氚深度分布對(duì)β射線誘發(fā)X射線光譜法測(cè)量能譜中Ar(Kα)強(qiáng)度的影響

陳 楊，陳志林，楊 陽，瞿金輝，程勝寒，李 余

(中國(guó)工程物理研究院核 物理與化學(xué)研究所，四川 綿陽 621900)

氚是未來聚變堆主要的燃料之一，ITER(國(guó)際熱核聚變實(shí)驗(yàn)反應(yīng)堆)中將循環(huán)處理多達(dá)2～3 kg的氚，進(jìn)入真空室的氚也在102g量級(jí)[1]。在真空室中，等離子體會(huì)直接轟擊偏濾器的靶板，預(yù)計(jì)將在其中滯留數(shù)g的氚，等離子體和PFMs(面向等離子體材料)相互作用產(chǎn)生的濺射產(chǎn)物也會(huì)與氘氚結(jié)合形成共沉積層，滯留在真空室室壁上；在相應(yīng)的處理設(shè)施中，氚會(huì)通過滲透和擴(kuò)散的方式進(jìn)入結(jié)構(gòu)材料中[2]。大量氚在PFMs和結(jié)構(gòu)材料中的滯留，將影響聚變裝置的安全穩(wěn)定運(yùn)行，也將直接影響結(jié)構(gòu)材料的操作安全和服役壽命[3]。為燃料衡算和人員安全，有必要對(duì)滯留在材料中的氚進(jìn)行準(zhǔn)確測(cè)量，以研發(fā)更合適的材料和回收滯留氚的方法。迄今為止，已開發(fā)了諸如離子束分析[4]、LIBS(激光誘導(dǎo)擊穿光譜法)[5]、金屬化學(xué)蝕刻法[6]、成像板法[7]和BIXS(β射線誘發(fā)X射線光譜法)[8]等技術(shù)用于測(cè)量材料表層氚的含量或分布。BIXS由于具有無損和探測(cè)深度大的特點(diǎn)，還可區(qū)分表層和基體中的氚，近二十年來逐漸獲得重視，也被ITER采用為候選技術(shù)之一。

BIXS的原理是使用超低能X射線探測(cè)器測(cè)量氚衰變產(chǎn)生的β射線和材料相互作用產(chǎn)生的軔致輻射和特征X射線的能譜，其中就包含了材料中氚的信息[9-10]。Matsuyama等[11]在樣品和探測(cè)器之間引入氬氣，通過測(cè)量材料表層的氚發(fā)出的β射線與氬氣相互作用誘發(fā)的X射線來確定表層的氚含量，這樣改進(jìn)后測(cè)得的能譜中就包含了Ar在2.95 keV(Kα)和3.15 keV(Kβ)的兩個(gè)特征峰。也就是說，只要結(jié)合β射線在材料中的衰減規(guī)律和Ar特征峰(特別是能譜中高且尖的Kα)的強(qiáng)度，一定程度上就可確定樣品表面在β射線射程范圍內(nèi)的氚含量。氚衰變產(chǎn)生的β射線平均能量為5.7 keV，最大能量為18.6 keV，由于能量較低所以其在材料中的射程也相對(duì)較短，有機(jī)物中為～1 μm，金屬中為～0.1 μm[12-13]。如果在β射線射程范圍內(nèi)連續(xù)分布著一定形式的氚，則使用BIXS方法測(cè)得的能譜中Ar(Kα)的強(qiáng)度與這個(gè)范圍內(nèi)的氚含量有著簡(jiǎn)單的線性關(guān)系，Matsuyama等[14]考慮了光電效應(yīng)、X射線的吸收等影響，確定了每個(gè)電子3.1×10-4個(gè)光子的本征轉(zhuǎn)換效率。毛莉等[15]詳細(xì)研究了材料表面粗糙度對(duì)BIXS測(cè)量結(jié)果的影響，并對(duì)氚在材料體中深度分布反演方法開展了深入研究；楊陽等[16]研究了氚在樣品中的面分布對(duì)BIXS能譜的影響。在前期研究中，對(duì)于在氬氣中誘發(fā)X射線的材料表層氚的分布，均采用均勻分布，并未研究該層氚的分布對(duì)結(jié)果的影響。低能β射線在材料中衰減迅速，位于射程末端的氚可能對(duì)Ar(Kα)強(qiáng)度的貢獻(xiàn)很小，將氚在材料表層的分布視作均勻?qū)?huì)對(duì)結(jié)果帶來一定誤差。本文主要計(jì)算氚在5種典型材料表層(β射線射程范圍內(nèi))不同位置時(shí)β射線誘發(fā)的Ar(Kα)強(qiáng)度，量化不同位置的氚對(duì)總Ar(Kα)強(qiáng)度的貢獻(xiàn)，并計(jì)算在4種典型的氚分布形式下Ar(Kα)強(qiáng)度的差異。

1 研究方法

本文關(guān)注β射線射程范圍內(nèi)氚的深度分布對(duì)BIXS測(cè)量中Ar(Kα)強(qiáng)度的影響，將分兩個(gè)部分對(duì)其進(jìn)行研究。BIXS方法測(cè)得的Ar(Kα)強(qiáng)度是所有在β射線射程范圍內(nèi)的氚貢獻(xiàn)的總和，由于不同位置的氚衰變產(chǎn)生的β射線穿透到氬氣中的情況不同，所以可通過對(duì)其量化，研究不同位置氚對(duì)總強(qiáng)度的貢獻(xiàn)。為獲得氚在不同位置時(shí)的Ar(Kα)強(qiáng)度，將射程范圍內(nèi)的樣品分為一定厚度的薄層，通過計(jì)算就可獲得各薄層中β射線誘發(fā)的Ar(Kα)強(qiáng)度和其對(duì)總Ar(Kα)強(qiáng)度的貢獻(xiàn)。另外，以往在測(cè)量或計(jì)算過程中通常認(rèn)為氚在材料β射線射程范圍內(nèi)的分布是均勻的，但實(shí)際上即使是在這樣小范圍內(nèi)氚的深度分布也有各種形式，可通過在射程范圍內(nèi)的樣品中設(shè)置幾種典型的氚深度分布形式的方法，比較不同深度分布形式下Ar(Kα)強(qiáng)度的差異。

1.1 β射線射程范圍內(nèi)各位置氚對(duì)Ar(Kα)強(qiáng)度的貢獻(xiàn)

首先可通過式(1)[17]得到低能電子在不同單質(zhì)中的外推射程Rex。式中：A為質(zhì)量數(shù)；Z為原子序數(shù)；T為電子的動(dòng)能；m為電子靜止質(zhì)量，求得的Rex單位為g/cm2。外推射程的大小介于投影射程和最大穿透深度之間，可作為設(shè)置射程的參考。

Rex=a1[(1/a2)ln(1+a2τ)-

a3τ/(1+a4τa5)]

(1)

a1=0.233 5A/Z1.209

a2=0.000 178Z

a3=0.989 1-0.000 3Z

a4=1.468-0.011 8Z

a5=1.232/Z0.109

τ=T/mc2

將β射線射程范圍內(nèi)的樣品從上至下分為若干個(gè)薄層，如圖1所示，使用蒙特卡羅程序計(jì)算每個(gè)薄層中β射線穿透到氬氣并與之相互作用產(chǎn)生的Ar(Kα)強(qiáng)度，就可獲得氚在不同位置時(shí)Ar(Kα)的強(qiáng)度和每個(gè)薄層中氚對(duì)總強(qiáng)度的貢獻(xiàn)。

圖1 樣品分層示意圖Fig.1 Diagram of sample stratification

1.2 連續(xù)不均勻的氚分布形式對(duì)Ar(Kα)強(qiáng)度的影響

氚進(jìn)入材料的方式通常有吸附擴(kuò)散和離子注入兩種方式，吸附擴(kuò)散進(jìn)入材料的氚首先在材料表面吸附和聚集，然后沿濃度梯度在材料內(nèi)部擴(kuò)散，通常呈現(xiàn)遞減的深度分布形式；離子注入的氚能到達(dá)材料內(nèi)部的深度與其入射方向和能量以及材料類型有關(guān)，若是使用一定能量的離子束注入，氚會(huì)在某個(gè)深度附近聚集，隨著時(shí)間推移，氚將向兩側(cè)擴(kuò)散，呈現(xiàn)在某個(gè)深度集中，一側(cè)遞增、一側(cè)遞減的分布形式。在樣品的β射線射程范圍內(nèi)分別設(shè)置隨著深度均勻、二次集中、指數(shù)遞減和指數(shù)遞增的4種氚深度分布形式，使用蒙特卡羅程序計(jì)算Ar(Kα)的強(qiáng)度，就可比較不同深度分布形式對(duì)Ar(Kα)強(qiáng)度的影響。

2 結(jié)果和討論

2.1 測(cè)量模型的建立

使用MCNP5按照真實(shí)的實(shí)驗(yàn)條件建立BIXS測(cè)量模型，樣品表面距HPGe(高純鍺探測(cè)器)探頭5 mm，之間充有常壓的氬氣，測(cè)量室的支撐材料為玻璃，鈹窗厚度為3 μm，圓柱形的鍺晶體的有效區(qū)域厚4.4 mm、半徑4 mm、距鈹窗1.5 mm，模型如圖2所示。樣品的材料分別為316LSS(不銹鋼)、鋯、CFC(碳纖維復(fù)合材料)、5083鋁合金和鎢，這些樣品均是半徑為1 cm的圓柱形薄片。氚β射線在5種典型材料中的外推射程分別為0.87、1.08、4.00、2.55、0.32 μm。將樣品β射線射程深度范圍內(nèi)的表層分為若干個(gè)薄層，每次只計(jì)算在同一薄層內(nèi)的β射線，氬會(huì)被從薄層中穿透出的β射線激發(fā)并產(chǎn)生特征X射線，記錄其強(qiáng)度。

圖2 MCNP計(jì)算模型Fig.2 MCNP calculation model

在MCNP5中，電子輸運(yùn)問題和電子在厚靶中運(yùn)動(dòng)產(chǎn)生軔致輻射的問題需用到電子與物質(zhì)相互作用的數(shù)據(jù)，電子的數(shù)據(jù)庫由ZAIDs以ZZZ000.nnE形式標(biāo)識(shí)，包含el(截止至.01e結(jié)尾的ZAID)和el03(截止至.03e結(jié)尾的ZAID)。由于電子在輸運(yùn)過程中損失能量的方式以長(zhǎng)程庫侖力相互作用為主，導(dǎo)致電子損失相同能量所需進(jìn)行的計(jì)算較光子和中子多幾個(gè)量級(jí)，極大增加了計(jì)算時(shí)間。為簡(jiǎn)化計(jì)算，MCNP5使用了幾個(gè)重要的理論，包括Goudsmit-Saunderson的角偏轉(zhuǎn)、Landau的能量損失漲落以及Blunk-Leisegang對(duì)Landau理論的改進(jìn)，這些理論使用了大量的近似，在MCNP中，使用多重散射理論將電子的多個(gè)能量損失累計(jì)成一次計(jì)算的影響，即“condensed history”。

2.2 不同材料中各薄層β射線誘發(fā)的Ar(Kα)強(qiáng)度

將在β射線射程范圍內(nèi)的樣品均勻分成數(shù)個(gè)薄層。

316LSS樣品的計(jì)算結(jié)果如圖3所示。對(duì)于316LSS樣品，表層總共分為8個(gè)薄層，每層厚度為0.1 μm，計(jì)算結(jié)果表明，第1層強(qiáng)度為7.23×10-6(±1.2%)，占總強(qiáng)度60%，第8層強(qiáng)度為2.37×10-8(±19.6%)，占總強(qiáng)度0.2%，第1層強(qiáng)度是第8層的305倍。

圖3 316LSS樣品各層的Ar(Kα)強(qiáng)度和累計(jì)值Fig.3 Ar(Kα) intensity and accumulative value of each layer of 316LSS sample

此外，還計(jì)算了鋯、CFC、5083鋁合金、鎢樣品中氚在表層分布的影響情況。在鋯樣品的計(jì)算結(jié)果中，第1層強(qiáng)度為8.30×10-6(±1.1%)，占總強(qiáng)度52%，最后的第10層強(qiáng)度為2.91×10-8(±17.7%)，占總強(qiáng)度0.2%，第1層強(qiáng)度是第10層的285倍。在CFC樣品的計(jì)算結(jié)果中，第1層強(qiáng)度為6.78×10-6(±1.2%)，占總強(qiáng)度44.5%，第10層強(qiáng)度為2.82×10-8(±18%)，占總強(qiáng)度0.2%，第1層強(qiáng)度是第10層的240倍。在5083鋁合金樣品的計(jì)算結(jié)果中，第1層強(qiáng)度為7.45×10-6(±1.1%)，占總強(qiáng)度47.9%，最后1層第10層強(qiáng)度為2.73×10-8(±18.3%)，占總強(qiáng)度0.2%，第1層強(qiáng)度是第10層的273倍。在鎢樣品的計(jì)算結(jié)果中，第1層強(qiáng)度為8.83×10-6(±1.1%)，占總強(qiáng)度53.3%，最后1層第10層強(qiáng)度為3×10-8(±17.4%)，占總強(qiáng)度0.2%，第1層強(qiáng)度是第10層的294倍。

不同材料的計(jì)算結(jié)果顯示，一系列相同厚度薄層的位置和Ar(Kα)強(qiáng)度符合指數(shù)衰減的規(guī)律，樣品中第1層和第10層的計(jì)算結(jié)果之間會(huì)有接近300倍的差異。5種材料均存在相似的計(jì)算結(jié)果，這種結(jié)果是由于激發(fā)Ar(Kα)需能量在2.94 keV以上的粒子，一方面氚β粒子的平均能量?jī)H5.6 keV，最大能量?jī)H18.6 keV，以最大能量的β粒子射程進(jìn)行計(jì)算時(shí)，內(nèi)表層的大部分β粒子實(shí)際上均無法運(yùn)動(dòng)到材料表面與氬氣作用，另一方面在與材料相互作用的過程中，β粒子損失動(dòng)能，使得內(nèi)表層的多數(shù)電子即使運(yùn)動(dòng)到氬氣中也沒有足夠的能量激發(fā)Ar(Kα)。所以，實(shí)際上Ar(Kα)的總強(qiáng)度很大程度上是由最表面的那部分氚提供的，計(jì)算結(jié)果表明，在均勻分布氚的情況下，1/10射程內(nèi)的氚貢獻(xiàn)了約1/2的Ar(Kα)的強(qiáng)度。

2.3 不同氚深度分布形式下β射線誘發(fā)的Ar(Kα)強(qiáng)度

在5種材料中分別計(jì)算了β射線射程范圍隨深度呈二次集中型、指數(shù)遞減型和指數(shù)遞增型3種典型氚分布形式下的Ar(Kα)強(qiáng)度，并與均勻分布的情況進(jìn)行對(duì)比，4種分布的概率密度函數(shù)如圖4所示。

以氚均勻分布形式下的Ar(Kα)強(qiáng)度為標(biāo)準(zhǔn)進(jìn)行對(duì)比，在316LSS樣品β射線射程范圍內(nèi)不同分布的計(jì)算結(jié)果如圖5所示。

計(jì)算結(jié)果表明，對(duì)于316LSS，均勻、二次集中型、指數(shù)遞減型和指數(shù)增加型的計(jì)算結(jié)果分別為1、0.6、2.96和0.11，指數(shù)遞減型的計(jì)算結(jié)果是遞增型的27倍，集中在中部的二次分布和均勻分布計(jì)算結(jié)果相差40%。

另外4種材料也獲得了類似規(guī)律。在鋯樣品β射線射程范圍內(nèi)，均勻、二次集中型、指數(shù)遞減型和指數(shù)增加型的計(jì)算結(jié)果分別為1、0.62、3.06和0.12，指數(shù)遞減型的計(jì)算結(jié)果是遞增型的26倍，集中在中部的二次分布和均勻分布計(jì)算結(jié)果相差38%。在CFC樣品β射線射程范圍內(nèi)，均勻、二次集中型、指數(shù)遞減型和指數(shù)遞增型的計(jì)算結(jié)果分別為1、0.71、2.77和0.14，指數(shù)遞減型的計(jì)算結(jié)果是遞增型的20倍，集中在中部的二次分布和均勻分布計(jì)算結(jié)果相差29%。在5083鋁合金樣品β射線射程范圍內(nèi)，均勻、二次集中型、指數(shù)遞減型和指數(shù)遞增型的計(jì)算結(jié)果分別為1、0.67、2.93和0.13，指數(shù)遞減型的計(jì)算結(jié)果是遞增型的23倍，集中在中部的二次分布和均勻分布計(jì)算結(jié)果相差33%。在鎢樣品β射線射程范圍內(nèi)，均勻、二次集中型、指數(shù)遞減型和指數(shù)遞增型的計(jì)算結(jié)果分別為1、0.57、3.04和0.11，指數(shù)遞減型的計(jì)算結(jié)果是遞增型的28倍，集中在中部的二次分布和均勻分布計(jì)算結(jié)果相差43%。

圖4 均勻、二次集中型、指數(shù)遞減型和指數(shù)遞增型的概率密度Fig.4 Probability densities of uniform, quadratic, exponential decline and exponential increase distribution

圖5 316LSS樣品β射線射程范圍內(nèi) 不同氚分布形式下的Ar(Kα)強(qiáng)度Fig.5 Ar(Kα) intensity of 316LSS sample in different tritium distribution forms within range of β-ray

5種材料的計(jì)算結(jié)果相近，且都顯示氚在β射線射程范圍內(nèi)中幾種分布的計(jì)算結(jié)果有明顯的差異，且指數(shù)遞減型和遞增型之間的差異很大。在這些分布下，集中在表面的計(jì)算結(jié)果約為均勻分布的3倍，集中在中部的計(jì)算結(jié)果約為均勻分布的60%～70%，集中在底部的計(jì)算結(jié)果約為均勻分布的10%。所以如果在實(shí)驗(yàn)或計(jì)算過程中單純將β射線射程范圍內(nèi)氚的分布看成是均勻的，可能會(huì)導(dǎo)致結(jié)果相差1個(gè)量級(jí)。

3 結(jié)論

通過使用MCNP5計(jì)算5種樣品β射線射程范圍內(nèi)不同位置的Ar(Kα)強(qiáng)度可看出，隨著深度的增加，Ar(Kα)強(qiáng)度呈指數(shù)衰減的規(guī)律，且越接近表面的氚對(duì)Ar(Kα)總強(qiáng)度的貢獻(xiàn)越大，在表面和底部計(jì)算結(jié)果會(huì)相差300倍左右；在均勻分布氚的情況下，1/10射程內(nèi)的氚貢獻(xiàn)了約1/2的Ar(Kα)的強(qiáng)度。另外在β射線射程范圍內(nèi)，氚集中在表面、中間和底部的分布也與均勻分布得到的計(jì)算結(jié)果也有數(shù)倍的差異。也就是說在測(cè)量或計(jì)算過程中，若是將這部分的氚都按照均勻分布來考慮，則有必要對(duì)結(jié)果進(jìn)行修正。