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    二維GeC/BP 范德華異質(zhì)結(jié)的能帶結(jié)構(gòu)與功率因子的第一性原理計算

    2022-02-01 10:22:22林屬靜
    科學(xué)技術(shù)創(chuàng)新 2022年36期
    關(guān)鍵詞:塞貝克范德華能帶

    林屬靜

    (西南大學(xué),重慶 400715)

    功率因子PF=S2σ,由此可見,優(yōu)秀的熱電材料應(yīng)該具有高導(dǎo)電性和高塞貝克系數(shù)。但是這兩個參數(shù)之間存在復(fù)雜的耦合關(guān)系,僅僅優(yōu)化某一個參數(shù)很難提高功率因子PF[1]。此前的研究表明增強熱電材料性能的策略包括:能帶工程、表面納米構(gòu)筑、能源過濾、共振態(tài)、電子帶的收斂等等[2]。然而,這些方法改善和調(diào)節(jié)二維單層材料熱電性能的效果是有限的。隨著二維材料的發(fā)展,二維范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)由于其低維結(jié)構(gòu)、豐富的組成元素和特殊的界面形態(tài),無論是在實驗上還是理論上都被認為是一種實現(xiàn)高性能和多功能單層二維材料的可行方案。二維范德華異質(zhì)結(jié)可以看作是將不同的二維材料像搭積木一樣堆疊在一起,層間通過較弱的范德華作用相互連接[3]。兩種材料可以通過能量過濾效應(yīng)引起塞貝克系數(shù)S 的增加。

    采用投影增強波(PAW)方法對GeC/BP 范德華異質(zhì)結(jié)的幾何結(jié)構(gòu)進行優(yōu)化,并采用基于密度泛函理論(DFT)的VASP 包計算GeC/BP 范德華異質(zhì)結(jié)的電子結(jié)構(gòu)[4]。利用廣義梯度近似(GGA)與Perdew Burke Ernzerhof (PBE)泛函來描述電子間的交換相關(guān)勢。采用Grimme 提出的零阻尼DFT-D3 來解釋GeC層與BP 層之間的遠程vdW 相互作用。平面波能量截止設(shè)置為500 eV,布里淵區(qū)使用17×17 ×1 k 點網(wǎng)格。總能量收斂準則設(shè)為10-7eV,每個原子力的收斂標準力設(shè)為0.01 eV/ A。 。采用25 A。真空板消除相鄰層之間的相互作用[5],見圖2。

    圖2 二維GeC/BP 范德華異質(zhì)結(jié)的能帶結(jié)構(gòu)

    優(yōu)化后的GeC/BP 范德華異質(zhì)結(jié)的俯視圖和側(cè)視圖如圖1 所示,圖中展示的是3×3×1 的超胞,單胞由四個原子組成,分別是B 原子、P 原子、Ge 原子和C 原子,單胞的晶格常數(shù)為3.2 A。,計算結(jié)果與GeC 單層和BP 單層的晶格常數(shù)是非常接近的,這說明在形成異質(zhì)結(jié)的過程中,兩個單層的結(jié)構(gòu)并沒有發(fā)生顯著的變化,在實驗上制備GeC/BP 范德華異質(zhì)結(jié)是很有可能的。

    圖1

    接著計算了GeC/BP 范德華異質(zhì)結(jié)的能帶結(jié)構(gòu)如圖2 所示,可以看到,該結(jié)構(gòu)是一個直接帶隙半導(dǎo)體,帶隙為0.43 eV,導(dǎo)帶最小值和價帶最大值都位于高對稱點。直接帶隙半導(dǎo)體電子躍遷時不需要釋放或吸收聲子(即晶格振動),而間接帶隙半導(dǎo)體需要。而且聲子的能量也是分立的,所以直接帶隙半導(dǎo)體更容易躍遷。所以優(yōu)秀的熱電材料往往具有較小的直接帶隙,這預(yù)示著GeC/BP 范德華異質(zhì)結(jié)具有良好的熱電性能。

    基于玻爾茲曼輸運理論將能帶結(jié)構(gòu)和上述計算出的載流子弛豫時間,分別計算了300 K、500 K、700 K 下GeC/BP 異質(zhì)結(jié)構(gòu)的塞貝克系數(shù)和電導(dǎo)率隨載流子濃度的變化。如圖3(a)、(b)所示,n 型塞貝克系數(shù)的絕對值與p 型接近。如圖3(c)、(d)所示,在不同溫度下電導(dǎo)率隨著載流子濃度升高而增大,當(dāng)載流子濃度一定時,電導(dǎo)率隨著溫度的增加而減小。

    圖3

    最后,計算了n 型和p 型GeC/BP 范德華異質(zhì)結(jié)的功率因子與載流子濃度的關(guān)系如圖4 所示。從圖中可以看出,不論是n 型還是p 型GeC/BP 范德華異質(zhì)結(jié)的功率因子都隨載流子濃度的增加先增大在再減小,這種現(xiàn)象就是前面提到的塞貝克系數(shù)和電導(dǎo)率之間的耦合效應(yīng)。n 型GeC/BP 范德華異質(zhì)結(jié)的功率因子在300 K、500 K 和700 K 時的峰值分別是:111.1 m W m-1K-2、107.1 m W m-1K-2和97.6 m W m-1K-2;p 型GeC/BP 范德華異質(zhì)結(jié)的功率因子在300 K、500 K 和700 K 時的峰值分別是:183.6 m W m-1K-2、164.9 m W m-1K-2和159.0 m W m-1K-2。在相同溫度下,p 型GeC/BP 范德華異質(zhì)結(jié)功率因子的峰值高于的n 型功率因子的峰值。這表明p 型GeC/BP范德華異質(zhì)結(jié)有更好的熱電性能。

    圖4 n 型(a)和p 型(b)GeC/BP 范德華異質(zhì)結(jié)的功率因子與載流子濃度的關(guān)系

    綜上,本文采用玻耳茲曼輸運理論和第一性原理研究計算了二維GeC/BP 范德華異質(zhì)結(jié)能帶結(jié)構(gòu)和功率因子。首先,我們對二維GeC/BP 范德華異質(zhì)結(jié)進行了幾何優(yōu)化確定了穩(wěn)定的晶體結(jié)構(gòu),其晶格常數(shù)為3.2 A。。然后,計算了GeC/BP 范德華異質(zhì)結(jié)的能帶結(jié)構(gòu),確定了二維GeC/BP 范德華異質(zhì)結(jié)是一個帶隙為0.43 eV 的直接帶隙半導(dǎo)體。最后,通過求解玻爾茲曼輸運理論,我們得到了300 K、500 K、700 K 三種溫度下的功率因子。當(dāng)載流子濃度約為1.80×1012cm-2時,n 型GeC/BP 范德華異質(zhì)結(jié)的功率因子在300 K 下可達111.1 m W m-1K-2;在相同的溫度下,p 型GeC/BP 范德華異質(zhì)結(jié)的功率因子在載流子濃度為1.12×1012cm-2時,可達183.6 m W m-1K-2,這說明GeC/BP 范德華異質(zhì)結(jié)可能是一種有潛力的熱電材料。

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