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    微液液提取-氣相色譜-串聯(lián)質(zhì)譜聯(lián)用檢測(cè)葡萄酒9種農(nóng)藥殘留

    2022-02-15 03:31:52黨富民李自芹劉長勇唐宗貴楊濤趙志永
    關(guān)鍵詞:有機(jī)磷乙腈葡萄酒

    黨富民,李自芹,劉長勇,唐宗貴,楊濤,趙志永★

    (1新疆農(nóng)墾科學(xué)院分析測(cè)試中心,新疆 石河子 832000;2新疆農(nóng)墾科學(xué)院農(nóng)產(chǎn)品加工研究所,新疆 石河子 832000)

    葡萄酒是新鮮葡萄或葡萄汁經(jīng)發(fā)酵而成的飲料,適量飲用還能預(yù)防多種疾病,增強(qiáng)體質(zhì)[1-2]。但是在葡萄生產(chǎn)過程中,大量殺蟲劑[3-4]、殺菌劑[5-6]和除草劑[7]等農(nóng)藥噴施會(huì)殘留在葡萄及葡萄酒中。人長期進(jìn)食后,就會(huì)在體內(nèi)積累,引起慢性中毒[8-10]。由于葡萄酒產(chǎn)地廣泛,各地區(qū)使用農(nóng)藥種類不一,加上復(fù)配農(nóng)藥的大量使用,使得葡萄酒中農(nóng)藥殘留由單一種類向多種方向發(fā)展。為保證葡萄酒產(chǎn)品的食用安全,提高我國食品安全監(jiān)管水平[11-12],保障公民身體健康,促進(jìn)葡萄酒產(chǎn)業(yè)的發(fā)展,研究一種準(zhǔn)確、快速、靈敏的葡萄酒中農(nóng)藥殘留檢測(cè)方法是非常必要的。

    目前,國內(nèi)外酒類農(nóng)藥殘留前處理方法主要有液液萃取法[13-14]、固相萃取法[15-16]、固相微萃取法[17]等,但這些前處理方法繁瑣、成本高,有毒有害化學(xué)試劑用量大[18-20],對(duì)環(huán)境造成污染大。本文研究了微液液提?。∕LLE)技術(shù)作為樣品前處理方法,使樣品前處理簡單快捷,省去大量有毒試劑,節(jié)約成本,利于環(huán)保,適用于液體樣品的分析。通過基質(zhì)匹配標(biāo)準(zhǔn)校正方法補(bǔ)償基質(zhì)效應(yīng),靈敏度和準(zhǔn)確度均滿足農(nóng)殘分析要求,方法可用于葡萄酒中農(nóng)藥殘留的快速檢測(cè)。

    1 試驗(yàn)部分

    1.1 儀器、試劑與材料

    7890B/7000C氣相色譜串聯(lián)質(zhì)譜聯(lián)用儀(美國安捷倫公司);N-EVAP111型旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器(美國Organomination公司);TG16-WS型高速離心機(jī)(上海盧湘儀離心機(jī)儀器有限公司);SK型快速混勻器(江蘇正基儀器有限公司)。丙酮為色譜純;乙腈、正己烷、氯化鈉均為分析純;敵敵畏、滅線磷、甲拌磷、甲基對(duì)硫磷、毒死蜱、倍硫磷、殺撲磷、三唑磷和伏殺硫磷標(biāo)準(zhǔn)品(純度>99.9%)。葡萄酒樣品均購自本地超市。

    農(nóng)藥標(biāo)準(zhǔn)溶液:9種農(nóng)藥用丙酮配制成標(biāo)準(zhǔn)儲(chǔ)備液,再稀釋成相應(yīng)的標(biāo)準(zhǔn)工作溶液,用空白基質(zhì)溶液稀釋配制成基質(zhì)匹配混合標(biāo)準(zhǔn)溶液。

    1.2 色譜條件

    色譜柱初始溫度:70℃保持1min,然后以30℃·min-1程序升溫至130℃,5℃·min-1升溫至250℃,10℃·min-1升溫至300℃,保持3min;進(jìn)樣量:1μL;進(jìn)樣方式:不分流進(jìn)樣;柱流量:1.2mL·min-1(恒流模式);進(jìn)樣口溫度:250℃;載氣:高純氦。

    1.3 質(zhì)譜條件

    電子轟擊源:70eV;EI離子源溫度:230℃;MS接口溫度:280℃;測(cè)定模式為多反應(yīng)監(jiān)測(cè)離子掃描模式(MRM)。

    1.4 數(shù)據(jù)處理

    數(shù)據(jù)采集通過Agilent Mass Hunter Acquisition軟件完成,數(shù)據(jù)處理利用Agilent Mass Hunter Quantitative Analysis軟件完成。

    1.5 樣品處理

    準(zhǔn)確吸取5.0mL樣品置于50mL聚丙烯具塞離心管中,加入10mL乙腈,用液體混勻器在2500·r·min-1均質(zhì)提取1min。加入2~3g氯化鈉,再均質(zhì)1min,將離心管放入離心機(jī),在6000·r·min-1離心3min,取上清液5mL,在50℃下氮吹濃縮至近干,用一定體積比的正己烷丙酮混合溶液定容至1mL(如樣品有雜質(zhì)經(jīng)0.2μm濾膜過濾),供氣相色譜串聯(lián)質(zhì)譜測(cè)定。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 MLLE法提取條件的優(yōu)化

    傳統(tǒng)的LLE法是在分液漏斗中進(jìn)行,耗時(shí)費(fèi)力,且成本較高。而本研究開發(fā)的MLLE法是在50mL離心管中進(jìn)行,快捷方便,節(jié)約成本,利于環(huán)保,適用于液體樣品的分析。農(nóng)藥殘留常見的提取劑有乙腈、丙酮、正己烷和乙酸乙酯等。相同條件下采用不同溶劑提取進(jìn)行比較,發(fā)現(xiàn)使用乙腈和丙酮提取效果最好。以毒死蜱為例,4種不同溶劑回收率分別為85.3%、80.6%、73.6%、和62.7%,但由于丙酮極性大溶解色素雜質(zhì)比較多,基質(zhì)干擾嚴(yán)重,而乙腈通用性強(qiáng),對(duì)農(nóng)藥溶解度較大,可溶入的雜質(zhì)量適中,因此選擇乙腈作為提取溶劑,既保證了農(nóng)殘的提取效率又降低了基質(zhì)干擾。不同提取溶劑對(duì)葡萄酒中有機(jī)磷農(nóng)藥提取效果的比較見圖1。

    圖1 不同提取溶劑對(duì)葡萄酒中有機(jī)磷農(nóng)藥提取效果的比較Table 1 Extraction eficlency of pesticides in grape wine samples by different solvents

    2.2 氣相色譜-質(zhì)譜條件的優(yōu)化

    在氣相色譜串聯(lián)質(zhì)譜聯(lián)用檢測(cè)過程中,為了保證定性和定量的準(zhǔn)確,必須對(duì)待測(cè)物的母離子和子離子、碰撞能量、掃描時(shí)間及監(jiān)測(cè)反應(yīng)離子的數(shù)目等一系列參數(shù)和質(zhì)譜條件進(jìn)行優(yōu)化,以期達(dá)到最佳的檢測(cè)效果。為優(yōu)化出最佳的質(zhì)譜條件,本實(shí)驗(yàn)在固定色譜條件下,通過優(yōu)化碰撞能量(5~50ev)獲得產(chǎn)物離子,最后采用多反應(yīng)監(jiān)測(cè)(MRM)模式,按保留時(shí)間分配采集時(shí)間進(jìn)行掃描(MRM參數(shù)見表1),在保證每一種組分都具有良好峰形的前提下,達(dá)到了較高的靈敏度。在上述色譜條件下,得出混合標(biāo)樣的MRM譜圖(見圖2),在MRM模式下,對(duì)被測(cè)組分進(jìn)行分離,敵敵畏、滅線磷、甲拌磷、甲基對(duì)硫磷、毒死蜱、倍硫磷、殺撲磷、三唑磷和伏殺硫磷9種農(nóng)藥均可較好地分離。

    圖2 9種農(nóng)藥混合標(biāo)準(zhǔn)溶液的多反應(yīng)監(jiān)測(cè)(MRM)圖Figure 2 MRM chromatogram of standard solution of 9 pesticides standard solution

    表1 9種有機(jī)磷農(nóng)藥的MRM參數(shù)Table 1 Mass spectrum parameters of 9 organophosphorous pesticides at MRM scan mode

    2.3 標(biāo)準(zhǔn)曲線、線性范圍及檢出限

    將標(biāo)準(zhǔn)溶液分別稀釋成濃度0.01、0.05、0.10、0.20、0.50、1.00μg·mL-1,在本方法所確定的實(shí)驗(yàn)條件下進(jìn)行測(cè)定,并繪制標(biāo)準(zhǔn)曲線,在上述濃度范圍內(nèi),敵敵畏、滅線磷、甲拌磷、甲基對(duì)硫磷、毒死蜱、倍硫磷、殺撲磷、三唑磷和伏殺硫磷的濃度分別與其峰面積呈良好的線性關(guān)系。以3倍信噪比(S/N=3)計(jì)算得到9種有機(jī)磷的檢出限均為0.005mg·L-1。以10倍信噪比(S/N=10)計(jì)算得到9種有機(jī)磷的定量限均為0.01 mg·L-1,結(jié)果見表2。

    表2 9種有機(jī)磷農(nóng)藥的回收率和精密度(n=6)Table 2 Recovery and precision of 9 organophosphorous pesticides(n=6)

    2.4 方法精密度和回收率的測(cè)定

    在陰性葡萄酒的樣品中分別添加3個(gè)濃度的添加水平,分別為0.02mg·L-1、0.10mg·L-1和0.20mg·L-1,對(duì)敵敵畏、滅線磷、甲拌磷、甲基對(duì)硫磷、毒死蜱、倍硫磷、殺撲磷、三唑磷和伏殺硫磷測(cè)定回收率,每個(gè)水平均平行處理測(cè)定6個(gè)樣,計(jì)算平均回收率及精密度,結(jié)果見表2。經(jīng)測(cè)定,平均回收率在70%~110%之間,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差小于10%,本方法中農(nóng)藥組分測(cè)試結(jié)果處于可接受范圍內(nèi),實(shí)現(xiàn)了葡萄酒中9種農(nóng)藥殘留的快速定性與定量分析,采用MRM模式,對(duì)目標(biāo)物不產(chǎn)生干擾,達(dá)到了較高的靈敏度,葡萄酒空白樣品中添加有機(jī)磷農(nóng)藥的MRM圖見圖3。從圖可知采用本法對(duì)葡萄酒的處理,可以很好的去除色素等雜雜質(zhì)的干擾。

    圖3 葡萄酒空白樣品中添加有機(jī)磷農(nóng)藥的MRM圖Figure 3 MRM chromatogram of organophosphorous pesticides standards in blank grape wine amples

    2.5 實(shí)際樣品的測(cè)定

    采用本文建立的方法對(duì)市場(chǎng)上的50份葡萄酒樣品進(jìn)行檢測(cè),在葡萄酒中檢出甲基對(duì)硫磷和毒死蜱2種有機(jī)磷農(nóng)殘,有機(jī)磷農(nóng)殘含量在0.06~0.22mg·L-1之間,表明所購葡萄中含有有機(jī)磷殘留且經(jīng)發(fā)酵釀酒過程仍有部分農(nóng)藥殘存于酒中。

    3 結(jié)論

    本研究采用微液液提取方法結(jié)合氣相色譜串聯(lián)質(zhì)譜檢測(cè)技術(shù),建立葡萄酒中9種農(nóng)殘的檢測(cè)方法。該方法前處理簡單、快捷,縮短檢測(cè)時(shí)間,減少有機(jī)溶劑的使用量,節(jié)能環(huán)保;采用氣相色譜串聯(lián)質(zhì)譜技術(shù)減小基質(zhì)干擾,化合物背景噪音更低,響應(yīng)值較高,提高檢測(cè)靈敏度,減少“假陽性”風(fēng)險(xiǎn)。檢測(cè)低限可滿足目前法規(guī)中對(duì)葡萄酒中各農(nóng)藥殘留限量的要求。并對(duì)方法的線性范圍、回收率、精密度、檢測(cè)限等進(jìn)行評(píng)價(jià)和驗(yàn)證,各項(xiàng)指標(biāo)均符合《殘留分析質(zhì)量控制指南》要求。該方法靈敏、高效,可用于葡萄酒中多種有機(jī)磷農(nóng)藥殘留的快速分析檢測(cè),并為其他葡萄酒檢測(cè)技術(shù)的發(fā)展提供參考。

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