活性炭的改性及其水處理研究進(jìn)展

邱國(guó)興，沈正華，金 杰,2

活性炭的改性及其水處理研究進(jìn)展

邱國(guó)興1，沈正華1，金 杰1,2

（1. 合肥學(xué)院 生物食品與環(huán)境學(xué)院，安徽 合肥 230601；2. 安徽省環(huán)境污染防治與生態(tài)修復(fù)協(xié)同創(chuàng)新中心，安徽 合肥 230601）

綜述了活性炭常用的改性方法，包括表面物理結(jié)構(gòu)特性改性、表面化學(xué)性質(zhì)改性、電化學(xué)性質(zhì)改性、微生物改性，介紹了各種改性活性炭在水處理方面最新的研究進(jìn)展，展望了活性炭改性技術(shù)及其在水處理中的發(fā)展趨勢(shì)。

活性炭；改性；水處理；研究進(jìn)展

活性炭是由果殼、木材、煤等有機(jī)原料經(jīng)炭化、活化過(guò)程制備而成的，表面具有無(wú)數(shù)微孔的一種含碳材料。因其表現(xiàn)出的良好的催化性能和吸附性能，且具有耐高溫、耐酸堿、不溶于水和有機(jī)溶劑、原材料充足易獲得等優(yōu)點(diǎn)，活性炭常被人們用來(lái)吸附水中的各種有機(jī)和無(wú)機(jī)污染物，如芳香族化合物、酚類化合物、重金屬物質(zhì)等。另外，活性炭還兼具脫色除臭、凈化水質(zhì)、吸附細(xì)菌等功能。盡管具備如此多的優(yōu)點(diǎn)，常規(guī)活性炭仍然存在灰分高、吸附選擇性差、孔徑分布不均勻、表面官能團(tuán)有限等不足之處，這在一定程度上限制了其對(duì)水中污染物的吸附性能[1-3]。要想提高活性炭對(duì)目標(biāo)物質(zhì)的吸附效率和選擇性，就需要對(duì)其進(jìn)行改性。為找出適宜的改性方法，研究人員做了許多努力和嘗試，并在水污染治理的研究應(yīng)用中取得了一定的進(jìn)展。

1 表面物理結(jié)構(gòu)特性改性

活性炭的孔道結(jié)構(gòu)按其孔徑大小不同可分為小孔（小于2 nm）、中孔（2～50 nm）和大孔（大于50 nm）三類。當(dāng)活性炭孔徑接近或稍大于吸附質(zhì)分子的直徑時(shí)，吸附質(zhì)分子便能順利進(jìn)入到活性炭表面的孔道內(nèi)，且不易脫附，整個(gè)過(guò)程即為活性炭的物理吸附。影響物理吸附性能的因素包括活性炭的比表面積、孔徑分布和孔容大小?；钚蕴勘砻嫖锢斫Y(jié)構(gòu)特性改性，就是利用物理、化學(xué)或兩相結(jié)合的方法來(lái)擴(kuò)大其比表面積或改變其孔隙分布及結(jié)構(gòu)，使活性炭的物理結(jié)構(gòu)特性產(chǎn)生變化以達(dá)到提高物理吸附性能的目的。

1.1 物理法

利用物理法對(duì)活性炭實(shí)施改性通常包括炭化、活化兩個(gè)過(guò)程。炭化是為了去除活性炭?jī)?nèi)部的非碳成分，進(jìn)而得到含碳量較高的炭化物?；罨^(guò)程中，炭化物再與二氧化碳、氧氣、水蒸氣等適宜的氧化性氣體進(jìn)行反應(yīng)，達(dá)到開孔造孔的目的。

通過(guò)炭化、活化過(guò)程改性后的活性炭，孔隙結(jié)構(gòu)完整，吸附能力更強(qiáng)。Hakan[4]等采用物理法在900 ℃高溫下改性制備了橄欖渣活性炭，實(shí)驗(yàn)氣體選擇水蒸氣，活化時(shí)間45 min。隨著炭化過(guò)程揮發(fā)性物質(zhì)的釋放以及活化過(guò)程中碳的氧化燃燒，材料的孔容特別是微孔的孔容和比表面積明顯增大，相比原來(lái)均提高了2倍。在水處理方面，Morais[5]團(tuán)隊(duì)同樣以水蒸氣為反應(yīng)氣體，采用物理法對(duì)普通的竹炭活性炭進(jìn)行了改性，并考察其對(duì)印染廢水中存在的亞甲基藍(lán)染料的吸附性能。實(shí)驗(yàn)制備獲得了比表面積為684.69 m2?g-1的改性活性炭材料，其對(duì)廢水中亞甲基藍(lán)染料的最大吸附量為301.07 mg?g-1，相比未改性的活性炭有更好的吸附效果。方夢(mèng)祥[6]等針對(duì)活性炭吸附含酚廢水作了系統(tǒng)性的研究，認(rèn)為經(jīng)物理法改性的活性炭吸附廢水中苯酚的效果要明顯優(yōu)于經(jīng)化學(xué)法改性的活性炭，這主要?dú)w因于CO2、H2O（g）等氧化性氣體在活化過(guò)程中創(chuàng)造出了更多與苯酚分子尺寸接近的微孔，使活性炭更容易吸附苯酚分子?？傮w而言，物理法工藝相對(duì)簡(jiǎn)單，不產(chǎn)生次生污染，但也存在活化溫度要求較高、活化時(shí)間較長(zhǎng)、能耗較大的缺點(diǎn)。

1.2 化學(xué)法

相較于物理法，化學(xué)活化所需要的時(shí)間更短，對(duì)原料要求更高?；瘜W(xué)法是在改性過(guò)程中投入堿金屬類、無(wú)機(jī)鹽類等物質(zhì)充當(dāng)活化劑，以進(jìn)一步豐富活性炭表面的微孔結(jié)構(gòu)，而且通過(guò)調(diào)整與活化劑的配比還能控制活性炭的孔徑分布，缺點(diǎn)則是化學(xué)活化劑的殘留易造成設(shè)備腐蝕。如今市面上應(yīng)用較廣、性能較好的化學(xué)活化劑有氫氧化鉀、氫氧化鈉、氯化鋅、氯化鈣等，大部分活化劑不僅自身能與活性炭中的碳反應(yīng)，它們與碳反應(yīng)后生成的新物質(zhì)還能繼續(xù)與碳進(jìn)行化學(xué)反應(yīng)，幫助發(fā)展微孔結(jié)構(gòu)。

Huang[7]等以KOH為活化劑改性制備活性炭纖維，采用液化后的木材作為原料，與相同條件下水蒸氣活化的活性炭纖維相比，成品表面分布著更多的小孔、中孔和更多的含氧官能團(tuán)。經(jīng)化學(xué)法改性的活性炭的確能夠改變材料表面的物理結(jié)構(gòu)，為研究這種變化對(duì)吸附性能的影響，人們對(duì)其展開了水處理研究。Vu[8]等為解決某地地下水中銨離子濃度過(guò)高的問(wèn)題，采用NaOH改性處理玉米芯活性炭（M-CCAC）。結(jié)果表明M-CCAC在比表面積、孔容等得到提高的同時(shí)，對(duì)NH4+的最大吸附量提高了約42%，該活性炭可以作為地下水去除銨離子時(shí)一種有效的吸附劑。針對(duì)危害更大的重金屬?gòu)U水，Odisu[9]等利用KOH和ZnCl2分別改性了椰子殼基、棕櫚仁基、花生殼基活性炭，結(jié)果發(fā)現(xiàn)這幾種改性活性炭對(duì)工業(yè)廢水中的重金屬離子如Zn+、Fe3+、Pb2+等都有較好的吸附效果，吸附性能主要與溫度、活化劑種類及投加量有關(guān)。

1.3 物理化學(xué)結(jié)合法

簡(jiǎn)單來(lái)說(shuō)，物理化學(xué)結(jié)合法就是將物理法和化學(xué)法中兩種改性手段有機(jī)結(jié)合從而使常規(guī)活性炭得到改性的方法。經(jīng)這種方法改性后的活性碳孔隙結(jié)構(gòu)更豐富、比表面積更大，曾有研究者利用此法成功制得比表面積高達(dá)3 000 m2?g-1的超級(jí)活性炭[10]。

工藝上一般先采用化學(xué)活化劑改性處理活性炭，在此基礎(chǔ)上通入氧化性氣體進(jìn)行物理改性。通過(guò)物化改性獲得的活性炭對(duì)廢水中的大多數(shù)物質(zhì)都有較明顯的去除效果，其吸附性能總體上也比使用單一改性方法制得的活性炭高[11,12]。但是此法因結(jié)合了化學(xué)法故而兼具了其易腐蝕的缺點(diǎn)，同時(shí)其工藝比較復(fù)雜，生產(chǎn)成本也偏昂貴。

2 表面化學(xué)性質(zhì)改性

活性炭的吸附性能還與其表面化學(xué)性質(zhì)有關(guān)?；钚蕴康谋砻嫠嵝?、堿性、親水性、疏水性、電勢(shì)電荷等均取決于其表面化學(xué)性質(zhì)，包括化學(xué)官能團(tuán)數(shù)量、氧化物組成以及雜原子種類，而化學(xué)官能團(tuán)在表面化學(xué)性質(zhì)中起著至關(guān)重要的作用。活性炭表面通常含有數(shù)量不等的含氮官能團(tuán)和含氧官能團(tuán)，含氧官能團(tuán)中又包括酸性和堿性兩種基團(tuán)。雖然活性炭是非極性吸附劑，但是構(gòu)成酸性基團(tuán)的酸性氧化物卻可以使其表現(xiàn)出極性從而吸附極性較強(qiáng)的物質(zhì)，特別是堿性基團(tuán)中的堿性氧化物則可以使其吸附非極性或極性較弱的物質(zhì)?；诖?，通過(guò)對(duì)活性炭表面含氧官能團(tuán)、氧化物以及雜原子的種類和組成進(jìn)行合理的調(diào)整或改變，能在一定程度上提升活性炭的吸附性能。

2.1 表面氧化法

表面氧化改性就是在高溫條件下，選擇一種或多種氧化劑改性處理活性炭，通過(guò)氧化表面的官能團(tuán)從而得到更多的含氧酸性基團(tuán)（如-COOH、C=O、-COO-等），使改性后的活性炭容易吸附極性物質(zhì)。常見(jiàn)的氧化劑主要包括硝酸、硫酸、氯酸、臭氧等，其中硝酸改性后的活性炭性能最佳。這是因?yàn)檠趸栽綇?qiáng)，酸性基團(tuán)含量就越多。值得一提的是，表面氧化改性通常還會(huì)改變材料原本的孔隙結(jié)構(gòu)、比表面積以及孔容[13]。

Ciobanu團(tuán)隊(duì)[14]以20%硝酸對(duì)物化法制備的活性炭進(jìn)行氧化改性，用作評(píng)價(jià)去除某地地下水中鍶離子的可能性。結(jié)果表明，改性后的活性炭成功用于去除水中的鍶離子，同時(shí)還可以有效去除鈣離子、鎂離子。為分析不同實(shí)驗(yàn)條件對(duì)改性活化炭吸附性能的影響，白瑞[15]等以HNO3氧化改性活性炭吸附印染廢水中的亞甲基藍(lán)溶液為課題展開了相應(yīng)研究。結(jié)果表明，保持改性劑投加量、時(shí)間和溶液濃度不變，當(dāng)硝酸體積分?jǐn)?shù)在一定范圍內(nèi)逐漸增大時(shí)，改性活性炭對(duì)亞甲基藍(lán)的去除率也相應(yīng)提高，最高可達(dá)88.3%。

2.2 表面還原法

還原改性主要利用氫氣、氮?dú)?、氨水、氫氧化鉀等還原性較強(qiáng)的物質(zhì)充當(dāng)反應(yīng)過(guò)程中的還原劑，改性后的活性炭表面酸性降低，堿性基團(tuán)的含量大幅提升，從而增強(qiáng)了活性炭的疏水性，使其對(duì)非極性物質(zhì)能有更好的吸附效果[16]。

Islama[17]等利用NaOH還原改性活性炭，提高了其表面堿性氧化官能團(tuán)的數(shù)量，用作處理廢水中合成染料的高效吸附劑。劉斌[18]等以高溫氮?dú)夂桶彼謩e還原改性活性炭，相比未改性前，其孔隙結(jié)構(gòu)及比表面積均有所增加，表面非極性大幅提高，脫色率提高了約20%。在最佳實(shí)驗(yàn)條件下，成品對(duì)染料廢水COD去除率達(dá)到96%以上，能夠達(dá)到國(guó)家排放標(biāo)準(zhǔn)。李霞[19]比對(duì)了氧化改性、表面酸堿改性以及高溫氮?dú)膺€原改性活性炭對(duì)水中甲萘威吸附性能的差異，發(fā)現(xiàn)采用前兩種方法改性的活性炭對(duì)甲萘威幾乎沒(méi)有去除效果，只有后者能夠明顯吸附去除甲萘威。

2.3 負(fù)載法

基于活性炭的吸附特性和還原性，采用浸漬、沉淀、離子交換、電解等手段使氧化物、雜原子或金屬離子結(jié)合到其表面的改性方法即為負(fù)載物質(zhì)改性法。前兩者的負(fù)載主要是借助LPD[20]（液相沉積技術(shù)）進(jìn)行，負(fù)載后的氧化物及雜原子通過(guò)與吸附目標(biāo)物質(zhì)的結(jié)合作用來(lái)達(dá)到提升活性炭吸附性能的目的。負(fù)載金屬改性通常包括兩個(gè)步驟，首先依靠活性炭材料的吸附特性將金屬離子吸附在表面，再利用還原性將這些金屬離子還原成單質(zhì)或低價(jià)態(tài)的離子用以結(jié)合吸附質(zhì)。一般情況下，經(jīng)金屬負(fù)載改性后材料表面極性會(huì)發(fā)生變化，因此根據(jù)吸附質(zhì)的不同，負(fù)載于材料表面的金屬離子存在多種選擇，目前使用較多的有Cu2+[21]、Ag+[22]、Al3+[23]等。值得注意的是，負(fù)載法因?yàn)樵诨钚蕴勘砻嬉肓似渌镔|(zhì)，極易造成原材料孔道堵塞，從而導(dǎo)致吸附能力降低。

針對(duì)含有細(xì)菌的廢水，Arakawa[24]等采用浸漬法改性制備的Ag和Cu負(fù)載活性炭對(duì)水中大腸桿菌具有顯著的滅活能力，是一種有效的抗菌吸附劑。Shimabuku[25]等的實(shí)驗(yàn)結(jié)論支持上述說(shuō)法。

2.4 其他法

活性炭表面化學(xué)性質(zhì)的改性方法除了上述幾種手段外，利用酸、堿改性劑（如次氯酸、鹽酸、氫氧化鈉、氨水等）在一定的濃度范圍內(nèi)調(diào)整活性炭表面官能團(tuán)的種類及含量，也可以起到提升吸附能力的效果。采用酸堿改性法處理活性炭時(shí)，應(yīng)特別注意酸、堿改性劑的投加量，因?yàn)檫^(guò)酸或過(guò)堿狀態(tài)均會(huì)破壞材料表面的化學(xué)性質(zhì)，引起孔道結(jié)構(gòu)改變，降低活性炭對(duì)水中污染物質(zhì)的吸附性能[26]。另外，隨著近來(lái)低溫等離子體技術(shù)的快速發(fā)展，人們用其展開了對(duì)活性炭的改性研究[27,28]。低溫等離子體改性法利用氧氮等離子體與四氟化碳等離子體在材料表面引入含氧、氮、氟官能團(tuán)的方式，一方面可以改變活性碳材料的表面化學(xué)性質(zhì)，另一方面又能重塑活性炭材料的表面物理結(jié)構(gòu)，展現(xiàn)出了該技術(shù)獨(dú)有的優(yōu)勢(shì)。但由于等離子體中粒子種類繁雜，且其能量在反應(yīng)時(shí)會(huì)不斷變化，導(dǎo)致整個(gè)改性過(guò)程非常復(fù)雜。目前，人們對(duì)于低溫等離子體技術(shù)改性活性炭的作用機(jī)理尚處于研究階段。

3 電化學(xué)性質(zhì)改性

石墨晶體是活性炭結(jié)構(gòu)組成中的主要部分，石墨能夠?qū)щ?，因而在電?chǎng)作用下活性炭表面能夠捕捉電荷從而具備導(dǎo)電性?；钚蕴康碾娀瘜W(xué)性質(zhì)，正是基于導(dǎo)電性以及隨之引起的表面化學(xué)性質(zhì)改變的特性。早在20世紀(jì)末，Ban[29]及其團(tuán)隊(duì)就在研究中發(fā)現(xiàn)，當(dāng)活性炭表面電勢(shì)增高使其帶有正電荷時(shí)，其pH值隨之下降，進(jìn)而引起活性炭對(duì)帶負(fù)電物質(zhì)的吸附能力有所提升；反過(guò)來(lái)也存在相應(yīng)的關(guān)系。孫永強(qiáng)[30]等在研究中還發(fā)現(xiàn)，當(dāng)電壓保持在某一范圍時(shí)，單位質(zhì)量活性炭對(duì)離子的吸附容量與電壓呈正比關(guān)系。實(shí)際上，電化學(xué)性質(zhì)改性正是利用了表面電勢(shì)變化與吸附性能的關(guān)系，通過(guò)改變材料表面電勢(shì)提高其對(duì)相應(yīng)吸附質(zhì)的吸附性能。

4 微生物改性

活性炭發(fā)達(dá)的孔隙結(jié)構(gòu)和巨大的比表面積，可以為微生物正常的生長(zhǎng)繁殖提供優(yōu)質(zhì)的空間[31]。微生物活性炭之間其實(shí)是一種協(xié)同作用，當(dāng)大量微生物附著于活性炭后，在其表面逐漸形成一個(gè)生物膜，一旦與污染物質(zhì)接觸時(shí)，就能依靠活性炭的吸附特性先將其吸附，而后利用附著在表面的微生物將這些污染物質(zhì)氧化分解。為了探究微生物改性活性炭的具體特點(diǎn)，Korzh[32]團(tuán)隊(duì)進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究并發(fā)現(xiàn)，與普通活性炭相比，經(jīng)微生物改性后的活性炭不僅能夠增加吸附容量，還可以延長(zhǎng)使用壽命。楊四娥[33]等對(duì)微生物改性活性炭進(jìn)行系統(tǒng)研究后認(rèn)為，隨著生物膜的形成，活性炭表面的電荷分布隨之改變，導(dǎo)致其電負(fù)性明顯增大，進(jìn)而對(duì)帶正電的吸附質(zhì)的吸附能力增強(qiáng)。在水處理方面，宋清生[34]等以微生物絮凝劑改性活性炭，在二者的協(xié)同作用下，既提高了吸附容量，又增加了有機(jī)物質(zhì)與微生物的接觸時(shí)間。在最佳實(shí)驗(yàn)條件下，研究其對(duì)淀粉廢水的吸附性能，結(jié)果表明成品對(duì)濁度的去除率高達(dá)97%以上。微生物改性活性炭也并非全無(wú)缺點(diǎn)，其最大的不足在于一旦微生物在材料表面繁殖過(guò)盛，會(huì)使形成的生物膜變厚從而將活性炭裹覆其內(nèi)，造成吸附質(zhì)的進(jìn)入受到阻礙。

5 展望

近年來(lái)，利用微波改性以及等離子體改性的方法受到越來(lái)越多的關(guān)注，這類改性手段制得的活性炭吸附性能好，重要的是對(duì)環(huán)境不產(chǎn)生二次污染。但目前對(duì)這兩種方法改性活性炭的機(jī)理尚不完全清楚，其處理成本也偏昂貴，還有待進(jìn)一步的研究。同時(shí)，隨著水質(zhì)標(biāo)準(zhǔn)要求越來(lái)越高，采用單一的改性手段處理廢水已經(jīng)很難滿足實(shí)際需要。因此，通過(guò)采取活性炭復(fù)合材料或改性手段聯(lián)合其他技術(shù)的方式協(xié)同處理廢水，將是今后活性炭水處理研究的發(fā)展趨勢(shì)。另外，活性炭吸附達(dá)到飽和后的再生研究也十分重要。

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Developments on theModification of Activated Carbon and Its Water Treatment

QIU Guo-xing1, SHEN Zheng-hua1, JIN Jie1,2

(1. School of Biological Food and Enviroment, Hefei University, Hefei 230601, China; 2.Collaborative Innovation Center for Environmental Pollution Control and Ecological Restoration of Anhui Province, Hefei 230601,China)

The modification methods of activated carbon, such as surface physical structure property modification, surface chemical property modification, electrochemical property modification, and microorganism modification are summarized in this paper. The modification principles, advantages and disadvantages of these methods are also discussed. In addition, the latest research progress of various modified activated carbon in water treatment, and the modification technology of activated carbon and its development trend in water treatment are introduced.

activated carbon; modification; water treatment; research progress

X523；X703.1

A

1009-9115(2022)03-0024-05

10.3969/j.issn.1009-9115.2022.03.008

2021-12-14

2022-04-18

邱國(guó)興（1995-），男，四川成都人，碩士研究生，研究方向?yàn)閺U水處理。

金杰（1965-），男，安徽黃山人，碩士，教授，研究方向?yàn)樗廴局卫怼⒐虖U污染治理。

（責(zé)任編輯、校對(duì)：琚行松）