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    插入NiCr合金層對(duì)SnO2/Ag/SnO2多層結(jié)構(gòu)透明導(dǎo)電薄膜熱穩(wěn)定性的影響*

    2022-03-16 01:52:28鄭思龍祝柏林易昌鴻王崇杰
    功能材料 2022年2期
    關(guān)鍵詞:導(dǎo)電性熱穩(wěn)定性真空

    鄭思龍,祝柏林,易昌鴻,王崇杰,吳 雋

    (武漢科技大學(xué) 材料與冶金學(xué)院,省部共建耐火材料與冶金國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,武漢 430081)

    0 引 言

    透明導(dǎo)電薄膜(TCF)因其低電阻率和高可見光透過率被廣泛應(yīng)用于觸摸屏、太陽(yáng)能電池、低輻射鍍膜玻璃(Low-E)等[1]。在各種類型的TCF中,氧化物/金屬/氧化物(O/M/O)結(jié)構(gòu)的多層膜通過各膜層材料和厚度調(diào)控可獲得良好的透明導(dǎo)電性能[2]。目前,以Ag基多層膜研究最為廣泛[3],通過研究,Ag基多層膜已經(jīng)達(dá)到與廣泛使用的ITO薄膜相媲美的透明導(dǎo)電性能[4]。但是,在生產(chǎn)應(yīng)用過程中,Ag基多層膜難以避免要經(jīng)歷高溫加熱過程,因此其高溫?zé)岱€(wěn)定性尤為重要。例如,制作汽車前擋風(fēng)玻璃時(shí),首先在平面玻璃上沉積Ag基Low-E膜,然后再經(jīng)過熱彎加工形成曲面,該工藝要求薄膜要經(jīng)受650 ℃以上高溫后保持性能不退化[5];當(dāng)用作平板液晶顯示器的透明電極時(shí),在液晶盒的裝配過程中要經(jīng)受300~500 ℃的熱處理[6];當(dāng)作為CdTe太陽(yáng)能電池的透明電極時(shí),也不可避免要承受約300~500 ℃高溫[7]。

    為了提高Ag基多層膜的熱穩(wěn)定性,人們已經(jīng)開展了相關(guān)方面的研究。從目前的報(bào)道來看,Ag基TCF失效的主要機(jī)制是:高溫過程中,中間Ag層逐漸團(tuán)聚、向兩側(cè)擴(kuò)散、氧化,從而使多層膜整體透明導(dǎo)電性能下降,尤其是導(dǎo)電性能的喪失[8-10]。為此,提高Ag基TCF熱穩(wěn)定性主要有以下幾種途徑:(1)向金屬Ag層摻雜微量合金元素如Ni、Pd、Cu等,可以抑制Ag原子聚集,提高薄膜的熱穩(wěn)定性[11-12];(2)選擇化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定的SnO2、Si3N4等作為保護(hù)層,能夠減輕高溫下大氣中O2擴(kuò)散進(jìn)入Ag層將其氧化而失效[13];(3)在Ag層一側(cè)加鍍一層超薄金屬膜,如Ti、Al和Ni等可以改善與氧化層之間濕潤(rùn)性,促進(jìn)Ag膜連續(xù)性生長(zhǎng),同時(shí)高溫氧化后生成致密氧化物膜(TiO2、Al2O3和NiO)進(jìn)一步阻止Ag原子與O原子相互擴(kuò)散[14-16]。需要指出的是,盡管采取上述措施可以提高Ag基薄膜的熱穩(wěn)定性,但往往也犧牲了薄膜的透明導(dǎo)電性能。因此,在保持高透明導(dǎo)電性能的同時(shí)提高薄膜的熱穩(wěn)定性能仍是亟待解決的重要課題。

    本文中,采用SnO2膜作為外側(cè)保護(hù)層,Ag膜作為中間金屬層,NiCr合金膜作為過渡層,在室溫下磁控濺射制備出SnO2/Ag/SnO2(SAS)3層膜、SnO2/Ag/NiCr/SnO2(SANS) 4層膜、SnO2/NiCr/Ag/NiCr/SnO2(SNANS) 5層膜。利用大氣和真空高溫退火方式研究了超薄NiCr合金膜對(duì)SAS三層膜熱穩(wěn)定性的影響。結(jié)果發(fā)現(xiàn),合適厚度的NiCr層可提高薄膜的熱穩(wěn)定性并有較好的透明導(dǎo)電性能。這為Ag基多層膜應(yīng)用于高溫場(chǎng)合奠定了基礎(chǔ)。

    1 實(shí) 驗(yàn)

    制備薄膜的設(shè)備為沈陽(yáng)慧宇真空技術(shù)有限公司制造的FJL500型高真空多功能磁控與離子濺射系統(tǒng)。表1給出了制備薄膜的工藝參數(shù)。實(shí)驗(yàn)所使用的襯底材料為30 mm×30 mm×1 mm的載玻片,載玻片使用之前依次置于乙醇、丙酮和蒸餾水溶液中超聲清洗。使用的SnO2和Ag靶(純度均為99.99%)尺寸為φ60 mm×6 mm,NiCr合金靶(Ni和Cr的原子比為4∶1)的尺寸為φ60 mm×3 mm。

    表1 制備薄膜的工藝參數(shù)Table 1 The process parameters of films preparation

    2 結(jié)果與討論

    2.1 薄膜結(jié)構(gòu)和表面形貌

    圖1所示是以SAS和SNANS(1 nm NiCr)薄膜為代表,其沉積態(tài)及大氣和真空環(huán)境下不同溫度退火后的XRD譜圖。從圖中可以看出,沉積態(tài)SAS和SNANS(1 nm NiCr)薄膜在2θ=38.24°處均出現(xiàn)較弱Ag(111)面衍射峰,表明此時(shí)Ag層的結(jié)晶度較差,這與薄膜沉積時(shí)襯底未加熱且Ag層較薄(6 nm)有關(guān)。經(jīng)過適當(dāng)溫度退火處理后,Ag(111)面衍射峰的峰強(qiáng)明顯增強(qiáng),這是因?yàn)橥嘶鹛幚砜梢愿纳票∧す逃腥毕?,促進(jìn)晶粒生長(zhǎng),從而提高Ag膜結(jié)晶度[18-19]。圖1(a)和(b)為薄膜經(jīng)過大氣退火后的XRD譜圖。對(duì)于SAS薄膜,經(jīng)過250 ℃退火后,Ag(111)面衍射峰達(dá)到最強(qiáng),350 ℃退火后Ag衍射峰開始減弱,450和550 ℃退火后,Ag衍射峰消失。而SNANS(1 nm NiCr)薄膜,經(jīng)過450 ℃退火后,Ag衍射峰才達(dá)到最強(qiáng),550 ℃退火后,Ag衍射峰也消失。這說明插入NiCr合金膜對(duì)中間Ag膜起到保護(hù)作用,具體原因在前言中已述。另外,本研究還發(fā)現(xiàn)高溫下NiCr合金膜氧化后生成致密NiCrOx膜可以阻止Ag原子擴(kuò)散,抑制晶粒長(zhǎng)大,導(dǎo)致沉積態(tài)和低溫退火(250和350 ℃)時(shí)SNANS薄膜的Ag(111)面衍射峰比SAS膜弱。

    圖1(c)和(d)為薄膜真空退火后的XRD譜圖,與大氣退火類似,從兩幅圖中均可觀察到Ag(111)面的衍射峰,且衍射峰隨退火溫度的升高表現(xiàn)為先增強(qiáng)后減弱的趨勢(shì)。與大氣退火不同的是,SAS和SNANS(1 nm NiCr)薄膜分別在450和550 ℃仍有相對(duì)較強(qiáng)Ag(111)面衍射峰,即薄膜衍射峰強(qiáng)度對(duì)應(yīng)的退火溫度提升了100 ℃。這可考慮為大氣中O2含量高,高溫下外界O原子擴(kuò)散進(jìn)入SnO2和Ag層,引起部分Ag膜氧化,加劇了Ag衍射峰的消失[9]。而真空退火時(shí),O2含量大大降低,幾乎不存在外界O原子通過SnO2層擴(kuò)散進(jìn)入Ag層將其氧化的情況,此時(shí)應(yīng)主要考慮內(nèi)部膜層之間Ag與O原子相互擴(kuò)散,導(dǎo)致Ag膜擴(kuò)散減薄,結(jié)晶性變差。這與許多文獻(xiàn)報(bào)道過的結(jié)論一致[12, 20- 21]。顯然,真空退火降低了外界O2含量的影響,使高溫下中間Ag膜發(fā)生擴(kuò)散、氧化的現(xiàn)象得到緩解。另外,550 ℃大氣和真空退火后,SAS薄膜中出現(xiàn)了弱的SnO2(020)衍射峰,說明此時(shí)SnO2層結(jié)晶度提高。

    為了更好理解退火處理后薄膜表面形貌變化,圖2((a)-(f))所示為SAS和SNANS(1 nm NiCr)薄膜大氣退火后AFM形貌圖。室溫襯底下沉積的SnO2薄膜表面粗糙,晶粒排布不規(guī)則。350 ℃退火后,如圖2(b)和(e)所示,SnO2薄膜表面變得平整,規(guī)則,圖中小亮點(diǎn)為SnO2縱向生長(zhǎng)棒狀結(jié)構(gòu)。550 ℃退火后,高溫使SnO2粒子獲得能量增多,橫向擴(kuò)散聚集成大顆粒結(jié)構(gòu)。王磊[22]等報(bào)道過類似結(jié)果,即低溫襯底下薄膜具有明顯縱向生長(zhǎng)趨勢(shì),隨著襯底溫度增加,薄膜橫向生長(zhǎng)速度加快。從薄膜表面粗糙度分析,SAS和SNANS(1 nm NiCr)薄膜經(jīng)過退火后粗糙度大小變化分別為:2.72→0.85→3.97和1.97→0.923→3.82 nm。這表明薄膜粗糙度隨著退火溫度升高呈先減小后增大的趨勢(shì)。

    圖1 沉積態(tài)及大氣(a,b)和真空(c,d)環(huán)境下不同溫度退火后SAS(a, c)和SNANS(b, d)薄膜的XRD譜圖Fig 1 XRD patterns of as-deposited SAS (a, c) and SNANS (b, d) films and those after annealing at different temperatures in air (a, b) and vacuum (c, d)

    圖2 不同溫度退火后SAS(a, b, c)和SNANS(d, e, f)薄膜AFM形貌圖Fig 2 AFM morphologies of SAS (a, b, c) and SNANS (d, e, f) films after annealing at different temperatures

    2.2 薄膜電學(xué)和光學(xué)性能

    圖3(a)和(c)為不同溫度大氣退火后薄膜電學(xué)性能的變化。其中值得說明的是,550 ℃大氣退火后,幾種薄膜的電阻極大,所以圖中未能給出其電學(xué)性能。由圖3(a)給出的薄膜Rs和ρ隨退火溫度的變化可知,沉積態(tài)薄膜Rs值接近(10~13 Ω/sq.),250 ℃大氣退火后,Rs略有降低(9.2~12.7 Ω/sq.)。當(dāng)退火溫度上升至350 ℃后,SAS薄膜Rs增大到18.29 Ω/sq.;退火溫度進(jìn)一步上升至450 ℃后,SAS 3層膜導(dǎo)電性能完全喪失。關(guān)于大氣退火后薄膜電阻增大的原因,Hu[23]和Kikuchi[24]等提出大氣中O吸附于氧化物層薄膜表面,高溫下O原子擴(kuò)散到氧化物層內(nèi)部,使氧空位數(shù)目減少,載流子濃度降低從而增大薄膜電阻。Jung[9]等報(bào)道ITO/Ag/ITO薄膜在400 ℃大氣退火后電阻明顯上升,本文實(shí)驗(yàn)結(jié)果與他們剛好類似。高溫使薄膜內(nèi)Ag與O原子發(fā)生相互擴(kuò)散,使部分Ag膜氧化,導(dǎo)致薄膜導(dǎo)電性能下降。圖3(a)中SAS薄膜450 ℃退火后Ag衍射峰消失也說明薄膜電學(xué)性能劣化。相對(duì)于SAS薄膜,加了NiCr合金層的SANS和SNANS薄膜當(dāng)退火溫度為350 ℃時(shí)仍保持較低值(10.1~12.5 Ω/sq.)。但經(jīng)過450 ℃大氣退火后,SANS(1 nm NiCr)4層膜的Rs值上升了7倍多(79.9 Ω/sq.),而SNANS(0.5 nm NiCr)5層膜Rs值上升了近2倍(17.2 Ω/sq.)。顯然,在Ag膜兩側(cè)插入NiCr合金層可以更好阻止高溫下Ag原子向兩側(cè)擴(kuò)散,從而保證Ag膜連續(xù)性。因此,450 ℃退火后SNANS 5層膜的電學(xué)性能優(yōu)于SANS 4層膜。當(dāng)SANS 4層膜和SNANS 5層膜的NiCr層厚度分別為2和1 nm時(shí),經(jīng)450 ℃大氣退火后,薄膜Rs保持在13 Ω/sq.左右。這說明增大NiCr合金層厚度可以提高薄膜熱穩(wěn)定性。根據(jù)薄膜Rs和ρ的關(guān)系ρ=Rs·t(t為薄膜厚度),當(dāng)t值一定時(shí),ρ與Rs成正比,不難理解薄膜ρ與Rs隨退火溫度的變化規(guī)律是一致的。

    另一方面,由于n和μ值是影響電阻率的兩大因素。圖3(c)給出了大氣退火后薄膜的n和μ值的變化。隨著退火溫度升高,薄膜μ值呈先增大后減小趨勢(shì)。根據(jù)相關(guān)文獻(xiàn)報(bào)道[25-26],μ值大小受晶界散射影響,而晶界散射與晶粒尺寸和晶粒密度等反應(yīng)結(jié)晶質(zhì)量?jī)?yōu)劣的指標(biāo)有關(guān)。薄膜經(jīng)過適當(dāng)溫度退火處理后,晶粒尺寸增大,晶界數(shù)目減少,載流子受到晶界散射作用減弱,在薄膜內(nèi)弛豫時(shí)間延長(zhǎng),因此μ值增大。本文中,250 ℃退火后,SAS薄膜的μ值稍微增加 [9.19→9.53 cm2/(V·s)],而SANS和SNANS薄膜的μ值增加是明顯的[(8.5~9.77) →(10.84~13.68) cm2/(V·s)]。繼續(xù)增加退火溫度至350或450 ℃,SAS和其他4種薄膜的μ值都明顯下降。這是因?yàn)楦邷叵翧g膜擴(kuò)散減薄后結(jié)晶性下降,導(dǎo)致晶界散射作用增強(qiáng)。另外,高溫下外界O原子擴(kuò)散進(jìn)入薄膜內(nèi),會(huì)吸附在晶粒邊界處,形成高密度界面態(tài)導(dǎo)致晶界對(duì)載流子捕獲能力增強(qiáng),μ值隨之降低[27]。從圖3(c)中還可以看出,薄膜經(jīng)過250和350 ℃退火后,n值大小變化不大,而μ有明顯增大趨勢(shì),根據(jù)關(guān)系式ρ=1/neμ(e為電子電荷)可知,在n值一定時(shí),ρ與μ呈反比,這也可以解釋低溫退火(250和350 ℃)Rs和ρ值減小的原因。450 ℃退火后,SANS(1 nm NiCr)和SNANS(0.5 nm NiCr)薄膜n值呈下降趨勢(shì)[6.17×1021~6.7×1021(350 ℃)→4.7×1021~5.7×1021(450 ℃)cm-3],這是因?yàn)檩^薄的NiCr層不足以阻擋Ag原子向兩側(cè)擴(kuò)散,Ag膜變薄后電子注入到SnO2層中的數(shù)目減少,從而薄膜整體n值下降,Rs和ρ增大[28-29]。SANS(2 nm NiCr)和SNANS(1 nm NiCr)薄膜經(jīng)過450 ℃退火后,n值呈明顯上升趨勢(shì)[6.3×1021(350 ℃)→7.18×1021~8×1021(450 ℃)cm-3]。這可能與高溫下Ag膜被較厚NiCr層保護(hù)完好有關(guān)。同時(shí)退火改善了膜層界面之間的缺陷,使Ag膜中電子更易注入到SnO2層中,因此薄膜整體n值增大,當(dāng)然,具體原因還有待進(jìn)一步研究。

    圖3(b)和(d)為真空退火后薄膜電學(xué)性能的變化。與大氣退火相同的是,薄膜經(jīng)過550 ℃退火后,薄膜電阻變得極大,所以圖中也未能給出其電學(xué)性能。與真空退火不同的是,450 ℃退火后,5種薄膜的Rs和ρ值均略有下降(其中,Rs從10.25~12.59下降至7.96~9.63 Ω/sq.)。另外,隨著退火溫度增加,薄膜的n和μ值均有上升,僅SAS和SANS(1 nm NiCr)薄膜經(jīng)過450 ℃退火后,μ值略微下降。與大氣退火薄膜相比,真空退火薄膜的n和μ值較大,并且其Rs和ρ值較低。這表明真空退火減輕了外界O2擴(kuò)散進(jìn)入薄膜內(nèi)部的影響,使薄膜的熱穩(wěn)定性更優(yōu)。

    圖4(a)和(b)為大氣和真空退火后薄膜的TVis和FOM值變化。從圖4(a)中可以發(fā)現(xiàn),SAS薄膜經(jīng)過250和350 ℃退火后,TVis值基本不變(約92%左右),450 ℃退火后,TVis下降至85.9%。這是因?yàn)楦邷叵翧g原子向兩側(cè)擴(kuò)散減薄后,形成島狀膜結(jié)構(gòu)會(huì)增強(qiáng)光的散射,從而降低透過率[30]。SANS(1 nm NiCr)和SNANS(0.5 nm NiCr)薄膜經(jīng)過250和350 ℃退火后,TVis值從87%~89%(沉積態(tài))增加到92%(350 ℃);SANS(2 nm NiCr)和SNANS(1 nm NiCr)薄膜經(jīng)過350和450 ℃退火后,TVis值從78%~80%(沉積態(tài))增加到87%~90%(450 ℃)。薄膜透光性能明顯提升說明中間極薄的NiCr合金層被氧化NiCrOx層,大大降低NiCr層對(duì)光的吸收[31]。550 ℃退火后,被氧化后的NiCrOx層難以阻擋Ag的擴(kuò)散和O的侵入,中間Ag層消失后也就不存在多層膜減反增透的效果[32],因此,薄膜導(dǎo)電性能喪失,透光性能下降。圖4(b)中,SANS和SNANS薄膜的TVis值隨著退火溫度升高也呈先增大后減小的趨勢(shì)。盡管真空退火時(shí),O2含量極低,但透光性能明顯提高意味著NiCr層仍被氧化為NiCrOx層。550 ℃退火后,結(jié)合圖1(d)中存在弱的Ag衍射峰,說明Ag膜并沒有消失,但此時(shí)溫度過高,較薄的NiCrOx層不足以阻擋Ag原子向SnO2層中擴(kuò)散,Ag層減薄至不連續(xù)的島狀結(jié)構(gòu)。所以,薄膜導(dǎo)電性能不可測(cè),而且由于島狀結(jié)構(gòu)膜對(duì)光的散射使薄膜透光性能明顯降低。

    圖3 大氣(a, c)和真空(b, d)環(huán)境下SAS、SANS和SNANS薄膜在不同溫度退火后的Rs和ρ(a, b)、μ和n(c, d)Fig 3 Rs, ρ (a, b) and μ, n (c, d) of SAS, SANS and SNANS films at different annealing temperatures in atmosphere (a, c) and vacuum (b, d)

    圖4 大氣(a)和真空(b)環(huán)境下SAS、SANS和SNANS薄膜在不同溫度退火后的TVis和FOM(a, b)Fig 4 TVis, FOM (a, b) of SAS, SANS and SNANS films at different annealing temperatures in atmosphere (a) and vacuum (b)

    無論是大氣退火還是真空退火,薄膜FOM值隨退火溫度升高的變化規(guī)律是相似的,即隨著退火溫度升高SAS、SANS(1 nm NiCr)和SNANS(0.5 nm NiCr)薄膜的FOM值先增大后減小,SANS(2 nm NiCr)和SNANS(1 nm NiCr)薄膜的FOM值逐漸增大。其中,SANS(2 nm NiCr)和SNANS(1 nm NiCr) 薄膜經(jīng)過450 ℃大氣退火后FOM值(2×10-2~2.7×10-2Ω-1)明顯高于另外3種薄膜;而真空退火溫度為450 ℃時(shí),5種薄膜的FOM值接近(3×10-2~3.8 ×10-2Ω-1)。

    3 結(jié) 論

    合適溫度的熱處理可以保持中間Ag層連續(xù)的基礎(chǔ)上提高其結(jié)晶度,從而提高Ag基多層膜的透明導(dǎo)電性能。但過高的熱處理,導(dǎo)致中間Ag層向兩側(cè)擴(kuò)散以及氧化,減薄甚至消失,多層膜的透明導(dǎo)電性能下降。真空退火消除了外界O2對(duì)薄膜的影響,使薄膜在高溫(350~450 ℃)時(shí)的透明導(dǎo)電性能優(yōu)于大氣退火的樣品,即真空退火時(shí)薄膜的熱穩(wěn)定性提高。NiCr層可有效防止Ag擴(kuò)散,且自身被氧化,所以含NiCr層薄膜的抗高溫能力增強(qiáng),而且在Ag兩側(cè)插入NiCr層,增大其厚度,薄膜抗高溫性能越強(qiáng)。盡管當(dāng)前薄膜尚不能承受550 ℃的高溫,其耐高溫溫度還需提升,但經(jīng)過450 ℃大氣退火后薄膜的TVis、Rs和FOM值分別最高可達(dá)90.1%、13 Ω/sq.和2.72×10-2Ω-1。

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