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    CaCu3Ti4O12表面修飾對低填充濃度的PVDF基復(fù)合材料介電與漏電特性的影響

    2021-12-01 14:52:22張佳琦孔德波文大禹
    綏化學(xué)院學(xué)報 2021年11期
    關(guān)鍵詞:介電常數(shù)電流密度復(fù)合材料

    高 亮 張佳琦 孔德波 商 行 文大禹

    (綏化學(xué)院電氣工程學(xué)院 黑龍江綏化 152061)

    高介電聚合物復(fù)合材料在電力系統(tǒng)、電力電子等能源領(lǐng)域中具有廣泛應(yīng)用價值,是制備高儲能密度介質(zhì)薄膜電容器、電力脈沖器件、高壓電纜電應(yīng)力附件的理想材料[1]。聚合物復(fù)合材料的高介電特性往往需要填充大量(≥40vol.%)高介電常數(shù)的無機陶瓷來獲得,結(jié)果造成復(fù)合材料介電損耗的增加以及耐電壓性能和力學(xué)特性下降,使其失去商業(yè)化應(yīng)用的價值[1~3]。研究表明,低填充量的限定是獲得商業(yè)應(yīng)用價值的高介電聚合物復(fù)合材料的必要條件,尤其是對儲能電容器而言,一味追求過高的介電常數(shù)并不利于介質(zhì)綜合儲能特性[4]。在目前眾多聚合物/陶瓷類復(fù)合材料研究中,具有高介電常數(shù)(105數(shù)量級)和寬溫度(100~600K)穩(wěn)定性的鈦酸銅鈣(CaCu3Ti4O12,簡寫CCTO)陶瓷常備用來改性聚偏二氟乙烯(PVDF)等聚合物材料介電特性[2,5]。但面臨低填充量提高聚合物介電常數(shù)不明顯,且CCTO本征的半導(dǎo)電特性所造成的過高介電損耗和漏電流密度。因此,亟待尋求適合的表面修飾手段,來解決高介電陶瓷因本征特性抑制PVDF復(fù)合材料介電特性提升的問題,有其是對低填充量(≤3vol.%)的CCTO表面修飾修飾改善PVDF材料介電與漏電特性的研究鮮見報道。作者通過化學(xué)鍍工藝對CCTO顆粒表面修飾,合成CCTO@Ni復(fù)合陶瓷相,借助淬火工藝來改善PVDF材料的介電與漏電特性,獲得低介電損耗和漏電流密度的PVDF基復(fù)合材料;并詳細(xì)研究不表面修飾、填充濃度對介電性能與漏電流特性的影響規(guī)律,可為高介電低損耗特性聚合物復(fù)合材料的開發(fā)提供實驗數(shù)據(jù)和理論基礎(chǔ)。

    一、實驗原材料及其樣品制備

    (一)實驗原材料。聚偏二氟乙烯PVDF(FR904),由上海三愛富新材料科技有限公司提供,其密度為1.77~1.78g/cm3,熔點為160~168℃;化學(xué)純等級的硝酸銅、硝酸鈣、鈦酸四丁酯、乙二醇甲醚、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)、氯化鈀(PdCl2)、氫氟酸(HF)、檸檬酸(C6H8O7?H2O)、氯化亞錫(SnCl2?2H2O)、硫酸鎳(NiSO4?6H2O),由國藥集團化學(xué)試劑有限公司提供;水合肼(N2H4?H2O)由天津啟邦化工產(chǎn)品有限公司提供,乙二胺(C2H8N2)由天津市濱??频匣瘜W(xué)試劑有限公司提供。

    (二)實驗樣品制備。采用溶膠凝膠-燃燒法制備CCTO粉體:將化學(xué)計量比的硝酸銅和硝酸鈣溶于乙二醇甲醚溶液中,磁力加熱攪拌,完全溶解后冷卻至室溫;向其混合溶液中加入一定量鈦酸四丁酯,充分?jǐn)嚢韬?,陳?2h,獲得CCTO溶膠溶液;將其置于室外引燃,充分燃燒后獲得CCTO凝膠粉末;將粉末晶化處理,800℃保溫2h后,1050℃保溫6h,獲得微米級尺寸CCTO粉末填料。

    采用化學(xué)鍍工藝對CCTO進(jìn)行表面修飾,合成CCTO@Ni粉體:將20g/L的CCTO粉末先后進(jìn)行粗化、敏化和活化處理30min,并用去離子水分別清洗干凈,然后施鍍10min,經(jīng)清洗、烘干后,獲得表面修飾的CCTO@Ni粉末;其中,粗化液為含HF的水溶液,敏化液為含SnCl2的HCl水溶液,活化液為含PdCl2的HCl水溶液,控制鍍液環(huán)境為92℃、PH~13。

    采用溶液涂覆法制備PVDF基復(fù)合薄膜:首先,將CCTO或CCTO@Ni填料均勻分散于DMF溶液中,200W超聲處理20min;其次,向上述分散液中緩慢添加PVDF粉末,磁力攪拌使其充分溶解,再繼續(xù)攪拌2h,經(jīng)靜置陳化6h后,獲得粘稠混合液;然后,將粘稠混合液均勻涂覆在潔凈的玻璃板上;最后,將涂覆后的玻璃板置于180℃烘箱中處理10min,立即置于冰水混合物中淬火處理,處理后取下薄膜,60℃烘干處理。制備中,填料體積分?jǐn)?shù)分別為0%、0.5%和3%,膜厚16~23μm,并且復(fù)合薄膜樣本依次標(biāo)記為PVDF、CCTO-0.5%或CCTO@Ni-0.5%、CCTO-3.0%或CCTO@Ni-3.0%。

    二、表征與檢測方法

    采用X射線衍射分析儀(Empyrean銳影)對PVDF基復(fù)合材料樣品進(jìn)行物相結(jié)構(gòu)分析,使用Cu靶衍射源,2θ掃描范圍為10~70°;在PVDF基復(fù)合薄膜樣品雙面蒸鍍鋁電極,電極直徑為25mm,采用寬頻阻抗分析儀(NovocontrolAlpha-A)儀對薄膜樣本進(jìn)行室溫介電性能測試,頻率范圍103~106Hz。采用靜電計(Keithley 6517B)和高壓電源(Trek Model20/20C±20kV)構(gòu)成的漏電漏檢測系統(tǒng),對PVDF基復(fù)合材料樣品進(jìn)行漏電漏測試,測試電場強度為25MV/m。

    三、結(jié)果與分析

    (一)物相結(jié)構(gòu)。FR904型PVDF是半結(jié)晶型高分子聚合物材料,在低衍射角范圍(16~28°)其XRD圖譜出現(xiàn)特征衍射峰,如圖1所示。在2θ衍射角約為18.3°、19.8°和26.5°處,淬火后的純PVDF材料XRD衍射圖譜出現(xiàn)典型的α與γ混合晶型PVDF衍射峰,分別對應(yīng)α(020)、α(021)和γ(022)晶面[6]。CCTO或CCTO@Ni陶瓷相的引入抑制了PVDF的晶型生長,使得其典型α與γ衍射峰強度減弱。PVDF基復(fù)合材料X衍射圖譜中出現(xiàn)了CaCu3Ti4O12鈣鈦礦晶體結(jié)構(gòu)結(jié)構(gòu)的特征衍射峰,其衍射角分別約為34.2°、49.3°和61.4°,分別對應(yīng)CaCu3Ti4O12晶體的(220)、(400)和(422)晶面[7];隨著CCTO或CCTO@Ni相填充濃度的增加,PVDF基復(fù)合材料體系內(nèi)無機相衍射峰強度加強。另外,在衍射角約為44.5°處,PVDF/CCTO@Ni復(fù)合材料XRD衍射譜出現(xiàn)了典型的Ni衍射峰,源于表面化學(xué)鍍修飾后所形成的CCTO@Ni復(fù)合陶瓷相??梢?,填充相CCTO或CCTO@Ni粉體的引入,形成無機鈣鈦礦陶瓷相和有機鐵電聚合物相混合結(jié)構(gòu),并且都保持各自完好晶體結(jié)構(gòu);

    圖1 PVDF及其復(fù)合材料的XRD圖譜

    (二)介電性能。PVDF/CCTO和PVDF/CCTO@Ni復(fù)合材料的介電常數(shù)與頻率的關(guān)系如圖2所示。從圖2中可以看出,PVDF基復(fù)合材料的介電常數(shù)具有頻率依賴性,均隨著頻率的增加而減小,尤其是在105~106Hz高頻范圍內(nèi)變化較為顯著,源于外電場頻率增加使得材料內(nèi)偶極子轉(zhuǎn)向滯后,造成其介電常數(shù)的迅速下降[8]。隨著CCTO填充濃度從0.5%增加到3.0%,相應(yīng)的PVDF基復(fù)合材料的介電常數(shù)值也增加。例如PVDF/CCTO復(fù)合材料介電常數(shù)由10.22增加到15.53(104Hz),較純PVDF相比,3%的填充相提高介電常數(shù)為30.84%,但0.5%填充量使其降低了4.84%,可能源于復(fù)合薄膜厚度的影響。相比CCTO對PVDF復(fù)合材料介電常數(shù)的提高效果,CCTO表面鍍鎳修飾后的填充相CCTO@Ni的引入,使得PVDF/CCTO@Ni復(fù)合材料介電常數(shù)提高程度降低,如0.5%和3%填充濃度下的PVDF/CCTO@Ni復(fù)合材料介電常數(shù)分別為11.89和11.76,相比純PVDF,分別提高了10.7%和9.5%。由此可以,CCTO表面鍍鎳修飾能夠?qū)崿F(xiàn)低填充量(0.5%)顯著提高PVDF介電常數(shù),而填充濃度的進(jìn)一步增加,很可能因鎳增加電子濃度所引起填充相之間在PVDF基體中團聚,造成PVDF基復(fù)合材料結(jié)構(gòu)缺陷而降低其提升介電常數(shù)效果。

    圖2 PVDF/CCTO和PVDF/CCTO@Ni復(fù)合材料的介電常數(shù)與頻率的關(guān)系圖

    圖3為PVDF/CCTO和PVDF/CCTO@Ni復(fù)合材料的介電損耗與頻率的關(guān)系。從圖3中可以看出,在103~104Hz頻率范圍內(nèi),PVDF及其復(fù)合材料的介電損耗具有頻率穩(wěn)定性,都低于0.035;當(dāng)頻率高于104Hz,介電損耗隨著頻率增加而顯著增加,這與因高頻電場作用引起偶極子轉(zhuǎn)向滯后造成介電常數(shù)的變化相吻合。進(jìn)一步,對103~104Hz頻率范圍內(nèi)介電損耗數(shù)據(jù)進(jìn)行放大比較,如圖3中插圖所示。隨著CCTO或CCTO@Ni填充濃度增加,其復(fù)合材料介電損耗增加,而0.5%填充下的PVDF/CCTO@Ni復(fù)合材料的介電損耗0.025(104Hz)低于純PVDF,很可能源于納米鎳在CCTO表面的庫倫阻礙效應(yīng)[9]。

    圖3 PVDF/CCTO和PVDF/CCTO@Ni復(fù)合材料的介電損耗與頻率的關(guān)系圖

    (三)漏電流特性。對低填充濃度的PVDF、PVDF/CCTO和PVDF/CCTO@Ni復(fù)合材料進(jìn)行漏電流測試,研究漏電流密度與放電時間、填充相及填充濃度之間的關(guān)系,其測試結(jié)果如圖4所示。在2min放電時間內(nèi),材料內(nèi)部泄露電流隨著時間而衰減至穩(wěn)定數(shù)值。從檢測的結(jié)果來看,0.5%的CCTO@Ni填充PVDF復(fù)合材料的漏電流密度略低于純PVDF的漏電流密度,而填充量增加到3%時,復(fù)合材料的漏電流密度值增加了一個數(shù)量級(~106A/cm2);同樣發(fā)現(xiàn),隨著CCTO填充濃度的增加,PVDF/CCTO復(fù)合材料的漏電流密度也增大,這都有可能來源于PVDF基復(fù)合材料內(nèi)部無機填充相CCTO的半導(dǎo)電特性、表面修飾鎳顆粒的導(dǎo)電性以及復(fù)合材料體系形貌缺陷。從圖4中可以明顯發(fā)現(xiàn),在同比濃度填充量下,PVDF/CCTO@Ni復(fù)合材料的漏電流密度均比PVDF/CCTO復(fù)合材料低,尤其在低填充量(0.5%)下,可以獲得與純PVDF漏電流密度值略小的PVDF/CCTO@Ni-0.5%復(fù)合材料。

    圖4 25MV/m電場強度下PVDF/CCTO和PVDF/CCTO@Ni復(fù)合材料的漏電流密度與時間的關(guān)系圖

    為直觀對比PVDF/CCTO和PVDF/CCTO@Ni兩種復(fù)合材料的漏電流密度與填充相及其填充濃度之間的關(guān)系,整理對比數(shù)據(jù)如圖5所示。從圖5可見,與PVDF/CCTO復(fù)合材料相比,CCTO表面鍍鎳修飾后的CCTO@Ni填充相,能夠顯著降低PVDF基復(fù)合材料的漏電流密度。在0.5%填充量下,PVDF/CCTO復(fù)合材料的漏電流密度為5.0×10-7A/cm2,是純PVDF材料的3.35倍,而PVDF/CCTO@Ni復(fù)合材料漏電流密度為1.05×10-7A/cm2,比純PVDF材料低8.7%。低填充量(0.5%)下,CCTO@Ni填充相表面納米鎳顆粒的庫倫阻礙效應(yīng)[11],避免了鎳顆粒之間的相互接觸,使得PVDF基復(fù)合材料體系具有較低的漏電流密度,也使得材料具有較低的介電損耗,這與圖3的結(jié)論相符。隨著填充量的增加,陶瓷填料在PVDF基體中增多,帶來PVDF基復(fù)合材料漏電流密度的增加。而表面修飾后的CCTO@Ni復(fù)合填料在復(fù)合體系中所形成的體系形貌缺陷較少,所以使得PVDF/CCTO@Ni復(fù)合材料比PVDF/CCTO復(fù)合材料的漏電流密度小。

    圖5 25MV/m電場強度下不同填充濃度的PVDF/CCTO和PVDF/CCTO@Ni復(fù)合材料的漏電流密度對比圖

    四、結(jié)論

    (1)3%低體積分?jǐn)?shù)的CCTO填充的PVDF/CCTO復(fù)合材料具有高介電常數(shù)15.53,比純PVDF材料提高30.84%,具有較低介電損耗0.0283;

    (2)表面鍍鎳修飾有利于低填充量下PVDF基復(fù)合材料介電損耗和漏電流密度的降低;

    (3)0.5%低體積分?jǐn)?shù)的CCTO@Ni填充的PVDF/CCTO@Ni復(fù)合材料具有比純PVDF材料低的介電損耗0.025和比純PVDF材料低8.7%的漏電流密度1.05×10-7A/cm2。

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