CENDL庫中Fe、W評價數(shù)據(jù)的改進對屏蔽積分實驗計算結果的影響

胡志杰，阮錫超,，聶陽波，丁琰琰，趙 齊，吳海成，任 杰，鮑 杰，姚澤恩

(1.蘭州大學 核科學與技術學院，甘肅 蘭州 730000；2.中國原子能科學研究院，北京 102413)

中子評價核數(shù)據(jù)庫是用于核裝置設計、核能開發(fā)以及核技術應用等領域的評價核數(shù)據(jù)庫，是連接核物理基礎研究與核技術應用的紐帶。核數(shù)據(jù)的準確性、完整性、可靠性將會影響核技術應用的安全性和經(jīng)濟性。Fe是核裝置中重要的屏蔽材料、結構材料，是密度大、延展性好、熔沸點高的中重核金屬[1]。W是具有高熔點、高硬度、良好熱傳導性能、優(yōu)異機械性能、穩(wěn)定化學性質等優(yōu)良性質的稀有金屬、戰(zhàn)略金屬；W作為導熱材料被廣泛應用在裂變裝置中，在加速器驅動系統(tǒng)中常用作靶材料[2]。隨著核技術應用裝置的發(fā)展，對Fe材料和W材料的核數(shù)據(jù)準確性提出更高的要求。

近日，由我國自主研發(fā)的《中國評價核數(shù)據(jù)庫》最新版本CENDL-3.2庫[3]正式發(fā)布。CENDL-3.2庫由CENDL-3.1庫[4]描述的240種核素數(shù)據(jù)擴充至272種，數(shù)據(jù)質量大幅提升，對134種核素的中子反應數(shù)據(jù)重新評價及檢驗，包括Fe、W等多種核技術應用領域中的關鍵核素。

宏觀基準檢驗是檢驗核數(shù)據(jù)準確性的重要手段之一。中國原子能科學研究院于2015年、2019年分別開展了W[5]和Fe[6]的宏觀基準檢驗實驗測量，獲得60°和120°方向的泄漏中子飛行時間譜。本文根據(jù)實驗條件，分別采用CENDL-3.2及CENDL-3.1數(shù)據(jù)庫中Fe、W的中子評價數(shù)據(jù)，利用MCNP-4C程序[7]模擬泄漏中子飛行時間譜。比較模擬數(shù)據(jù)與實驗數(shù)據(jù)，重點分析CENDL-3.2庫中Fe、W兩核素中子評價數(shù)據(jù)的改進和不足。

1 實驗

實驗基于中國原子能科學研究院核數(shù)據(jù)重點實驗室的300 keV高壓倍加器上的T(d,n)4He源開展，氘束能量為300 keV,束流平均流強約30 μA，脈沖頻率約1.5 MHz。選取D-T中子源產(chǎn)生的14.5 MeV脈沖中子分別與一系列不同尺寸的Fe(φ13 cm×5 cm、φ13 cm×10 cm、φ13 cm×15 cm)、W(10.8 cm×10.7 cm×3.5 cm、10.8 cm×10.7 cm×7 cm)樣品相互作用，測量了60°和120°方向的泄漏中子飛行時間譜。中子泄漏譜測量實驗裝置布局示于圖1。

圖1 實驗裝置布局Fig.1 Experimental arrangement for measuring neutron leakage spectra

實驗采用伴隨粒子系統(tǒng)，通過在D+束流135°方向上安置1個金硅面壘半導體探測器測量T(d,n)4He反應產(chǎn)生的α粒子，用于監(jiān)測源中子產(chǎn)額和實驗數(shù)據(jù)歸一。為監(jiān)測中子脈沖形狀，在束流0°方向放置1個茋晶體探測器(監(jiān)視器)。在束流垂直方向放置1個BaF2晶體探測器，用于監(jiān)測γ射線的飛行時間譜。泄漏中子飛行時間譜由1個放置在實驗大廳墻體準直孔外的BC501A液體閃爍體探測器(主探測器)測量。

為降低散射中子及環(huán)境本底對實驗結果的影響，在實驗布局中考慮多種屏蔽準直措施。在樣品與探測器之間，布置1套由Fe、聚乙烯、鉛組合成的前級準直系統(tǒng)，并在中子源和前級準直器之間布置1個銅影錐以消除源中子與準直器作用產(chǎn)生的散射中子本底。另一套準直系統(tǒng)被放置在2 m厚的混凝土墻體內(nèi)。通過以上多種準直屏蔽措施，可有效提高實驗數(shù)據(jù)的效應/本底比，同時不影響樣品出射中子入射至BC501A探測器。

2 MCNP模擬

模擬采用基準模型(圖2)，計算60°方向樣品泄漏中子飛行時間譜時，左側樣品設定為空氣；計算120°方向樣品泄漏中子飛行時間譜時，右側樣品設定為空氣。計算本底時，兩側樣品均設定為空氣。通過MCNP-4C程序模擬獲得Fe、W樣品泄漏中子飛行時間譜的模擬結果。模擬過程中細致描述了靶結構，源中子能譜、角分布(圖3)和脈沖時間分布(圖4)，樣品尺寸、密度和同位素成分(表1)。根據(jù)9Be(d,n)10B白光中子源標定的BC501A液體閃爍體探測器光響應函數(shù)數(shù)據(jù)[8]，利用NEFF程序計算獲得探測器效率曲線(圖5)。模擬中待檢驗核素中子評價數(shù)據(jù)分別采用CENDL-3.2及CENDL-3.1數(shù)據(jù)庫中評價數(shù)據(jù)，其他材料(包括靶室中的銅、空氣中的氧和氮)統(tǒng)一采用ENDF/B-Ⅷ.0數(shù)據(jù)庫的評價數(shù)據(jù)。

圖2 MCNP模擬基準模型Fig.2 Simulation model for MCNP calculation

圖3 源中子能譜、角分布Fig.3 Angle dependent energy distribution of source neutron

圖4 脈沖時間分布Fig.4 Time-of-flight spectra of neutron source

表1 樣品尺寸、密度及同位素成分Table 1 Size, density and isotopic composition of sample

圖5 探測效率曲線Fig.5 Detection efficiency with different thresholds

3 結果比較與分析

3.1 Fe樣品結果比較與分析

分別測量了3種厚度(5、10、15 cm)Fe樣品在60°、120°方向上的泄漏中子飛行時間譜。采用MCNP 4C程序，使用CENDL-3.2、CENDL-3.1數(shù)據(jù)庫中Fe中子評價數(shù)據(jù)，模擬3種厚度樣品在60°、120°方向的泄漏中子飛行時間譜。實驗結果與模擬結果比較示于圖6。

觀察圖6中數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)，實驗數(shù)據(jù)與模擬結果整體變化趨勢基本一致。各數(shù)據(jù)庫模擬結果在一些能量范圍內(nèi)存在差異。為細致分析，引入模擬值/實驗值(C/E)，F(xiàn)e樣品在各能量范圍的C/E列于表2。

14.5 MeV中子與Fe相互作用后產(chǎn)生的次級中子主要由彈性散射中子、非彈性散射中子、(n,2n)反應產(chǎn)生的次級中子組成?；贑ENDL-3.2評價數(shù)據(jù)庫數(shù)據(jù)，利用NDplot程序[9]計算的14.5 MeV中子與Fe作用次級中子能譜示于圖7。

圖6 Fe樣品泄漏中子飛行時間譜實驗結果與模擬結果比較Fig.6 Comparison of experimental and calculated leakage neutron spectra from Fe sample

表2 Fe樣品在5個能量段范圍的C/ETable 2 C/E of spectra integrated over 5 energy regions for Fe

結合圖6、7及表2數(shù)據(jù)比較，可得到以下結論。

1) 中子能量在12～15 MeV (對應60°方向飛行時間為157.52～172.52 ns、120°方向飛行時間為161.27～183.77ns)內(nèi)，次級中子主要為彈性散射中子的貢獻。60°方向，兩個數(shù)據(jù)庫的模擬結果與實驗結果均符合較好，C/E均接近1。而120°方向，CENDL-3.1庫的模擬結果較實驗結果低估約15%，這主要是因為CENDL-3.2庫改進了Fe的彈性散射角分布數(shù)據(jù)，如圖8所示。CENDL-3.2庫增大了大角度的彈性散射截面。

圖7 14.5 MeV中子與Fe作用次級中子能譜Fig.7 Energy spectra of secondary neutron from Fe at incident neutron energy of 14.5 MeV

圖8 14.5 MeV中子與Fe相互作用彈性散射角分布Fig.8 Angular distribution of elastic cross section for Fe at incident neutron energy of 14.5 MeV

2) 中子能量在8.5～12 MeV(對應60°方向飛行時間為176.27～202.52 ns、120°方向飛行時間為187.52～217.52 ns)內(nèi)，次級中子主要由在分立能級發(fā)生非彈性散射的中子貢獻。CENDL-3.1庫的模擬結果較實驗結果偏低約15%，而CENDL-3.2庫的的模擬結果與實驗結果符合較好，C/E與1的相對偏差在10%以內(nèi)，這主要是因為CENDL-3.2庫中對Fe的分立能級非彈性散射出射中子能譜進行了調(diào)整，如圖9所示，在8.5～10 MeV區(qū)間，CENDL-3.2庫的出射中子能譜高于CENDL-3.1庫的。

圖9 14.5 MeV中子與Fe相互作用 分立能級非彈性散射中子能譜Fig.9 Neutron spectra of Fe(n, n′) discrete reaction at incident neutron energy of 14.5 MeV

3) 中子能量在3～8.5 MeV(對應60°方向飛行時間為206.27～341.29 ns、120°方向飛行時間為221.27～356.29 ns)內(nèi)，次級中子主要是連續(xù)能級非彈性散射的中子貢獻。兩個數(shù)據(jù)庫的模擬結果均與實驗結果符合很好，尤其是CENDL-3.2庫，其模擬結果與實驗結果的相對偏差小于5%。

4) 中子能量在0.8～3 MeV(對應60°方向飛行時間為345.04～648.82 ns、120°方向飛行時間為360.04～678.82 ns)內(nèi)，次級中子主要由發(fā)生(n,2n)反應產(chǎn)生的次級中子貢獻。兩個數(shù)據(jù)庫的模擬結果均與實驗結果符合較好，C/E均接近1。

3.2 W樣品結果比較與分析

分別測量了兩種厚度(3.5 cm、7 cm)W樣品在60°、120°方向的泄漏中子飛行時間譜。采用MCNP-4C程序，使用CENDL-3.2、CENDL-3.1數(shù)據(jù)庫中W中子評價數(shù)據(jù)，模擬兩種厚度樣品在60°、120°方向的泄漏中子飛行時間譜。實驗結果及模擬結果示于圖10。

觀察圖10中曲線發(fā)現(xiàn)，不同數(shù)據(jù)庫在一些能區(qū)內(nèi)模擬結果與實驗結果偏差較大。計算W樣品在各能量范圍內(nèi)的C/E，列于表3。

14.5 MeV中子與W相互作用后產(chǎn)生的次級中子主要由彈性散射中子、非彈性散射中子、(n,2n)反應產(chǎn)生的次級中子組成?；贑ENDL-3.2評價數(shù)據(jù)庫數(shù)據(jù)，利用NDplot程序計算的14.5 MeV中子與W作用次級中子能譜示于圖11。

圖10 W樣品泄漏中子飛行時間譜實驗結果與模擬結果比較Fig.10 Comparison of experimental and calculated leakage neutron spectra from W sample

表3 W樣品在5個能量段范圍的C/ETable 3 C/E of spectra integrated over 5 energy regions for W

圖11 14.5 MeV中子與W作用次級中子能譜Fig.11 Energy spectra of secondary neutron for W at incident neutron energy of 14.5 MeV

結合圖10、11及表3數(shù)據(jù)，可得到以下結論。

1) 中子能量在13.5～15 MeV(對應60°方向飛行時間為138.85～165.12 ns、120°方向飛行時間為161.37～172.63 ns)內(nèi)，次級中子主要為彈性散射中子的貢獻。CENDL-3.2庫模擬結果高于實驗結果，C/E與1的相對偏差在20%左右。而CENDL-3.1庫在120°方向模擬結果較實驗結果低約50%。如圖12所示，CENDL-3.2庫調(diào)整了彈性散射角分布，在60°、120°方向CENDL-3.2庫彈性散射截面高于CENDL-3.1庫。

圖12 14.5 MeV中子與W相互作用彈性散射角分布Fig.12 Angular distribution of elastic cross section for W at incident neutron energy of 14.5 MeV

2) 中子能量在7～13.5 MeV(對應60°方向飛行時間為168.88～225.17 ns、120°方向飛行時間為176.38～236.43 ns)內(nèi)，次級中子主要為非彈性散射中子的貢獻。觀察發(fā)現(xiàn)，相對于CENDL-3.1庫，CENDL-3.2庫的模擬結果與實驗結果符合更好。60°方向，CENDL-3.1庫的模擬結果較實驗結果偏低50%以上，而CENDL-3.2庫模擬結果較實驗結果只偏低20%以內(nèi)；120°方向，CENDL-3.1庫的模擬結果較實驗結果偏低20%以上，而CENDL-3.2庫的模擬結果與實驗結果符合較好。如圖13所示，CENDL-3.2庫改進了該能區(qū)內(nèi)非彈性散射中子出射能譜。

圖13 14.5 MeV中子與W相互作用 非彈性散射中子能譜Fig.13 Neutron spectra of W(n, n′) reaction at incident neutron energy of 14.5 MeV

圖14 14.5 MeV中子與W相互作用 (n,2n)反應次級中子能譜Fig.14 Neutron spectra from W (n, 2n) reactions at incident neutron energy of 14.5 MeV

3) 中子能量在0.8～7 MeV(對應60°方向飛行時間為228.92～649.32 ns、120°方向飛行時間為240.18～679.26 ns)內(nèi)，次級中子主要為發(fā)生(n,2n)反應產(chǎn)生的次級中子及多次散射中子的貢獻。CENDL-3.2庫模擬結果較實驗結果低約20%。如圖14所示，CENDL-3.2庫調(diào)整了該能區(qū)出射中子能譜。在6～7 MeV能區(qū)內(nèi)，CENDL-3.2庫出射中子能譜快速下降。

4 結論

利用MCNP-4C程序模擬計算Fe樣品的泄漏中子飛行時間譜，對比模擬結果及實驗結果發(fā)現(xiàn)，CENDL-3.2庫在彈性散射能區(qū)、分立能級非彈性散射能區(qū)、連續(xù)能級非彈性散射能區(qū)模擬結果與實驗結果符合較好，較CENDL-3.1庫數(shù)據(jù)有明顯改善。

利用MCNP-4C程序模擬計算W樣品的泄漏中子譜，對比模擬結果及實驗結果發(fā)現(xiàn)，CENDL-3.2庫在非彈性散射能區(qū)模擬結果與實驗結果符合較好，較CENDL-3.1庫數(shù)據(jù)有明顯改善。CENDL-3.2庫在彈性散射能區(qū)截面數(shù)據(jù)偏高，模擬結果高于實驗結果；在(n,2n)反應區(qū)截面數(shù)據(jù)偏低，模擬結果低于實驗結果。CENDL-3.2庫關于天然W的中子評價數(shù)據(jù)應進一步改善。