滑動(dòng)弧裂解CO2機(jī)理

楊 銳, 游濱川, 劉 瀟, 楊家龍, 鄭洪濤, 馬 彪,2

(1.哈爾濱工程大學(xué)動(dòng)力與能源工程學(xué)院, 黑龍江哈爾濱 150001; 2.哈爾濱廣瀚燃?xì)廨啓C(jī)有限公司, 黑龍江哈爾濱 150001)

引 言

近年來(lái), 隨著國(guó)家節(jié)能減排的開(kāi)展和能源資源的緊缺, 低熱值燃料燃燒技術(shù)在工業(yè)界與學(xué)術(shù)界顯得越來(lái)越重要，其熱值低于6.28 MJ/(N·m3).比較常見(jiàn)的低熱值燃料有高爐煤氣、煉油伴生氣和瓦斯氣等[1].高爐煤氣在低熱值燃料中產(chǎn)量非常大, 我國(guó)每年有20%的高爐煤氣被浪費(fèi)掉[2], 總量相當(dāng)于9×106噸標(biāo)煤[3].但是由于高爐煤氣的熱值較低和含H量較少, 會(huì)造成燃燒不穩(wěn)定和易熄火問(wèn)題.為了有效解決上述問(wèn)題, 有必要引入等離子體, 通過(guò)其產(chǎn)生的高能電子與燃料發(fā)生碰撞, 觸發(fā)一系列碰撞激發(fā)、解離等反應(yīng), 產(chǎn)生小分子燃料, 自由基和離子等活性粒子, 從而加速燃燒的鏈?zhǔn)椒磻?yīng)[4].高爐煤氣中含有16%～19%的不可燃組分CO2, 而CO2通過(guò)等離子體裂解可以產(chǎn)生活性粒子和可燃物質(zhì), 從而改善燃燒性能.

常壓下等離子體中最有效和最有應(yīng)用前景之一的是滑動(dòng)弧等離子體[5-8], 簡(jiǎn)稱(chēng)滑動(dòng)弧.在常壓下滑動(dòng)弧非穩(wěn)態(tài)放電并產(chǎn)生非平衡等離子體.由于它能產(chǎn)生高密度的高活性組分, 因此在裂解CO2應(yīng)用中引起了研究者們的注意.

為了改善滑動(dòng)弧的裂解性能, 各國(guó)學(xué)者通過(guò)使用電學(xué)測(cè)量[9]、光譜測(cè)量[10-11]和高速攝影[12]等實(shí)驗(yàn)方法研究了滑動(dòng)弧的物理和化學(xué)特性.除了滑動(dòng)弧特性實(shí)驗(yàn)研究之外, CO2裂解的深層機(jī)理研究同樣至關(guān)重要, 各國(guó)學(xué)者也嘗試多種方式對(duì)滑動(dòng)弧裂解進(jìn)行深入研究.

Kustova等[13-14]對(duì)CO2的振動(dòng)動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了研究, 但是沒(méi)有考慮CO2裂解過(guò)程中等離子化學(xué)反應(yīng)的影響.Rusanov等[15]結(jié)合模擬計(jì)算和實(shí)驗(yàn), 對(duì)等離子體裂解CO2進(jìn)行了研究, 得到的結(jié)果與實(shí)驗(yàn)吻合很好.但是并沒(méi)有考慮電子的演化.Hokazono等[16]從微觀的角度對(duì)等離子體裂解CO2進(jìn)行了研究, 建立CO2裂解理論模型, 在密閉容器內(nèi), 在不同功率條件下對(duì)中性粒子和振動(dòng)激發(fā)態(tài)粒子的數(shù)密度進(jìn)行了探究, 但是忽略了對(duì)流對(duì)CO2裂解的影響.比利時(shí)的Aerts等[17]和大連理工的吳帆[18]開(kāi)發(fā)了零維CO2裂解化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型, 但是同樣忽略了對(duì)流的影響.Pietanza等[19]計(jì)算了裂解CO2過(guò)程中的電子能量分布函數(shù), 但是對(duì)其中涉及的化學(xué)反應(yīng)并沒(méi)有研究, 因此并不是很全面.

綜上所述, 常壓下滑動(dòng)弧裂解CO2應(yīng)用前景廣泛.由于實(shí)驗(yàn)研究滑動(dòng)弧裂解CO2對(duì)實(shí)驗(yàn)設(shè)備精度的要求較為嚴(yán)苛.因此本文通過(guò)仿真軟件建立滑動(dòng)弧裂解CO2的反應(yīng)機(jī)理模型，對(duì)滑動(dòng)弧裂解過(guò)程中的電子數(shù)密度、電子溫度、CO2裂解機(jī)制進(jìn)行分析.等離子化學(xué)的復(fù)雜性導(dǎo)致計(jì)算量巨大.首先建立一維準(zhǔn)滑動(dòng)弧模型, 不考慮流場(chǎng), 通過(guò)引入特征冷卻頻率[20], 以此來(lái)計(jì)算由橫向氣流對(duì)流引起的等離子活性粒子的損失.此外還考慮詳細(xì)的CO2等離子體化學(xué)機(jī)理模型.本文對(duì)電子數(shù)密度和電子溫度進(jìn)行了計(jì)算, 并與實(shí)驗(yàn)進(jìn)行了對(duì)比.同時(shí)分析了滑動(dòng)弧裂解CO2的機(jī)制, 并對(duì)比不同特征冷卻頻率下CO2轉(zhuǎn)化率的大小.

1 一維滑動(dòng)弧模型

1.1 一維滑動(dòng)弧幾何模型

如圖1所示, 左側(cè)為截取的一段準(zhǔn)圓柱滑動(dòng)電弧,Vg為氣體速度,Va為電弧速度,r為準(zhǔn)圓柱滑動(dòng)弧的徑向；右側(cè)為準(zhǔn)圓柱電弧沿軸向z的截面α.只考慮準(zhǔn)圓柱電弧放電區(qū)域的徑向, 然后將滑動(dòng)弧簡(jiǎn)單地描述為軸對(duì)稱(chēng)圓柱形幾何體中的放電通道.Wang等[20]使用類(lèi)似的一維滑動(dòng)弧模型, 得到的結(jié)果與實(shí)驗(yàn)擬合較好, 證明了這種簡(jiǎn)化方式的準(zhǔn)確性.本文使用的一維幾何模型的長(zhǎng)度rmax為3 mm.除此以外, 由于滑動(dòng)弧的特性, 需要考慮對(duì)流引起的等離子組分損失, 下面引入特征冷卻頻率描述這種損失.

圖1 一維模擬區(qū)域

1.2 對(duì)流冷卻處理方法

Fridman等[6]研究表明, 相對(duì)于氣體流動(dòng), 滑動(dòng)弧的滑動(dòng)存在明顯滯后現(xiàn)象.氣體速度與電弧速度之差隨著氣體速度增大而變大, 隨著電弧長(zhǎng)度變大而減小[21].很明顯, 氣體與電弧的相對(duì)速度Vc=Vg-Va對(duì)滑動(dòng)弧放電行為有很大的影響.相對(duì)速度會(huì)造成滑動(dòng)弧放電通道內(nèi)的等離子組分損失.本文使用Wang等[20]的對(duì)流冷卻處理方式, 即引入特征冷卻頻率描述對(duì)流引起的損失.描述方程如下

dφ=φFdt

式中, dφ為變量φ因?qū)α鲹p失的值; dt表示時(shí)間;F為特征冷卻頻率, 由以下方程計(jì)算得到

F=Vc/Lc

式中,Vc為氣體對(duì)電弧的相對(duì)速度;Lc為特征長(zhǎng)度, 由以下方程計(jì)算得到

Lc=πrmax/2

由1.1節(jié)知rmax=3 mm, 則特征長(zhǎng)度Lc=1.5π(mm).相對(duì)速度由理論計(jì)算和高速相機(jī)實(shí)驗(yàn)[21-22]獲得, 分別為3.9, 7.9, 15.7 m·s-1, 則對(duì)應(yīng)的特征冷卻頻率為0.8, 1.8, 3.3 kHz.

1.3 數(shù)學(xué)模型

1.3.1 粒子平衡方程

電子通量如下

中性粒子通量?jī)H由擴(kuò)散決定

式中,qs為粒子的電荷量,μs為s粒子的遷移率,Ds為s粒子的擴(kuò)散系數(shù),E為電場(chǎng).其中電子的遷移率和擴(kuò)散系數(shù)由BOLSIG+計(jì)算得到.CO2+的遷移率由文獻(xiàn)[23]獲得, 擴(kuò)散系數(shù)由Einstein關(guān)系計(jì)算得到.中性粒子的擴(kuò)散系數(shù)由COMSOL軟件自帶的數(shù)據(jù)庫(kù)得到.

1.3.2 平均電子能量平衡方程

平均電子能量由如下方程計(jì)算

式中,με,e為電子能量遷移率,Dε,e為電子能量擴(kuò)散系數(shù), 由以下方程計(jì)算得到

με,e=(5/3)μe

1.3.3 Poisson方程

放電的電場(chǎng)由Poisson方程計(jì)算得到

Δ(ε0εrE)=ρq

式中，ε0為真空介電常數(shù);εr為相對(duì)介電常數(shù);ρq為電荷密度.

1.4 化學(xué)機(jī)理

滑動(dòng)弧裂解CO2的基本過(guò)程見(jiàn)圖2.電子碰撞CO2分子發(fā)生一系列碰撞、解離等反應(yīng), 產(chǎn)生O等活性粒子, 并促進(jìn)鏈?zhǔn)椒磻?yīng)的發(fā)生.

圖2 滑動(dòng)弧裂解CO2示意圖

根據(jù)文獻(xiàn)[18]的計(jì)算結(jié)果, CO2的振動(dòng)激發(fā)態(tài)多數(shù)退激發(fā)為基態(tài)CO2, 對(duì)CO2生成的貢獻(xiàn)率并不大, 本文為節(jié)省計(jì)算成本, 忽略CO2的振動(dòng)激發(fā)態(tài).本文創(chuàng)建的化學(xué)機(jī)理模型共包括7種粒子.

表1 模型中包含的粒子

本文模型包括的反應(yīng)如表2, 3所示.主要包括電子碰撞反應(yīng)、中性粒子間的反應(yīng), 共包括19個(gè)反應(yīng).

表2 模型中電子碰撞反應(yīng)

電子碰撞反應(yīng)的速率常數(shù)通過(guò)求解電子能量分布函數(shù)(electron energy distribution function, EEDF)得到, 相應(yīng)的方程為

式中,e為電子所帶電荷量,m為電子質(zhì)量,ε為電子能量,σi為i種粒子的碰撞截面,f(ε)為EEDF.

表3中的M表示反應(yīng)體系中的中性粒子,二體反應(yīng)速率常數(shù)單位是cm-3/s, 三體反應(yīng)的速率常數(shù)單位是cm-6/s.

表3 模型中中性粒子反應(yīng)

2 結(jié)果與分析

本文進(jìn)行了準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)分析和瞬態(tài)分析, 準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)分析使用直流25 mA的電流源, 瞬態(tài)分析使用交流I=35sin(2·π·50·t)mA的電流源.準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)分析主要探究特征冷卻頻率對(duì)滑動(dòng)弧放電特性的影響以及主要粒子和反應(yīng)隨電弧位置的演化.瞬態(tài)分析主要探究特征冷卻頻率對(duì)滑動(dòng)弧放電特性的影響以及上述變量隨時(shí)間的演化, 并對(duì)不同特征冷卻頻率下的CO2轉(zhuǎn)化率進(jìn)行研究; 對(duì)于瞬態(tài)分析, 將在電弧中心對(duì)電流半個(gè)周期進(jìn)行研究, 即時(shí)間范圍為0～10 ms.下文中, 如未做特殊說(shuō)明, 特征冷卻頻率默認(rèn)為0.8 kHz.

2.1 準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)分析

2.1.1 滑動(dòng)弧放電特性

在等離子體放電特性中, 電子密度和電子溫度很大程度上決定電子碰撞反應(yīng)速率的快慢.因此本文滑動(dòng)弧放電特性將從電子數(shù)密度ne和電子溫度Te兩個(gè)方面進(jìn)行分析.

圖3(a)為不同特征冷卻頻率下電子數(shù)密度隨電弧位置的演化, 圖3(b)為不同特征冷卻頻率下電子溫度隨電弧位置的演化.電子數(shù)密度和電子溫度都是在r=0處達(dá)到最大, 其中當(dāng)特征冷卻頻率為0.8 kHz時(shí), 電子數(shù)密度最大值為3.77×1018m-3, 電子溫度最大為1.46 eV, 隨后沿r逐漸減小, 證明放電是在電弧中心處發(fā)生的,即r=0處.一些實(shí)驗(yàn)研究表明滑動(dòng)弧放電的電子數(shù)密度在1017～1020m-3之間, 電子溫度在1～3 eV 之間[10,31-33], 證明了本文準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)模擬的準(zhǔn)確性.隨著對(duì)流的增強(qiáng), 放電產(chǎn)生的電子被向后吹散, 造成了圖3(a)呈現(xiàn)的曲線規(guī)律, 即在電弧中心處, 隨著特征冷卻頻率的增加，電子數(shù)密度減小, 而沿著r增大, 特征冷卻頻率和電子數(shù)密度成正比關(guān)系.除此以外, 對(duì)流也會(huì)造成能量的損失, 使電子從電場(chǎng)中獲得的能量減小, 因而隨著特征冷卻頻率的增加, 電子能量減小, 如圖3(b)所示.

(a)Electron number density

2.1.2 主要反應(yīng)隨電弧位置的演化

本小節(jié)主要分析CO2消耗反應(yīng)、CO2生成反應(yīng)、O2消耗反應(yīng)及O2生成反應(yīng)的反應(yīng)速率隨電弧位置的變化.

如圖4所示, 由于在電弧中心處發(fā)生放電, 電子從電場(chǎng)中獲得足夠高的能量, 電子溫度最高, 此時(shí)電子碰撞解離反應(yīng)R7:e+CO2→e+CO+O的反應(yīng)速率最快, 對(duì)CO2裂解的貢獻(xiàn)最大.但是隨著r增大, 電子溫度降低, R7的反應(yīng)速率迅速降低.活性粒子引發(fā)的鏈?zhǔn)椒磻?yīng)中, C+CO2→CO+CO的反應(yīng)速率最快, 是對(duì)CO2裂解起主要貢獻(xiàn)的中性粒子反應(yīng).不同反應(yīng)對(duì)CO2裂解的貢獻(xiàn)通過(guò)對(duì)反應(yīng)速率沿r進(jìn)行積分計(jì)算得到, 不同反應(yīng)的貢獻(xiàn)率如表4所示.

(a)Reaction rates of R7 and R11

由表4可知e+CO2→e+CO+O對(duì)CO2裂解的貢獻(xiàn)率最大, 為90.63%, C+CO2→CO+CO的貢獻(xiàn)率為9.26%, 其余的基元反應(yīng)的貢獻(xiàn)率均小于1%.由此可見(jiàn), 提高CO2轉(zhuǎn)化率的一個(gè)方法是提高電場(chǎng)能量, 使用更高的放電電流, 以此增大反應(yīng)R7的反應(yīng)速率.

表4 各反應(yīng)對(duì)CO2裂解貢獻(xiàn)率

如圖5所示, 反應(yīng)CO+O+M→CO2+M對(duì)CO2生成的貢獻(xiàn)最大, CO+O2→CO2+O的反應(yīng)速率較低.由此可見(jiàn), 提高CO2轉(zhuǎn)化率的一個(gè)方法是消耗CO和O, 以此抑制反應(yīng)CO+O+M→CO2+M.

圖5 CO2生成反應(yīng)速率隨位置的演化

如圖6所示, R19的反應(yīng)速率遠(yuǎn)大于R16的反應(yīng)速率, 即O2的生成反應(yīng)在整個(gè)計(jì)算域占據(jù)主導(dǎo)地位, 從而促進(jìn)活性粒子O2的產(chǎn)生.

圖6 O2生成和消耗反應(yīng)速率隨位置的演化

2.1.3 主要粒子隨電弧位置的演化

本節(jié)將探究CO2、活性助燃粒子隨電弧位置的演化.

如圖7所示, CO2數(shù)密度沿r逐漸增大, 原因是放電發(fā)生在r=0處, 此時(shí)是反應(yīng)R7起主要作用, CO2被裂解, 而隨著r增大, CO2生成反應(yīng)R13占據(jù)主導(dǎo)地位, 導(dǎo)致CO2數(shù)密度增大.

圖7 CO2數(shù)密度隨位置的演化

如圖8所示, CO與O的數(shù)密度在電弧中心處最大, 隨著r增大而減小.如圖4, 5所示, 隨著r增大, CO與O重新結(jié)合成CO2的反應(yīng)R13占據(jù)主導(dǎo)地位, CO和O逐漸消耗, 從而使CO與O數(shù)密度隨著r增大而減小以及圖4中CO2數(shù)密度的升高.而如圖6所示, O2的生成速率遠(yuǎn)大于O2的消耗速率, 因而O2數(shù)密度增大.CO數(shù)密度最大達(dá)到1.5×1024m-3, O最大達(dá)到1.4×1024m-3, O2最大達(dá)到1.46×1021m-3, 由此可知滑動(dòng)弧裂解CO2會(huì)產(chǎn)生大量助燃的活性粒子, 裂解生成可燃的CO，從而提高低熱值燃料中的可燃成分濃度, 進(jìn)而改善低熱值氣的燃燒性能.

圖8 活性粒子數(shù)密度隨位置的演化

2.2 瞬態(tài)分析

2.2.1 滑動(dòng)弧放電特性

瞬態(tài)分析的滑動(dòng)弧放電特性同樣從電子數(shù)密度和電子溫度兩個(gè)方面進(jìn)行分析, 圖9為電子數(shù)密度和電子溫度隨時(shí)間的演化.

如圖9所示, 電子數(shù)密度和電子溫度在10-4s時(shí)開(kāi)始增大, 證明放電發(fā)生在10-4s, 電子開(kāi)始從電場(chǎng)中獲得能量.電子數(shù)密度最大達(dá)到4.316×1017m-3, 電子溫度最大達(dá)到1.43 eV, 據(jù)2.1.1節(jié)所述, 瞬態(tài)模擬的電子數(shù)密度和電子溫度符合實(shí)驗(yàn)得到的滑動(dòng)弧特性, 證明了瞬態(tài)模擬的準(zhǔn)確性.

圖9 電子數(shù)密度和電子溫度隨時(shí)間的演化

如圖10所示, 對(duì)流會(huì)將電子和能量吹離電弧中心, 對(duì)流越強(qiáng), 吹離效果越明顯, 電子從電場(chǎng)中獲得的能量減少, 從而使電子數(shù)密度和電子溫度隨著對(duì)流的增加而減小.

圖10 不同特征冷卻頻率下的最大電子數(shù)密度和電子溫度

2.2.2 主要反應(yīng)隨時(shí)間的演化

本小節(jié)主要分析CO2消耗反應(yīng)、CO2生成反應(yīng)、O2消耗反應(yīng)及O2生成反應(yīng)的反應(yīng)速率隨電弧位置的變化.

如圖11所示, 10-4s時(shí)開(kāi)始放電, 電子從電場(chǎng)中獲得了足夠高的能量, 電子碰撞解離反應(yīng)R7:e+CO2→e+CO+O的反應(yīng)速率逐漸增加, 與其他基元反應(yīng)相比反應(yīng)速率最快, 對(duì)CO2裂解的貢獻(xiàn)最大.活性粒子引發(fā)的鏈?zhǔn)椒磻?yīng)中, R15:C+CO2→CO+CO的反應(yīng)速率最快, 是對(duì)CO2裂解起主要貢獻(xiàn)的中性粒子反應(yīng).不同反應(yīng)對(duì)CO2裂解的貢獻(xiàn)通過(guò)對(duì)反應(yīng)速率沿時(shí)間進(jìn)行積分計(jì)算得到[18], 不同反應(yīng)的貢獻(xiàn)率如表5所示.

(a)Reaction rates of R7 and R11

由表5可知e+CO2→e+CO+O對(duì)CO2裂解的貢獻(xiàn)率最大, 為98.43%, C+CO2→CO+CO的貢獻(xiàn)率為1.57%, 其余的基元反應(yīng)的貢獻(xiàn)率均小于0.01%.

表5 各反應(yīng)對(duì)CO2裂解貢獻(xiàn)率

如圖12所示, 反應(yīng)CO+O+M→CO2+M對(duì)CO2生成的貢獻(xiàn)最大, CO+O2→CO2+O的反應(yīng)速率較低.與準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)模擬得到的規(guī)律相同.

圖12 CO2生成反應(yīng)速率隨時(shí)間的演化

如圖13所示, R19的反應(yīng)速率在0.001 s后快速上升, 遠(yuǎn)大于R16的反應(yīng)速率, 從而促進(jìn)活性粒子O2的產(chǎn)生.

圖13 O2生成和消耗反應(yīng)速率隨位置的演化

2.2.3 主要粒子隨時(shí)間的演化

如圖14所示, 在10-4s附近開(kāi)始放電, CO2發(fā)生裂解, CO2數(shù)密度下降.由2.2.1節(jié)可知電子數(shù)密度和電子溫度隨著特征冷卻頻率的增加而減小, 因此電子碰撞解離反應(yīng)R7的反應(yīng)速率也將隨著特征冷卻頻率的增加而減小, 而由2.2.2節(jié)可知, 電子碰撞解離反應(yīng)R7在整個(gè)CO2裂解反應(yīng)體系中貢獻(xiàn)率最大, 因此CO2最終的裂解量隨著特征冷卻頻率的增加而減少.為了更好地衡量CO2轉(zhuǎn)化的程度, 采用變量CO2的轉(zhuǎn)化率Φ, 計(jì)算方程為

圖14 不同特征冷卻頻率下CO2數(shù)密度隨時(shí)間的演化

式中,n1為CO2初始數(shù)密度，n2為反應(yīng)體系穩(wěn)定后CO2數(shù)密度.不同特征冷卻頻率下CO2轉(zhuǎn)化率如圖15所示.

圖15 不同特征冷卻頻率下CO2轉(zhuǎn)化率

CO2轉(zhuǎn)化率隨著特征冷卻頻率的增加而減小, 0.8 kHz下的轉(zhuǎn)化率為11.8%, 在實(shí)際應(yīng)用中應(yīng)選擇合適的氣體流量, 以獲得較高的CO2轉(zhuǎn)化率.

如圖16所示, CO和O的數(shù)密度曲線幾乎重合, 這也說(shuō)明了在整個(gè)CO2裂解反應(yīng)體系中, 電子碰撞解離反應(yīng)R7占據(jù)主導(dǎo)地位.由圖13可知O2生成反應(yīng)速率在0.001 s后開(kāi)始上升, 并超過(guò)O2消耗反應(yīng), O2數(shù)密度增大.由圖16可知, 滑動(dòng)弧裂解CO2會(huì)產(chǎn)生大量活性粒子和可燃的CO, 會(huì)加速燃燒過(guò)程中的鏈?zhǔn)椒磻?yīng), 并從一定程度上增大燃料濃度, 進(jìn)而改善低熱值氣的燃燒性能.

圖16 活性粒子數(shù)密度隨時(shí)間的演化

3 結(jié)論

本文建立了一維滑動(dòng)弧模型和CO2裂解化學(xué)反應(yīng)動(dòng)力學(xué)模型, 進(jìn)行準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)和瞬態(tài)CO2裂解反應(yīng)過(guò)程研究, 并分析主要反應(yīng)途徑和各反應(yīng)的貢獻(xiàn)率, 得到以下結(jié)論:

(1)滑動(dòng)弧裂解CO2會(huì)產(chǎn)生活性粒子O和O2以及可燃的CO氣體.滑動(dòng)弧裂解CO2會(huì)提高低熱值燃料可燃成分濃度, 進(jìn)而改善低熱值氣的燃燒性能.

(2)CO2裂解反應(yīng)體系中, 電子碰撞解離反應(yīng)e+CO2→e+CO+O的貢獻(xiàn)率最大,準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)中貢獻(xiàn)率為90.63%, 瞬態(tài)中貢獻(xiàn)率為98.43%.而CO2生成反應(yīng)體系中, 反應(yīng)CO+O+M→CO2+M占據(jù)主導(dǎo)地位.因此為提高CO2轉(zhuǎn)化率, 可使用較高的放電電流, 增強(qiáng)電場(chǎng), 使電子獲得更高的能量, 增大e+CO2→e+CO+O的反應(yīng)速率, 與此同時(shí), 及時(shí)轉(zhuǎn)走或消耗CO和O, 抑制CO+O+M→CO2+M的進(jìn)行.

(3)對(duì)流會(huì)造成等離子體組分和能量的損失, 將其吹離放電通道, 從而使電子數(shù)密度和電子溫度降低, 使裂解CO2的主要反應(yīng)電子碰撞解離反應(yīng)e+CO2→e+CO+O反應(yīng)速率下降, 引起CO2轉(zhuǎn)化率下降.因此在實(shí)際應(yīng)用中, 要選擇合適的氣體流量, 防止氣體流量過(guò)大引起對(duì)流速度增大而CO2轉(zhuǎn)化率減小.

由于計(jì)算資源有限, 本文進(jìn)行了一維模擬, 做出了很多簡(jiǎn)化, 例如默認(rèn)計(jì)算域的速度是恒定值, 但是在實(shí)際應(yīng)用中反應(yīng)器內(nèi)的速度是隨著位置和時(shí)間變化的, 因此未來(lái)的研究可以嘗試建立三維模型, 以獲得更準(zhǔn)確的結(jié)果.