基于KRR優(yōu)化算法的油水系統(tǒng)中CO2溶解度模型

龍震宇, 王長權(quán),2, 石立紅,2, 葉萬立, 劉 洋, 李一帆

1.長江大學(xué)石油工程學(xué)院，武漢 430100 2.油氣鉆采工程湖北省重點實驗室(長江大學(xué))，武漢 430100

0 引言

碳捕集、利用與封存(carbon capture, utilization and storage，CCUS)技術(shù)已經(jīng)證實油藏是CO2地質(zhì)埋存的最佳場所之一，油藏中CO2地質(zhì)埋存不僅可以提高油氣的采收率[1]，還可以有效緩解溫室效應(yīng)。CO2地質(zhì)埋存形式分為4種：溶解封存、構(gòu)造封存、游離封存以及礦物封存[2]。其中，溶解封存是指將CO2注入到地層中，與地層流體接觸并溶解于油水系統(tǒng)中形成CO2-原油-地層水三相相平衡，將CO2埋存于地下；所以CO2在油水系統(tǒng)中的溶解度大小將直接影響CO2的封存潛力[3-4]。

調(diào)研發(fā)現(xiàn)，目前鮮有CO2在油水系統(tǒng)中溶解度模型方面的相關(guān)研究，而常采用基于CO2-原油[5-6]、CO2-地層水[7-12]兩相相平衡的CO2溶解度模型直接計算后進行加權(quán)處理的方法，其計算結(jié)果與實際情況存在較大差異；因此開展CO2在油水系統(tǒng)中的溶解度模型研究具有實際意義。

本文利用高溫高壓PVT分析儀(高溫高壓流體物性全可視無汞分析儀)開展CO2在油水系統(tǒng)中的溶解度實驗，基于實驗結(jié)果，使用網(wǎng)格搜索法(GS)和貝葉斯優(yōu)化算法(BOA)優(yōu)化核嶺回歸算法中的正則化參數(shù)λ和核函數(shù)參數(shù)γ，將實驗結(jié)果隨機劃分為訓(xùn)練集和測試集，并對模型進行訓(xùn)練、測試[13-16]，建立預(yù)測平均相對誤差小且泛化能力較強的CO2在油水系統(tǒng)中的溶解度模型，再進一步利用該模型預(yù)測并形成不同溫度、不同壓力和不同油水體積比下的油水系統(tǒng)CO2溶解度圖版，以期為CCUS技術(shù)的應(yīng)用提供支持。

1 實驗

1.1 實驗樣品及實驗設(shè)備

實驗用CO2純度為99.99%；實驗用油為吉林油田某井井口取得的地面油經(jīng)實驗室復(fù)配得到的地層原油，其組成見表1；實驗用水是現(xiàn)場取得的地層水，其離子分析結(jié)果見表2。由表1、2可知：該地層原油C1摩爾分數(shù)為16.46%，C2—C6摩爾分數(shù)之和為15.50%，C7+摩爾分數(shù)為65.32%，屬于普通黑油的流體組成；地層水水化學(xué)類型為CaCl2型，礦化度為4 128 mg/L，屬于低礦化度地層水。

表1 地層原油組成

表2 地層水的離子分析結(jié)果

CO2-原油-地層水三相相平衡溶解度實驗是利用高溫高壓PVT分析儀對不同油水飽和度條件下的CO2溶解度進行測試，主要的實驗設(shè)備包括高溫高壓PVT分析儀、恒速恒壓泵、氣液分離器、氣量計和電子天平等，各實驗設(shè)備的精度足以滿足實驗測試的需要。實驗流程見圖1。

1.高溫高壓PVT分析儀；2.恒速恒壓泵；3.中間容器；4.氣液分離器；5.氣量計；6.電子天平；7.恒溫烘箱。

1.2 實驗條件和步驟

利用高溫高壓PVT分析儀開展CO2在不同條件油水系統(tǒng)中的溶解度實驗。實驗過程中通過改變CO2注入量或油水體積比來明確不同因素對CO2在油水系統(tǒng)中的溶解度的影響。實驗溫度為94.7 ℃，CO2注入量7個級次分別為10%、20%、30%、40%、50%、60%、70%(按油相和CO2總的物質(zhì)的量計數(shù)，下同)，油水體積比分別為7∶3、5∶5和3∶7，采用逐級注入方式注入CO2。其實驗過程如下：

1)按油水體積比將一定量的原油和地層水分別輸入到高溫高壓PVT儀中形成油水體系，攪拌至穩(wěn)定后計量其總體積。

2)按CO2注入量設(shè)計級次將第1級的CO2注入到油水體系中，搖勻穩(wěn)定后計量體積變化，并測定CO2注入后的飽和壓力；再將第2級的CO2注入到混合體系中，再次測定其飽和壓力；以此類推，直到設(shè)計的7個級次CO2全部注入結(jié)束后停止實驗。繪制不同飽和壓力下相應(yīng)的CO2注氣量關(guān)系曲線，即為CO2在油水系統(tǒng)中的溶解度曲線。

3)按設(shè)計的油水體積比，重復(fù)步驟1)—2)，確定不同油水體積比條件下的CO2在油水系統(tǒng)中的溶解度曲線。

1.3 實驗結(jié)果及分析

通過開展CO2在油水系統(tǒng)中的溶解度實驗，測定了在94.7 ℃、不同油水體積比下CO2在油水系統(tǒng)中三相相平衡溶解度數(shù)據(jù)，實驗結(jié)果見圖2。實驗結(jié)果表明：隨著CO2注入量的增加，系統(tǒng)飽和壓力升高，CO2溶解度也隨之增大；油水體積比同樣影響著CO2在油水系統(tǒng)中的溶解度，油水體積比越高，CO2溶解度越大。

圖2 CO2-原油-地層水三相相平衡下CO2溶解度原始數(shù)據(jù)

2 基于核嶺回歸預(yù)測

2.1 核嶺回歸原理

本研究采用的核嶺回歸算法(KRR)是由Cristianini等[17]在嶺回歸算法[18-20]上結(jié)合核函數(shù)提出的，其具有參數(shù)少、運行效率高等特點，對小樣本問題有較好的擬合效果[21]。

核嶺回歸中將最小化均方差引入了正則化項來控制模型復(fù)雜度，目標函數(shù)見式(1)[22]：

(1)

式中：C為KRR算法的目標代價函數(shù)；i為樣本數(shù)；yi為因變量；w為優(yōu)化問題的參數(shù)矩陣；xi為自變量；λ為正則化參數(shù)。

核嶺回歸中引入了核方法，即從樣本空間到特征空間的非線性變化，令xi轉(zhuǎn)換為φ=φ(xi)，則優(yōu)化問題的最優(yōu)解表示為

(2)

式中：α為KRR算法的系數(shù)，根據(jù)選擇的核方法確定；φ為所選用的核方法。

將式(2)代入式(1)中，用核函數(shù)K表示特征空間中的內(nèi)積，整理矩陣形式可得到

(3)

將式(3)求導(dǎo)整理得到

α*=(K+λI)-1Y。

(4)

式中：α*為系數(shù)α的最優(yōu)解；Y為l維的坐標向量，Y=(y1,y2,y3,…,yl)T，l為訓(xùn)練模型的數(shù)據(jù)樣本數(shù)量；K為l行1列的核矩陣；I為單位矩陣。

則對于新樣本x，可以得到估計值y：

y=α*·φ(x)。

(5)

2.2 模型評價

回歸模型的評價通常選用均方根誤差(ERMS)和平均相對誤差(EMR)，計算方法如下：

(6)

(7)

式中：pi為預(yù)測值；oi為觀測值。

2.3 KRR算法建模

以實驗測定的油水體積比、CO2注入量、氣油比、氣水比、飽和壓力作為輸入量，以CO2溶解度實測值作為輸出量，基于KRR算法建立初步CO2油水系統(tǒng)中的溶解度模型。

通過Python語言完成在原始數(shù)據(jù)中隨機選出KRR建模所需的訓(xùn)練集和評估模型精度所需的測試數(shù)據(jù)。因為原數(shù)據(jù)集數(shù)據(jù)維度較大，為防止各樣本點距離較大造成預(yù)測結(jié)果相近，將除了CO2溶解度外的特征值進行歸一化處理，其計算方法見式(8)。

(8)

將Python語言處理后的數(shù)據(jù)傳入默認的KRR模型進行建模，未優(yōu)化的KRR模型主要參數(shù)有：核函數(shù)，類型為高斯核(rbf)函數(shù);正則化參數(shù)(λ)，值為1;核函數(shù)參數(shù)(γ)，為1/n_features。劃分的測試集及其預(yù)測結(jié)果的ERMS和EMR見表3。

表3 隨機劃分的測試集以及KRR模型的預(yù)測結(jié)果和評價

由表3可以看出，KRR預(yù)測CO2溶解度的值與實驗值的平均相對誤差高達45.393%，均方根誤差達到了22.207，需要進一步對KRR的參數(shù)進行優(yōu)化，得到精度更高的模型。

3 模型的參數(shù)優(yōu)化

本文采用網(wǎng)格搜索法和貝葉斯優(yōu)化算法對KRR模型的λ和γ進行優(yōu)化：前者可以減少預(yù)測值的方差，λ越大表示正則化越強；后者定義了核函數(shù)對單個訓(xùn)練樣本的影響程度，γ越大表示其他樣本就越容易受到影響。網(wǎng)格搜索法操作簡單，且對于小樣本數(shù)據(jù)優(yōu)化速度快，而貝葉斯優(yōu)化算法在許多具有挑戰(zhàn)性的問題上優(yōu)于大多數(shù)的全局優(yōu)化算法[23]。

3.1 網(wǎng)格搜索法優(yōu)化KRR模型(GS-KRR)

網(wǎng)格搜索法的原理是指定多種參數(shù)的范圍，利用該范圍內(nèi)的參數(shù)進行排列組合得到評價最好的模型。優(yōu)化過程由Python的Sklearn模塊實現(xiàn)，指定核函數(shù)為高斯核函數(shù)、λ和γ作為優(yōu)化參數(shù)，λ和γ指定的范圍均為[0.000 1,1]。建立模型和優(yōu)化模型的流程見圖3。網(wǎng)格搜索法將設(shè)定的參數(shù)按照一定間隔進行排列組合傳入KRR模型中，將訓(xùn)練數(shù)據(jù)進行劃分來驗證當(dāng)前參數(shù)組合的誤差，通過對比不同參數(shù)組合的誤差得到精度最好的參數(shù)組合并返回。

圖3 GS-KRR建模過程

網(wǎng)格搜索法優(yōu)化結(jié)果見表4，由表4可見，GS-KRR預(yù)測CO2溶解度的值與實際值的平均相對誤差為6.758%，均方根誤差為2.361，可見網(wǎng)格搜索法優(yōu)化效果明顯。

表4 網(wǎng)格搜索法優(yōu)化結(jié)果以及評價

3.2 貝葉斯優(yōu)化算法優(yōu)化KRR模型(BOA-KRR)

貝葉斯優(yōu)化算法充分利用被測試點忽略的前一個點的信息，根據(jù)先驗分布假設(shè)采集函數(shù),利用新采樣點測試目標函數(shù)信息更新目標函數(shù)的先驗分布，測試后驗分布的全局最優(yōu)值可能出現(xiàn)的位置點[24]。優(yōu)化過程由Python的Bayes_opt模塊完成，指定高斯核函數(shù)作為核函數(shù)、λ和γ作為優(yōu)化參數(shù)，二者指定的范圍均為[0.0001,1]。

貝葉斯優(yōu)化算法的一般形式可以選取n個采樣點作為先驗，假設(shè)它們服從高斯分布，然后讓i= 1,2,3,…,n執(zhí)行如下循環(huán)：

1)根據(jù)最大化采集函數(shù)α選取下一個xi+1，xi+1=argxmaxα(x,Di)；

2)查詢目標函數(shù),獲得yi+1；

3)整合數(shù)據(jù)集Di+1={Di,(xi+1,yi+1)}；

4)更新概率模型。

貝葉斯優(yōu)化算法優(yōu)化KRR參數(shù)的具體流程見圖4。

圖4 BOA-KRR建模過程

貝葉斯優(yōu)化算法優(yōu)化結(jié)果見表5。由表5可知，BOA-KRR預(yù)測CO2溶解度的值與實際值的平均相對誤差為1.998%，均方根誤差為1.635，對比未優(yōu)化的KRR以及GS-KRR，可知BOA-KRR的效果最好。

表5 貝葉斯優(yōu)化算法優(yōu)化結(jié)果以及評價

4 模型推廣——不同溫度下三相相平衡CO2溶解度圖版

由Python導(dǎo)入數(shù)據(jù)，分別建立在不同條件下三相相平衡CO2溶解度KRR模型、GS-KRR模型和BOA-KRR模型，通過模型評價對比，結(jié)果見表6。結(jié)果表明BOA-KRR模型的平均相對誤差最低，最終確定使用BOA-KRR模型建立不同溫度梯度、不同含水率下CO2-原油-地層水三相相平衡CO2溶解度圖版。

利用訓(xùn)練好的BOA-KRR模型預(yù)測溫度為35、45、55、65、75、85、95 ℃，油水體積比為7∶3、5∶5和3∶7，CO2注入量為10%～70%時CO2在油水系統(tǒng)中的溶解度，并將預(yù)測數(shù)據(jù)匯總形成不同溫度梯度、不同油比體積比下的油水系統(tǒng)中CO2溶解度圖版(圖5)。參考圖5，可以根據(jù)油水體積比、溫度、CO2注入量得到對應(yīng)三相相平衡下CO2溶解度。

表6 各模型對測試集的預(yù)測值相對誤差

Table 6 Predicted relative errors of each model to the test set %

圖5 不同溫度、油水體積比下的CO2-原油-地層水三相相平衡CO2溶解度圖版

5 結(jié)論

1)相同油水性質(zhì)條件下，隨CO2注入量的增加，油水系統(tǒng)飽和壓力升高，CO2溶解度增大；油水體積比越高，CO2溶解度越大。

2)基于CO2在油水系統(tǒng)中的溶解實驗數(shù)據(jù)建立并優(yōu)化后的GS-KRR模型和BOA-KRR模型具有較高精度，其平均相對誤差分別為6.758%和1.998%，與未優(yōu)化的KRR模型(平均相對誤差為45.393%)相比，優(yōu)化算法后的模型具有較高的精度和更強的泛化性。

3)利用優(yōu)化效果最好的BOA-KRR模型進行計算，形成了不同溫度、不同油水體積比下CO2在油水系統(tǒng)中的溶解度圖版，可為CO2碳捕集、利用與封存技術(shù)的應(yīng)用提供支持。