應用方解石激光原位U-Pb同位素定年確定多旋回疊合盆地油氣成藏絕對時間——以塔里木盆地塔河油田為例

陳家旭，王斌，2，郭小文，曹自成，劉永立，耿鋒，張旭友，徐豪，趙建新，4

應用方解石激光原位U-Pb同位素定年確定多旋回疊合盆地油氣成藏絕對時間——以塔里木盆地塔河油田為例

陳家旭1，王斌1，2，郭小文1，曹自成3，劉永立3，耿鋒3，張旭友1，徐豪1，趙建新1，4

［1.中國地質(zhì)大學（武漢） 構造與油氣資源教育部重點實驗室，湖北 武漢 430074； 2.中國石化石油勘探開發(fā)研究院 無錫石油地質(zhì)研究所，江蘇 無錫 214126； 3.中國石化 西北油田分公司 勘探開發(fā)研究院，新疆 烏魯木齊，830011； 4.昆士蘭大學 地球與環(huán)境科學學院 放射性同位素實驗室，澳大利亞 布里斯班 4072］

多旋回疊合盆地油氣成藏絕對時間一直是油氣成藏研究需要解決的一個重大難題。以塔里木盆地塔河油田為例，在油包裹體觀察和熒光光譜分析的基礎上，通過陰極發(fā)光和微量元素分析劃分方解石脈體形成期次，對不同期次方解石脈體進行激光原位U-Pb同位素定年獲得油氣充注絕對時間。研究結果表明，塔里木盆地塔河油田奧陶系儲層方解石脈體中發(fā)育黃色和藍白色熒光兩種類型油包裹體。陰極發(fā)光和微區(qū)微量元素的差異性指示存在兩期方解石脈體，其中發(fā)育黃色熒光原生油包裹體，兩期方解石的年齡分別對應兩期黃色熒光原油的充注時間。方解石脈體激光原位U-Pb同位素定年結果顯示，第一期黃色熒光原油的充注時間為329.7 Ma±1.6 Ma，第二期充注時間為249.3 Ma±2.6 Ma ～ 220.5 Ma±7.3 Ma。激光原位U-Pb同位素定年技術結合烴類流體包裹體分析可以很好地用于確定多旋回疊合盆地油氣成藏時間，對重建油氣成藏動態(tài)過程具有重要作用。

激光原位U-Pb定年；流體包裹體；方解石脈體；油氣成藏年代學；塔河油田；塔里木盆地

多旋回疊合盆地經(jīng)歷過復雜的構造演化，通常發(fā)育多套生-儲-蓋組合，并具有多期油氣成藏及改造的特征［1-3］。確定多旋回疊合盆地中不同期次油氣成藏時間對于重建油氣成藏動態(tài)過程以及研究油氣藏形成與分布規(guī)律具有重要的作用。傳統(tǒng)的油氣成藏年代學方法包括圈閉形成時間法、飽和壓力/露點壓力法、生排烴史法、油藏地球化學方法及流體包裹體法［4-7］，這些方法只能定性判斷出油氣成藏的大致時期，而不能確定成藏的絕對年齡。常用的油氣成藏同位素測年方法包括自生伊利石K-Ar（Ar-Ar）定年法［8］，瀝青、干酪根和原油的U-Pb，Pb-Pb，Rb-Sr，Sm-Nd以及Re-Os同位素定年法［5，7］，這些方法能夠給出油氣成藏的絕對年齡，但是其適用范圍均存在一定的局限性。自生伊利石的分離和提純難度大，在分離過程中容易混入碎屑伊利石，導致得到的年齡數(shù)據(jù)不可靠，并且自生伊利石K-Ar（Ar-Ar）定年主要適用于碎屑巖地層，對樣品要求苛刻，成功率低，難以推廣到碳酸鹽地層，不能反映油氣多期充注的信息，只能確定油氣最早充注的時間。自生伊利石Ar-Ar定年需要進行核照射，因此面臨著Ar原子反沖丟失，實驗周期長和放射性安全等問題［7］。瀝青、干酪根和原油的U-Pb，Pb-Pb，Rb-Sr和Sm-Nd同位素定年是基于“無機生油論”提出的，理論基礎尚不完善，并且原油中放射性同位素的分離比較困難，限制了此方法的應用［5］。瀝青、干酪根和原油的Re-Os同位素定年不能應用于具有多期油氣充注的沉積盆地，并且面臨著同位素有效分離和提純難度大以及烴類流體運移過程中Re-Os同位素體系重置的問題。

方解石激光原位U-Pb同位素定年是基于原位微區(qū)分析的同位素定年技術，測試精度高，實驗周期短，只需少量樣品便可實現(xiàn)對方解石年齡的精確測定［9］，目前已被成功應用于研究洋殼反饋模型［10］，確定斷層活動時間［11］，揭示造山帶應力演化過程［12］以及重建成巖演化史［13］。在方解石形成過程中，若發(fā)生烴類充注，烴類流體會被捕獲于方解石晶體缺陷中形成原生烴類包裹體。烴類包裹體被捕獲的時間與方解石的形成時間一致，因此油氣充注時間可以通過方解石激光原位U-Pb同位素定年方法獲得。本文以塔里木盆地塔河油田為例，在流體包裹體巖相學觀察、熒光光譜分析以及方解石陰極發(fā)光、微區(qū)原位微量元素分析的基礎上，對發(fā)育原生烴類包裹體的不同期次方解石進行激光原位U-Pb同位素定年，獲取不同期次烴類流體充注時間。本研究提出了一種用于確定多旋回疊合盆地中油氣充注絕對時間的方法，對推動油氣成藏年代學發(fā)展具有重要作用。

1　地質(zhì)背景

塔河油田面積約2 400 km2，位于塔里木盆地北部沙雅隆起阿克庫勒凸起南斜坡（圖1）。阿克庫勒凸起西鄰哈拉哈塘凹陷，東接草湖凹陷，南靠順托果勒凸起和滿加爾凹陷，北部為雅克拉斷凸［14-15］。區(qū)域構造演化特征表明，阿克庫勒凸起先后經(jīng)歷了加里東晚期、海西早期、海西晚期、印支期、燕山晚期和喜馬拉雅晚期等構造運動［2，16］。受多期構造運動的影響，阿克庫勒凸起多次被抬升至地表遭受剝蝕，上奧陶統(tǒng)、志留系和泥盆系普遍缺失，中-下奧陶統(tǒng)遭受溶蝕并形成了古風化殼巖溶縫洞型儲集體，為塔河油田的主要產(chǎn)層［17-19］。前人大量的研究成果表明，塔河油田奧陶系儲層存在多期油氣成藏，但是基于不同的方法確定的成藏期次和時間一直存在爭議，主要觀點如下：①基于儲層瀝青反射率、流體包裹體和油氣藏飽和壓力/露點壓力，顧憶［20］認為塔河油田有4期油氣充注，分別為海西早期、海西晚期、燕山期—喜馬拉雅早期和喜馬拉雅晚期；②基于油藏地球化學方法，高波等［21］認為塔河油田存在兩期油充注，一期氣充注；③基于單體烴類包裹體激光剝蝕在線成分分析、油氣包裹體古壓力和捕獲溫度恢復，并結合區(qū)域埋藏史和熱演化史，施偉軍等［17］和潘安陽等［22］認為塔河油田存在兩期油充注，分別為327.0 ～ 322.0 Ma和6.0 ～ 2.0 Ma；④基于油藏地球化學方法、流體包裹體熒光顏色和顯微測溫，并結合區(qū)域埋藏史和熱演化史，陳紅漢等［19］認為塔河油田存在“五幕三期”油氣成藏，分別為加里東中-晚期（463.2 ～ 414.9 Ma），海西晚期（312.9 ～ 268.8 Ma）和喜馬拉雅期（22.0 ～ 4.8 Ma）；⑤基于油藏地球化學方法、流體包裹體熒光顏色和顯微測溫，并結合區(qū)域埋藏史和熱演化史，王鐵冠等［23］認為存在兩期油充注，分別為429.0 ～ 415.0 Ma和8.0 ～ 2.0 Ma。造成上述不同觀點的主要原因在于這些方法均只能定性地判斷油氣成藏時間，對于存在多期油氣充注并經(jīng)歷多期構造抬升的儲層成藏時間的劃分具有較強的局限性和多解性。

圖1　塔里木盆地塔河油田構造位置（a）和取樣井位（b）

2　樣品及實驗方法

實驗樣品來自塔里木盆地塔河油田TS3井、AT5井和S118井奧陶系一間房組和鷹山組碳酸鹽巖儲層中的方解石脈體，取樣井位置見圖1，方解石脈產(chǎn)狀見圖2。

將采集的4塊方解石樣品磨制成厚約100 μm且雙面拋光的包裹體片進行流體包裹體巖相學觀察、熒光光譜及陰極發(fā)光分析。流體包裹體巖相學觀察及熒光光譜分析于中國地質(zhì)大學（武漢）構造與油氣資源教育部重點實驗室完成，陰極發(fā)光測試于中國地質(zhì)大學（武漢）地質(zhì)過程與礦產(chǎn)資源國家重點實驗室完成。流體包裹體巖相學觀察采用儀器為NIKON-LV100雙通道熒光-透射光顯微鏡，熒光光譜由Maya2000Pro顯微熒光光譜分析儀獲得，陰極發(fā)光測試采用的儀器為英國CL8200-MK5型陰極發(fā)光儀。

圖2　塔河油田奧陶系儲層巖心照片

a.T1樣品，TS3井，O1-2，埋深6 103.0 m，溶洞巨晶方解石，瀝青質(zhì)半充填；b.A1樣品，AT5井，O2，埋深6 524.7 m，黃灰色亮晶砂屑灰?guī)r，高角度裂縫方解石全充填，溶蝕孔洞見油跡；c.T2樣品，TS3井，O1-2，埋深6 106.4 m，溶洞巨晶方解石，裂縫中見油跡；d：S1-1樣品，S118井，O2，埋深5 920.0 m，淺黃灰色砂屑微晶灰?guī)r，高角度裂縫方解石全充填，裂縫中見油跡

方解石微區(qū)原位微量元素分析及激光原位U-Pb定年測試在澳大利亞昆士蘭大學放射性同位素實驗室開展，所用儀器為四級桿等離子體質(zhì)譜儀（iCap-RQ ICP-MS），并配備了193 nm的ARF準分子激光剝蝕器。首先用環(huán)氧樹脂將方解石樣品制成直徑為25 mm的靶，并對靶表面進行拋光、清洗。將方解石靶樣置于Laurin Technic樣品室，用激光對樣品表面進行掃描，選擇出合適區(qū)域開展U-Pb同位素定年。為提高ICP-MS靈敏度，采用的激光束斑直徑為100 μm，能量密度設置為3 J/cm2，剝蝕頻率為10 Hz，并在氦氣中加入適量的氬氣和氮氣作為載氣，樣品剝蝕方式采用單點剝蝕，單點剝蝕包括20 s的背景采集、25 s的數(shù)據(jù)收集和10 s的樣品清洗時間。在方解石樣品表面選擇20 ～ 30個點進行微區(qū)原位微量元素測試，處理之后可獲得不同點的238U，208Pb，207Pb和206Pb含量及238U/206Pb比值。挑選出238U/206Pb比值高且206Pb含量低的點位，在其附近密集打點進行激光原位U-Pb同位素定年測試，以獲取更精確的年齡數(shù)據(jù)。以玻璃標樣NIST612中43Ca作為內(nèi)標來校正樣品的微量元素含量，NIST614用于校正儀器靈敏度飄移及207Pb/206Pb。昆士蘭大學放射性同位素實驗室對塔里木盆地阿克蘇地區(qū)下寒武統(tǒng)孔洞充填方解石晶體AHX-1進行近千組次測試，得到穩(wěn)定且可靠的微量元素及U-Pb年齡數(shù)據(jù)，將AHX-1（年齡加權平均值為209.8 Ma±1.3 Ma）作為標樣來校正238U/206Pb［24-27］。數(shù)據(jù)采用Iolite 3.4軟件處理獲得微量元素含量以及238U/206Pb和207Pb/206Pb，再用Isoplot 3.00軟件［28］計算年齡并繪制Terra-Wasserburg諧和圖。

3　流體包裹體

3.1　流體包裹體巖相學

塔河油田奧陶系儲層方解石中油包裹體相對比較發(fā)育，通過熒光觀察，可識別出兩種類型的油包裹體。一種為單偏光下呈無色-淺黃色，紫外光下發(fā)黃色熒光的油包裹體（圖3a—f）；另一種為單偏光下呈無色，紫外光下發(fā)藍白色熒光的油包裹體（圖3g，h）。在樣品A1，T1，T2和S1-1中，均可見黃色和藍白色熒光油包裹體。其中，黃色熒光油包裹體多位于方解石顆粒內(nèi)，呈孤立分布，為原生油包裹體，個體相對較大，主要在10 ～ 20 μm，形狀以次圓狀和不規(guī)則狀為主。藍白色熒光油包裹體主要位于方解石裂紋內(nèi)，呈串珠狀分布，為次生油包裹體，個體相對較小，主要在5 ～ 10 μm，形狀以長條狀為主。流體包裹體巖相學反映黃色熒光油包裹體被捕獲的時間與方解石形成的時間相同，而藍白色熒光油包裹體被捕獲的時間晚于方解石的形成時間。

圖3　塔河油田奧陶系儲層方解石脈中油包裹體典型顯微照片

a，b.T1樣品中發(fā)黃色熒光原生油包裹體的透射光及熒光照片，TS3井，O1-2，埋深6 103.0 m；c，d.A1樣品中發(fā)黃色熒光原生油包裹體的透射光及熒光照片，AT5井，O2，埋深6 524.7 m；e，f.S1-1樣品中發(fā)黃色熒光原生油包裹體的透射光及熒光照片，S118井，O2，埋深5 920.0 m；g，h.S1-1樣品中發(fā)藍白色熒光次生油包裹體的透射光及熒光照片，S118井，O2，埋深5 920.0 m

3.2　流體包裹體熒光光譜

油包裹體熒光顏色的不同是由包裹體成分的差異造成的，可以用來指示油包裹體的成熟度。隨著油包裹體成熟度增加，熒光顏色從紅色變?yōu)辄S色再到藍色。熒光光譜記錄了油包裹體在紫外光照射下不同波長處的熒光強度，可以更加準確地區(qū)分油包裹體熒光顏色的差異，減小肉眼觀察的不確定性。常用的熒光光譜參數(shù)包括主峰波長（max，nm）和紅綠熵值（，無量綱）。max為熒光光譜中最大熒光強度對應的波長，代表波長為650 nm和500 nm處熒光強度的比值，這兩個參數(shù)均與有機質(zhì)成熟度有關。油包裹體中小分子成分含量越多，包裹體中油的成熟度越大，主峰波長會發(fā)生藍移，max和值均減小。塔河油田奧陶系儲層方解石中油包裹體熒光顏色共有黃色和藍白色兩種，記錄不同熒光顏色油包裹體的熒光光譜譜圖（圖4）并計算max和（圖5）。黃色熒光油包裹體max大部分在512 ～ 536 nm，值對應范圍在0.26 ～ 0.55，表明油包裹體中大分子成分含量較高，包裹體中油的成熟度較低。藍白色熒光油包裹體max大部分在482 ～ 508 nm，值對應范圍為0.18 ～ 0.37，表明油包裹體中小分子成分含量較高，包裹體中油的成熟度較高。結合油包裹體巖相學觀察，奧陶系儲層中早期充注的為發(fā)黃色熒光的相對低熟油，晚期充注的為發(fā)藍白色熒光的相對高熟油。

圖4　塔河油田奧陶系儲層方解石脈中油包裹體熒光光譜

圖5　塔河油田奧陶系儲層方解石脈中油包裹體主峰波長（λmax）與紅綠熵值（Q）交匯圖

4　方解石脈體形成期次

同一套地層中成巖流體的氧化還原環(huán)境、流體來源及成分特征在不同地質(zhì)時期可能存在差異，導致方解石脈體記錄的成巖流體性質(zhì)存在差異。由于采集的每塊樣品中均沒有觀察到方解石脈體的交切關系，因此，本研究主要通過陰極發(fā)光和微量元素分析來確定不同樣品中方解石脈體的形成期次。方解石脈體期次的劃分是進行激光原位U-Pb同位素定年并獲得各期方解石脈體形成時間的基礎。

4.1　陰極發(fā)光特征

Mn2+是方解石陰極發(fā)光的活化劑，F(xiàn)e2+是方解石陰極發(fā)光的猝滅劑，因此方解石陰極發(fā)光的顏色主要代表了成巖流體的Fe2+/Mn2+比值。4塊方解石樣品在透射光下均為無色，發(fā)育兩組解理，解理縫和裂縫中充填物在透射光下為黑色。S1-1方解石脈陰極發(fā)光顏色為橙紅色，脈體中裂縫較發(fā)育，裂縫充填物陰極發(fā)光顏色為橙黃色，可能與后期成巖過程中碳酸鹽巖的溶蝕與再膠結有關（圖6）。A1，T1和T2方解石脈陰極發(fā)光顏色一致，均為橙黃色，裂縫充填物陰極發(fā)光顏色為黃色。陰極發(fā)光特征表明，A1，T1和T2的成巖流體具有相似的Fe2+/Mn2+比值，S1-1方解石脈成脈流體的Fe2+/Mn2+比值高于A1，T1和T2成巖流體的Fe2+/Mn2+比值。

圖6　塔河油田奧陶系儲層中典型方解石樣品透射光（a，c，e，g）及陰極發(fā)光（b，d，f，h）照片

a，b.A1樣品，AT5井，O2，埋深6 524.7 m；c，d.S1-1樣品，S118井，O2，埋深5 920.0 m；e，f.T1樣品，TS3井，O1-2，埋深6 103.0 m；g，h. T2樣品，TS3井，O1-2，埋深6 106.4 m

4.2　微區(qū)原位微量元素

稀土元素可以通過交代Ca2+進入碳酸鹽礦物晶格中，因此碳酸鹽礦物的稀土元素能反映成巖流體的來源。本次研究采用LA-ICP-MS（激光剝蝕-電感耦合等離子體-質(zhì)譜）法來測定方解石的微區(qū)微量元素，與化學溶解法相比，此方法可以直接對方解石表面剝蝕并測定每個點的元素含量，省去了繁瑣的處理流程。由于元素在不同晶面上分配系數(shù)不同，LA-ICP-MS法測定的不同點上的元素含量會存在差異［29］，但稀土元素的標準配分模式與化學溶解法幾乎完全相同［30］。本次研究通過分析不同點的稀土元素標準配分模式、輕重稀土元素比值及稀土元素特征參數(shù)，判斷方解石的期次。為了消除元素的奇偶效應，采用澳大利亞頁巖標準（PAAS）對稀土元素進行標準化。

A1，T1和T2稀土元素配分模式相似，配分曲線較平坦，S1-1稀土元素配分曲線波動較大（圖7）。流體中的Eu主要以三價態(tài)賦存，在高溫熱液流體（>250 ℃）中，Eu3+會被還原成Eu2+，導致Eu的離子半徑增大，Eu更易進入碳酸鹽格架中［31］。因此，高溫熱液流體沉淀的碳酸鹽具有Eu正異常的特征，且中稀土元素（MREE）相對于重稀土元素（HREE）富集［32-33］。低溫熱液流體（<200 ℃）沉淀的碳酸鹽具有較高的∑MREE/∑HREE比值，但Eu表現(xiàn)為無異?；蛉醍惓＃?2］。A1的∑MREE/∑HREE比值在1.17 ～ 2.44，Eu/Eu*比值在0.82 ～ 0.90；T1的∑MREE/∑HREE比值在0.83 ～ 1.54，Eu/Eu*比值在0.71 ～ 1.06；T2的∑MREE/∑HREE比值在1.27 ～ 3.59，Eu/Eu*比值在0.85 ～ 1.05；S1-1的∑MREE/∑HREE比值在1.64 ～ 5.03，Eu/Eu*比值在0.78 ～ 1.03。4塊樣品均表現(xiàn)出中稀土元素相對重稀土元素富集且Eu具有弱異?；驘o異常，說明4塊樣品均在低溫流體環(huán)境中沉淀形成。S1-1的中稀土元素富集程度明顯大于A1，T1和T2。Ce的異常與成巖流體的氧化還原條件有關，在氧化環(huán)境中，可溶的Ce3+會被氧化成不可溶的Ce4+，導致成巖流體中沉淀的碳酸鹽礦物具有Ce負異常。A1的Ce/Ce*比值在0.98 ～ 1.23，T1的Ce/Ce*比值在0.77 ～ 1.02，T2的Ce/Ce*比值在0.84 ～ 0.95，S1-1的Ce/Ce*比值在0.44 ～ 0.68。A1，T1和T2均無明顯的Ce異常，S1-1有較強的Ce負異常，暗示A1，T1和T2的成脈流體處于弱氧化弱還原環(huán)境，而S1-1的成脈流體處于氧化環(huán)境。A1的Fe2+/Mn2+比值在1.64 ～ 2.11，T1的Fe2+/Mn2+比值在0.30 ～ 0.74，T2的Fe2+/Mn2+比值在0.56 ～ 0.90，S1-1的Fe2+/Mn2+比值在1.23 ～ 6.19。A1，T1和T2的Fe2+/Mn2+比值相對較低，S1-1的Fe2+/Mn2+比值相對較高。稀土元素配分模式，∑MREE/ ∑HREE比值，Ce/Ce*比值和Fe2+/Mn2+比值均表明A1，T1和T2方解石脈是在同一期成巖流體中形成，而S1-1方解石脈成巖流體的性質(zhì)不同于A1，T1和T2。每塊樣品中不同點位的稀土元素配分模式相似，說明每塊方解石脈體均在一期流體中形成。

圖7　塔河油田奧陶系儲層中典型方解石樣品稀土元素配分模式

a.A1樣品，AT5井，O2，埋深6 524.7 m；b.S1-1樣品，S118井，O2，埋深5 920.0 m；c.T1樣品，TS3井，O1-2，埋深6 103.0 m；d.T2樣品，TS3井，O1-2，埋深6 106.4 m

5　方解石形成的絕對年齡和油氣成藏時間

在方解石微區(qū)原位微量元素測試的基礎上，挑選出238U/206Pb比值大且206Pb含量低的點，在其附近密集打點，每塊方解石表面的測試點數(shù)約為100個。A1的U含量在（0.078 ～ 0.220）×10-6，Pb含量在（0.011 ～ 0.087）×10-6，238U/206Pb比值在3.456 ～ 20.115。T1的U含量在（0.032 ～ 2.087）×10-6，Pb含量在（0 ～ 0.062）×10-6，238U/206Pb比值在3.767 ～ 25.921。T2的U含量在（0.110～0.194）×10-6，Pb含量在（0 ～ 0.083）×10-6，238U/206Pb比值在4.789 ～ 29.844。S1-1的U含量在（0.213 ～ 1.864）×10-6，Pb含量在（0.001 ～ 0.136）×10-6，238U/206Pb比值在9.946 ～ 19.276。4塊方解石的U含量均小于3.000×10-6，但Pb的含量更低，且最大238U/206Pb比值可達29.844。低的Pb含量及高238U/206Pb比值是塔河油田方解石樣品定年成功的關鍵。U-Pb同位素測年結果顯示，A1樣品中方解石脈體形成絕對年齡為220.5 Ma±7.3 Ma，T1樣品中方解石脈體形成絕對年齡為249.3 Ma±2.6Ma，T2樣品中方解石脈體形成絕對年齡為224.1Ma±1.7 Ma，S1-1樣品中方解石脈體形成絕對年齡為329.7 Ma±1.6 Ma（圖8）。4塊樣品絕對年齡的誤差都在4 %以內(nèi)，均在允許的誤差范圍之內(nèi)。激光原位U-Pb定年結果顯示A1，T1和T2方解石的年齡相近，而S1-1方解石的形成時間早于A1，T1和T2方解石，因此，S1-1為第一期方解石脈，A1，T1和T2為第二期方解石脈。方解石陰極發(fā)光和原位微區(qū)微量元素特征顯示A1，T1和T2方解石脈的成脈流體性質(zhì)相似，表明A1，T1和T2為一期方解石脈。與A1，T1和T2方解石脈相比，S1-1方解石脈具有高的Fe2+/Mn2+比值，MREE相對HREE更加富集，Ce負異常，稀土元素配分曲線波動較大，表明S1-1為另一期方解石脈。方解石激光原位U-Pb定年識別的方解石期次與陰極發(fā)光和原位微區(qū)微量元素所判斷期次一致，進一步證實了方解石脈體期次劃分的準確性。

圖8　塔河油田方解石樣品U-Pb Tera-Wasserburg諧和圖

a.A1樣品，AT5井，O2，埋深6 524.7 m，年齡220.5 Ma±7.3 Ma，平均標準方差（，無量綱）=2.00；b.T1樣品，TS3井，O1-2，埋深6 103.0 m，年齡為249.3 Ma±2.6 Ma，=3.30；c.T2樣品，TS3井，O1-2，埋深6 106.4 m，年齡224.1 Ma±1.7 Ma，=1.40；d.S1-1樣品，S118井，O2，埋深5 920 m，年齡329.7 Ma±1.6 Ma，=1.14

油包裹體巖相學觀察顯示，黃色熒光油包裹體為原生包裹體，說明包裹體中黃色熒光原油是在方解石結晶過程中，與方解石脈同時形成并被捕獲于方解石缺陷晶格之中形成無排列次序的原生油包裹體，因此黃色熒光原油的充注時間與方解石脈的成脈年齡相同；藍白色熒光油包裹體為次生包裹體，說明在方解石形成之后，由于后期構造熱活動使方解石產(chǎn)生裂縫，藍白色熒光原油進入這些裂縫并被捕獲于包裹體之中形成沿著愈合裂紋分布的次生油包裹體，因此藍白色熒光原油的充注時間晚于方解石脈的成脈年齡。綜合油包裹體觀察結果可以確定，塔里木盆地塔河油田奧陶系儲層中存在兩期黃色熒光原油充注，第一期充注時間為329.7 Ma±1.6 Ma，對應海西中期，第二期黃色熒光原油充注時間為249.3 Ma±2.6 Ma ～ 220.5 Ma±7.3 Ma，對應海西晚期—印支期。藍白色熒光油包裹體在兩期方解石脈中均為次生包裹體，說明發(fā)藍白色熒光原油充注的時間相對較晚。

中國許多大型含油氣盆地諸如塔里木、四川、鄂爾多斯、松遼、渤海灣和準噶爾等盆地均為多旋回疊合盆地，多套烴源巖多期生烴、多期構造運動疊加改造以及多期油氣運聚成藏的特征導致對盆地中油氣成藏過程的研究尤為困難，確定多期油氣充注的時間更是恢復油氣成藏過程的難點與關鍵。方解石激光原位U-Pb同位素定年結合烴類包裹體可用于確定多旋回疊合盆地中油氣成藏絕對時間，識別油氣充注史，重建油氣動態(tài)成藏過程，對于研究油氣來源、油氣成藏的動力學機制和主控因素、油氣成藏期的流體環(huán)境、總結油氣成藏規(guī)律以及提高油氣勘探成功率均有重要意義。

6　結論

1）采集的塔里木盆地塔河油田奧陶系儲層方解石脈樣品中存在發(fā)黃色和藍白色熒光兩種類型油包裹體。黃色熒光油包裹體為原生油包裹體，max主要在512 ～ 536 nm，值對應范圍為0.26 ～ 0.55，包裹體中油成熟度相對較低。藍白色熒光油包裹體為次生油包裹體，max主要在482 ～ 508 nm，值對應范圍為0.18 ～ 0.37，包裹體中油成熟度相對較高。

2）陰極發(fā)光和微區(qū)微量元素結果顯示，塔河油田奧陶系儲層中發(fā)育原生黃色熒光油包裹體的方解石脈體可分為兩期。第一期方解石脈體Fe2+/Mn2+比值較低，陰極發(fā)光顯示橙黃色，稀土元素配分曲線波動較大，∑MREE/∑HREE比值較大，具有Ce負異常。第二期方解石脈體Fe2+/Mn2+比值較高，陰極發(fā)光顯示橙紅色，稀土元素配分曲線較平坦。

3）采用激光原位U-Pb同位素定年技術獲得4塊方解石脈體形成絕對時間分別是220.5 Ma±7.3 Ma，249.3 Ma±2.6 Ma，224.1 Ma±1.7 Ma和329.7 Ma±1.6 Ma。結合方解石脈體烴類包裹體特征可以確定第一期黃色熒光原油充注的絕對時間為329.7 Ma±1.6 Ma，第二期黃色熒光原油充注的絕對時間為249.3 Ma±2.6 Ma ～ 220.5 Ma±7.3 Ma，分別對應海西中期和海西晚期—印支期。

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Application of laser in?situ U?Pb dating of calcite to determination of the absolute time of hydrocarbon accumulation in polycyclic superimposed basins： A case study on Tahe oilfield，Tarim Basin

Chen Jiaxu1，Wang Bin1，2，Guo Xiaowen1，Cao Zicheng3，Liu Yongli3，Geng Feng3，Zhang Xuyou1，Xu Hao1，Zhao Jianxin1，4

［1，，，，430074，；2，，，，214126，；3，，，，830011，；4，，，4072，］

The absolute time of hydrocarbon accumulation in polycyclic superimposed basins has always been a major problem to be solved in the research of hydrocarbon accumulation. Based on the observation of oil inclusions and fluorescence spectrum analysis，we classify the generation of calcite crystallization into four stages by cathodoluminescence and trace elements analysis carried out in the Tahe oilfield，Tarim Basin； then determine the absolute time of hydrocarbon accumulation by laser in-situ U-Pb dating of calcite generated in these stages. The results show that two types of oil inclusions with yellow and blue-white fluorescent respectively are developed in calcite veins of the Ordovician in the study area. The differences of cathodoluminescence and micro-area trace elements indicate two stages of calcite veins contain primary oil inclusions with yellow fluorescent，the ages of which just correspond to the two charging episodes of yellow fluorescent crude oil. The laser in-situ U-Pb isotope dating results of calcite veins show that the first episode of yellow fluorescent crude oil charging occurred during 329.7 Ma±1.6 Ma，the second ran from 249.3 Ma±2.6 Ma to 220.5 Ma±7.3 Ma. An integration of the isotope dating technique and hydrocarbon fluid inclusion analysis can effectively determine the absolute time of hydrocarbon accumulation in polycyclic superimposed basins，and is of great significance to reconstructing the dynamic process of hydrocarbon accumulation.

laser in-situ U-Pb dating，fluid inclusion，calcite vein，hydrocarbon accumulation geochronology，Tahe oilfield，Tarim Basin

TE122.3

A

0253-9985（2021）06-1365-11

10.11743/ogg20210611

2020-01-02；

2021-10-16。

陳家旭（1995—），男，博士研究生，油氣成藏年代學。E?mail：jiaxuchen@cug.edu.cn。

郭小文（1980—），男，博士、教授，油氣成藏機理。E?mail：guoxw@cug.edu.cn。

國家自然科學基金項目（41872139）；中國石油化工股份有限公司科技部項目（P18095-2）。

（編輯 張玉銀）