基于偏最小二乘回歸算法的空氣質量監(jiān)測系統(tǒng)研究*

王 剛， 張福印， 李明輝， 王金龍， 王藝博， 武傳偉

(1.漢威科技集團股份有限公司，河南 鄭州 450001；2.鄭州大學 化工學院，河南 鄭州 450001)

0 引 言

隨著我國國民經(jīng)濟不斷發(fā)展和城市化進程的加快，大量工業(yè)廢氣、工地揚塵以及化石燃料燃燒產(chǎn)生的污染物排放到大氣中，造成嚴重的空氣污染，制約著經(jīng)濟的可持續(xù)綠色發(fā)展。近年來，顆粒物污染和臭氧污染已成為影響我國城市空氣質量的關鍵因素之一[1]。隨著大氣污染防治工作逐漸向區(qū)縣、園區(qū)等精細尺度延伸，網(wǎng)格化高密度監(jiān)測的需求逐漸旺盛[2]。針對該需求，利用低成本多參數(shù)空氣質量監(jiān)測系統(tǒng)或標準儀器監(jiān)測系統(tǒng)通過密集布點的模式，可以獲得更高時空分辨率的污染分布特征，實現(xiàn)對環(huán)境氣體的實時精確監(jiān)測[3]。

低成本多參數(shù)空氣質量監(jiān)測系統(tǒng)與標準儀器監(jiān)測系統(tǒng)相比，具有價格低廉、體積小等優(yōu)點，然而，由于傳感器與標準儀器之間的對比工作還不夠完善，對于具體的用戶來說，傳感器數(shù)據(jù)的可信度有待考證。另外，網(wǎng)格化布設的多參數(shù)空氣質量監(jiān)測系統(tǒng)大多工作在室外，環(huán)境因素是一個影響很大的變量，進而導致傳感器在室外測試中的效果往往不太理想[3]。算法優(yōu)化使得數(shù)據(jù)訂正結果得到明顯改善[4～8]，也為低成本多參數(shù)空氣質量監(jiān)測系統(tǒng)的性能改善提供了參考。當前，常用的非線性多項式模型補償技術只研究了單一參數(shù)，沒有直接應用于多參數(shù)監(jiān)測系統(tǒng)中；其他的主流建模方法還包括神經(jīng)網(wǎng)絡法，如反向傳播(BP)神經(jīng)網(wǎng)絡[4]、模糊神經(jīng)網(wǎng)絡[9]，雖然獲得了較好的效果，但是仍然存在學習速度慢，容易陷入局部最優(yōu)解及在不同場合參數(shù)調整復雜等缺點。

為解決上述問題，本文搭建了一種基于偏最小二乘回歸(partial least squares regression，PLSR)算法的低成本多參數(shù)空氣質量監(jiān)測系統(tǒng)；通過采集得到的顆粒物、氮氧化物(NO2)、二氧化硫(SO2)、臭氧(O3)和一氧化碳(CO)等傳感器模組原始信息，及標準設備的相關濃度信息，分別建立PLSR模型，并對模型的參數(shù)估計進行逼近，得到最優(yōu)模型；最后通過放置室外與實測值對比，進行驗證。

1 模型介紹

1.1 PLSR模型和評價方法

PLSR主要用于變量個數(shù)較多，而觀測數(shù)據(jù)數(shù)量較少，且變量之間存在多重相關性時的回歸建模[10]。用PLSR建立的模型，可以通過提取成分和篩選成分的方式，提取對因變量的解釋最強、對因變量影響最大的綜合變量，具有傳統(tǒng)經(jīng)典回歸分析等方面所沒有的優(yōu)點[10]。PLSR分析可以集成多元線性回歸分析、典型相關分析和主成分分析，可以很好解決變量之間存在多重相關性或樣本點過少的回歸難題。

通過回歸分析，將低成本多參數(shù)空氣質量監(jiān)測系統(tǒng)得到的各個監(jiān)測因子的數(shù)據(jù)與標準儀器的數(shù)據(jù)進行線性擬合，得到?jīng)Q定系數(shù)R2，計算公式為

(1)

還可以通過均方根誤差(root mean square error,RMSE)來評價傳感器數(shù)據(jù)本身的質量

(2)

式中yi,p和yi分別為傳感器第i個數(shù)據(jù)與標準儀器第i個數(shù)據(jù)。

模型建立和評價方法可以通過如圖1所示的數(shù)據(jù)處理流程圖來表示。

圖1 數(shù)據(jù)處理流程圖

1.2 顆粒物濃度預測模型建立與分析

本文所采用的顆粒物傳感器，可以同時輸出0.3～10 μm粒徑范圍的顆粒物數(shù)量，主要原因是小于0.3 μm的顆粒物不能散射足夠的光強而無法用光度計測量到，而大于10.0 μm的顆粒物由于很難進入光感應區(qū)而難以被測量[12]。在本模型中，將不同范圍粒徑數(shù)的顆粒物按表1進行分類。將A0.5，A1.0，A2.5，A5.0，A10.0作為PM2.5和PM10濃度貢獻的自變量，PM2.5和PM10.0為因變量，建立PLSR模型，即

表1 顆粒物傳感器粒徑輸出分類

(3)

式中B2.5和B10.0為求解PM2.5和PM10.0濃度時的常數(shù)項，K為對應的系數(shù)。

1.3 氣體濃度預測模型建立與分析

由于臭氧是一種強氧化性氣體，可以對SO2,NO2產(chǎn)生一定的氧化還原反應。因此，在對氣體濃度建模時，同時考慮三種氣體之間的相互作用。另外，CO也是常規(guī)測試的氣體。針對4種氣體的濃度監(jiān)測模型為

(4)

2 實驗部分與數(shù)據(jù)來源分析

2.1 系統(tǒng)結構

為了有效支撐模型驗證工作，搭建了一種低成本多參數(shù)空氣質量監(jiān)測系統(tǒng)，其總體框圖如圖2所示。為了盡可能消除外界環(huán)境對傳感器的影響，通過采樣頭和伴熱管線提高顆粒物傳感器測量的可靠性；通過采樣泵和恒溫裝置提高SO2NO2O3CO傳感器測量的可靠性。顆粒物傳感器的測量結果通過數(shù)據(jù)總線傳輸至系統(tǒng)控制模塊；氣體傳感器的輸出與待測物質濃度相關的電信號，通過調理電路轉換成相應的數(shù)字信號，再傳輸至系統(tǒng)控制模塊。系統(tǒng)控制模塊把收到的數(shù)字信號加以處理，傳輸至顯示模塊，方便本地顯示處理；通過傳輸模塊把本地數(shù)據(jù)直接上傳至相應的平臺，進行數(shù)據(jù)二次處理和展示。系統(tǒng)控制模塊，還可以通過伴熱控制模塊和恒溫控制模塊，分別保證伴熱管線和恒溫裝置的溫度穩(wěn)定性。

圖2 低成本多參數(shù)空氣質量監(jiān)測系統(tǒng)框圖

本文監(jiān)測系統(tǒng)中，所使用的顆粒物傳感器是基于光散射原理的，即空氣中的顆粒物進入傳感器之后在激光光源的照射下會發(fā)生散射，然后利用光度計來測量顆粒物散射出來的光強，通過從散射光獲得的信號使用算法來對可檢測顆粒進行粒徑分離，轉換成需要的濃度值。所使的NO2,SO2,O3,CO等四個因子傳感器則是基于電化學原理的。

2.2 標準儀器介紹

顆粒物監(jiān)測的標準儀器，選用的是采用β射線衰減原理的由Thermo Scientific公司生產(chǎn)的5014i型環(huán)境顆粒物連續(xù)監(jiān)測儀。環(huán)境空氣由采樣泵吸入，經(jīng)顆粒物切割器后進入采樣，途經(jīng)自動加熱管，最后沉積在采樣濾膜上。由C—14放射源發(fā)出的β粒子在穿過采集了顆粒物的采樣膜后其能量會發(fā)生衰減，根據(jù)顆粒物吸收β射線的量與粉塵粒子的質量成正比關系來計算出粉塵的質量濃度[12]。NO2監(jiān)測的標準儀器，選用基于化學發(fā)光技術[13]的42i型(NO—NO2—NOx)分析儀，通過將NO2轉化成亞硝酸根，利用還原劑將亞硝酸鹽轉化為NO后與O3反應的氣相化學發(fā)光。發(fā)光強度與NO2的濃度成線性比例關系。SO2監(jiān)測的標準儀器，選用基于脈沖熒光技術的43i型SO2分析儀，SO2分子在吸收紫外激勵光后，會躍遷至較高的能量狀態(tài)，然后衰減至較低的能量狀態(tài)，同時在另一個波長發(fā)射出紫外光，所發(fā)射的UV光與SO2濃度成正比。O3監(jiān)測的標準儀器，選用基于朗伯—比爾定律的49i型雙光室紫外光度臭氧分析儀，利用O3濃度對254 nm紫外光吸光度成正比。CO監(jiān)測的標準儀器，選用的是采用48i型氣體過濾相關法CO分析儀，基于CO對波長4.6 μm的紅外輻射有吸收的原理，且濃度與吸收成正比。

2.3 數(shù)據(jù)來源

測試數(shù)據(jù)是2020年12月2日至2020年12月8日采用自研儀器測得的PM2.5,PM10,CO,SO2,NO2,O3數(shù)據(jù)，及采用標準儀器得到的數(shù)據(jù)。為了便于對比，多參數(shù)空氣質量監(jiān)測系統(tǒng)和標準設備的時間間隔都是5 min。

3 實驗分析

基于1.2節(jié)和1.3節(jié)的模型研究，根據(jù)式(3)，可建立顆粒物的偏最小二乘模型如式(5)所示

(5)

測得12月2日至12月8日，標準儀器測量結果與低成本多參數(shù)空氣質量監(jiān)測系統(tǒng)的預測結果時序圖如圖3所示。其中MIPM2.5與MIPM10分別表示標準儀器測量的PM2.5和PM10濃度結果；預測PM2.5與預測PM10分別表示低成本多參數(shù)空氣質量監(jiān)測系統(tǒng)測量的PM2.5和PM10濃度結果?？梢园l(fā)現(xiàn)預測結果與標準結果的測量結果差值均小于20 μg/m3。標準設備測量結果與預測結果的均方根誤差分別為11.64 μg/m3和13.35 μg/m3；其決定系數(shù)R2如圖4所示，分別為0.838 7和0.803 1。p>

圖3 顆粒物濃度標準儀器測量結果與預測結果的時序

圖4 標準設備測得PM顆粒物濃度和低成本多參數(shù)系統(tǒng)測得濃度對比

根據(jù)式(3)，可建立四種氣體的偏最小二乘模型如式(6)所示

(6)

測得12月2日至12月8日，標準儀器測量結果與低成本多參數(shù)空氣質量監(jiān)測系統(tǒng)的預測結果時序圖如圖5所示。其中SO2,NO2,CO和O3分別表示標準儀器測量的相應四氣體的濃度結果；預測SO2,預測NO2,預測CO和預測O3分別表示低成本多參數(shù)空氣質量監(jiān)測系統(tǒng)測量的相應四氣體的濃度結果?？梢园l(fā)現(xiàn)預測結果與標準結果的趨勢變化是比較一致的。標準設備測量結果與預測結果的均方根誤差分別為：2.77 μg/m3,15.67 μg/m3,0.11 mg/m3和28.83 mg/m3；其決定系數(shù)R2如圖6所示，分別為0.217 8,0.447 9,0.571 5和0.353 7。

圖5 四種氣體濃度標準儀器測量結果與預測結果的時序圖

圖6 標準設備測得氣體污染物濃度和低成本多參數(shù)系統(tǒng)測得濃度對比

4 結 論

本文提出了一種低成本多參數(shù)空氣質量監(jiān)測系統(tǒng)，采用偏最小二乘回歸法，建立顆粒物傳感器不同粒徑輸出與顆粒物濃度PM2.5和PM10之間的關系模型；建立氣體傳感器輸出與氣體污染物濃度之間的關系模型。建模過程簡單方便，具有較好的操作性。實驗結果表明，標準設備測量PM2.5和PM10結果與預測結果的均方根誤差分別為11.64 μg/m3和13.35 μg/m3；決定系數(shù)R2分別為0.838 7和0.803 1; 標準設備測量SO2,NO2,CO和O3的結果與預測結果的均方根誤差分別為：2.77 μg/m3,15.67 μg/m3,0.11 mg/m3和28.83 μg/m3；其決定系數(shù)R2分別為0.217 8,0.447 9,0.571 5和0.353 7。因此，在大氣空氣質量測量中，可使用偏最小二乘回歸法對PM2.5,PM10,SO2,NO2,CO和O3等污染物進行預測，并取得較好的實驗結果，且符合環(huán)保產(chǎn)品認證實施規(guī)則中微型環(huán)境空氣質量監(jiān)測系統(tǒng)的技術要求。