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    七里海濕地表層土壤污染特征分析

    2022-03-04 10:46:08薛亞楠王吉成李燕華王翠蘋
    環(huán)境科技 2022年1期
    關(guān)鍵詞:里海正己烷表層

    朱 青, 張 琪, 薛亞楠, 王吉成, 李燕華, 王翠蘋

    (1.南開大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院 環(huán)境污染過程及基準(zhǔn)教育部重點實驗室 天津市環(huán)境修復(fù)和控制實驗室,天津 300350; 2.聊城大學(xué)地理與環(huán)境學(xué)院, 山東 聊城 252000)

    0 引言

    七里海濕地 (39°15'N ~ 39°19'N, 117°26'E ~117°38'E)位于天津市寧河區(qū)西南部,濕地東部為水庫和蘆葦沼澤,面積約16.3 km2,西部為葦海,面積約32.3 km2,潮白新河及其河灘地面積共8 km2。 七里海濕地土壤類型以鹽化潮土和濕潮土為主, 對區(qū)域環(huán)境優(yōu)化、 調(diào)控京津地區(qū)水資源和調(diào)節(jié)區(qū)域氣候具有極其重要的作用。近年來,環(huán)境污染加劇導(dǎo)致七里海濕地生態(tài)系統(tǒng)受到各種污染物的威脅[1-5],但濕地表層土壤中有機(jī)污染物以及重金屬分布特征及源解析和風(fēng)險評價的研究卻鮮見報道。

    多環(huán)芳烴 (Polycyclic aromatic hydrocarbon,PAHs) 是有機(jī)物不完全燃燒或高溫裂解的副產(chǎn)物,廣泛分布于環(huán)境中, 具有持久性和強(qiáng)烈的“三致效應(yīng)”[6-8]。 申秀英等[9]在西溪濕地底泥中檢測出重金屬和14 種EPA 優(yōu)控PAHs,總PAHs 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為115.9~217.8 ng/g。 多溴聯(lián)苯醚(Polybrominated diphenyl ethers,PBDEs)同樣具有極強(qiáng)的疏水性、持久性、高生物富集性和長距離遷移等環(huán)境特性[10],具有潛在的致癌、致畸和致突變效應(yīng)[11-12]。 中國香港紅樹林濕地沉積物中檢測出BDE209 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.53~75.9 ng/g[13],表層總量高于底層。 ZHANG Z W 等[14]研究發(fā)現(xiàn)珠江口濕地沉積物中PBDEs 的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1.2~206 ng/g。 加強(qiáng)濕地環(huán)境中疏水性有機(jī)污染物、重金屬的調(diào)查及風(fēng)險評估研究有著重要意義。

    針對天津七里海濕地表層土壤開展PAHs,PBDEs 和重金屬分布特征、 源解析和風(fēng)險評估研究, 旨在了解七里海濕地表層土壤中有機(jī)污染物及重金屬的污染水平和分布狀況, 為七里海濕地環(huán)境管理和污染防治提供支撐。

    1 材料與方法

    1.1 樣品采集

    采用多點混合土樣采集法采集表層土壤(深度為0~20 cm),去除植物根系、石塊等雜物,冷凍干燥后研磨過孔徑為0.149 mm 篩,置于干燥器保存?zhèn)溆谩?采樣點位分布見圖1。

    圖1 天津七里海濕地表層土壤采樣分布示意(D 代表東海,X 代表西海)

    1.2 樣品處理與分析測定

    PAHs 提取與柱分離:稱取經(jīng)篩分、混勻的土壤樣品2.0 g, 加入質(zhì)量濃度為0.2 mg/L 的氘代PAHs內(nèi)標(biāo)與2.0 g 無水硫酸鈉(450 ℃馬弗爐中灼燒2 h)混勻,置于100 mL 具塞比色管內(nèi),加正己烷/二氯甲烷(體積比為1 ∶1)和銅片(用以脫硫),密封,超聲萃取2 h 后靜置0.5 h。 重復(fù)萃取3 次,合并上清液,旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)濃縮至1 mL。 將濃縮液過無水硫酸鈉、氧化鋁、硅膠層析柱,用30 mL 二氯甲烷/正己烷(體積比為3 ∶7)洗脫,洗脫液旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)濃縮至1 mL 左右,氮吹后用正己烷定容至1 mL,待GC-MS 測定。

    PBDEs 提取與柱分離: 稱取1 g 土壤樣品于15 mL 樣品瓶中,加入一定濃度的回收率指示物,再加入10 mL 二氯甲烷超聲2 h, 提取液于5 000 r/min離心5 min,重復(fù)提取3 次,收集合并提取液。將提取液氮吹近干后用正己烷定容至1 mL。 用質(zhì)量為2 g的固相萃取硅膠柱進(jìn)行柱分離, 加入20 mL 正己烷進(jìn)行活化,柱內(nèi)添加高度為3 cm 的酸性硅膠用來去除樣品中的色素, 加入上述提取出的1 mL 樣品,并用1 ml 正己烷沖洗樣品瓶,重復(fù)3 次,沖洗液均添至固相萃取柱內(nèi)。 最后用正己烷/二氯甲烷(體積比為1 ∶1)洗脫。 收集洗脫液濃縮至約1 mL,氮吹至干后用色譜純正己烷定容至0.5 mL,待GC-MS 分析。

    重金屬提取:稱取0.1 g 土樣于消解罐中,分別加入HNO3,HCl,HF 溶液各5,2,2 mL, 微波消解儀密封消解。在125 ℃溫度下趕酸后用質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3%的HNO3溶液定容, 經(jīng)孔徑為0.45 μm 的水系濾膜過濾,采用ICP-MS 法測定重金屬濃度。

    1.3 風(fēng)險評價方法

    PAHs 具有強(qiáng)烈“三致效應(yīng)”,其中苯并[a]芘BaP是最早發(fā)現(xiàn)且致癌性最強(qiáng)的物質(zhì)之一,常以BaP 為標(biāo)準(zhǔn)參考物, 設(shè)定其毒性當(dāng)量因子為1, 計算其他PAHs 的毒性當(dāng)量。 BaP 總毒性當(dāng)量濃度計算公式如下:

    式中:TEQBaP為總毒性當(dāng)量濃度,μg/kg;Ci為第i 個PAHs 的質(zhì)量分?jǐn)?shù),μg/kg;TEPi為第i 個PAHs 的毒性當(dāng)量因子。

    采用風(fēng)險熵數(shù)法(RQ)對土壤中PBDEs 進(jìn)行生態(tài)風(fēng)險評估。 根據(jù)EPA 中PBDEs 的分類標(biāo)準(zhǔn),將BDE28-BDE100,BDE101-BDE183,BDE209 分別代表五溴聯(lián)苯醚PeBDE (Penta-BDE), 八溴聯(lián)苯醚OBDE(Octa-BDE),十溴聯(lián)苯醚DBDE(Deca-BDE),歐盟規(guī)定土壤中BDE 的對應(yīng)無效應(yīng)質(zhì)量分?jǐn)?shù)(MSNOEC) 分別為0.38,6.3,98 mg/kg,RQ 為暴露水平(MEC)與MSNOEC 的比值計算,公式如下:

    RQ=MEC/MSNOEC

    根據(jù)熵值法原理,RQ>1 時,存在高生態(tài)風(fēng)險,且數(shù)值越大,風(fēng)險水平越高;0.1 ≤RQ<1 時為中等生態(tài)風(fēng)險;0.01 ≤RQ<0.1 時為低生態(tài)風(fēng)險;RQ<0.01 時無生態(tài)風(fēng)險。

    采用潛在生態(tài)危害指數(shù)法對東天津七里海濕地土壤重金屬進(jìn)行污染評價及潛在生態(tài)風(fēng)險評價。 計算公式如下[15]:

    2 結(jié)果與討論

    2.1 七里海表層土壤多環(huán)芳烴分布特征、源解析和風(fēng)險評價

    2.1.1 七里海表層土壤多環(huán)芳烴分布特征

    七里海表層土壤中16 種PAHs 分布特征見圖2。東海(D1~D3)16 種PAHs 總質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1 500.21~17 13.59 ng/g,均值為1 583.67 ng/g;西海樣品(X1,X2)中總質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1 449.3 ~ 1 607.5 ng/g,均值為1 528.4ng/g。 東、西海PAHs 在總量上分布具有相似性。

    圖2 天津七里海濕地表層土壤中16 種PAHs 分布特征

    由圖2 可知, 東海區(qū)域2 環(huán)~6 環(huán)的PAHs 質(zhì)量分?jǐn)?shù)由高到低依次為:4 環(huán)(60.2%~63%)>2 環(huán)~ 3環(huán) (24.7% ~ 27.3%) > 5 環(huán)~ 6環(huán) (12.3% ~12.7%); 西海區(qū)域2 環(huán)~6 環(huán)的PAHs 含量由高到低依次為:4 環(huán)(57.3%~59.6%)>2 環(huán)~3 環(huán)(29.3%~30.5%)> 5 環(huán)~6 環(huán)(1.1%~12.2%)。 東、西海區(qū)域PAHs 的組成特征相似,以中高環(huán)PAHs 為主,表明采樣區(qū)土壤中PAHs 的來源具有一定的相似性。

    2.1.2 七里海表層土壤多環(huán)芳烴的源解析

    采 用An/(An + Phe),F(xiàn)lu/(Flu + Pyr),Inp/(InP +BghiP)的同分異構(gòu)體比值對PAHs 來源進(jìn)行分析[17]。各參數(shù)計數(shù)比值見表1。 由表1 可知,東海與西海樣品Flu/(Flu + Pyr)均大于0.5,InP/(InP + BghiP)比值在0.44~0.55 之間。 有研究表明00.1, 主要來源為燃燒物質(zhì)不完全燃燒;0.4 0.5,InP/(InP +BghiP)>0.5,主要來源為煤和木材的燃燒[18]。 PAHs源解析結(jié)果見圖3。 由圖3 可知,七里海濕地表層土壤中PAHs 來源主要為石油烴、生物質(zhì)和煤的燃燒。即機(jī)動車尾氣排放及附近居民的生活排放(燃煤,秸稈焚燒等)組成了七里海濕地中PAHs 的混合源。

    表1 七里海表層土壤PAHs 源解析參數(shù)比值

    圖3 天津七里海表層土壤中PAHs 源解析參數(shù)比值交匯示意

    2.1.3 七里海表層土壤多環(huán)芳烴的潛在風(fēng)險評價

    以BaP 為標(biāo)準(zhǔn)參考物,設(shè)定其毒性當(dāng)量因子為1, 計算其他PAHs 的毒性當(dāng)量, 用TEQBaP 表示BaP 總毒性當(dāng)量濃度。 本研究中天津市七里海濕地東、 西海岸5 個采樣點的TEQBaP 質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為208.6,166.1,145.0,156.8,126.6 μg/kg, 均高于荷蘭土壤管理條例規(guī)定致癌性PAHs 的TEQBaP 目標(biāo)值(33.0 μg/kg)。 因此,七里海濕地中的PAHs 對人體健康具有較大的潛在風(fēng)險。計算16 種多環(huán)芳烴對濕地PAHs 毒性當(dāng)量濃度的貢獻(xiàn)率, 其中7 種致癌多環(huán) 芳 烴(BaA,Chr,BbF,BkF,BaP,DBA,INP)是 濕 地PAHs 毒性當(dāng)量濃度主要貢獻(xiàn)者, 總占比高達(dá)98.32%~98.95%,應(yīng)予重點關(guān)注,加強(qiáng)監(jiān)測。

    2.2 七里海表層土壤多溴聯(lián)苯醚的特征分析、源解析和風(fēng)險評價

    2.2.1 七里海表層土壤多溴聯(lián)苯醚的分布及源解析

    東海和西海樣品中8 種PBDEs 分布特征見圖4。 由圖4 可知,PBDEs 主要以低溴BDE-28,BDE-47,BDE-99,BDE-153 為 主,BDE-100,BDE-154,BDE-183,BDE-209 低于檢出限未檢出。 東海樣品(D1~D3)中4 種BDE 質(zhì)量分?jǐn)?shù)總計為5.9~7.4 ng/g,平均為6.5 ng/g。西海樣品(X1~X2)中質(zhì)量分?jǐn)?shù)總計為5.5~5.9 ng/g,平均為5.7 ng/g。2 地樣品中PBDEs在總量上具有相似性, 分析原因可能是由于七里海濕地周邊存在多條高速公路,PBDEs 易吸附于大氣顆粒中從而通過大氣沉降、 地表徑流及周邊工業(yè)排放的方式進(jìn)入表層土壤。 周明瑩等[19]對膠州灣濕地養(yǎng)殖水域的沉積物中共檢測出8 種BDE 單體,主要污染物為BDE-47,BDE-99, 質(zhì)量分?jǐn)?shù)范圍在0.2~1.4 ng/g 之間,檢出以低溴代為主,與本文研究結(jié)果相一致。 由此可見濕地所處地區(qū)環(huán)境等外在因素對PBDEs 的濃度有較深的影響。此次分析PBDEs 高溴代的BDE-209 未檢出,可能是因為在自然條件下存在的高溴代BDE-209 通過紫外或太陽光輻射[20]、生物降解[21]等途徑使其脫溴降解成低溴代BDE。 D1~D3 點的平均含量略高于X1 ~X2, 主要由于D1 ~D3 位置處于較寬的河岸旁邊,水流較慢,而X1~X2處在較窄的河岸邊,水流快不利于BDE 的蓄積。

    圖4 七里海濕地表層土壤中8 種PBDEs 的濃度

    2.2.2 七里海表層土壤多溴聯(lián)苯醚的生態(tài)風(fēng)險評價

    由于PBDEs 在環(huán)境中殘留周期長,易在人類脂肪組織中蓄積, 通過食物鏈進(jìn)入對生物體和人類健康存在潛在威脅[22]。 本研究采用風(fēng)險熵數(shù)法(RQ)針對七里海表層土壤中PBDEs 進(jìn)行了風(fēng)險評價。不同類別PBDEs 的總質(zhì)量分?jǐn)?shù)及風(fēng)險熵值計算結(jié)果見表2。

    表2 七里海表層土壤中不同類別PBDEs 的總質(zhì)量分?jǐn)?shù)及風(fēng)險熵值

    由表2 可知,七里海表層土壤中的Penta-BDEs處于極低生態(tài)風(fēng)險、Octa-BDEs 和Deca-BDE 的風(fēng)險熵值(RQ)均在0.01 以下,無生態(tài)風(fēng)險,七里海濕地表層土壤中PBDEs 的總體生態(tài)風(fēng)險極低。

    2.3 七里海表層土壤重金屬特征分析及生態(tài)風(fēng)險評價

    2.3.1 七里海表層土壤重金屬濃度分布特征

    東海和西海土壤樣品中5 種重金屬含量分布見圖5。 由圖5 可知,Cr,Pb,As,Cd,Cu 在東海和西海樣品中平均含量分別為45.76,20.0,7.21,0.16,25.53 mg/kg 和47.75,21.07,8.75,0.15,23.84 mg/kg。2 地的重金屬含量分布具有相似性。

    圖5 天津七里海濕地表層土壤中5 種重金屬質(zhì)量濃度

    2.3.2 七里海表層土壤重金屬生態(tài)風(fēng)險評價

    5 種重金屬單項因子污染指數(shù)值見表3。

    表3 天津七里海表層土壤重金屬單項因子污染指數(shù)

    由表3 可知, 采樣點重金屬污染指數(shù)均值由高到底依次為:Cd>Pb>As>Cu>Cr。 其中Cd 在5個采樣點均處于中等污染程度級別,Pb 在D1,X1 2個采樣點處于中等污染程度級別, 在其他3 個采樣點處于輕微污染程度級別;As,Cu,Cr 處于輕微污染程度級別。

    5 種重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)見表4。由表4 可知,采樣點重金屬的平均值的由高到底依次為:Cd>As>Pb>Cu>Cr。 其中Cd 處于中等風(fēng)險等級;As,Pb,Cu,Cr 處于低風(fēng)險等級;Cd 為天津市七里海主要潛在生態(tài)風(fēng)險因子。 各采樣點的綜合生態(tài)風(fēng)險指數(shù)均處于輕危害程度(RI<150)。

    表4 天津七里海表層土壤重金屬潛在生態(tài)風(fēng)險指數(shù)值

    3 結(jié)論

    (1)天津七里海濕地表層土壤中PAHs 總質(zhì)量分?jǐn)?shù)為1 449.3~1 713.59 ng/g。 主要以中高環(huán)特別是4 環(huán)為主,占總量的57.3%~63%,主要來源于石油烴、生物質(zhì)和煤的燃燒。7 種致癌PAHs(BaA,Chr,BbF,BkF,BaP,DBA,INP)對濕地PAHs 毒性當(dāng)量濃度的貢獻(xiàn)率范圍為98.32%~98.95%,具有較大的潛在風(fēng)險。

    (2)PBDEs 以低溴代(BDE-28,BDE-47,BDE-99,BDE-153)分布為主。主要通過大氣沉降、地表徑流及周邊工業(yè)排放的方式進(jìn)入表層土壤。 生態(tài)風(fēng)險評價顯示Penta-BDEs 處于極低生態(tài)風(fēng)險、Octa-BDEs 和Deca-BDE 的風(fēng)險熵值均<0.01, 無生態(tài)風(fēng)險, 故七里海濕地表層土壤中PBDE 的總體生態(tài)風(fēng)險極低。

    (3)重金屬污染處于輕危害程度,綜合生態(tài)風(fēng)險較低。5 種重金屬的平均濃度由高到低為:Cd>As>Pb>Cu>Cr。 其中Cd 處于中等風(fēng)險等級;As,Pb,Cu,Cr 處于低風(fēng)險等級,Cd 為天津市七里海主要潛在生態(tài)風(fēng)險因子。

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