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    鐵單質(zhì)薄膜磁致伸縮行為與磁矩演化研究

    2022-03-04 08:24:38劉靜毅龍連春
    原子與分子物理學報 2022年2期
    關(guān)鍵詞:磁致磁矩單質(zhì)

    張 碩,劉靜毅,龍連春

    (北京工業(yè)大學 材料與制造學部,北京 100124)

    1 引 言

    磁致伸縮材料是20世紀40年代發(fā)展起來的一種磁性功能材料,由于磁致伸縮材料具有磁-彈耦合系數(shù)大、輸出應力大、機械響應快、穩(wěn)定性強等優(yōu)良特性,在傳感器、發(fā)生器、線性馬達、作動器、泵閥器件、位移器件和水下聲吶掃描等領(lǐng)域呈現(xiàn)出重要的應用價值及廣闊的應用前景[1-3].隨著各類學科之間的交叉滲透,磁致伸縮材料也被用于制造多重鐵性的磁電復合材料[4],且復合材料可以通過材料的選取來優(yōu)化磁電性能,比單相材料的種類和設(shè)計更多樣化[5].二維薄膜和二維薄膜的層疊狀均勻復合材料因制備過程易控制,性能優(yōu)異,對其磁致伸縮性能的研究是廣泛應用的基礎(chǔ)需求[6, 7].

    磁致伸縮效應是鐵磁性材料在外磁場作用下,自身磁疇的磁化狀態(tài)發(fā)生改變的同時引起長度或者體積的改變.材料長度和體積的變化分別稱為線磁致伸縮和體磁致伸縮.根據(jù)磁致伸縮材料研究進展可歸納為以下三類: 傳統(tǒng)磁致伸縮材料、巨磁致伸縮材料和新型磁致伸縮材料[8].傳統(tǒng)磁致伸縮材料價格低廉,機械性能好,但磁致伸縮性能低,代表合金為Fe、Ni及其合金[9, 10];巨磁致伸縮材料磁致伸縮性能高,但價格昂貴,易碎,難成型,代表合金為Terfenol-D(鋱鏑鐵合金)[11];新型磁致伸縮材料代表合金為Fe-Ga合金[12],其中單晶Fe-Ga合金磁致伸縮性能較好,但制備時間長且成功率較低,成本極高,實際應用性不強,多晶Fe-Ga合金制備簡單,價格低廉,但磁致伸縮系數(shù)小,因此目前研究重點在改善單晶Fe-Ga合金制作工藝與提高多晶Fe-Ga合金的磁致伸縮性能上[13, 14].

    目前學者們對于鐵磁體磁致伸縮性能的研究多集中于第一性原理模擬、及試驗觀測測量.Matyunina等[15]使用第一原理分別計算了體心立方結(jié)構(gòu)和面心正方結(jié)構(gòu)的Fe100-xGax合金的磁致伸縮,計算結(jié)果表明,當Ga原子原子分數(shù)為21.875%時,面心正方結(jié)構(gòu)Fe-Ga合金的磁致伸縮系數(shù)達到了最大.Jiang等[16]使用磁光克爾顯微鏡觀測了Fe-Ga合金磁致伸縮過程中的磁疇隨磁場的變化規(guī)律.根據(jù)樣品信息和磁致伸縮特性,構(gòu)造了不同磁化階段的磁疇結(jié)構(gòu),解釋了磁致伸縮過程中的疇旋轉(zhuǎn)過程.Serizawa等[17]采用超高真空磁控濺射技術(shù),在MgO襯底上制備了鐵薄膜,并采用懸臂法對旋轉(zhuǎn)磁場下的磁致伸縮行為進行了觀測,研究了平面內(nèi)磁各向異性與磁致伸縮行為的關(guān)系,研究結(jié)果表明磁致伸縮行為受平面內(nèi)磁各向異性對稱性的影響,在旋轉(zhuǎn)磁場下會呈現(xiàn)出正弦波形.Rahman[18]等人研究了淬火溫度對Fe81Ga19合金磁致伸縮效應的影響,發(fā)現(xiàn)與高溫淬火鐵鎵合金相比,經(jīng)過緩慢冷卻之后再淬火的鐵鎵合金磁致伸縮性能有所惡化,并從位錯,晶體結(jié)構(gòu)等微觀結(jié)構(gòu)上解釋了緩慢冷卻導致Fe81Ga19磁致伸縮性能惡化的原因.

    綜上,鐵是目前主要研究的磁致伸縮材料,鐵因其具備優(yōu)良的力學性能和低廉的成本而被廣泛應用于各類工程中,也是最常見的磁致伸縮材料.上世紀90年代已有學者對25毫米鋼立方體的磁致伸縮性能進行了試驗,初步確定了磁致伸縮與磁易軸之間的關(guān)系,并引入磁泊松比參數(shù)來描述縱向和橫向相對于外加場方向的相對磁致伸縮的變化[19].隨后,Yamasaki[20]等測量了施加平行和垂直于單軸應力的磁場作用下低碳鋼試件的磁致伸縮,并得到外加磁場垂直于拉應力或平行于壓應力時,試件最大磁致伸縮量最大.杜波夫提出了一種基于金屬磁記憶的無損檢測方法[21],此后研究者們開展了一系列有關(guān)無損檢測的理論和試驗研究[22-25],但是仍缺乏系統(tǒng)的內(nèi)部機理研究和模擬數(shù)據(jù)驗證.使用分子動力學方法構(gòu)建體心立方結(jié)構(gòu)(bcc)鐵薄膜的磁致伸縮模型,研究其在磁致伸縮過程中內(nèi)部微觀結(jié)構(gòu)的變化,為改進已有磁致伸縮材料性能與研制新型磁致伸縮材料提供參考.

    2 計算方法

    采用分子動力學方法分析bcc鐵的磁致伸縮隨外加磁場方向和大小的變化規(guī)律.原子間勢包括EAM勢、spin/exchange勢[26-28]和spin/neel勢[26].模型使用單疇鐵薄膜,模型原始尺寸為Nx×Ny×Nz,這里Nx、Ny、Nz分別表示沿著x、y、z三個方向的晶格數(shù),其中晶格常數(shù)為2.86 ?,初始模型如圖1所示.模擬盒子的尺寸為160×160×1個晶格大小,在x、y方向上設(shè)定非周期性邊界條件,z方向設(shè)定為周期性邊界條件,鐵原子初始磁自旋矢量的為2.2μB.在300 K溫度條件下進行模擬,采用NVE/spin系綜,并使用langevin/spin控溫器控溫,積分步長為5 fs,數(shù)據(jù)輸出間隔為50 fs,采用LAMMPS分子動力學模擬軟件進行模擬.對模型進行結(jié)構(gòu)優(yōu)化時同樣采用以上條件,馳豫300 ps以確保模型達到平衡.

    為研究初始磁矩對鐵單質(zhì)薄膜磁致伸縮的影響,模擬所用模型的初始磁矩方向分別沿z方向(垂直薄膜面)和y方向(平行薄膜面),然后對其外加沿x、y方向的磁場,改變磁場大小并分別繪制磁致伸縮量隨時間的變化曲線圖.取曲線趨于穩(wěn)定之后的數(shù)據(jù),繪制不同磁場大小下磁致伸縮散點圖,并進行擬合.

    3 結(jié)果與討論

    當初始磁矩沿z方向垂直于薄膜平面時,馳豫完成后輸出模型文件作為模擬的初始模型,對初始模型外加x、y方向磁場,改變磁場大小并做出磁致伸縮隨時間變化曲線圖,如圖2為模型在外加沿x方向磁場時磁致伸縮隨時間變化曲線圖,取不同磁場大小下磁致伸縮平衡后的數(shù)據(jù),可得不同磁場下磁致伸縮散點圖及擬合曲線圖,如圖3所示,其中εxx和εxy分別表示施加x方向的磁場時在x、y方向上所測得的磁致伸縮,以此類推.橫坐標為歸一化單位,其中Hm為使模型磁致伸縮飽和的最大外加磁場.

    外加磁場方向沿x軸負方向時,模型在x方向的磁致伸縮隨著外加磁場增大而伸長,如圖3(a),最終達到飽和時的最大磁致伸縮,本模型分析結(jié)果約為0.37%;在y方向的磁致伸縮隨著外加磁場增大而收縮,如圖3(b),最終達到飽和時的最大磁致伸縮,結(jié)果約為-0.51%.外加磁場方向沿y軸負方向時,模型在x方向的磁致伸縮隨著外加磁場的增大先伸長后收縮,如圖3(c),最終達到飽和時的最大磁致伸縮,結(jié)果約為-0.65%;在y方向的磁致伸縮隨著外加磁場的增大先收縮后伸長,如圖3(d),最終達到飽和時的最大磁致伸縮約為0.52%.外加磁場保持相同增量,當外加磁場大小在0-0.375Hm之間時,鐵單質(zhì)在x軸與y軸方向的磁致伸縮變化量較大;當外加磁場大于0.375Hm時,鐵單質(zhì)的磁致伸縮逐漸接近飽和,變化量逐漸變小.

    從微觀原子磁矩角度來解釋以上現(xiàn)象產(chǎn)生的原因,如圖4為鐵單質(zhì)薄膜馳豫完成后初始模型內(nèi)部微觀原子磁矩在xy面上的投影圖,圖中箭頭表示該區(qū)域內(nèi)原子磁矩方向,圖上方為原子磁矩的局部放大圖.可以看出多數(shù)原子磁矩沿x軸負方向或y軸正方向有一定偏轉(zhuǎn),且沿x軸負方向偏轉(zhuǎn)的原子數(shù)要多于磁矩沿y軸正方向偏轉(zhuǎn)的原子數(shù),其中有部分空白處表示此處原子在xy面上磁矩為0,這是由于此處原子的磁矩指向z方向且在x、y方向上無絲毫偏轉(zhuǎn),因此在xy面上的投影為空白.在外加磁場沿x軸負方向時,外加磁場方向與模型原有磁矩方向相近,因此模型的磁致伸縮呈單向伸長或收縮趨勢,且模型在x方向磁致伸縮性能的潛力較小,其最大伸長量要小于模型在y方向磁致伸縮的最大收縮量.

    當外加磁場沿y軸負方向時,模型內(nèi)少部分沿y軸正方向的原子磁矩在轉(zhuǎn)向y軸負方向的過程中會先轉(zhuǎn)向x軸方向,因此模型在x方向的磁致伸縮會隨著外加磁場增大呈現(xiàn)先伸長后收縮趨勢,在y方向的磁致伸縮隨著外加磁場增大呈現(xiàn)先收縮后伸長趨勢,且此時模型在x方向磁致伸縮性能的潛力較大.

    鐵單質(zhì)薄膜磁致伸縮與其磁化構(gòu)型有密切聯(lián)系,這一點從圖5鐵單質(zhì)磁致伸縮時內(nèi)部原子磁矩的演化也可以看出,當外加磁場大小在0-0.375 Hm之內(nèi)時,由圖5(a)-(d)可以看出,增大磁場對鐵單質(zhì)模型內(nèi)原子磁矩的影響較大,模型整體的磁化構(gòu)型變化明顯,宏觀表現(xiàn)為模型的磁致伸縮變化較大;而當外加磁場大于0.375 Hm后,由圖5(e)與圖5(f)可看出,此時模型內(nèi)原子磁矩已接近穩(wěn)定,繼續(xù)增大磁場,對鐵單質(zhì)模型內(nèi)原子磁矩影響很小,模型整體的磁化構(gòu)型也趨于穩(wěn)定,宏觀表現(xiàn)為模型磁致伸縮變化接近平緩.

    為探究初始磁矩對鐵單質(zhì)薄膜磁致伸縮的影響,建立初始磁矩方向平行于薄膜沿y軸正方向的模型,馳豫完成后對模型外加大小不同的x、y方向的磁場,做出磁致伸縮隨磁場大小變化曲線圖,圖6為模型初始磁矩方向沿y方向時在不同磁場下磁致伸縮散點圖與擬合曲線圖.

    可以看出,當外加磁場方向為x負方向時,隨著外加磁場增大,鐵單質(zhì)薄膜在x、y方向上的磁致伸縮呈單向伸長或收縮趨勢,由圖6(a)和圖6(b)可知,在x方向上磁致伸縮隨外加磁場增大單向伸長,最大可達1.02%,而在y方向上磁致伸縮隨外加磁場增大單向收縮,最大磁致伸縮可達-0.98%;而當外加磁場方向為y負方向時,鐵單質(zhì)薄膜在x方向的磁致伸縮隨著外加磁場增大先伸長后收縮,如圖6(c),最終的磁致伸縮近似為0,鐵單質(zhì)薄膜在y方向的磁致伸縮先收縮后伸長,如圖6(d),且最終的磁致伸縮同樣近似為0.

    與初始磁矩垂直于薄膜沿z方向?qū)Ρ?,當初始磁矩平行于薄膜沿y軸正方向時,鐵單質(zhì)在x方向磁場作用下的飽和磁致伸縮要更大,且在外加y方向磁場作用下,鐵單質(zhì)薄膜在磁場較小的情況下磁致伸縮的伸長與收縮趨勢更加明顯.這是由于當初始磁矩平行于薄膜沿y軸正方向時,馳豫完成之后模型內(nèi)部原子的大多數(shù)原子磁矩依然是沿y軸正方向,此時模型在x方向的磁致伸縮處于最低點,因此在外加x方向磁場時可以達到最大伸長量.當外加y軸負方向磁場較小時,外加磁場大小無法使原子磁矩完全轉(zhuǎn)向y軸負方向,原子磁矩會處于由y軸正方向轉(zhuǎn)向y軸負方向的過渡狀態(tài),此時模型在x方向呈現(xiàn)伸長趨勢,在y方向上呈現(xiàn)收縮趨勢.當外加y軸負方向磁場足夠大時,此時原子磁矩完全轉(zhuǎn)向y軸負方向,模型此時的狀態(tài)與其剛馳豫完成時原子磁矩沿y軸正方向的狀態(tài)相差無幾,宏觀表現(xiàn)為模型在x、y方向上的磁致伸縮近似為零.

    4 結(jié) 論

    采用分子動力學方法,研究了初始磁矩垂直、平行于薄膜平面時鐵的磁致伸縮行為,并分析了初始磁矩垂直于鐵薄膜平面時,外加沿x、y軸負方向磁場作用下磁致伸縮過程中內(nèi)部微觀結(jié)構(gòu)的變化過程,得到以下結(jié)論:

    (1)外加磁場的作用下,模型內(nèi)會形成原子磁矩方向相同的區(qū)域,這些區(qū)域內(nèi)的原子磁矩排列整齊.隨著外加磁場增大,原子磁矩與外加磁場方向相同的區(qū)域面積會增大,宏觀表現(xiàn)為外加磁場方向的磁致伸縮會伸長,并最終達到飽和.

    (2)對于單疇鐵單質(zhì)薄膜,若外加磁場方向與薄膜原始磁矩方向相反,則隨著外加磁場的增大,薄膜在磁場方向上的磁致伸縮會先收縮后伸長,在垂直于磁場方向上的磁致伸縮會先伸長后收縮;若外加磁場與模型初始磁矩垂直或同向時,模型在磁場方向上的磁致伸縮會呈現(xiàn)單向伸長趨勢,在垂直于磁場方向上的磁致伸縮會呈現(xiàn)單向收縮趨勢.

    (3)鐵單質(zhì)薄膜磁致伸縮與其磁化構(gòu)型有密切聯(lián)系,當模型磁化構(gòu)型變化較大時,其宏觀磁致伸縮變化量也較大,而當模型磁化構(gòu)型變化趨于穩(wěn)定時,其宏觀磁致伸縮變化量也趨于穩(wěn)定.

    (4)邊界對原子磁矩有著一定影響,其中邊界處的原子磁矩總是傾向于沿平行于邊界方向偏轉(zhuǎn),因此模型的上下邊界處原子的磁矩傾向于沿x方向,左右邊界處原子的磁矩傾向于沿y方向,邊界處的原子磁矩在外加磁場的作用下也很難轉(zhuǎn)向垂直于邊界方向,因此邊界處的原子磁矩是模型何時能夠達到飽和磁致伸縮的關(guān)鍵.

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