jīng)驗公式如下

圖7 固定階數(shù)分數(shù)階模型的黏性系數(shù)隨拉伸速率的變化曲線Fig.7 Viscosity vs.stretch rate curve for fixed order fractional model

冪律定律的改進方法為:在一般非牛頓流體滿足的冪律定律的基礎上乘以與伸長速率相關的修正核函數(shù).所得經(jīng)驗公式如下

式中,K,A,B,C和D均為經(jīng)驗系數(shù).若令a0=KA/4,a1=KB/4,a2=KC/4和a3=KD/4,則式(22)可以簡化為如下形式

經(jīng)過擬合之前的識別結果,得到的經(jīng)驗公式如下

該經(jīng)驗公式與數(shù)據(jù)的擬合決定系數(shù)為R2=0.996 13 ≈1,與Cross 模型相比有更高的擬合精度,便于直接應用,擬合效果如圖7 中藍色實線所示.

4 結論

本文利用張量的分數(shù)階協(xié)變導數(shù)的概念,應用分數(shù)階大變形Kelvin-Voigt 模型建立了考慮記憶特征時間長度的彈性體非線性黏彈性本構關系.對8 組不同拉伸速率下的VHB 4910 單軸拉伸實驗數(shù)據(jù)進行參數(shù)識別,得到了具有高擬合決定系數(shù)的材料參數(shù).得到主要結論如下:

(1) 證明Mooney-Rivlin 模型對VHB 4910 超彈性應力的擬合精度較高;

(2) 分數(shù)階導數(shù)的階數(shù)對模型擬合結果精度的影響并不大,可在識別過程中固定分數(shù)階模型的階數(shù)為定值,即 α=0.33 ;

(3) 分數(shù)階元件的黏性系數(shù)與拉伸速率呈明顯的非線性關系,這表明大變形分數(shù)階模型是一種非牛頓流體模型.進一步得到修正的冪律定律以定量描述黏性系數(shù)與拉伸速率間的關系,關系式為

另外,本文實驗的拉伸速率范圍是在0.001 67～0.166 67 s-1,在該實驗的拉伸速率范圍內(nèi),分數(shù)階模型顯然是適用的.實際上,分數(shù)階的本構模型并不局限于某一拉伸速率范圍,若在其他的拉伸范圍內(nèi)通過擬合新的實驗數(shù)據(jù),可以得到新的材料參數(shù).總之,分數(shù)階模型的擬合能力較整數(shù)階模型有所提升.