CFETR水冷陶瓷增殖劑包層模塊產(chǎn)氚率實驗驗證

祝慶軍，陳舞輝，鮑 杰，趙子甲，杜 華，黃 凱，劉松林,*

(1.中國科學(xué)院 等離子體物理研究所，安徽 合肥 230031；2.中國原子能科學(xué)研究院 核物理研究所，北京 102413；3.國防科學(xué)技術(shù)大學(xué) 文理學(xué)院，湖南 長沙 410073)

氘氚聚變，因其反應(yīng)溫度較低、反應(yīng)截面較大，是未來最有可能首先實現(xiàn)能源用途的聚變反應(yīng)。當(dāng)前磁約束聚變堆物理設(shè)想是通過磁場約束高溫氘氚等離子體進(jìn)行持續(xù)核聚變，堆芯四周的包層則提取高通量聚變中子所沉積的核熱，用于后續(xù)的熱電轉(zhuǎn)換。據(jù)估計對于設(shè)計功率為1.5 GW的聚變堆，滿功率條件下氚的消耗量將達(dá)到84 kg/a左右(56 kg/(GW·a))[1]，但地球上自然界氚總量僅為3.5 kg[2]，通過重水反應(yīng)堆的產(chǎn)氚量較樂觀估計也僅不到3 kg/a[3]，且氚庫存量將因氚衰變每年損失約5.74%，長期貯存代價高昂，現(xiàn)有的氚供給途徑難以滿足聚變堆需求。長期來看，聚變堆在投入首爐氚燃料后，后續(xù)的氚燃料補給只能依賴自身，即聚變堆運行必須實現(xiàn)氚自持。聚變堆的氚自持期望通過兩個循環(huán)實現(xiàn)，即等離子體燃燒內(nèi)循環(huán)和氚增殖包層氚提取外循環(huán)。其中內(nèi)循環(huán)是存量氚的轉(zhuǎn)移，而外循環(huán)涉及氚的增殖，是實現(xiàn)氚自持的關(guān)鍵。因聚變堆氚自持的需求，氚增殖比(TBR)是包層設(shè)計中的剛性指標(biāo)。氚自持對TBR最低要求約為1.05[3]，由于受諸多條件制約，目前包層設(shè)計方案預(yù)計可實現(xiàn)的TBR大都在1.15[1]左右，因此聚變堆TBR安全裕量約為設(shè)計值的9%，這意味著±9%以上TBR不確定度將可能對氚自持造成顛覆性影響。

盡管當(dāng)前中子學(xué)輸運程序[5]和建模軟件[6]發(fā)展迅速，但中子學(xué)設(shè)計中不可避免的近似處理以及核截面數(shù)據(jù)的不確定性，必將導(dǎo)致中子學(xué)計算結(jié)果存在不確定性。國內(nèi)外針對各自包層概念設(shè)計方案，開展了一系列包層模塊中子學(xué)實驗，用于評估包層中子學(xué)設(shè)計工具在模塊產(chǎn)氚率(TPR)計算上的準(zhǔn)確性，其中以日本開展的實驗最具有代表性。日本和美國于1982年開始聯(lián)合開展基于Li2O氚增殖材料的包層模塊中子學(xué)實驗，聯(lián)合實驗的結(jié)果表明總體上TPR模擬值和實驗值的相對誤差在10%以內(nèi)[7]，隨后日本開始考察基于Li2TiO3材料的水冷包層模塊，TPR模擬值與實驗值之間的相對誤差時有反復(fù)[8-9]，但對誤差來源的認(rèn)識不斷加深，為后來的中子學(xué)實驗提供了很好的借鑒。近年來又開展了在線提氚和測氚的實驗[10-11]，在更加接近于真實工況條件下，TPR模擬值和實驗值的相對誤差仍保持在10%以內(nèi)。

我國于2015年正式提出中國聚變工程試驗堆(CFETR)研究計劃[12-13]，目標(biāo)是實現(xiàn)穩(wěn)態(tài)或長脈沖氘氚等離子體燃燒。水冷陶瓷增殖(WCCB)包層概念作為CFETR候選包層之一[14]，已經(jīng)過多輪設(shè)計優(yōu)化[15-17]。典型的WCCB包層，增殖劑采用Li2TiO3，倍增劑采用Be12Ti和Be，結(jié)構(gòu)鋼采用RFAM鋼，第一壁鎧甲采用W，冷卻劑采用H2O。針對WCCB包層模塊中子學(xué)實驗，前期完成了實驗?zāi)K研制[18]、DT中子發(fā)生器源項模型研究[19-20]、中子測量技術(shù)預(yù)研[21]，以及實驗?zāi)K中軸線位置處中子學(xué)參數(shù)驗證[22]，在此基礎(chǔ)上，本文擬完成實驗?zāi)K邊緣區(qū)中子學(xué)參數(shù)測量分析，并對實驗?zāi)K內(nèi)所有測量點以TPR為代表的中子學(xué)參數(shù)進(jìn)行模擬值/實驗值(C/E)分析。

1 實驗?zāi)K研制與探測器研發(fā)

在參考CFETR赤道面外包層基礎(chǔ)上，完成了WCCB包層實驗?zāi)K的設(shè)計[18]。實驗?zāi)K的功能部件尺寸為200.0 mm(環(huán)向)×200.0 mm(極向)×187.6 mm(徑向)，徑向依次為鎢板(2.0 mm)、冷卻板1(20.0 mm)、氚增殖區(qū)1(13.6 mm)、Be板1(50.0 mm)、冷卻板2(11.0 mm)、氚增殖區(qū)2(20.0 mm)、Be板2(60.0 mm)、冷卻板3(11.0 mm)，如圖1所示。其中氚增殖區(qū)1由Li2TiO3板①和③組成，可通過交換①和③的位置保持在線探測器和離線探測器處于模塊內(nèi)同一位置；氚增殖區(qū)2由Li2TiO3板②和④組成，同樣可通過交換②和④的位置保持在線探測器和離線探測器處于模塊內(nèi)同一位置。

圖1 實驗?zāi)K主要部件Fig.1 Main component of mock up

相對于參考包層，模塊對材料的近似處理如下：1) 模塊采用Be板代替Be12Ti小球和Be小球作為中子倍增區(qū)；2) 模塊采用天然鋰豐度的Li2TiO3低密度板材(2.0 g/cm3)代替球床作為氚增殖區(qū)；3) 模塊采用聚乙烯材料代替包層中高壓水冷卻劑。模塊設(shè)計中的中子學(xué)參數(shù)的模擬采用MCNP(FENDL3.0數(shù)據(jù)庫)，分別基于托卡馬克等離子體源項、DT中子發(fā)生器源項，獲得模塊和包層在第一氚增殖區(qū)內(nèi)的中子能譜，如圖2所示。雖然因源項、幾何等因素導(dǎo)致能譜在絕對數(shù)值上差距較大，但在形狀上較為相似，表明即使縮比簡化后的實驗?zāi)K仍能基本體現(xiàn)包層原有的中子學(xué)特點。通過能譜相似、反應(yīng)相似的模塊中子學(xué)實驗，評估包層TBR計算的可靠性，為合理設(shè)置TBR的安全裕量提供依據(jù)。需注意的是，當(dāng)前對TBR有顯著影響的聚變堆部件，如第一壁、貫穿通道等，設(shè)計方案尚未明確，方案的變動難免導(dǎo)致TBR波動，因此TBR的安全裕量設(shè)置不僅需要考慮計算因素，也需要考慮工程因素[23]。

圖2 模塊與包層在第一氚增殖區(qū)的模擬中子能譜比較[22]Fig.2 Comparison of simulated neutron spectra in the first breeding material layer[22]

在線和離線探測器布置如圖3所示。離線探測器包括用于TPR監(jiān)測的Li2TiO3片以及中子場監(jiān)測的活化箔，其反應(yīng)道列于表1。離線探測器組裝方式示于圖3a、b，組裝后的模塊如圖4a所示。在線探測器采用自行研發(fā)的微型鋰玻璃探測器(4.0 mm×4.0 mm×4.0 mm)，使用時嵌入預(yù)先加工的孔道中，探測器信號線通過預(yù)先加工的槽與外界相連，在線探測器組裝如圖3c所示，組裝后模塊如圖4b所示。

a——離線探測器在氚增殖區(qū)中組裝；b——離線探測器在鈹板中組裝；c——在線探測器在氚增殖區(qū)中組裝圖3 在線和離線探測器布置Fig.3 Arrangement of on-line and off-line detector

表1 實驗涉及的活化反應(yīng)道Table 1 Reaction channel during experiment

a——離線測量狀態(tài)；b——在線測量狀態(tài)圖4 實驗?zāi)KFig.4 Experimental mock up

2 實驗參數(shù)與模擬方法

實驗在中國原子能科學(xué)研究院核數(shù)據(jù)國家重點實驗室開展，采用直流/脈沖兩用型中子發(fā)生器CPNG6，現(xiàn)場圖和蒙特卡羅模型如圖5所示。實驗?zāi)K內(nèi)部共布置8個測量點，如圖6所示，在軸線上及邊緣區(qū)各布置4個測量點。離線和在線測量狀態(tài)下，模塊內(nèi)探測器布置列于表2。離線實驗采用兩種Li2TiO3片來監(jiān)測TPR，模塊內(nèi)中子場測量采用6種直徑為10 mm的活化箔，即Al(200 μm)、Au(35 μm)、Fe(130 μm)、Mg(110 μm)、Ti(200 μm)、Zr(110 μm)。活化箔放置順序根據(jù)不同待測核反應(yīng)道截面及誘發(fā)產(chǎn)物的半衰期確定，以使每種活化箔獲得較為合適的反應(yīng)率。離線實驗完成后，按照文獻(xiàn)[24]進(jìn)行Li2TiO3片處理，使用低本底液閃計數(shù)器完成氚濃度測量，再根據(jù)Li2TiO3片參數(shù)和實驗期間累積DT中子源強度獲得離線TPR值；采用標(biāo)定后的高純鍺譜儀(HPGe)進(jìn)行活化箔反應(yīng)率的測量，而后根據(jù)活化片參數(shù)和實驗期間累積DT中子源強度獲得反應(yīng)率。在線實驗中，采用標(biāo)定后的6Li和7Li兩種鋰玻璃探測器，在同一位置處分別進(jìn)行能譜采集，再根據(jù)采集期間伴隨計數(shù)對測量能譜進(jìn)行歸一化處理，然后在歸一化的6Li玻璃測量能譜基礎(chǔ)上，扣除歸一化后的7Li玻璃測量能譜，計算單位采集粒子下的6Li(n，t)4He反應(yīng)次數(shù)，再根據(jù)對應(yīng)的源中子強度，獲得單位源中子情況下由6Li(n，t)4He反應(yīng)貢獻(xiàn)的TPR。

圖6 實驗期間模塊模型側(cè)視圖Fig.6 Side view of mock up model during experiment

表2 探測器放置位置Table 2 Detector location

實驗期間的源項參數(shù)列于表3，通過伴隨粒子法監(jiān)測數(shù)據(jù)，基于自行開發(fā)的源項模型[19]，獲得源強、能譜、角分布。源中子強度不確定度按4%計。中子輸運模擬采用MCNP4C，核數(shù)據(jù)庫采用FENDL3.0，基于蒙特卡羅模型(圖5b)獲得TPR和中子能譜的模擬值?；谥凶虞斶\獲得的中子能譜，采用FISPACT軟件(ENDF/B-Ⅶ數(shù)據(jù)庫)獲得活化箔反應(yīng)率的模擬值。

表3 實驗期間DT中子發(fā)生器源項參數(shù)Table 3 Source item parameter of DT neutron generator during experiment

3 結(jié)果及分析

模塊中軸線位置處TPR和活化反應(yīng)率的結(jié)果已有報道[22]，結(jié)合尚未報道的邊緣區(qū)TPR和活化反應(yīng)率，本文對模塊所有位置的測量結(jié)果進(jìn)行分析討論。TPR測量結(jié)果列于表4，離線和在線TPR的C/E的總體不確定度分別為±6%和±8%。對于軸線位置處的TPR，模擬值與實驗值符合良好，兩者差異在6%以內(nèi)。對于邊緣位置處的TPR，模擬值均小于實驗值，兩者最大差異達(dá)35%，造成這種現(xiàn)象的原因可能是實驗大廳內(nèi)部放置的物體復(fù)雜，如加速器、屏蔽體等，在蒙特卡羅幾何建模中難以完全體現(xiàn)，導(dǎo)致蒙特卡羅模擬低估了散射中子的TPR貢獻(xiàn)，為驗證這種推論，在邊緣區(qū)TPR測量點附近布置反應(yīng)截面與產(chǎn)氚截面類似的活化箔進(jìn)行跟蹤測量。

表4 TPR測量結(jié)果Table 4 TPR result

中子與6Li核的產(chǎn)氚反應(yīng)6Li(n，t)4He為無閾反應(yīng)，而197Au(n，γ)198Au反應(yīng)同樣是無閾反應(yīng)。197Au(n，γ)198Au與6Li(n，t)4He反應(yīng)截面相比，具有一定的類似性，可通過197Au(n，γ)198Au反應(yīng)結(jié)果對6Li(n，t)4He反應(yīng)進(jìn)行推測。中子與7Li核的產(chǎn)氚反應(yīng)7Li(n，n′t)4He為有閾反應(yīng)，該反應(yīng)的中子閾能為3.85 MeV，所選擇跟蹤測量的反應(yīng)道為197Au(n，2n)196Au和90Zr(n，2n)89Zr，這兩個反應(yīng)道的中子閾能分別為8.06 MeV和11.98 MeV，其截面隨中子能量的變化趨勢與7Li(n，n′t)4He相比，具有一定的類似性，如圖7所示。活化箔典型的HPGe測量結(jié)果如圖8所示，反應(yīng)率監(jiān)測結(jié)果如圖9所示。

圖7 7Li(n，n′t)4He、197Au(n，2n)196Au和90Zr(n，2n)89Zr反應(yīng)道截面比較Fig.7 Comparison of cross sections among 7Li(n, n′t)4He, 197Au(n, 2n)196Au and 90Zr(n, 2n)89Zr

圖8 C_MZ1處Zr活化箔HPGe測量結(jié)果Fig.8 HPGe measurement of Zr activation foil at C_MZ1

如圖9a所示，中軸線處反應(yīng)率模擬值和實驗值符合良好。197Au(n，γ)198Au反應(yīng)率的C/E為0.93～1.03，197Au(n，2n)196Au反應(yīng)率的C/E為0.97～1.09，90Zr(n，2n)89Zr反應(yīng)率的C/E為0.90～1.07。C_BZ1處197Au(n，γ)198Au、197Au(n，2n)196Au、90Zr(n，2n)89Zr反應(yīng)率的C/E均大于1，分別為1.02、1.05、1.06，表明模擬計算對該處快、熱中子通量都略有高估，預(yù)示著該處TPR的C/E大于1，離線測量結(jié)果表明該處TPR的C/E為1.06，與活化反應(yīng)率結(jié)果相互吻合。C_BZ2處熱中子主導(dǎo)的197Au(n，γ)198Au反應(yīng)率的C/E為0.93，表明模擬計算對該處熱中子通量略有低估，考慮到該處的TPR主要由熱中子主導(dǎo)的6Li(n，t)4He反應(yīng)貢獻(xiàn)(貢獻(xiàn)率達(dá)86%)，預(yù)示著該處TPR的C/E小于1，而離線測量結(jié)果表明該處TPR的C/E為0.97，與推測相符合。

如圖9b所示，邊緣位置處熱中子主導(dǎo)的197Au(n，γ)198Au反應(yīng)率C/E波動較大，而快中子主導(dǎo)的197Au(n，2n)196Au相對穩(wěn)定，說明邊緣位置存在輸運模擬考慮之外的能量較低的散射中子，表4中TPR的C/E也表明了這一點。模擬結(jié)果表明，E_BZ1和E_BZ2位置處6Li(n，t)4He反應(yīng)的TPR貢獻(xiàn)率分別為40.0%和70.0%，由于散射中子的能量較低，而6Li(n，t)4He主要由熱中子主導(dǎo)，這就意味著同樣的散射中子，對E_BZ2區(qū)域的影響大于對E_BZ1區(qū)域的影響，這可能是導(dǎo)致在E_BZ2區(qū)域TPR模擬值較實驗值小35%，而在E_BZ1區(qū)域TPR模擬值較實驗值小18%的原因。

圖9 活化箔反應(yīng)率的C/EFig.9 C/E of reaction rate for activation foil

典型鋰玻璃的測量結(jié)果如圖10所示，在線TPR結(jié)果列于表4。中軸線處鋰玻璃的實驗值與模擬值符合較好，與離線TPR測量值相符合，說明中軸線位置處，對于6Li和7Li的產(chǎn)氚貢獻(xiàn)的模擬計算均基本正確。單個鋰玻璃探測器結(jié)果不確定源項主要由中子產(chǎn)額(4%)、6Li含量(2%)、探測器效率(3%)構(gòu)成，由于在線TPR測量涉及兩個鋰玻璃探測器，在線TPR測量結(jié)果的不確定度約為8%。另外在線TPR測量的準(zhǔn)確性和能譜密切相關(guān)，由于6Li(n，t)4He反應(yīng)釋放的能量等于反應(yīng)Q值(4.83 MeV)加上入射中子能量，而測量結(jié)果中可分辨6Li(n，t)4He計數(shù)是具有一定能量范圍的，能量較高中子引發(fā)的6Li(n，t)4He計數(shù)難以從7Li玻璃的測量結(jié)果中被識別，這種情況對在線TPR測量的影響將在后續(xù)研究中定量描述。

圖10 C_BZ2位置處鋰玻璃測量結(jié)果Fig.10 Measured spectrum from lithium-glass detector at C_BZ2

4 結(jié)束語

本文針對WCCB包層中子學(xué)實驗需求，較系統(tǒng)地完成了模塊設(shè)計、中子學(xué)實驗等研究，主要中子學(xué)參數(shù)的模擬值與實驗值符合良好，表明了所用蒙特卡羅軟件工具和核數(shù)據(jù)庫在WCCB包層設(shè)計中的適用性，取得的實驗結(jié)果為CFETR水冷包層關(guān)鍵涉核功能驗證提供了前期實驗數(shù)據(jù)支持。通過本文研究，為進(jìn)一步實驗研究提出如下建議：

1) 通過蒙特卡羅方法研究實驗中散射中子的來源和抑制方案，探討反射層的引入對模塊中待測物理量的影響，開展實驗驗證散射中子的影響。本次實驗邊緣區(qū)域的實驗結(jié)果和模擬結(jié)果差距較大，推測是非期望的散射中子所致，但需要進(jìn)一步實驗驗證。

2) 采用低活化鋼作為DT中子發(fā)生器靶頭位置的結(jié)構(gòu)材料代替目前的不銹鋼材料。包層模塊中子學(xué)涉及大劑量的離線實驗，本文實驗中模塊的活化情況事先進(jìn)行了評估，但忽略了DT中子發(fā)生器靶頭位置的輻射劑量，取樣時高達(dá)50～100 μSv/h，不利于實驗的進(jìn)一步開展。

3) 建立標(biāo)準(zhǔn)化的液閃測氚過程。目前Li2TiO3材料的測氚研究資料較少，處理步驟中尚未明確的因素較多，本文實驗采用較厚的Li2TiO3片以犧牲空間分辨率來保證氚提取量，進(jìn)一步實驗前需對處理過程進(jìn)行深入研究。

4) 采用自動化的活化樣品取樣和分析技術(shù)。目前測量過程采用手動處理，由于過程繁雜，人工操作難以適應(yīng)大量樣品分析工作，本文實驗僅分析活化品數(shù)據(jù)，用時兩周，仍有數(shù)種活化箔因此放棄測量分析，后續(xù)實驗中大批量活化箔實驗測量可采用較成熟的機器人技術(shù)完成進(jìn)樣分析。