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    改進分析型嵌入原子法在W(100)表面聲子譜中的應(yīng)用*

    2020-04-30 08:33:36張曉軍王安祥嚴(yán)祥安陳長樂
    物理學(xué)報 2020年7期
    關(guān)鍵詞:約化體模聲子

    張曉軍 王安祥 嚴(yán)祥安 陳長樂

    1) (西安工程大學(xué)理學(xué)院, 西安 710048)

    2) (西北工業(yè)大學(xué)理學(xué)院, 西安 710072)

    在表面晶格動力學(xué)理論的框架下, 采用改進分析型嵌入原子法模型模擬W(100)表面沿對稱方向上的聲子色散頻譜, 并計算不同對稱點處的極化矢量.按照表面模的判定依據(jù)和標(biāo)記方法繪制不同對稱方向上的表面模, 并討論表面模的分布范圍和模式耦合現(xiàn)象.基于計算所得的極化矢量, 構(gòu)建近表面原子層的振動態(tài)分布, 分析不同對稱方向上表面模的局域特征和極化方式.以極化矢量為考察對象, 直觀、形象地展示了表面模色散支之間的避免交叉現(xiàn)象和獨立性實交叉現(xiàn)象.

    1 引 言

    表面聲子色散關(guān)系是獲取固體表面相變、表面吸附、原子結(jié)構(gòu)、原子間相互作用以及電子結(jié)構(gòu)信息的重要手段[1].同時, 表面聲子色散頻率也是數(shù)值計算固體表面比熱、自由能、態(tài)密度等固體表面熱力學(xué)量的重要輸入?yún)?shù)[2,3].鑒于此, 眾多科研工作者一直致力于表面聲子色散的實驗和理論研究[4?9].實驗測量技術(shù), 如電子能量損失譜 (electron energy loss spectroscopy, EELS)和氦原子非彈性散射 (Helium atom scattering, HAS), 以及它們的衍生方法已被廣泛應(yīng)用于測量各種表面(如清潔表面、吸附表面、重構(gòu)表面等)的聲子色散關(guān)系[4?7].然而, 在實驗中受探測方位的限制, 一些表面模卻很難探測到, 如Cu(100)表面中的S6和S7表面模以及沿方向的 S1表面模[10,11].此外, 實驗測量僅能給出不同波矢對應(yīng)的色散頻率, 卻不能提供表面模極化和局域的相關(guān)信息.對于表面晶格振動的全面理解不僅需要聲子色散頻率和波矢之間的變化關(guān)系, 而且需要振動模極化方式和局域特征[12].這些信息均可通過對表面晶格振動的理論描述而獲得.近十余年來, 在表面晶格動力學(xué)理論的框架下, 人們用各種相互作用勢來描述表面晶格振動,如 Yndurain 等[13]和?a?ewski等[14]曾利用第 1 原理 (First Principles, FP)分別計算了 Pb(111)薄膜以及 Fe(100)、Fe(110)表面的聲子譜, Benedek等[15]采用密度泛函微擾理論(density functional perturbation theory, DFPT)研 究 了 Al(100)和Cu(111)表面色散關(guān)系.Rusina 等[16]應(yīng)用原始的嵌入原子法 (Embedded Atom Method, EAM)在考慮弛豫的情況下研究了Ni/Cu(100)薄膜的聲子頻譜.這些文獻中均獲得了不同對稱方向上的聲子色散關(guān)系, 通過與實驗結(jié)果比較, 一方面檢驗了所用相互作用勢模型的普適性, 另一方面驗證了計算方法的正確性.同時, 這些計算結(jié)果全面展現(xiàn)了二維體系的聲子色散關(guān)系, 彌補了實驗探測的不足(尤其是弱表面模).然而, 在這些報道中并沒有全面討論振動模的極化方式和局域特征.分析原子的極化方式和局域特征, 能反映出原子間作用的更多信息, 進一步明確原子的振動狀態(tài).這些微觀機制,為進一步研究固體表面材料的物理和化學(xué)性質(zhì)提供數(shù)值依據(jù).本文把改進分析型嵌入原子法模型勢和表面晶格動力學(xué)理論相結(jié)合, 應(yīng)用數(shù)值計算的方法, 模擬了 W(100)表面沿3 個高對稱方向上的聲子色散曲線, 構(gòu)建了近表面原子層的振動態(tài)分布, 通過考察振動模的極化矢量和穿透深度, 討論了表面模極化方式和局域振動的特點.

    2 基本理論和模型

    2.1 表面晶格動力學(xué)理論

    在金屬鎢(W)晶體結(jié)構(gòu)中抽取N層(100)取向的原子薄板, 以薄板晶面作為二維原子平面, 如圖1(a)所示.圖中實心圓表示第1層原子, 空心圓表示第 2層原子, 分別選取 [001]、[010]和 [100]方向作為W(100)表面結(jié)構(gòu)的x、y和z方向.在選定的x-y二維坐標(biāo)系中,是二維正格基矢.圖1(b)是相應(yīng)的二維倒格點陣, 其中是二維倒格基矢, 細實線表示W(wǎng)(100)表面的第一布里淵區(qū), 粗實線表示布里淵區(qū)的最小重復(fù)單元.以為單位(a為晶格常數(shù)), 則二維布里淵區(qū)中對稱點的倒格坐標(biāo)依次為 ( 0,0) 、 ( 1,0) 和 ( 1,1).表示對稱方向(波傳播方向或波矢方向), 對應(yīng)的群論符號依次為

    在簡諧近似下, 薄板中第 l原子層 (l = 1, 2, 3,···,N )的運動方程表示為[17]

    圖1 W(100)表面結(jié)構(gòu) (a)正格點陣; (b)倒格點陣Fig.1.Surface structure of W (100): (a) Crystal lattice;(b) reciprocal lattice.

    式中: M (l) 為第 l原子層中原子的質(zhì)量; uα(l) 為第 l原子層沿 α 方向的瞬時位移; Φαβ(kl,k′l′) 是第l原子層和第 l′原子層間的力常數(shù), 它的物理意義為當(dāng)?shù)?l′原子層中第 k′個原子在 β 方向上移動單位距離時, 第l原子層中第k個原子在 α 方向上所受的力, 其表達式為

    在薄板體系中, 設(shè)定平行于表面的平移滿足周期性邊界條件, 因而薄板體系對二維波矢的平移保持不變, 則原子層的位移具有布洛赫函數(shù)形式[17]

    金屬鎢屬于布拉菲晶格, 每一原胞含有一個原子, 則在 (4) 式中, 模式指標(biāo) p =1,2,···,3N , 于是具有 3 N 個分量, 對于確定的, 將有 3 N 個振動模式.顯然, (4) 式是 ξ (l,p) 的 3N 個線性齊次方程, 因為晶格振動總是存在的, 故 ξ (l,p) 有非零解得條件是

    通過求解(6)式可獲得表面振動頻率隨波矢的變化關(guān)系.

    2.2 改進分析型嵌入原子法模型

    張邦維、歐陽義芳和胡望宇等[19?21]在嵌入原子法(EAM)的基礎(chǔ)上增加了非球?qū)ΨQ能量修正項, 構(gòu)建了具有解析形式的原子間相互作用勢模型, 即改進分析型嵌入原子法(modified analytic embedded atom method, MAEAM)多體勢模型,該模型已在原子層次材料設(shè)計方面得到廣泛的應(yīng)用[22?24].MAEAM 的基本公式為[19],

    式中, Et是體系的總能量, F (ρi) 是在系體中嵌入原子i的嵌入能, ρi和 Pi是其他原子分別在原子i位置處產(chǎn)生的球形電子密度和非球形電子密度,f(rij)是原子j在原子i位置處產(chǎn)生的電子密度,rij和 ? (rij) 分別是原子i和原子j之間的相互作用距離和相互作用能, M (Pi) 是修正能, 表示原子電子密度非球形對稱分布所引起的系統(tǒng)總能量的變化.嵌入函數(shù) F (ρi) 、相互作用勢 ? (rij) 、修正項函數(shù) M (Pi) 和電子密度函數(shù) f (rij) 的解析表達式可參看文獻[21,22].

    3 結(jié)果和討論

    3.1 表面弛豫

    根據(jù)能量最小原理, 用改進分析型嵌入原子勢模型計算了W(100)表面多層對稱弛豫, 結(jié)果發(fā)現(xiàn),原子層間變化呈現(xiàn)出振蕩現(xiàn)象.相對于完整晶格(層間距為1.5825 ?), 第1原子層和第2原子層之間處于膨脹狀態(tài), 膨脹比為 ?12=3.08% , 第 2原子層和第3原子層之間的壓縮比為 ?23=?0.90% ,而第3原子層和第4原子層之間也處于膨脹狀態(tài),膨脹比為 ?34=0.76%.對于W(100)表面弛豫的實驗研究和理論研究較少, 我們沒有找到可行的實驗資料進行比較, 在理論計算方面, 我們僅發(fā)現(xiàn)Fasolino等[25]曾利用有效兩體勢計算得到第1原子層和第2原子層之間的膨脹了0.01 ?, 這與我們的計算結(jié)果(0.048 ?)相差甚遠.由于我們考慮多體相互作用, 因此計算結(jié)果大于Fasolino等[25]的計算值是合理的.

    3.2 W(100)表面聲子譜

    選取61層(100)取向的W原子薄板, 應(yīng)用MAEAM計算弛豫后W(100)表面的面間力常數(shù)[26],以此為輸入?yún)?shù), 建立了 183 × 183維動力學(xué)矩陣.在第一布里淵區(qū)最小重復(fù)單元的范圍內(nèi), 分別模 擬 W(100) 沿對 稱 方 向 的 表 面聲子譜, 結(jié)果如圖2所示.圖中, 縱坐標(biāo)表示原子的振動頻率, 橫坐標(biāo)表示二維約化波矢約化波矢分量其中 qαm是對稱方向上波矢在 α 分量上的最大值, 橫向箭頭表示波傳播方向或約化波矢增大的方向.

    圖2 W(100)表面聲子譜Fig.2.Surface phonon spectrum of W(100).

    當(dāng)波矢確定時, W(100)原子薄板(61層)有183個振動頻率, 對應(yīng)183種振動模.根據(jù)振動模的極化方式、色散支的分布以及振幅的穿透深度,振動模可分為體振動模(簡稱體模)和表面振動模(簡稱表面模).振動能量或振幅分布于整個薄板內(nèi)且極化方式與周圍模式一致的振動模稱為體模[18].當(dāng)波矢一定時, 所有體模對應(yīng)的頻率形成一個頻帶, 稱為體子模帶.隨著波矢的增加或減小, 體子模帶橫向擴展形成體模帶(圖2中黑色陰影區(qū)域),體模帶以外的空白區(qū)域稱為禁帶, 被體模帶包圍的禁帶稱為帶隙或帶溝(如圖2).體模帶是準(zhǔn)連續(xù)的,隨著原子層數(shù)的增加, 體模逐漸增多, 準(zhǔn)連續(xù)的體模帶逐漸趨于連續(xù).與體模不同, 表面模局域在表面附近, 其振幅會隨原子層數(shù)的增加而減弱.具有以下任一特征的振動模均可判定為表面模[12,17]:1)從體模帶的最下邊緣或最上邊緣剝離出來, 位于禁帶中的振動模; 2)從帶隙的邊緣處分離出來,位于帶隙中的振動模; 3)位于體模帶內(nèi), 但其極化方式與周圍體模極化方式不同的振動模; 4)位于體模帶內(nèi), 且極化方式與周圍體模的極化方式相同, 但振幅會隨原子層數(shù)的增加而衰減.具有第4種特征的表面模因受到體模的擾動而雜化[18], 其極化方式與體模沒有區(qū)別, 這類表面模又稱為混合模或偽表面模.

    按照表面模的判定依據(jù)和Allen等[18]的標(biāo)記方法, 繪制了W(100)表面沿對稱方向上的表面模分布, 如圖3 所示.沿方向存在 7 種表面模, 分別為 S1、S2、S3、S4、S6、S7和 MS8表面模.S1, S2,S3和S4表面模從體模帶的下邊緣剝離出來, 位于體模帶的下方.其中S1表面模和S2表面模存在于整 個方 向, 當(dāng)時, S1表面 模色 散支 和S2表面模色散支相互交叉, 頻率簡并為2.01 THz,隨著波矢的增大, S1和S2表面模色散支相互分離,這種現(xiàn)象稱為獨立性實交叉(將在3.3節(jié)中詳細說明).S3表面模和S4表面模分布于點附近較小的波矢范圍內(nèi), 隨著波矢不斷減小, S3和S4表面模分別在約化波矢等于0.84和0.93處進入體模帶并同化為體模, 不再具有表面模的特征.在點附近狹小的波矢范圍內(nèi)存在S7表面模, 它位于體模帶的下方并緊挨著體模帶的邊緣(圖3).在W(100)表面的振動頻譜中僅有一個帶隙, 即S1(100)帶隙,一部分S1(100)帶隙落在方向上.S6表面模分布在帶隙內(nèi)(即帶隙模), 其對應(yīng)的約化波矢范圍為 0.7—1.0.當(dāng)時, S6表面模進入體模帶后喪失了表面特性而演變成體模.點附近, 靠近帶隙下邊緣的體模帶中存在偽表面模MS8, 其分布范圍很小且完全淹沒在體模帶中(如圖3).

    圖3 W(100)表面模分布Fig.3.Surface mode distribution of W(100).

    圖4 S1 表面模的計算結(jié)果和實驗值的比較Fig.4.Comparison of calculated S1 surface mode and experimental value.

    實驗中, Ernst等[28]曾采用氦原子散射法測量了W(100)表面聲子色散關(guān)系, 得到S1表面模(瑞利模) 沿方向的部分測量值, 其結(jié)果連同現(xiàn)在的計算結(jié)果一并繪制在圖4中.圖中實心圓點表示實驗數(shù)據(jù), 實線表示計算所得的表面模, 點線表示體模帶邊界.從圖4可以看出, 計算所得的S1表面模與實驗結(jié)果基本一致, 特別沿方向約化波矢范圍內(nèi)以及 沿方向約化波矢范圍內(nèi), 聲子頻率很好地再現(xiàn)了實驗結(jié)果.其他約化波矢范圍內(nèi), 計算的聲子頻率整體上低于實驗結(jié)果, 但相應(yīng)的聲子色散曲線與實驗點線具有相似的形狀.計算結(jié)果和實驗值的偏差可能是由于現(xiàn)在的計算值是在簡諧近似下所得, 而且沒有考慮表面電子態(tài)對動力學(xué)矩陣的貢獻[12], 而實驗測量中并沒有忽略這些效應(yīng).

    除了S1表面模外, 沒有可行的實驗結(jié)果與計算值進行比較, 幸運的是, Joubert[29]和 Fasolino等[25]曾分別采用緊束縛法 (tight binding method,TBM)和有效哈密頓法 (Effective Hamiltonian Approach, EHA)計算了W(100)表面的聲子譜.表1中列出由3種模型所得到的高對稱點(和)處表面模的振動頻率.從表中可以看出,MAEAM的計算結(jié)果普遍偏小, 最大偏差為0.58 THz (S1表面模).考慮到由 MAEAM 得到的膨脹比( ?12=3.08% )大于EHA和TBM的計算值(EHA中 ?12=0.67% , TBM中未考慮表面弛豫), 而膨脹比越大, 面間力常數(shù)越小[27], 會導(dǎo)致振動頻率變小, 因此MAEAM計算的結(jié)果更加合理.

    表1 高對稱點處 W(100)表面模振動頻率的比較 (單位: THz)Table 1.Comparison of vibration frequencies of surface modes for W(100) at high symmetry points(in units of THz).

    3.3 W(100)表面模的振動特征

    為了討論W(100)表面模的局域特征和極化方式, 在W(100)表面聲子譜的基礎(chǔ)上, 計算了W(100) 表面沿對稱方向上不同對稱點的極化矢量, 構(gòu)建了近表面原子層的振動態(tài)分布.圖5是W(100)近表面原子層沿對稱方向的局域振動態(tài)密度.圖中z軸表示極化矢量的平方[18,30]|ξ(l)|2=|ξx(l)|2+|ξy(l)|2+|ξy(l)|2, 其中 l是原子層指數(shù), l =1,2,3,··· 分別對應(yīng)第 1原子層、第2原子層、第3原子層…, x軸表示原子層振動頻率, y軸表示約化波矢.

    圖5 W(100)近表面原子層沿對稱方向的局域振動態(tài)密度 (a)第 1 原子層; (b)第 2 原子層; (c)第 3 原子層; (d)第 4 原子層Fig.5.Local vibrational state density of atomic layers in the vicinity of the W (100) surface along symmetry direction:(a) First atomic layer; (b) second atomic layer; (c) third atomic layer; (d) fourth atomic layer.

    圖6 W(100)近表面原子層沿 對稱方向的極化態(tài)密度 (a)第 1 原子層沿 x 方向極化; (b)第 1 原子層沿 y 方向極化; (c)第1原子層沿z方向極化; (d)第2原子層沿x方向極化; (e)第2原子層沿y方向極化; (f)第2原子層沿z方向極化Fig.6.Polarizing state density of atomic layers in the vicinity of the W (100) surface along symmetry direction: (a) x polarization for first atomic layer; (b) y polarization for first atomic layer; (c) z polarization for first atomic layer; (d) x polarization for second atomic layer; (e) y polarization for second atomic layer; (f) z polarization for second atomic layer.

    圖7 W(100)近表面原子層沿 方向上的局域振動態(tài)密度 (a)第 1 原子層; (b)第 2 原子層; (c)第 3 原子層; (d)第 4 原子層Fig.7.Local vibrational state density of atomic layers in the vicinity of the W (100) surface along symmetry direction:(a) First atomic layer; (b) second atomic layer; (c) third atomic layer; (d) fourth atomic layer.

    圖8 W(100)近表面原子層沿 方向的極化態(tài)密度 (a)第 1 原子層沿 x 方向極化; (b)第 1 原子層沿 y 方向極化; (c)第 1 原子層沿z方向極化; (d)第2原子層沿x方向極化; (e)第2原子層沿y方向極化; (f)第2原子層沿z方向極化Fig.8.Polarizing state density of atomic layers in the vicinity of the W (100) surface along symmetry direction: (a) x polarization for first atomic layer; (b) y polarization for first atomic layer; (c) z polarization for first atomic layer; (d) x polarization for second atomic layer; (e) y polarization for second atomic layer; (f) z polarization for second atomic layer.

    圖9 W(100)近表面原子層沿 方向上的局域振動態(tài)密度 (a)第 1 原子層; (b)第 2 原子層Fig.9.Local vibration state density of atomic layers in the vicinity of the W (100) surface along symmetry direction: (a) First atomic layer; (b) second atomic layer.

    圖10 W(100)近表面原子層沿方向的極化態(tài)密度 (a)第1原子層沿x方向極化; (b)第1原子層沿y方向極化; (c)第1原子層沿z方向極化; (d)第2原子層沿x方向極化; (e)第2原子層沿y方向極化; (f)第2原子層沿z方向極化Fig.10.Polarizing state density of atomic layers in the vicinity of the W (100) surface along symmetry direction: (a) x polarization for first atomic layer; (b) y polarization for first atomic layer; (c) z polarization for first atomic layer; (d) x polarization for second atomic layer; (e) y polarization for second atomic layer; (f) z polarization for second atomic layer.

    4 結(jié) 論

    表面聲子譜是表面振動的量化表現(xiàn), 是研究表面振動和表面物理性質(zhì)的橋梁.因此要得到表面性質(zhì)的微觀機理和物理圖景, 必須先細致研究表面聲子譜.本文在表面晶格動力學(xué)理論的框架下, 采用改進分析型嵌入原子法模型模擬了W(100)表面沿對稱方向上的聲子譜, 繪制了表面模的分布圖, 構(gòu)建了近表面原子層的振動態(tài)分布, 討論了不同對稱方向上表面模的極化方式和局域特征.結(jié)果表明: 1) 沿對稱方向上分別存在 7種、8種和 3種表面模.2)沿方向, 當(dāng)約化波矢等于0.5時, S1表面模色散支和S2表面模色散支之間存在獨立性實交叉, 簡并頻率為2.01 THz.交叉前后S1表面模和S2表面模的極化方式和局域特征沒有發(fā)生改變.3)沿方向, S1表面模色散支和S2表面模色散支在約化波矢等于0.32附近存在避免交叉現(xiàn)象, 在避免交叉位置處, S1表面模和S2表面模的極化方式進行了交換, S1表面模由y方向極化變?yōu)閦方向極化,S2表面模由z方向極化變?yōu)閥方向極化.4)沿方向, S2表面模色散支和S3表面模色散支在約化波矢等于0.5處發(fā)生獨立性實交叉, 交叉前后兩表面模的極化方式和局域特征不受影響.5)在和方向存在MS8偽表面模, 而在方向存在MS3偽表面模, 這些偽表面模通常在各原子層的能量較小, 穿透深度較大, 屬于弱表面模.

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