用于反應(yīng)堆安全殼內(nèi)氟-18探測器的校準(zhǔn)及影響因素

忻智煒 韓剛 陸小軍 / 上海市計(jì)量測試技術(shù)研究院

0 引言

壓水反應(yīng)堆核電廠有兩個密閉的循環(huán)回路，一回路包括反應(yīng)堆壓力容器、主冷卻劑管道、主冷卻劑泵、穩(wěn)壓器、蒸汽發(fā)生器一次側(cè)等，二回路包括蒸汽發(fā)生器二次側(cè)、汽輪機(jī)、冷凝器、主給水泵等。一回路相關(guān)設(shè)備及部件在大約15.5 Pa的壓力下工作，形成反應(yīng)堆冷卻劑系統(tǒng)壓力邊界（RCPB：Reactor Coolant System Pressure Boundary）。對于壓水反應(yīng)堆，防止放射性物質(zhì)泄漏的第一道安全屏障是核燃料包殼，第二道安全屏障就是RCPB[1]，第三道安全屏障為反應(yīng)堆的安全殼。核反應(yīng)堆安全殼大氣輻射監(jiān)測儀[2-3]通常設(shè)置在核電站反應(yīng)堆安全殼內(nèi)，連續(xù)監(jiān)測氣溶膠中的氟-18、放射性碘、氮-13、惰性氣體等裂變與活化產(chǎn)物，是RCPB泄露的專用監(jiān)測儀器（以下簡稱監(jiān)測儀）。

氟-18核素是一回路冷卻水中的中子活化產(chǎn)物，具有較大的比活度，其產(chǎn)額與中子通量水平（反應(yīng)堆功率）成正比，主要衰變方式為β+衰變，半衰期為109.7 min[4]。由于制造、安裝、磨損、腐蝕等各種原因，一回路內(nèi)的高溫高壓冷卻水產(chǎn)生的蒸汽可能突破壓力邊界約束，泄漏到安全殼內(nèi)。因而安全殼內(nèi)氣溶膠放射性核素連續(xù)監(jiān)測數(shù)據(jù)是判斷一回路壓力邊界是否發(fā)生泄漏以及泄漏率的重要依據(jù)[5]。

為保證對氟-18監(jiān)測結(jié)果的準(zhǔn)確，必須解決核反應(yīng)堆安全殼內(nèi)氟-18探測器的量值溯源問題，為此搭建實(shí)驗(yàn)平臺，開展相應(yīng)的校準(zhǔn)方法研究。

1 氟-18探測器典型結(jié)構(gòu)及探測原理

以往核反應(yīng)堆安全殼大氣輻射監(jiān)測儀器完全依賴進(jìn)口，主要生廠商為Mirion Technologies等國外企業(yè)[6]，近年來國內(nèi)開始自主研發(fā)生產(chǎn)，并已在核電廠應(yīng)用。

目前國際上主流的氟-18監(jiān)測方案為通過γ-γ符合法測量511 keV γ光子的強(qiáng)度[7]，推算出氟-18核素的活度。一款國產(chǎn)監(jiān)測儀氟-18探測器的結(jié)構(gòu)如圖1所示。采用上下相對的一組NaI(Tl)探測器進(jìn)行γ-γ符合法測量，其探測器的直徑各廠商的產(chǎn)品有所不同。

圖1 氟-18探測器結(jié)構(gòu)

空氣從進(jìn)氣管進(jìn)入，穿過濾紙?jiān)購某鰵夤芰鞒觯诖诉^程中氣溶膠被采集在濾紙上。如果氣溶膠內(nèi)含有氟-18核素，其衰變產(chǎn)生的正電子和空氣中的負(fù)電子發(fā)生湮滅，產(chǎn)生方向相反的一對能量為511 keV的γ光子[8]。如一組NaI(Tl)探測器同時(shí)測得一對光子，則認(rèn)為探測到了氟-18[9]。由于通氣管道一般為圓形結(jié)構(gòu)，因此，所形成的氣溶膠樣品在濾紙上呈圓餅狀。

2 氟-18探測器的校準(zhǔn)

2.1 校準(zhǔn)用參考源

探測器對氟-18核素的響應(yīng)采用氟-18參考源進(jìn)行校準(zhǔn)。由探測器的γ-γ符合計(jì)數(shù)率除以氟-18參考源的活度確定探測器對氟-18核素的活度響應(yīng)。

氟-18核素較為通用的來源為氟[18F]脫氧葡糖的放射性溶液[10]，參考源也由此制作。并以PET無紡布濾紙為載體。載體使用異丙醇浸潤以便保證氟-18核素在活性區(qū)內(nèi)均勻分布，用低原子序數(shù)材料PVC制作的上下兩層圓形薄片夾緊含源濾紙密封包裹，最大限度地減少自吸收效應(yīng)，氟[18F]脫氧葡糖的分子量較高，在操作過程中不容易產(chǎn)生揮發(fā)；氟-18放射性溶液的量值由4πγ電離室活度標(biāo)準(zhǔn)裝置測定。

氟-18的半衰期僅為109.77 min，因此，校準(zhǔn)用氟-18參考源需在每次校準(zhǔn)測量前制備，其活度的相對擴(kuò)展不確定度Urel= 7%（k= 2）。

2.2 實(shí)驗(yàn)裝置

采用一對直徑50 mm的NaI(Tl)探測器作為γ-γ符合探頭，配置ORTEC公司的多道分析器、高壓模塊、信號放大模塊以及數(shù)字轉(zhuǎn)化器等，搭建構(gòu)成實(shí)驗(yàn)平臺。兩個NaI(Tl)探測器的間距為1 cm，符合時(shí)間為 1 μs。

2.3 校準(zhǔn)方法

依據(jù)氟-18探測器的實(shí)際使用情況制作氟-18參考源，按照探測器的規(guī)格確定活性區(qū)大小。將氟-18參考源置于一對NaI(Tl)探測器（γ-γ符合探頭）的中間，參考源的幾何中心對準(zhǔn)探測器的幾何中心，測量時(shí)間10 min。利用氟-18核素的半衰期短、衰變快的特點(diǎn)，每間隔一定的時(shí)間進(jìn)行一次重復(fù)測量，由氟-18核素的半衰期計(jì)算測量時(shí)刻氟-18參考源的活度，由各個校準(zhǔn)測量點(diǎn)儀器示值和氟-18參考源的活度計(jì)算確定監(jiān)測儀的活度響應(yīng)及其非線性。

1）活度響應(yīng)

活度響應(yīng)表征了探測器對放射性核素活度的響應(yīng)能力，是反映探測器計(jì)量性能最主要的特性參數(shù)。以探測器的計(jì)數(shù)率除以測量時(shí)間中點(diǎn)時(shí)刻氟-18參考源的活度，得到相應(yīng)活度下探測器對氟-18核素的活度響應(yīng)：

式中：Ri——第i個校準(zhǔn)測量點(diǎn)探測器的活度響應(yīng)；

Nγ-γi——第i個校準(zhǔn)測量點(diǎn)的 γ-γ符合計(jì)數(shù)率；

AF-18i——第i個校準(zhǔn)測量點(diǎn)氟-18參考源的活度

而定義儀器的活度響應(yīng)R為各個校準(zhǔn)測量點(diǎn)活度響應(yīng)的平均值：

2）活度響應(yīng)非線性

基于監(jiān)測對象確定為氟-18核素，則無需考察探測器的能量響應(yīng)特性，探測器響應(yīng)的偏差主要體現(xiàn)在不同活度水平下響應(yīng)的非線性。隨著活度水平的提高，探測器響應(yīng)隨著死時(shí)間的增加而變小，非線性則隨之增大，因而探測器響應(yīng)的非線性也是影響探測器有效測量范圍的關(guān)鍵因素之一。

式中：R——各測量點(diǎn)活度響應(yīng)的平均值；

Ri——第i個測量點(diǎn)的活度響應(yīng)值；

Ei——第i個測量點(diǎn)活度響應(yīng)的非線性

E= |Ei|MAX

3）測量重復(fù)性

測量重復(fù)性是測量儀器最基本的計(jì)量性能之一。放射性測量存在統(tǒng)計(jì)漲落，重復(fù)性由相同測量條件下連續(xù)重復(fù)所得示值的實(shí)驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)偏差表示。由于氟-18核素的半衰期僅為109.77 min，在重復(fù)性測量時(shí)，需按照一個參考時(shí)刻對示值做歸一化的衰變修正后計(jì)算相對實(shí)驗(yàn)標(biāo)準(zhǔn)偏差。

3 實(shí)驗(yàn)

3.1 探測器的活度響應(yīng)測量

制作一枚活性區(qū)直徑為10 mm、活度約2.5×104Bq的氟-18參考源，在自行搭建的實(shí)驗(yàn)平臺上進(jìn)行氟-18探測器活度響應(yīng)的測量，隨后每間隔約50 min重復(fù)測量1次，累計(jì)測量不少于5次，結(jié)果見表1。

表1 同一氟-18參考源不同活度下探測器的活度響應(yīng)

對氟-18參考源的活度進(jìn)行了衰變修正。表1顯示，在5.5～25 kBq活度區(qū)間內(nèi)，活度響應(yīng)沒有變化、保持一致，R為4.54×10-3s-1Bq-1，非線性E為0.5%。

3.2 活度響應(yīng)復(fù)現(xiàn)性實(shí)驗(yàn)

重新制備5枚不同的氟-18參考源，同樣方法在實(shí)驗(yàn)平臺上進(jìn)行測量，并計(jì)算活度響應(yīng)，得到的結(jié)果見表2。

表2 探測器活度響應(yīng)的復(fù)現(xiàn)性

表2顯示，5次測量得到的活度響應(yīng)平均值為4.68，各測得值與平均值的最大偏為±4.7%。

3.3 立體角影響實(shí)驗(yàn)

為研究立體角對活度響應(yīng)的影響，設(shè)計(jì)了兩組實(shí)驗(yàn)，通過不同方式改變立體角來觀察測量結(jié)果。

首先制備活度值相似但活性區(qū)不同的氟-18參考源，分別作活度響應(yīng)測量，得到結(jié)果如表3所示。

表3 不同活性區(qū)大小的氟-18參考源的活度響應(yīng)

結(jié)果顯示，當(dāng)活性區(qū)直徑超過30 mm，活度響應(yīng)測量值隨活性區(qū)進(jìn)一步增大而快速的減小。

其次使用同一枚參考源在距離探測器幾何中心不同的位置上進(jìn)行測量。得到的結(jié)果見表4。

表4 不同氟-18參考源位置的活度響應(yīng)

結(jié)果顯示，當(dāng)氟-18參考源偏離中心位置，活度響應(yīng)測量值隨距離的增大快速變小。

4 結(jié)果分析

源于正電子湮滅產(chǎn)生的一對γ光子發(fā)射角在4π范圍內(nèi)的隨機(jī)性，氟-18核素所在位置的不同對符合計(jì)數(shù)的貢獻(xiàn)有影響，越接近探測器邊沿，形成符合計(jì)數(shù)的概率就越低。氟-18參考源活性區(qū)均勻性的差異導(dǎo)致活度響應(yīng)測量值的波動。

由于測試平臺的探測器直徑為50 mm，則越接近探測器邊沿的湮滅光子對越難成為γ-γ符合計(jì)數(shù)。因此，隨著活性區(qū)面積的擴(kuò)大活度響應(yīng)下降很快。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在探測器直徑50 mm、一對探測器間隔10 mm的條件下，活性區(qū)如果超過直徑30 mm對活度響應(yīng)會有嚴(yán)重影響，導(dǎo)致測量結(jié)果偏小。而氟-18參考源位置的偏離導(dǎo)致活度響應(yīng)測量值的偏差更超過活性區(qū)尺寸的影響。

由上述實(shí)驗(yàn)的結(jié)果可以判斷，氟-18參考源的均勻性是活度響應(yīng)測量值產(chǎn)生波動的重要原因，立體角的變化是影響氟-18探測器活度響應(yīng)校準(zhǔn)結(jié)果的主要因素。

5 結(jié)語

大氣輻射監(jiān)測儀氟-18探測器用于核電站反應(yīng)堆安全殼內(nèi)氣溶膠監(jiān)測，采用通過γ-γ符合法測量511 keV γ光子來確定氟-18核素活度的工作原理，以氟-18參考源校準(zhǔn)其活度響應(yīng)，氟-18參考源以PET無紡布濾紙為載體，其較為通用的來源為氟[18F]脫氧葡糖的放射性溶液。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，在5.5～25 kBq的活度范圍內(nèi)，輻射監(jiān)測儀氟-18探測器活度響應(yīng)的非線性可忽略；采用不同氟-18參考源時(shí)，氟-18核素分布均勻性影響活度響應(yīng)測量的復(fù)現(xiàn)性；由于γ-γ符合測量的特性，對于輻射監(jiān)測儀氟-18探測器活度響應(yīng)的校準(zhǔn)，立體角的變化是影響校準(zhǔn)結(jié)果的主要因素。