混合粒徑顆粒物對切割器評價結(jié)果的影響研究

劉佳琪，張國城，吳 丹，楊振琪，田 瑩，荊文杰，霍勝偉，沈上圯

(北京市計量檢測科學(xué)研究院 國家生態(tài)環(huán)境監(jiān)測治理產(chǎn)品質(zhì)量監(jiān)督檢驗中心，北京 100029)

1 引 言

切割器是粉塵濃度測量儀器前端可拆卸的部件，對于顆粒物的粒徑分級具有重要作用。按照切割器粒徑不同，可分為TSP、PM10、PM2.5和PM1切割器等；按照內(nèi)部結(jié)構(gòu)不同可分為旋風(fēng)式、撞擊式和虛擬撞擊式切割器等[1～5]。前期已有研究機(jī)構(gòu)搭建了切割器評價裝置，但缺少相關(guān)的測試數(shù)據(jù)，未能對裝置的性能進(jìn)行實際驗證[6,7]；還有研究人員基于重量法搭建PM2.5切割器校準(zhǔn)裝置，但實驗部分使用的顆粒物粒徑數(shù)量較少，且重量法采集時間較長[8]。

為了評價切割器的性能，國家出臺了相關(guān)標(biāo)準(zhǔn),規(guī)定了切割器在額定工作流量下的指標(biāo)，包括50%切割粒徑Da50、捕集效率曲線的幾何標(biāo)準(zhǔn)偏差δg等。根據(jù)HJ 93-2013標(biāo)準(zhǔn)的規(guī)定[9]，對于PM10和PM2.5切割器，要求Da50分別分布在(10±0.5)μm和(2.5±0.2)μm范圍內(nèi)，δg分別分布在1.5±0.1和1.2±0.1范圍內(nèi)。標(biāo)準(zhǔn)中還規(guī)定了評價PM10和PM2.5切割器所用到的單分散顆粒物粒徑范圍，根據(jù)規(guī)定，需要分別用8種粒徑的單分散顆粒物氣溶膠對切割器的捕集效率進(jìn)行測量，再根據(jù)顆粒物的空氣動力學(xué)粒徑及對應(yīng)的捕集效率擬合曲線，獲取50%切割粒徑Da50及捕集效率曲線的幾何標(biāo)準(zhǔn)偏差δg的值。

按照此傳統(tǒng)評價流程，無論是分流法還是靜態(tài)箱法，考慮到測量艙內(nèi)顆粒物濃度的穩(wěn)定、檢測后殘留顆粒物的清理等細(xì)節(jié)，粗略估計評價一個切割器最快也需要4 h，時間較長，檢測成本較高。針對此問題，可將把8種粒徑的顆粒物混合后進(jìn)行霧化，形成濃度穩(wěn)定、多分散的顆粒物氣溶膠環(huán)境，再通過空氣動力學(xué)粒徑譜儀測量，可獲取各個粒徑下的捕集效率，從而一次性獲得捕集效率曲線，可大大提高檢測效率。

2 實驗方法

根據(jù)HJ 93-2013標(biāo)準(zhǔn)的規(guī)定，PM2.5切割器評價過程需要的8種單分散顆粒物粒徑如表1所示，此處的粒徑值是指空氣動力學(xué)當(dāng)量直徑[10]。由于PM1切割器評價過程所用的粒徑暫無相關(guān)規(guī)定，本研究根據(jù)PM2.5切割器使用的粒徑值與2.5 μm的比例關(guān)系，選擇了8種適合PM1切割器評價所用的粒徑值，也列在表1中。按照這個要求，選擇對應(yīng)粒徑的單分散聚苯乙烯微球進(jìn)行實驗?；陟o態(tài)箱法搭建切割器評價裝置，包括霧化器、混合及檢測艙、粒徑譜儀等，用以形成濃度均勻、穩(wěn)定的氣溶膠環(huán)境，本課題組已在搭建的評價裝置基礎(chǔ)上進(jìn)行了一些切割器評價的相關(guān)研究[11～15]。

表1 用于實驗的聚苯乙烯微球粒徑

關(guān)于切割器捕集效率的定義，此處需要做出說明，本研究提到的捕集效率與HJ 93-2013標(biāo)準(zhǔn)中的規(guī)定一致，即切割器下游的顆粒物濃度與切割器上游的顆粒物濃度比值。由于此標(biāo)準(zhǔn)針對的是環(huán)境空氣顆粒物采樣器的技術(shù)要求，切割器作為采樣器前端可拆卸的配件，起到分離不同粒徑顆粒物的作用，其后端還有顆粒物濃度測量單元。此捕集效率指的是進(jìn)入后端測量單元的顆粒物比例，而非滯留在切割器內(nèi)部結(jié)構(gòu)中的顆粒物比例，也可將捕集效率理解為顆粒物通過切割器的穿透率。

分別設(shè)置2個實驗組，第一組使用8種粒徑單獨霧化，第二組將8種粒徑顆粒物分兩組混合，按照表1的編號，將編號為1、3、5、7的顆粒物混合為一體，將編號為2、4、6、8的顆粒物混合為一體，分別進(jìn)行霧化。這種混合方式是因為考慮到粒徑相差較大時，可有效減小空氣動力學(xué)粒徑譜儀對顆粒物粒徑識別誤差的影響。所有的微球都是使用超純水制成懸浮液后，在霧化器中進(jìn)行霧化的。通過調(diào)整霧化器的流量及稀釋、干燥流量，可調(diào)整測量艙內(nèi)的氣溶膠顆粒物濃度，從而使其達(dá)到穩(wěn)定、均勻的狀態(tài)。分別統(tǒng)計兩組測試結(jié)果，并按照線性回歸方程對各個點的效率進(jìn)行擬合，最終得到捕集效率曲線。

3 實驗結(jié)果

3.1 多粒徑顆粒物氣溶膠的制備

使用空氣動力學(xué)粒徑譜儀可以對各粒徑顆粒物的數(shù)量進(jìn)行測量，為了對比單獨霧化各粒徑微球和霧化混合粒徑微球的氣溶膠環(huán)境，以單分散微球(粒徑2.7 μm)和第一組混合(粒徑1.7、2.3、2.7、3.3 μm)為例，兩種霧化方式的粒徑譜圖如圖1所示，橫坐標(biāo)是空氣動力學(xué)當(dāng)量粒徑，縱坐標(biāo)是1 min內(nèi)累計測到的各粒徑顆粒物數(shù)量。圖1(a)是單獨霧化粒徑為2.7 μm的單分散聚苯乙烯微球得到的粒徑譜圖，可以看出僅在2.7 μm所屬的通道處有較大的顆粒物個數(shù)。圖1(b)是霧化第一組混合顆粒物得到的粒徑譜圖，可以看出在4個粒徑對應(yīng)的通道有顯著的峰，表明混合顆粒物霧化方式的有效性，且峰與峰之間分得較開，不存在干擾，這也是為什么把4個間隔的粒徑混在一塊，而不是把8個粒徑都混在一塊的原因：(1)形成4個粒徑粒子的混合氣溶膠，提高檢測效率；(2)相鄰粒徑相差較大，在粒徑譜儀上能彼此分開而不產(chǎn)生干擾；(3)不同粒徑粒子濃度不能相差太懸殊；(4)粒子濃度足夠大，遠(yuǎn)大于背景雜峰的影響。通過以上措施，保障評價結(jié)果的準(zhǔn)確性。

圖1 單分散和混合粒徑顆粒物粒徑譜圖Fig.1 Monodisperse and mixed particle size particle size spectrum

3.2 混合粒子對捕集效率曲線的影響

本研究選擇了國產(chǎn)和進(jìn)口的PM2.5、PM1切割器進(jìn)行實驗，對比單獨使用8種粒徑的聚苯乙烯微球和混合粒徑的檢測數(shù)據(jù)，得出圖2所示結(jié)果。從曲線的形狀可以看出，兩種檢測方法對捕集效率曲線有一些影響，但曲線的整體趨勢一致。圖2中的曲線呈現(xiàn)反向非對稱S型，可以看出兩組的測量結(jié)果是有差別的，其中國產(chǎn)B品牌的兩組數(shù)據(jù)曲線相較差異最大。

圖2 進(jìn)口及國產(chǎn)的PM2.5切割器捕集效率曲線Fig.2 Capture efficiency curves of imported and domestic PM2.5 cutters

從以上的數(shù)據(jù)對比可以看出，單分散顆粒物及混合顆粒物評價結(jié)果有一定差異，為了進(jìn)一步比較混合粒徑的顆粒物對切割器評價結(jié)果的影響，以進(jìn)口PM2.5切割器為例，將第一組、第二組混合得到的捕集效率值分別單獨進(jìn)行曲線擬合，與兩組數(shù)據(jù)共同擬合的曲線進(jìn)行對比，最終得到Da50和幾何標(biāo)準(zhǔn)偏差，結(jié)果如表2所示。

表2 混合方式對進(jìn)口PM2.5切割器評價結(jié)果的影響

可以看出不同混合方式對Da50基本沒有影響，對幾何標(biāo)準(zhǔn)偏差有一些影響但影響很小。目前已有一些關(guān)于曲線擬合算法的研究[16，17]，一般來說，參與擬合曲線的數(shù)據(jù)越多，得到的擬合曲線可靠性越高，不確定度越小[18]。因此，優(yōu)先采用通過兩組數(shù)據(jù)混合后擬合，得到捕集效率曲線。無論是一組還是2組混合粒子數(shù)據(jù)得到的曲線一致，而與單粒子數(shù)據(jù)得到的曲線有所差異，說明混合粒子在切割器里的運(yùn)動情況與單分散粒子有所差異，在某些切割器里這種差異可能更顯著，例如圖2(c)?？紤]到實際應(yīng)用中，采樣器所采樣分離的環(huán)境空氣粒子是多分散的，因此用混合粒子得到的結(jié)果可能與實際情況更接近。

3.4 不同切割器的影響

對比進(jìn)口和國產(chǎn)的切割器評價結(jié)果，每個粒徑點測得的的捕集效率及兩種檢測方法的結(jié)果偏差如表3所示，根據(jù)HJ 93-2013標(biāo)準(zhǔn)的規(guī)定，每個粒徑點3次測量的捕集效率相對標(biāo)準(zhǔn)偏差不超10%時為有效，根據(jù)此判定依據(jù)，可以看出進(jìn)口PM2.5切割器使用兩種方法評價得到的數(shù)據(jù)偏差最小?？梢钥偨Y(jié)為，單分散檢測和混合粒徑檢測對進(jìn)口切割器的影響較小，而對某些國產(chǎn)切割器的影響較大，分析原因是由于國產(chǎn)切割器加工精度不夠?qū)е碌摹?/p>

表3 進(jìn)口及國產(chǎn)的PM2.5切割器各粒徑點捕集效率

3.5 混合粒子對檢測結(jié)果的影響

綜合以上評價結(jié)果，由捕集效率曲線得到切割器相關(guān)指標(biāo)如表4所示，表中是以上3個切割器用兩種方案檢測得到的具體數(shù)據(jù)結(jié)果，其中每個數(shù)據(jù)都是按照8粒徑單獨檢測和分兩組混合檢測的順序展示的。

由于混合粒子得到的曲線與單分散曲線有差異，所以造成得到的Da50和幾何標(biāo)準(zhǔn)偏差得指標(biāo)有差異，但這種差異并未造成不合格的結(jié)果。不同方法造成的幾何標(biāo)準(zhǔn)偏差差異小，Da50差異有大有小，有正有負(fù)，可能與切割器內(nèi)部精密加工精度有關(guān)。

表4 進(jìn)口及國產(chǎn)的PM2.5切割器檢測數(shù)據(jù)

在評價了PM2.5切割器后，又選擇了進(jìn)口的PM1切割器進(jìn)行實驗，得到圖3所示的捕集效率曲線，表5中是用兩種方案檢測得到的具體數(shù)據(jù)結(jié)果，其中每個數(shù)據(jù)都是按照8粒徑單獨檢測和分兩組混合檢測的順序展示的。結(jié)果與PM2.5切割器結(jié)果類似，雖然兩種方法得到結(jié)果有所差異，但是差異很小。

圖3 進(jìn)口的PM1切割器檢測結(jié)果Fig.3 Test result of imported PM1 cutter

表5 進(jìn)口的PM1切割器檢測數(shù)據(jù)

4 結(jié) 論

為了提高PM2.5切割器評價效率，把8個粒徑單分散的小球，分成兩組混合，形成指定粒徑的單分散小球混合成的多分散顆粒物氣溶膠，然后對切割器性能進(jìn)行檢測。為了保障檢測結(jié)果的可靠性，混合小球的粒徑峰在粒徑譜儀上要充分分開而不互相干擾，同時不同粒徑濃度不能相差太大，顯著高于基底雜峰。結(jié)果表明，混合粒徑得到的捕集效率曲線與單分散法曲線有所差異，得到的Da50和幾何標(biāo)準(zhǔn)偏差有所差異，但是均在合格范圍之內(nèi)。這種差異可能是由于切割器內(nèi)部加工精度差異引起的，在個別國產(chǎn)切割器里觀察到較大的差異。

混合粒徑得到的捕集效率曲線與單分散的不同，說明多分散粒子運(yùn)行軌跡可能與單分散粒子不同，考慮到實際應(yīng)用中，篩分的環(huán)境顆粒物也是多分散的，因此混合粒徑得到的捕集效率曲線有可能與實際情況更接近，但是又不建議采用亞利桑那超細(xì)試驗粉塵作為標(biāo)物粒子進(jìn)行切割器的精確評價，這是因為亞利桑那超細(xì)試驗粉塵是連續(xù)多分散的，相鄰粒徑的粒子在空氣動力學(xué)粒徑譜儀上未能充分分離而存在粒徑識別偏差，而本研究中所采用的混合單分散粒子可規(guī)避該問題，同時又模擬了多粒徑粒子分散的情況，因此具有重要的參考意義。更重要的是將傳統(tǒng)的切割器評價時間縮短了80%，大大提高了檢測效率，降低了檢測成本，具有推廣意義。