河南省大氣重金屬沉降高風(fēng)險區(qū)蔬菜重金屬含量及健康風(fēng)險評估

曹 柳，孟曉飛，楊俊興*，鄭國砥，夏天翔，卞建林，賈曉洋

（1 濟(jì)源市環(huán)境科學(xué)研究和宣傳教育中心，河南濟(jì)源 459000；2 中國科學(xué)院地理科學(xué)與資源研究所環(huán)境修復(fù)中心，北京 100101；3 中國科學(xué)院大學(xué)，北京 100049；4 北京市生態(tài)環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院/污染場地風(fēng)險模擬與修復(fù)北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100037；5 首都師范大學(xué)資源環(huán)境與旅游學(xué)院，北京 100048）

蔬菜作為世界大部分國家主要的農(nóng)產(chǎn)品之一，在人類的膳食消費(fèi)中占有重要地位[1–2]。但近年來人類活動，如礦產(chǎn)開采、工業(yè)廢棄物的排放以及農(nóng)藥和除草劑的應(yīng)用等，向環(huán)境中排放了大量的重金屬[3–4]，嚴(yán)重污染了土壤、空氣。在蔬菜種植過程中，土壤、空氣中的重金屬可能會通過不同途徑被蔬菜吸收積累，長期食用重金屬超標(biāo)食物會對人體肝臟等器官造成傷害[5–7]，因此，蔬菜的安全生產(chǎn)問題成為人們關(guān)注的焦點(diǎn)[8]。

我國人均耕地資源短缺，在重金屬污染的耕地土壤上，進(jìn)行蔬菜的安全生產(chǎn)壓力很大，然而目前我國無法完全停止在污染土壤上農(nóng)作，農(nóng)民也無法承受高成本的修復(fù)費(fèi)用[1,9]，因此篩選出低積累重金屬蔬菜品種十分必要。相關(guān)研究表明，不同類別的蔬菜對重金屬的富集能力存在顯著差異[10–11]，另外，不同地區(qū)重金屬的污染情況、種植條件和污染來源有所不同，也使得不同污染土壤上蔬菜重金屬的累積狀況和人體攝入的健康風(fēng)險不盡相同[12–13]。目前蔬菜重金屬污染對不同人群(男性、女性、成人和青少年)產(chǎn)生的健康風(fēng)險評價大部分采取的是簡單的目標(biāo)風(fēng)險系數(shù)法，即假定了一個或多個確定的參數(shù)得出確定的結(jié)果，但實(shí)際情況下，這些參數(shù)往往存在很大的不確定性，造成評估的風(fēng)險偏高且無法確定風(fēng)險發(fā)生的可能性[14–15]。近年來，概率風(fēng)險評價(probabilistic risk assessment，PRA)備受關(guān)注，它將參數(shù)輸入為概率分布的形式，利用Monte Carlo模擬得到一個風(fēng)險概率分布，可有效地解決上述問題[16]，提高健康風(fēng)險評價的科學(xué)性。

本研究區(qū)是河南某市大氣重金屬沉降高風(fēng)險區(qū)，主要污染物來源于Pb冶煉生產(chǎn)，但由于前期存在Pb生產(chǎn)技術(shù)落后，設(shè)備現(xiàn)代化程度低等問題[17-18]，在生產(chǎn)過程中向周邊環(huán)境中排放了一定的含有重金屬的廢棄物。本團(tuán)隊(duì)前期調(diào)查研究顯示，該地區(qū)部分農(nóng)田表層土壤Cd和Pb含量超標(biāo)，食用該地區(qū)種植的蔬菜可能會對當(dāng)?shù)鼐用竦慕】诞a(chǎn)生一定的風(fēng)險，因此急需針對大氣重金屬沉降風(fēng)險高的蔬菜產(chǎn)區(qū)蔬菜可食用部位Cd、Pb含量進(jìn)行風(fēng)險評價，篩選出適合該研究區(qū)的低積累重金屬蔬菜種類。

本研究以河南省某大氣重金屬沉降風(fēng)險高的蔬菜產(chǎn)區(qū)為研究區(qū)域，對蔬菜在設(shè)施栽培和露地條件下積累的Cd、Pb含量、富集能力及其存在的風(fēng)險進(jìn)行分析和比較，篩選出低積累的蔬菜種類和種植模式，以期為大氣沉降區(qū)農(nóng)田土壤的安全利用提供理論依據(jù)，對保證食品安全和降低人體健康風(fēng)險具有重要意義。

1 材料與方法

1.1 樣品采集與處理

本研究在我國河南省某大氣重金屬沉降風(fēng)險高的蔬菜產(chǎn)區(qū)進(jìn)行[19]，該研究區(qū)屬溫帶大陸性季風(fēng)氣候，年平均氣溫14.6℃、降水量860 mm、日照時長1727.6 h，土壤類型為潮褐土，基本理化性質(zhì)、重金屬含量以及全年重金屬大氣沉降量如表1所示。設(shè)施栽培和露地栽培條件下種植蔬菜所用的地塊相鄰，經(jīng)檢測，其理化性質(zhì)相同。根據(jù)《土壤環(huán)境質(zhì)量農(nóng)用地土壤污染風(fēng)險管控標(biāo)準(zhǔn)(試行)》(GB 15618-2018)標(biāo)準(zhǔn)，該研究區(qū)土壤Cd含量約是農(nóng)用地土壤Cd 風(fēng)險篩選值 (Cd 0.6 mg/kg)的 3.7 倍，Pb 約為篩選值 (Pb 170.0 mg/kg)的 1.35 倍。

表1 供試土壤基本理化性質(zhì)Table 1 Basic physicochemical properties of tested soils

采樣時間集中在2019年5—10月各類蔬菜收獲時節(jié)。分別采集大氣重金屬沉降高風(fēng)險區(qū)耕作年限較長且具有代表性的菜地(露地)和礦區(qū)大棚(設(shè)施栽培)內(nèi)6種不同種類蔬菜(表2)的可食用部位。按照五點(diǎn)采樣法，每種蔬菜隨機(jī)采集5個重復(fù)樣，將可食用部位混合均勻后裝袋，作為一個樣品，每種蔬菜3組重復(fù)。

表2 蔬菜種類及采集時間Table 2 Vegetable species and sampling time

1.2 測定方法

將采集的蔬菜樣品可食用部位先用自來水沖洗3次，后用去離子水沖洗3次，濾紙吸干表面水分，記錄其鮮重，后置于105℃的烘箱中殺青30 min，75℃烘干至恒重[20]，記錄其干重并計算含水率，通過含水率計算鮮蔬菜中Cd和Pb的含量。

式中：CCd/Pb為鮮樣中重金屬Cd/Pb的含量(mg/kg)；CiCd/Pb為干樣中重金屬Cd/Pb的含量(mg/kg)；Ww為蔬菜樣品的含水率(%)。

植物樣品消解方法參照美國USEPA(1996)Method 3050B[21]。稱取 0.5 g 蔬菜可食用部位樣品于錐形瓶中，經(jīng) HNO3-HClO4(V1∶V2=5∶1，均為優(yōu)級純)微波消解，采用電感耦合等離子體質(zhì)譜儀(ICPMS,Elan DRC-e,PerkinElmer,USA)測定 Cd、Pb 濃度。Cd、Pb檢出限均< 0.1 ng/kg，測試設(shè)置 10% 的平行樣，樣品中包含標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)GBW07603(GSV-2)，監(jiān)控樣品中Cd、Pb 的回收率為(90%±10%)。

1.3 評價方法

1.3.1 單因子指數(shù)法 單因子指數(shù)法(Pi)指實(shí)測濃度與蔬菜中污染物限量的比值[22–23]，表達(dá)式為：

式中：Pi為蔬菜中重金屬i的單因子指數(shù)；Ci為重金屬i的實(shí)測濃度(mg/kg)；Si為重金屬i在蔬菜中的重金屬含量限值(mg/kg)，評價標(biāo)準(zhǔn)參考《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》(GB 2762—2017)。Pi>1.0表明蔬菜受到污染；當(dāng)Pi≤ 1.0表明蔬菜未受到污染；Pi的值越大，重金屬的積累情況越嚴(yán)重。

1.3.2 內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法 內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)法是結(jié)合食品安全國家標(biāo)準(zhǔn)和重金屬含量進(jìn)行綜合評價的方法之一[24]，其表達(dá)式為：

式中：PN是指內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)；Pi,ave為重金屬i的平均單因子指數(shù)；Pi,max為重金屬i的最大單因子指數(shù)。根據(jù)綜合污染指數(shù)(PN)的大小可將蔬菜污染程度劃分為5級(表3)。

表3 內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)(PN)分級原則Table 3 Grading principle of Nemerow composite pollution index (PN)

1.3.3 蔬菜攝入的健康風(fēng)險評價模型 根據(jù)美國環(huán)保局 (USEPA,United States Environmental Protection Agency) 和世界衛(wèi)生組織 (WHO,World Health Organization)推薦的目標(biāo)危險系數(shù)法(target hazard quotient,THQ)評價攝入蔬菜中重金屬產(chǎn)生的非致癌健康風(fēng)險。其中RfD為有毒污染物的參考暴露劑量，Pb 和 Cd 的 RfD 分別為 3.5 和 1.0 μg/(kg·d)[25]，以THQ蔬菜表征由蔬菜攝入引起的重金屬暴露風(fēng)險指數(shù)。如果THQ蔬菜<1，說明沒有明顯的風(fēng)險；反之，如果THQ蔬菜≥1，表明相關(guān)暴露人群存在潛在健康風(fēng)險。THQ蔬菜的計算公式如下：

式中：THQ是目標(biāo)危險系數(shù)；EF為暴露頻率(d/a)；ED為暴露年限(a)；FIR為蔬菜攝入量(g/d)；C為蔬菜中重金屬含量(mg/kg)；RfD為化學(xué)污染物在某種暴露途徑下的日參考計量[μg/(kg·d)]；BW為受體體重(kg)；AT為平均暴露時間(ED×365)。

一般來說，一個地區(qū)對人體健康的影響是多種污染元素共同作用的結(jié)果，用總目標(biāo)危險系數(shù)表示，公式為：

式中：TTHQ為總目標(biāo)危險系數(shù)；若TTHQ≤1，表明沒有明顯的負(fù)面影響；TTHQ>1，則有很大可能產(chǎn)生負(fù)面影響，而TTHQ>10，表明存在慢性毒性[26]。

本研究利用Monte Carlo分析模型，將上述公式中的體重、蔬菜攝入量和蔬菜中重金屬Cd和Pb的含量定義為一種概率分布。在進(jìn)行健康風(fēng)險評估時Monte Carlo模擬從定義分布的數(shù)值中隨機(jī)抽取10000次，將得到的10000組數(shù)值作為風(fēng)險公式的輸入?yún)?shù)進(jìn)行模型計算，所得結(jié)果構(gòu)成一個新的分布[27]。變量參數(shù)的概率分布取值如表4所示。

表4 參數(shù)概率分布Table 4 Probability distributions of parameters

1.4 數(shù)據(jù)處理與分析

數(shù)據(jù)統(tǒng)計和分析使用Microsoft Excel、SPSS Statistics 19 和@risk 7.6 完成，圖表制作采用 Origin 2017完成。

采用生物富集系數(shù)(BCF)評價不同蔬菜對Cd、Pb的富集能力：

式中：C1表示不同蔬菜可食用部位Cd、Pb含量(mg/kg)；C2表示土壤中Cd、Pb含量(mg/kg)。

2 結(jié)果與分析

2.1 蔬菜中重金屬污染狀況

不同種類蔬菜可食用部位Cd、Pb平均含量差異顯著(P<0.05)，且部分設(shè)施栽培和露地栽培的同一種蔬菜的Cd、Pb含量有明顯差異(表5)。6類蔬菜中，葉菜類的Cd和Pb含量最高，露地栽培的青油菜、青菜、香菜可食用部位Cd、Pb含量分別為1.310、2.276，0.306、1.624，0.689、1.996 mg/kg，分別是《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》(GB 2762-2017)標(biāo)準(zhǔn)限值 (Cd<0.2 mg/kg，Pb<0.3 mg/kg)的6.55、7.59倍，1.53、5.41倍和3.44、6.65倍，而瓜果類和豆類蔬菜可食用部位Cd和Pb的含量較低，且在設(shè)施栽培條件下均低于食品中污染物限量。

表5 不同種類蔬菜設(shè)施和露地栽培條件下可食用部位Cd、Pb含量(mg/kg)Table 5 Content of Cd and Pb in the edible parts of vegetables under greenhouse and open-field cultivations

2.2 蔬菜可食用部位重金屬富集能力

對不同種類蔬菜可食用部位重金屬富集能力進(jìn)行比較分析(表6)，發(fā)現(xiàn)無論設(shè)施栽培還是露地栽培，蔬菜對Cd的富集能力均遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于Pb，露地栽培的青油菜可食用部位Cd的富集能力是Pb的59.63倍。此外，葉類、蔥蒜類和茄科類蔬菜的Cd、Pb富集能力均相對較強(qiáng)，尤其是葉類蔬菜，同等條件下，設(shè)施栽培香菜的Cd、Pb富集系數(shù)分別是苦瓜的102.4和6倍。露地栽培條件下，瓜果類蔬菜積累的Pb含量較低，為低Pb富集能力蔬菜。

表6 不同種類蔬菜設(shè)施和露地栽培條件下可食用部位Cd、Pb生物富集系數(shù)Table 6 Bio-concentration factors of Cd and Pb in the edible parts of different vegetables under greenhouse and open-field cultivations

2.3 蔬菜可食用部位重金屬污染狀況評價

采用單因子污染指數(shù)(Pi)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)(PN)對蔬菜的Cd、Pb污染狀況進(jìn)行評價(表7和表8)。在設(shè)施栽培條件下，蔬菜主要受Cd污染，葉類、蔥蒜類和茄科類蔬菜均為Cd污染蔬菜，其中青油菜、香菜、大蒜和茄子為Cd重度污染蔬菜，青油菜為Pb輕度污染蔬菜。露地栽培條件下則相反，Pb重度污染的蔬菜種類更多，青油菜、青菜、香菜、茄子以及四季豆均為Pb重度污染蔬菜。

表7 不同種植條件下蔬菜重金屬Cd單因子污染指數(shù)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)Table 7 Pollution index of different vegetables for Cd under greenhouse and open-field cultivations

表8 不同種植條件下蔬菜重金屬Pb單因子污染指數(shù)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)Table 8 Pollution index of different vegetables for Pb under facilities and field conditions

設(shè)施栽培條件下，瓜果類、豆類以及塊根類蔬菜可食用部位Cd單因子污染指數(shù)(Pi)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)(PN)均不超過1，食用安全，而葉類、蔥蒜類以及茄科類蔬菜可食用部位均受到了不同程度的Cd污染。青油菜、香菜、大蒜和茄子的內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)均為重度，設(shè)施栽培條件下，大蒜Cd污染程度最為嚴(yán)重，內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)為10.50。露地栽培條件下，除茄科類的辣椒Cd污染程度為中度(PN2.28)外，其余蔬菜的污染程度與設(shè)施栽培條件下無差異，其中大蒜Cd污染最嚴(yán)重，內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)為11.41。設(shè)施和露地栽培條件下Pb污染程度變化明顯，在設(shè)施栽培條件下，蔥蒜類、瓜果類和豆類蔬菜可食用部位Pb污染程度均為安全無污染，但在露地條件下，蔬菜Pb污染程度存在不同程度的加重，蔥蒜類、豆類蔬菜均由設(shè)施栽培的安全無污染轉(zhuǎn)變成輕度或重度污染。

2.4 蔬菜攝入的健康風(fēng)險評價

綜合分析總目標(biāo)危險系數(shù)(TTHQ)發(fā)現(xiàn)，在設(shè)施和露地栽培條件下，不同蔬菜對人體可能產(chǎn)生的健康風(fēng)險總體表現(xiàn)為：葉類>蔥蒜類>茄科類>豆類>塊根類>瓜果類，露地栽培>設(shè)施栽培，但該研究區(qū)的蔬菜攝入對成人和青少年，男性和女性產(chǎn)生的健康風(fēng)險差別不大(表9)。在設(shè)施和露地栽培條件下，葉類蔬菜中的青油菜可能會對不同人群產(chǎn)生慢性毒性，露地栽培條件下青油菜的攝入對不同性別(男性、女性)的青少年和成人產(chǎn)生的P75(TTHQ概率分布的第 75百分位)分別為12.753 (男)、12.824(女)和 12.554 (男)、13.064 (女)。而在設(shè)施栽培和露地條件下瓜果類、長豆角、塊根類和除茄子外的茄科類蔬菜可食用部位單種重金屬Cd、Pb對不同人群均沒有產(chǎn)生明顯的健康風(fēng)險(表10和表11)，且Cd和Pb對人體沒有產(chǎn)生明顯的復(fù)合健康風(fēng)險。結(jié)果顯示攝入豆類、塊根類和瓜果類蔬菜對不同人群的TTHQ的P75均小于1，其中瓜果類對不同人群產(chǎn)生的健康風(fēng)險最小，尤其是苦瓜，在設(shè)施栽培條件下，成年男性產(chǎn)生的總目標(biāo)危險系數(shù)的P75僅為0.12。

表9 不同種植條件下蔬菜可食用部位重金屬Cd、Pb對人體的總目標(biāo)危險系數(shù)Table 9 Probabilistic risk assessment of Cd and Pb in different vegetables greenhouse and open-field cultivations

表10 不同種植條件下蔬菜可食用部位的重金屬Cd、Pb對青少年健康概率的風(fēng)險評估Table 10 Probabilistic risk assessment of Cd and Pb in different vegetables under greenhouse and open-field cultivations for adolescent

表11 不同種植條件下蔬菜可食用部位的重金屬Cd、Pb對成人健康概率的風(fēng)險評估Table 11 Probabilistic risk assessment of Cd and Pb in different vegetables under greenhouse and open-field cultivations for adults

2.5 設(shè)施和露地栽培下蔬菜可食用部位重金屬相關(guān)性分析

在樣品分析測試過程中，發(fā)現(xiàn)設(shè)施和露地栽培條件下蔬菜可食用部位重金屬含量存在明顯差異，因此對設(shè)施和露地栽培條件下蔬菜可食用部分Cd、Pb含量進(jìn)行線性分析(圖1)。結(jié)果顯示，Pb含量線性關(guān)系中的斜率(3.1373)明顯高于Cd (1.1645)，表明蔬菜Pb污染受栽培條件的影響大于Cd。

圖1 設(shè)施和露地栽培條件下不同種類蔬菜可食用部位Cd 、Pb含量相關(guān)性分析Fig. 1 Correlation analysis of the contents of Cd and Pb in edible parts of different vegetables under greenhouse and open-field cultivations

3 討論

3.1 設(shè)施和露地栽培下蔬菜可食用部位重金屬污染狀況及富集能力

本研究結(jié)果表明，設(shè)施栽培條件下，蔬菜可食用部位Cd超標(biāo)率高于Pb，葉類、蔥蒜類以及茄科類蔬菜可食用部位的Cd含量相對較高，且高于《食品安全國家標(biāo)準(zhǔn)食品中污染物限量》。土壤Cd污染是人類食物重金屬污染的主要來源之一，土壤中有效態(tài)Cd可被蔬菜根部吸收并向上轉(zhuǎn)運(yùn)積累，造成蔬菜可食用部位Cd含量超標(biāo)。不同類別的蔬菜對Cd的富集能力存在較大差異[32]，葉類、蔥蒜類蔬菜均屬于高Cd累積蔬菜，茄科類(除茄子外)、瓜果類、豆類以及塊根類蔬菜屬于低Cd累積蔬菜，這與涂春艷等[9]研究結(jié)果一致。蔬菜自身對重金屬具有選擇吸收能力[9,33–34]。相關(guān)研究表明，不同類別的蔬菜可食用部位所屬的器官不同，器官葉的新陳代謝旺盛[35]，對重金屬的貯存能力大于器官果實(shí)、籽粒、塊根[36–37]，這可能是葉類蔬菜Cd富集系數(shù)最大的原因。與設(shè)施栽培污染情況不同的是，在露地栽培條件下，可食用部位Pb超標(biāo)的蔬菜種類要多于Cd，該研究區(qū)是一個大氣重金屬沉降高風(fēng)險區(qū)，主要從事電解鉛的生產(chǎn)，生產(chǎn)過程中向環(huán)境排放了大量的Pb，通過大氣沉降的方式被蔬菜吸收[18]，致使露地栽培條件下蔬菜可食用部位Pb含量高于Cd，同時這也是露地栽培條件下蔬菜可食用部位Cd、Pb含量高于設(shè)施栽培的原因。

3.2 設(shè)施和露地栽培下蔬菜可食用部位重金屬污染評價及其健康風(fēng)險

在蔬菜污染程度方面，露地栽培條件下蔬菜可食用部位的重金屬污染情況更為嚴(yán)重，且表現(xiàn)為食用蔬菜中的重金屬Pb含量處于安全無污染狀態(tài)的蔬菜種類相對重金屬Cd含量處于安全無污染狀態(tài)的蔬菜種類更少。根據(jù)單因子指數(shù)(Pi)和內(nèi)梅羅綜合污染指數(shù)(PN)判定，設(shè)施栽培條件下，瓜果類、豆類蔬菜可食用部分Cd、Pb污染處于安全水平，但Cd重度污染的蔬菜種類多于Pb重度污染的蔬菜種類，這是因?yàn)樵O(shè)施栽培條件下，蔬菜重金屬的來源更多的是污染土壤中的重金屬，本研究區(qū)Cd污染更為嚴(yán)重，且土壤中Cd的活性高于Pb，更容易被蔬菜吸收[26,38]，因此設(shè)施栽培條件下蔬菜可食用部位Pb含量處于安全無污染的蔬菜種類更多；而露地栽培條件下，由于該研究區(qū)是一個大氣重金屬沉降高風(fēng)險區(qū)，在Pb冶煉過程中排放了大量含有重金屬Pb的廢物進(jìn)入環(huán)境，通過大氣沉降的形式在蔬菜中積累，致使露地栽培條件下，蔬菜可食用部位Pb含量為安全無污染的蔬菜種類減少，且少于Cd含量處于安全無污染狀態(tài)的蔬菜種類，污染更為嚴(yán)重。蔬菜不僅積累了污染土壤中的重金屬，同時也積累了大氣沉降過程中降塵在蔬菜表面的重金屬，致使蔬菜可食用部位Pb污染程度加重。

采用概率風(fēng)險評價的方法，利用Monte Carlo 模擬技術(shù)從定義的不同人群的體重、蔬菜攝入量以及不同蔬菜重金屬含量的分布中隨機(jī)抽取10000次，計算得到不同人群在設(shè)施和露地栽培條件下由蔬菜攝入重金屬對人體產(chǎn)生健康風(fēng)險的概率分布，使評估結(jié)果更加科學(xué)可靠。6類蔬菜中，瓜果類、豆類和塊根類蔬菜可食用部位重金屬復(fù)合污染對于人體健康沒有明顯的負(fù)面影響(TTHQ≤1)，其中瓜果類蔬菜在設(shè)施和露地栽培條件下對人體產(chǎn)生的健康風(fēng)險均最低，尤其是苦瓜，其余蔬菜種類可能對人體存在負(fù)面影響或產(chǎn)生慢性毒性[26]。對比不同受眾群體，影響不同性別、不同年齡段健康風(fēng)險指數(shù)的參數(shù)主要為體重和蔬菜攝入量，雖然成人的體重高于青少年，但同時他們的蔬菜攝入量也高于青少年，男性與女性情況類似，蔬菜攝入量與體重之間定義分布的比值沒有明顯差異，這可能是青少年與成人、男性與女性攝入本研究區(qū)蔬菜重金屬產(chǎn)生的健康風(fēng)險差別不大的原因。

3.3 設(shè)施和露地栽培下蔬菜可食用部位重金屬污染來源

蔬菜可食用部位重金屬含量在設(shè)施和露地栽培條件下的線性關(guān)系可用于分析該研究區(qū)蔬菜重金屬污染的主要來源。設(shè)施和露地栽培條件下蔬菜可食用部位重金屬含量的線性關(guān)系越強(qiáng)，R2越接近于1。線性方程斜率越接近于1，說明土壤對蔬菜可食用部位重金屬含量的貢獻(xiàn)越高，而斜率越大于1，說明大氣沉降對露地栽培條件下蔬菜可食用部位重金屬含量的貢獻(xiàn)越大，所得函數(shù)截距表示蔬菜的重金屬含量僅受大氣沉降的污染。本研究設(shè)施和露地栽培條件下蔬菜可食用部位重金屬含量線性關(guān)系結(jié)果顯示，設(shè)施和露地栽培Cd線性斜率接近于1，而Pb線性斜率3.1373明顯大于Cd線性斜率1.1645，說明在露地栽培條件下蔬菜可食用部位Cd含量來源于土壤Cd污染的可能性大，而Pb主要來源于大氣的沉降，這與周梟瀟等[39]研究上海工業(yè)區(qū)附近蔬菜重金屬含量的結(jié)果相似。此外，Cd線性截距小于0，而Pb大于0，也進(jìn)一步證實(shí)該研究區(qū)蔬菜Pb污染可能主要源于大氣沉降。不同種類的蔬菜中重金屬污染的來源同樣存在差異，瓜果類、豆類、塊根類以及茄科類蔬菜更多的集中在一次函數(shù)線上，而葉類蔬菜更加離散，大氣沉降對其重金屬含量的貢獻(xiàn)率更高，這可能是因?yàn)槿~類蔬菜有大量葉片，更易吸收大氣沉降中的重金屬。

綜合以上分析，為提高農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量，降低對人體產(chǎn)生的健康風(fēng)險，建議在河南省大氣沉降區(qū)種植低積累Cd、Pb的瓜果類蔬菜，以減少重金屬通過食物鏈進(jìn)入人體，危害人體的健康[40–41]。同時采用設(shè)施栽培的方式，以減少大氣沉降對蔬菜的進(jìn)一步危害，保證農(nóng)產(chǎn)品安全。

4 結(jié)論

1)不同類型蔬菜的Cd、Pb富集能力差異顯著，葉類蔬菜對Cd、Pb富集能力最強(qiáng)，瓜果類較弱。污染區(qū)設(shè)施栽培的瓜果和豆類蔬菜食用安全。

2)露地條件下，蔬菜中的重金屬不僅來源于污染土壤，還與大氣沉降中的重金屬密切相關(guān)，因此，大部分露地栽培蔬菜的重金屬單因子污染指數(shù)(Pi)、復(fù)合污染指數(shù)(PN)、蔬菜攝入復(fù)合健康風(fēng)險高于設(shè)施栽培。蔬菜中重金屬Cd主要來源于重金屬污染土壤，Pb則來源于大氣沉降和重金屬污染土壤，因此，露地條件下，蔬菜Pb污染更為嚴(yán)重。

3)由于不同群體蔬菜攝入量和體重的比值差異不大，蔬菜Cd、Pb攝入對不同群體產(chǎn)生的健康風(fēng)險差異并不顯著。