軌道角動量光束非線性轉換研究進展

周志遠,史保森

(中國科學技術大學,中國科學院量子信息重點實驗室,安徽 合肥 230026)

0 引言

1961年在石英晶體中觀察到二次諧波標志著非線性光學的誕生[1],非線性光學的誕生給光物理與光學技術帶來了巨大的變革。不同的非線性過程提供了豐富的光場調控方法,為得到目標光場帶來極大的便利。非線性光學調控一個重要的應用領域就是提供不同的特殊光源,主要包括:利用和頻與倍頻過程得到極短的紫外光源[2?4];通過光學參量振蕩和差頻過程得到紅外光源[5?7];通過不同非線性過程的組合得到光學頻率梳以及超連續(xù)光源[8?10];還有通過自發(fā)輻射如自發(fā)參量下轉換或者自發(fā)四波混頻過程產生非經典的量子光源[11?14]。非線性光學調控另外一個重要的應用領域是光學精密測量,主要包括:利用倍頻過程的光場自相關測量超短脈沖的脈沖寬度[15];通過二階或者三階過程實現(xiàn)頻率可分辨光學快門(FROG)用于重構超短脈沖的電場[16];利用多光子非線性實現(xiàn)光與物質相互作用中電子的動力學行為的測量[17];另外,非線性頻率轉換還可用于光場的上轉換探測,將紅外光場轉換到可見波段進行探測,避免紅外波段探測器靈敏度低的缺點[18?20]。以上應用都依賴于在不同非線性過程中實現(xiàn)對光場不同自由度的精細調控。

光場具有多個自由度,這些自由度包括偏振、相位、時間、頻率、線動量和角動量,通過調控這些自由度可以實現(xiàn)滿足不同應用場景的目標光場[21]。在這些自由度中,軌道角動量(OAM)自由度自從1992年被Allen等[22]提出后受到廣泛關注并開展了大量研究。由于OAM光束特殊的強度和相位分布以及力學效應,該光束在高速高容量光通信、光鑷、成像、精密測量、非線性光學和量子信息中具有非常廣泛的應用[23,24]。目前已有的關于OAM光束的研究主要集中于在不同的物理過程中實現(xiàn)OAM光束的產生、調控、傳輸和探測方面[23,24]。利用非線性過程對光場進行調控無論是對非線性光學還是對結構光場調控都帶來了新的機遇。一方面,將結構光場引入非線性光學需要對原有的針對平面波和高斯光束的非線性光學理論進行升級和完善,從而適應結構光場非線性相互作用的需求,進而推動非線性光學物理的發(fā)展;另一方面,非線性光學為結構光場的產生、調控和探測提供了非常豐富的技術方法,是對已有線性光學方法的有效補充。

本文綜述了近十年來OAM光束在二階非線性過程中頻率轉換的研究進展,主要針對準相位匹配晶體。第一部分介紹了OAM光束的基本性質和準相位匹配非線性轉換的基本原理。第二部分綜述了目前OAM在QPM晶體中頻率轉換的主要進展,包括:非線性過程中OAM光束的守恒、傳輸、演化和干涉行為研究;高效率的OAM激光和單光子態(tài)頻率轉換研究;OAM頻率轉換效率模式非依賴性研究;矢量光束的頻率轉換研究;以及無后向選擇的高維OAM糾纏態(tài)的制備研究。最后討論和展望了OAM在QPM晶體中頻率轉換的潛在研究趨勢和應用方向。

1 軌道角動量光束非線性轉換基本原理

1.1 軌道角動量光束簡介

角動量是光的一個特殊自由度,光的角動量包括自旋角動量(SAM)和軌道角動量(OAM),總的角動量可表達為J=σ+L,其中σ=±1?表示左右旋偏振,L=l?表示軌道角動量[23,24]。1992年,Allen等[22]證明了具有exp(ilφ)角向相位分布的光束每光子攜帶l?的軌道角動量。如圖1所示,自旋角動量可以取兩個分立的值,而軌道角動量理論上可以取無限個值。

圖1 自旋角動量與軌道角動量的簡單示意圖Fig.1 Simplified images for spin angular momentum and orbital angular momentum

軌道角動量光束的種類很多,如厄米高斯光束、拉蓋爾高斯光束、貝塞爾高斯光束和艾里高斯等,這些光束是麥克斯韋方程在傍軸近似下的解析解,并且構成完備正交基,任意其他光束可以寫成某種光束的相干疊加態(tài)(感興趣的讀者可以參考相關綜述文獻[23,24])。在這些光束中,對拉蓋爾-高斯(LG)光束的研究最為廣泛,LG光束的表達式為[22]

式中:p和l是表征光束的徑向和角向特性的兩個重要參量,l表示在光束橫截面內繞光束一周位相變化2π周期次數,p決定光束的徑向節(jié)點;w(z)是光束在傳播距離為z時位置的束腰;表示拉蓋爾多項式;k=2π/λ是波數;R(z)是光束在傳播距離為z時的曲率半徑;φ是橫截面內的極角;ζ(z)是依賴傳播距離的Gouy位相。圖2給出了幾個典型LG模的強度和位相分布。當徑向分量p=0時,LG模的強度分布是典型空心光束;而當p≠0時,光束的強度分布是同心圓環(huán),相鄰同心圓環(huán)的位相相差π。

圖2 典型LG模的強度與位相分布。(a),(b)分別為l=2,p=0的強度與位相分布;(c),(d)分別為l=3,p=1的強度與位相分布Fig.2 Typical intensity and phase distribution of LG modes.Images(a),(b)are the intensity and phase distribution of mode l=2,p=0;Images(c),(d)are the intensity and phase distribution of mode l=3,p=1

軌道角動量光束研究的兩個重要主題是產生與探測。在軌道角動量產生方面,目前產生方法有很多(如圖3所示),主要包括:通過諧振腔的本征模式HG模經過一對柱面透鏡進行變換得到[如圖3(a)所示][25],全息光柵衍射[如圖3(b)所示][26],液晶q波片[如圖3(c)所示][27],螺旋相位板[如圖3(d)所示][28],液晶空間光調制器[如圖3(e)所示][29],微納環(huán)形光柵[如圖3(f)所示][30],超表面微納結構[如圖3(g)所示][31],激光器直接產生[如圖3(h)所示][32]。在這些方法中,空間光調制器可以非常方便地產生任意大小單個拓撲荷軌道角動量光束和疊加態(tài)光束,被廣泛用于實驗研究。另外,利用微納器件產生軌道角動量光束也是最近的研究熱點和趨勢,Fickler等[33]利用微納器件可以產生拓撲荷超過10000 ?的軌道角動量光束。南京大學陸延青教授研究組在基于液晶的q波片產生空間光束方面開展了系統(tǒng)的研究,可以產生多種具有特殊性質的空間結構光束[34]。高階模式激光器也是這些年激光技術研究的熱點和發(fā)展趨勢,如Naidoo等[35]在激光腔中插入q波片,可以直接輸出任意龐加萊球上的光束模式。

圖3 基于不同的方式產生OAM光束。(a)柱透鏡變換法[25];(b)全息光柵衍射法;(c)液晶q波片[27];(d)螺旋相位板;(e)空間光調制器;(f)圓環(huán)光柵[30];(g)超表面微納結構[31];(h)半導體激光器直接產生[32]Fig.3 Generation of OAM-carrying light based on different methods.(a)Transformation by using a pair of cylindrical lenses[25];(b)Diffraction by hologram gratings;(c)Liquid crystal q plate[27];(d)Spiral phase plate;(e)Spatial light modulator;(f)Circular micro-ring gratings[30];(g)Dielectric meta-surface[31];(h)Direct generation by using semi-conductor laser[32]

軌道角動量光束的探測是實現(xiàn)相關研究和應用的重要前提,在OAM光束的區(qū)分與探測方面研究人員也開展了大量系統(tǒng)的研究。目前主流的用于檢測OAM光束的方法包括干涉法[36?42]、幾何波前變換法[25,43?45]和投影法[46?48]。干涉法第一個用途是確定單個軌道角動量光束的拓撲荷大小,主要有兩種方式[36]:第一種方式是高斯光束與渦旋光束干涉,通過干涉條紋的分叉數目確定拓撲荷大小[如圖4(i)];第二種方式是利用特殊設計的MZ干涉儀用于產生具有相反拓撲荷的兩個OAM光束的干涉產生花瓣狀的干涉條紋,通過條紋的數目確定輸入光的拓撲荷大小[如圖4(ii)]。對于單個拓撲荷OAM光束的檢測,還可以通過柱透鏡將LG模式變換成為HG模式從而確定光束的拓撲荷[25]。為了實現(xiàn)具有多個拓撲荷的光束的有效探測,需要對不同拓撲荷進行有效區(qū)分,軌道角動量的區(qū)分中也有兩種方式:級聯(lián)干涉法[37?42]和幾何波前變換法[43?45]。對于干涉法又分為兩種:一種是基于雙光束干涉方法,通過級聯(lián)MZ干涉儀可以有效區(qū)分不同拓撲荷以及徑向分量的軌道角動量光束[如圖4(iii)][37?40];另一種是多光束干涉法,通過級聯(lián)光學諧振腔也可以實現(xiàn)軌道角動量模式的非破壞區(qū)分[如圖4(iv)][41,42]。

圖4 基于干涉方法的OAM光束檢測與區(qū)分。(i)基于高斯光束與OAM光束干涉的方法檢測OAM光束的拓撲荷;(ii)基于相反拓撲荷OAM光束干涉檢測OAM光束的拓撲荷;(iii)基于雙光束MZ干涉儀級聯(lián)區(qū)分不同OAM光束[39];(iv)基于多光束干涉環(huán)形腔級聯(lián)區(qū)分不同的OAM光束[42]Fig.4 OAM-carrying light detecting and sorting based on interferometric methods.(i)Detecting topological charge of OAM-carrying light based on the interference of Gaussian beam with an OAM-carrying light beam;(ii)Detecting topological charge of OAM-carrying light based on the interference of two OAM-carrying beams with opposite topological charges;(iii)Sorting OAM-carrying light based on cascading two beam interference MZ interferometer[39];(iv)Sorting OAM-carrying light based on cascading multi-beam interference ring cavity[42]

幾何波前變換方法的原理是將螺旋波前變成依賴于拓撲荷的平面波前,通過傅里葉變換在頻譜面上變成分立的點狀分布[如圖5(i)][43,45];在此基礎上研究人員發(fā)展了光柵干涉的方法,進一步增強了不同模式的區(qū)分度,并有效降低了串擾[44]。投影法是通過將空間結構光束逆變換成高斯光束進行檢測,這種方法可以精確地刻畫光束狀態(tài)層析,但是測量過程會破壞光束原有的狀態(tài)[如圖5(ii)][46?48]。

圖5 基于幾何波前變換法和投影法的OAM光束區(qū)分與探測。(i)基于與幾何波前變換方法的OAM光束區(qū)分[45];(ii)基于模式投影法的OAM量子態(tài)測量[46]Fig.5 OAM-carrying light sorting and detecting based on geometric wavefront transformation and projection method.(i)OAM-carrying light sorting based on geometric wavefront transformation[45];(ii)OAM-carrying light detecting based on mode projection[46]

1.2 非線性光學轉換基本原理

光場的感生極化場與所加電場的關系可表示為[49]

式中:ε0是真空中的介電常數;χ(i)代表第i階極化張量;ε0χ(1)E1是傳統(tǒng)的線性光學研究的對象,與介質的折射率相關;ε0χ(2)E1E2是與倍頻、和頻、差頻、參量放大等現(xiàn)象相關的二階相應項;ε0χ(3)E1E2E3是與三次諧波產生、布里淵散射有關的三階相應項。本綜述主要討論與χ(2)相關的二階非線性效應。主要的二階非線性過程包括倍頻、和頻、差頻以及參量放大,如圖6所示。在這些非線性過程中,第一個重要的條件是相互作用中的能量守恒。當兩個頻率為ω1和ω2的光束入射到非線性介質時,可以出現(xiàn)多種相互作用過程。以和頻過程為例,兩個入射光子頻率的和是新產生光子的頻率,即ω3=ω1+ω2。而對于參量放大來說,一個高頻的光子劈裂成頻率為ωs的信號光子(Signal)和ωi的閑散光子(Idler),由于能量守恒,ωp=ωs+ωi。如果參量放大過程是在一個光學諧振腔中進行的,就構成了參量放大振蕩器(OPO)。

圖6 主要二階非線性頻率變換的原理示意圖Fig.6 Simplified diagram for main second order nonlinear frequency processes

二階非線性的主要描述方式是耦合波方程,在連續(xù)光場相互作用下的方程為[49]

式中?k=k3?k1?k2是三波混頻過程中的位相失配,deff是取決于二階極化張量的有效非線性系數,其具體表達式取決于入射光場的偏振和位相匹配條件。

相位匹配是實現(xiàn)高效率非線性轉換的關鍵,目前的相位匹配方式主要包括雙折射相位匹配(BPM)和準相位匹配(QPM)。雙折射相位匹配是利用晶體的雙折射效應,使得在某一個入射角下參與相互作用的光束的相速度相同;準相位匹配是利用晶體中自發(fā)極化電籌的周期性翻轉得到一個有效的倒格矢,利用倒格矢補償不同光場的相位失配。QPM相對于BPM具有以下優(yōu)點:光束沿光軸傳播,無走離效應;可以利用到最大的有效非線性系數;在晶體的整個透明窗口內都可以實現(xiàn)相位匹配。以倍頻為例,可以通過周期性改變晶體固有電籌的方向引入了一個有效的光柵矢量kQ,圖7(a)簡單演示了如何用倒格矢來補償倍頻過程中的位相失配。

圖7 準相位匹配基本特點。(a)利用光柵矢量kQ補償基頻光的波矢kF與倍頻光的波矢kSH之間的失配;(b)準相位匹配晶體內極化電籌反轉情況;(c)不同相位匹配情況下的倍頻功率與晶體長度之間的關系Fig.7 Properties for quasi-phase matching.(a)The effective grating wavevector kQcan be used for compensating the mismatch between kFand kSH;(b)A picture of domain inverse in quasi-phase matching crystals;(c)Intensity of second harmonics beam with crystal length at different phase matching condition

1962年,Armstrong等[50]首次提出準相位匹配技術。在數學上,極化方向的改變等效于π位相改變。從工程角度上看,在倍頻過程中,選擇合適的晶體電籌極化反轉長度,其產生的π位相偏移正好補償基頻光與所產生倍頻光的位相差?？偟奈幌嗍湓谝粋€周期內保持為零,保證有效的非線性轉化。盡管在準相位匹配中有效非線性系數減小了2/π倍,但是由于可以使用最大的極化張量元d33,所以相比于雙折射位相匹配晶體仍然有很大的提高。最高的有效非線性轉換可以用一階準相位匹配來實現(xiàn),在一階準相位匹配中,極化反轉周期是一個相干長度Lc[如圖7(b)]。如果極化反轉的周期是三個相干長度,就稱為三階準相位匹配。圖7(c)展示了不同位相匹配條件下倍頻功率與晶體長度的關系。準相位匹配周期Λ=2Lc可以設計在任何想要的溫度下。

在準相位匹配晶體中,相互作用光之間的相速度失配可以用一個周期性調制的非線性系數d來描述,將周期性的非線性系數傅里葉展開成[51]

式中:dil是介質的非線性系數;Gm是m次諧波的傅里葉系數;m階光柵矢量定義為kmQ=2mπ/Λ,這里Λ是空間調制周期;其中第m階空間諧波所對應的有效非線性系數為deff=dilGm。當非線性系數的符號被周期性調制,那么第m次傅里葉系數可以表示為Gm=2sin(mπD)/(mπ),其中D是占空比,取決于反轉的電籌長度與調制周期Λ的比例。在最佳占空比下正弦函數取值為1,因此deff=2dil/(mπ),從該式可以看出高階準相位匹配的效率要比一階準相位匹配的效率低。

2 OAM頻率轉換主要進展

2.1 非線性過程中OAM光束的守恒、傳輸和演化行為研究

早在1996年,Allen及其合作者研究了不帶徑向模式的OAM模式與帶徑向參數的OAM光束在BPM晶體中的倍頻過程,證明了OAM光束在倍頻過程中的守恒特性,此后該方面的研究進展一直比較緩慢[52]。2013年,南京大學陸延青教授研究組第一次通過數值模擬的方式證明了OAM光束在準相位匹配PPLN晶體中的守恒特性[如圖8(i)][53]。自此開始,基于準相位匹配的OAM光束頻率轉換得到廣泛研究并且取得重要進展。其中的主要進展包括:2014年,本研究組在0型PPKTP晶體中實現(xiàn)了單個軌道角動量和疊加態(tài)從795 nm到397.5 nm的倍頻研究,證明了在倍頻過程中軌道角動量的守恒特性,并且研究了疊加態(tài)光束的干涉行為[如圖8(ii)][54];2015年,本研究組進一步實現(xiàn)了兩個軌道角動量光束的和頻相互作用,研究了795 nm的高斯光束及拓撲荷為±2的OAM光束與攜帶OAM拓撲荷為1～8的1550 nm光束的和頻,在短晶體或者強聚焦下得到了和頻過程OAM光束演化的解析公式,為研究非線性轉換中光束的傳輸演化奠定了基礎[如圖8(iii)][55];在得到解析結果后,本研究組又系統(tǒng)研究了和頻過程中光束的傳輸演化行為,包括正負拓撲荷光束和頻光場演化、單個OAM光束與疊加態(tài)和頻的演化和兩個OAM光束疊加態(tài)的演化[如圖8(iv)][56];2021年,本研究組通過級聯(lián)倍頻過程實現(xiàn)了1560 nm的OAM光束到390 nm OAM光束的四次諧波產生[57]。南京大學祝世寧院士、陸延青教授和肖敏教授等研究組也系統(tǒng)開展了OAM光束的倍頻、和頻及三倍頻等方面的研究,他們基于自己加工的準相位匹配晶體開展了相關工作[58?60]。此外,華東師范大學曾和平教授研究組也在軌道角動量光束的頻率轉換方面開展了系列工作[61]。

圖8 準相位匹配二階非線性過程中的OAM光束轉換。(i)PPLN晶體中OAM光束和頻數值模擬研究[53];(ii)PPKTP晶體中OAM光束及疊加態(tài)光束的倍頻研究[54];(iii)PPKTP晶體中OAM光束的和頻轉換研究[55];(iv)PPKTP晶體中OAM和頻轉換過程中的傳輸與演化研究[56]Fig.8 Second order nonlinear frequency conversion based on quasi-phase matching crystals for OAM-carrying light beams.(i)Simulations of sum frequency generation of OAM-carrying light beams in PPLN crystal[53];(ii)Second harmonics generation of single and superposition of OAM-carrying beam in PPKTP crystal[54];(iii)Sum frequency generation of OAM-carrying beam in PPKTP crystal[55];(iv)Evolution and propagation of sum frequency generated OAM-carrying beams in PPKTP crystal[56]

為了研究OAM光束在二階非線性過程中的守恒、傳輸和演化特性,根據耦合波方程(2),在假設傳輸損耗為0并且晶體較短或者緊聚焦的情況下,可以推導出和頻過程中產生的光場隨著距離的光場演化。假設參與和頻的OAM光束的模式為,其中m和n為兩束光的拓撲荷,在晶體中心束腰位置的和頻光場為[55]

式中w1和w2為兩個光束的束腰大小。和頻光場經過傳輸演化變?yōu)?/p>

(6)式可以用于模擬產生的OAM光束的傳輸和演化行為,如文獻[54]中產生的倍頻光場的傳輸演化和文獻[56]中和頻光場的傳輸和演化。(7)式清晰地表明在和頻光程中軌道角動量是守恒的,lSFG=l1+l2。

矢量渦旋光束具有非均勻的偏振分布,因此直接轉換后無法得到標準的矢量光束。實現(xiàn)矢量光束的轉換主要有兩種方式:第一種是采用Sagnac干涉儀或者MZ干涉儀結構將兩個偏振模式分開轉換,再將轉換后的兩個偏振再合束[62?66];第二種方式是通過正交疊加的晶體分別對兩個偏振模式進行轉換[67?69]。2019年,本研究組利用Sagnac干涉儀結構在0型PPKTP晶體中實現(xiàn)了1560 nm矢量光束到780 nm矢量光束的倍頻,并且研究了倍頻光束的拓撲荷和偏振特性[如圖9(i)][62];同年,上海交通大學陳險峰教授研究組利用正交疊加的角度相位匹配晶體實現(xiàn)了完美矢量渦旋的倍頻研究[如圖9(ii)][69],并且后續(xù)利用同樣的結構通過倍頻實現(xiàn)了紫外矢量渦旋的產生[68],此外該研究組還利用MZ干涉儀結構實現(xiàn)了矢量渦旋的倍頻[63];最近,南京大學汪喜林教授和哈爾濱理工大學朱智涵教授研究組也利用Sagnac干涉儀結構在II型準相位匹配晶體中實現(xiàn)了矢量渦旋的頻率轉換[64?66]。

圖9 基于不同結構的矢量光束倍頻轉換。(i)基于準相位匹配晶體及Sagnac干涉儀結構的矢量光束倍頻轉換[62];(ii)基于兩塊正交疊加的角度相位匹配晶體的完美矢量光束倍頻研究[69]Fig.9 Frequency conversion of vector vortex beam based on different configurations.(i)Second harmonics generation of vector vortex beam based on quasi-phase matching crystal in a Sagnac loop interferometer[62];(ii)Second harmonics generation of vector vortex beam based on birefringent phase matching for two crystals with orthogonal optical axes[69]

下面以Sagnac干涉儀結構的矢量渦旋光束倍頻為例,闡述矢量光束倍頻的基本原理。輸入的基頻矢量光束的表達式為[62]

該光束通過Sagnac干涉儀進行直接倍頻結果為

從(9)式可以看出,標準的矢量光束直接倍頻產生的光束不是標準的矢量光束,其中含有不含角動量的高斯光束成分,該光束的偏振分布不滿足柱對稱條件。為了得到標準的倍頻矢量光束,需要將基頻矢量光束通過四分之一波片先變成指數形式的光束,該光束的表達式為

該光束在倍頻后保持原有的形式,再將該形式的倍頻光束通過四分之一波片倍頻產生標準的倍頻矢量光束

2.2 高效率的OAM頻率轉換研究

提高非線性轉換效率是非線性光學研究的重要主題,為了讓OAM光束的頻率轉換具有應用價值,高效率的轉換至關重要。目前提升OAM非線性轉換效率的手段主要有兩種:一種是基于超快高峰值功率的脈沖光為泵浦光[如圖10(i)][61];另外一種方式是針對連續(xù)光泵浦,可以通過腔增強的方式增強泵浦功率,從而可以大幅度地提高轉換效率[如圖10(ii)][70?73]。對于脈沖泵浦的情況,華東師范大學曾和平教授研究組通過ps脈沖的和頻過程,對于OAM拓撲荷為1的光束將轉換的量子效率提升到68%[61];本研究組通過腔共振技術,在2015年實現(xiàn)了OAM拓撲荷為2的光束的倍頻,將倍頻效率提升到10.3%[70];在此基礎上,本研究組將其拓展到量子光學領域,通過單共振的諧振腔分別實現(xiàn)了1550 nm標記軌道角動量單光子態(tài)和軌道角動量糾纏態(tài)到525 nm的量子頻率轉換,證明了轉換過程中的單光子特性、相干特性和糾纏特性可以有效地保持[如圖10(iii),(iv)][71,72]。此外,本研究組還實現(xiàn)了OAM量子比特的差頻轉換[73]。為了系統(tǒng)地研究OAM光束參與非線性過程的轉換效率與實驗參數之間的關系,本研究組將高斯光束的轉化效率公式拓展到了一般的情況,在泵浦光轉換損耗很低的情況下得到了轉換效率公式的解析結果[71]。

圖10 高效率的OAM光束頻率轉換方式與進展。(i)基于脈沖泵浦的高效率OAM光束頻率轉換;(ii)基于單共振光學諧振腔結構的高效率OAM光束頻率轉換;單共振諧振腔用于高效率的(iii)OAM標記單光子頻率上轉換[71];(iv)OAM糾纏的頻率上轉換[72]Fig.10 Methods for high efficiency frequency conversion and some recent progress.(i)High efficiency OAM-carrying beam conversion based on intensively pulsed pump configuration;(ii)High efficiency OAM-carrying beam conversion based on cavity-enhanced configuration,and single resonance cavity for efficiently frequency conversion of(iii)heralded OAM state[71];(iv)OAM entangled state[72]

為了實現(xiàn)高效率的OAM單光子態(tài)頻率轉換[71],可以使用單共振的光學諧振腔。在實驗中,諧振腔與795 nm的基頻光共振,攜帶OAM的單光子態(tài)從諧振腔中單次通過。諧振腔共振時,其腔內循環(huán)功率可以達到約20 W,對于拓撲荷l=0,1,2的OAM單光子態(tài)的轉換效率分別為22.4%、8.33%和2.96%。為了表征轉換后光子的相干性是保持的,利用一個Sagnac干涉儀產生偏振與OAM的混雜疊加態(tài),通過和頻轉換后其單光子態(tài)為,通過二分之一波片改變相對相位θ可以得到該量子態(tài)的干涉曲線,實驗測得的干涉可見度為88.5%±5.6%?；谕瑯拥姆绞?本研究組實現(xiàn)了OAM糾纏頻率轉換器[72],在實驗中通過偏振糾纏源進行模式轉換變成軌道角動量糾纏,分別實現(xiàn)了OAM量子比特、OAM與偏振混雜糾纏以及OAM糾纏的轉換,實驗中對于OAM量子比特轉換的平均保真度為0.954±0.016;對于OAM與偏振混雜糾纏其重構的密度矩陣保真度為0.837±0.025;對于OAM糾纏,其在兩組基矢下的干涉可見度分別為0.955±0.023和0.750±0.062,貝爾不等式S值大小為2.39±0.12。

不同OAM光與高斯光束相互作用的量子效率與實驗參數的關系對于OAM光子頻率轉換至關重要。在泵浦弱耗散情況下,本研究組推導了不同OAM模式參與非線性的轉換效率公式。對于單光子頻率轉換,其中P為腔內循環(huán)功率,Pmax是最佳轉換時的功率大小。對于OAM光束與高斯光束和頻,其和頻功率與實驗參數的關系可表示為[71]

式中:P為泵浦功率,Ps為信號光子功率,deff為有效非線性系數,ε0為真空介電常數,c為真空中的光速,ns、nSFG為信號與和頻光子的折射率,λs、λSFG為信號與和頻光子的波長,h(l,ξ)為聚焦參數,l為拓撲荷大小。

2.3 OAM頻率轉換效率模式非依賴性研究

在軌道角動量光束頻率轉換過程中,泵浦光束與攜帶不同拓撲荷的OAM光束的交疊程度不一致,因此不同軌道角動量光束在頻率變換過程中會出現(xiàn)效率不一致的情況,這種情況會導致軌道角動量高維疊加態(tài)在頻率變換后發(fā)生畸變,保真度會下降[71]。為此,本研究組嘗試了兩種方式,第一種方式是通過光學成像的方式將OAM光束產生位置的光場成像到待轉換晶體的中心,這樣不同軌道角動量光束雖然具有不同的空間相位分布,但是其強度分布是一致的?；谶@項原理,本研究組利用fs光泵浦驗證了拓撲荷為0～3的條件下從1550 nm倍頻到775 nm條件下轉換效率隨泵浦光功率的變化一致,最高轉換效率可達到14%[如圖11(i)][74]。另外一種方式是改變泵浦光的光場分布,將高斯泵浦光換成平頂光束作為泵浦,由于平頂光束與不同拓撲荷的軌道角動量光束的交疊程度一樣,原則上可以消除不同模式轉換時效率的不一致?；诖嗽?本研究組實現(xiàn)了標記OAM單光子高維態(tài)的頻率轉換,并且證實了平頂光束轉換相對于高斯光束轉換保真度有明顯的提升[如圖11(ii)][75]。

圖11 頻率轉換效率不依賴于OAM模式實驗進展。(i)基于成像的方式實現(xiàn)倍頻效率不依賴于fs OAM光束的拓撲荷[74];(ii)基于平頂光束實現(xiàn)高保真度的高維軌道OAM單光子態(tài)的頻率轉換[75]Fig.11 The experimental progress for realizing conversion efficiency independent of input signal modes.(i)Realizing of conversion efficiencies independent of input fs OAM modes in second harmonics generation[74];(ii)High fidelity frequency conversion of high dimensional OAM superposition state based on flat-top pump beam[75]

2.4 泵浦調制制備無后向選擇OAM高維糾纏態(tài)

基于OAM自由度的高維量子態(tài)制備一直是量子信息領域的研究熱點,傳統(tǒng)方案中通常通過使用短晶體、大泵浦光斑和相位匹配調控來實現(xiàn)產生光子維度的調控,為了得到最大糾纏態(tài)往往需要通過后向選擇來獲得,后向選擇可以得到高維OAM最大量子糾纏態(tài),然而會犧牲產生光子的亮度[76?79]。由于自發(fā)參量下轉換過程滿足軌道角動量守恒特性,通過改變泵浦光的模式成分可以有效地影響下轉換過程中產生的狀態(tài)?；谶@種原理,2018年,本研究組與俄羅斯Kulik研究組各自獨立實現(xiàn)了通過疊加態(tài)的光束泵浦周期性極化PPKTP晶體制備三維最大糾纏態(tài),并且制備的三維糾纏態(tài)的相對相位可以任意調控[80,81];在此基礎上,本研究組進一步利用具有指數形式的光束泵浦實現(xiàn)了高維糾纏態(tài)的制備,從理論上證明可以產生高于10維的糾纏態(tài)制備,在實驗中對5維糾纏做了系統(tǒng)的表征[82]。泵浦光調制方法提供了另外一種產生高維OAM糾纏態(tài)的有效方法,該方法的優(yōu)點是在長晶體中可以進行強聚焦,在光子產生效率上有大幅度的提升。

自發(fā)參量下轉換過程中滿足角動量守恒,泵浦光子與產生的信號和閑頻光子的角動量滿足lp=ls+li。對于單個態(tài)泵浦,產生的光子對量子態(tài)為;與之對應,當用(其中CL=|CL|eiθL)疊加態(tài)的泵浦激光泵浦時,產生的光子對狀態(tài)。選取合適的疊加系數,用C?2|?2〉p+C0|0〉p+C2|2〉p態(tài)進行泵浦時,可以產生基于此原理,當用 |L〉p=|0〉p+|2〉p+|?2〉p的泵浦光進行泵浦時,可以產生無后向選擇的最大糾纏態(tài)|φ〉MES=|?1〉s|?1〉i+|0〉s|0〉i+|1〉s|1〉i。與此同時,當改變泵浦光疊加態(tài)的相對相位時,產生的三維最大糾纏態(tài)的相對相位也隨之改變。當用 |?2〉p+eiθ0|0〉p+eiθ2|2〉p態(tài)進行泵浦時,產生的糾纏態(tài)隨之變?yōu)閨φ〉MES=|?1〉s|?1〉i+eiθ0|0〉s|0〉i+eiθ2|1〉s|1〉i。在實驗中 (如圖 12)[80],本研究組研究了改變泵浦光系數所產生的OAM雙光子的空間頻譜變化情況,發(fā)現(xiàn)在合適的系數下可以得到最大的三維糾纏態(tài)。另外,還研究了泵浦光疊加態(tài)相對相位的相干傳遞現(xiàn)象。最后通過高維干涉、高維貝爾不等式和量子態(tài)層析表征制備的糾纏態(tài)的特性。實驗測量貝爾不等式S值為S3=2.3735±0.0159,重構的密度矩陣的保真度為F=0.8581±0.0028。

圖12 基于泵浦調制的無后向選擇任意可編輯三維最大糾纏態(tài)的制備[80]Fig.12 Preparation of arbitrary engineered three dimensional maximum entangled state without post-selection based on pump mode modulation[80]

3 討論與展望

系統(tǒng)綜述了軌道角動量光束在準相位匹配晶體中參與非線性相互作用的基本物理體系和主要進展情況。從已有的研究看,目前在基于一維準相位匹配的OAM頻率轉換中,其基本物理體系已經構建,主要的技術難點也基本被克服。未來關于OAM頻率轉換研究的主要趨勢體現(xiàn)在以下幾個方面:1)其他類型特殊光束的應用,比如時空渦旋光場、空間陣列光場和自旋軌道耦合的空間光場[83?87];2)特殊微結構材料的應用,比如二維、三維準相位匹配晶體,基于超表面的非線性表面材料等[88?94];3)研究的波長范圍的拓展,可以從已有的近紅外波段拓展到中遠紅外、太赫茲波段,以及往短波極紫外波段拓展[95?99]。新型光場調控給相關應用提供了重要的工具,為光學技術的發(fā)展不斷貢獻力量,該領域的研究依然具有很旺盛的生命力。