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    氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法測(cè)定紡織品中甲氧基多溴聯(lián)苯醚

    2021-11-30 07:41:42宋功武
    化學(xué)與生物工程 2021年11期
    關(guān)鍵詞:聯(lián)苯甲氧基內(nèi)標(biāo)

    潘 全,陳 魏,何 瑜,宋功武

    (1.湖北省纖維檢驗(yàn)局,湖北 武漢 430061;2.湖北中檢檢測(cè)有限公司,湖北 武漢 430056;3.湖北大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院,湖北 武漢 430062)

    多溴聯(lián)苯醚(polybrominated diphenyl ethers,PBDEs)是一類(lèi)添加型溴系阻燃劑[1],在環(huán)境、食品、電子產(chǎn)品、建筑材料及紡織品等行業(yè)均有應(yīng)用。PBDEs類(lèi)化合物性質(zhì)穩(wěn)定,在環(huán)境中難降解,屬于典型的持久性有機(jī)污染物,能夠長(zhǎng)距離遷移并在生物體內(nèi)蓄積,直接危害人類(lèi)健康[2-4]。PBDEs首先在歐盟RoHS指令中針對(duì)電子電器而被禁用[5]。

    近年來(lái),PBDEs的代謝物也引起了研究者的關(guān)注,如甲氧基多溴聯(lián)苯醚(methoxylated polybrominated diphenyl ethers,MeO-PBDEs)。毒理學(xué)研究表明,MeO-PBDEs比PBDEs可能具有更大的毒性,如影響機(jī)體發(fā)育、干擾內(nèi)分泌系統(tǒng)、抑制基因和蛋白表達(dá)等,MeO-PBDEs對(duì)人類(lèi)健康構(gòu)成的威脅可能會(huì)更大[6-7]。

    紡織品作為人們生活的必需品,與人們的生活息息相關(guān)。2005年,國(guó)際紡織品生態(tài)研究與檢測(cè)協(xié)會(huì)(Oeko-Tex)明確禁止了多溴聯(lián)苯(醚)類(lèi)阻燃劑在紡織品中的使用[8]。而對(duì)于紡織品中MeO-PBDEs的檢測(cè),目前國(guó)內(nèi)外幾乎沒(méi)有報(bào)道。因此,亟需建立一種穩(wěn)定、快速、準(zhǔn)確、有效的MeO-PBDEs檢測(cè)方法,為我國(guó)紡織品安全評(píng)價(jià)及污染物控制提供重要的科學(xué)依據(jù),有效提升我國(guó)阻燃類(lèi)紡織產(chǎn)品的安全性。鑒于此,作者建立氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用法(GC-MS)測(cè)定紡織品中MeO-PBDEs的方法,通過(guò)加壓流體萃取技術(shù)對(duì)紡織品樣品進(jìn)行前處理,并采用同位素內(nèi)標(biāo)法對(duì)樣品中8種MeO-PBDEs進(jìn)行定量分析。

    1 實(shí)驗(yàn)

    1.1 試劑與儀器

    甲苯,色譜純,國(guó)藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;甲氧基多溴聯(lián)苯醚(MeO-PBDEs)單標(biāo)溶液[包括2′-甲氧基-4-溴聯(lián)苯醚(2′-MeO-BDE003)、3′-甲氧基-2,4-二溴聯(lián)苯醚(3′-MeO-BDE007)、4′-甲氧基-2,2′,4-三溴聯(lián)苯醚(4′-MeO-BDE017)、5-甲氧基-2,2′,4,4′-四溴聯(lián)苯醚(5-MeO-BDE047)、4′-甲氧基-2,2′,4,5,5′-五溴聯(lián)苯醚(4′-MeO-BDE101)、6-甲氧基-2,3,3′,4,4′,5′-六溴聯(lián)苯醚(6-MeO-BDE157)、4-甲氧基-2,2′,3,4′,5,5′,6-七溴聯(lián)苯醚(4-MeO-BDE187)、4′-甲氧基-2,2′,3,3′,4,5′,6,6′-八溴聯(lián)苯醚(4′-MeO-BDE201),濃度均為50 mg·L-1]、13C同位素多溴聯(lián)苯醚(PBDEs)混標(biāo)溶液[包括13C標(biāo)記2,4,4′-三溴聯(lián)苯醚(BDE028L)、13C標(biāo)記2,2′,4,4′-四溴聯(lián)苯醚(BDE047L)、13C標(biāo)記2,2′,4,4′,6-五溴聯(lián)苯醚(BDE100L)、13C標(biāo)記2,2′,4,4′,5-五溴聯(lián)苯醚(BDE099L)、13C標(biāo)記2,2′,4,4′,5,6′-六溴聯(lián)苯醚(BDE154L)、13C標(biāo)記2,2′,4,4′,5,5′-六溴聯(lián)苯醚(BDE153L)、13C標(biāo)記2,2′,3,4,4′,5′,6-七溴聯(lián)苯醚(BDE183L),濃度均為2 mg·L-1],美國(guó)Accustandard公司。

    7890A-5975C型氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀,美國(guó)安捷倫科技有限公司;HPFE型加壓流體萃取儀,??苾x器有限公司;R-300型真空旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器,瑞士步琦有限公司;XSR105DU型分析天平,梅特勒-托利多儀器有限公司。

    1.2 樣品前處理

    稱(chēng)取1.00 g紡織品樣品,剪碎至尺寸約5 mm×5 mm,混勻。將樣品裝入加壓流體萃取儀的萃取池中,加入20 mL甲苯、1.0 mL 0.2 mg·L-1的13C同位素PBDEs混標(biāo)溶液。萃取溫度為100 ℃,萃取壓力為1.034×107Pa(1 500 psi),靜態(tài)萃取時(shí)間為5 min,循環(huán)萃取2次,將萃取液收集于100 mL濃縮瓶中。將濃縮瓶置于真空旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)器中,于(75±2) ℃、150 mbar的低真空下濃縮至近干,用甲苯溶解并定容至1 mL,經(jīng)0.45 μm有機(jī)濾膜過(guò)濾至色譜進(jìn)樣瓶中,用于GC-MS分析。

    1.3 色譜條件

    DB-5ht毛細(xì)管色譜柱 (15 m×0.25 mm,0.10 μm),固定相為5%苯基-甲基聚硅氧烷;升溫程序:100 ℃保持1 min,以20 ℃·min-1升至340 ℃,保持3 min;進(jìn)樣口溫度280 ℃;質(zhì)譜接口溫度340 ℃;載氣為氦氣,純度≥99.999%,流量1.5 mL·min-1;進(jìn)樣量1.0 μL;進(jìn)樣方式為脈沖不分流,脈沖壓力20 psi(1.0 min后開(kāi)閥);溶劑延遲3.0 min;監(jiān)測(cè)方式為全掃描(100~1 000 amu)和選擇離子監(jiān)測(cè)。

    2 結(jié)果與討論

    2.1 定性分析

    按1.3色譜條件對(duì)8種MeO-PBDEs進(jìn)行全掃描和選擇離子監(jiān)測(cè),根據(jù)其質(zhì)譜圖選擇豐度最大的碎片離子作為定量離子,選擇質(zhì)荷比較大、具有特征性的碎片離子作為定性離子,8種MeO-PBDEs的定量和定性離子見(jiàn)表1。

    表1 8種MeO-PBDEs的定量和定性離子

    2.2 定量分析

    2.2.1 內(nèi)標(biāo)物的選擇

    由于內(nèi)標(biāo)法能夠有效校準(zhǔn)或消除因操作條件的波動(dòng)而對(duì)分析結(jié)果產(chǎn)生的影響,因此,對(duì)于色譜痕量分析來(lái)說(shuō),內(nèi)標(biāo)法定量相比于外標(biāo)法具有更高的精密度和準(zhǔn)確度。采用內(nèi)標(biāo)法定量時(shí),內(nèi)標(biāo)物應(yīng)與待測(cè)樣品組分有基本相同或盡可能一致的物化性質(zhì)(如化學(xué)結(jié)構(gòu)、極性、揮發(fā)度及在溶劑中的溶解度等)、色譜行為和相應(yīng)特征,此時(shí)選擇待測(cè)樣品組分或相似組分的同位素作為內(nèi)標(biāo)最為合適。采用同位素內(nèi)標(biāo)法有以下3個(gè)優(yōu)勢(shì):(1)提取、凈化效率基本一致;(2)在待測(cè)樣品中自然豐度低,幾乎檢測(cè)不出;(3)色譜行為、保留時(shí)間相似。

    基于以上分析,選取13C同位素PBDEs作為內(nèi)標(biāo)物,其物化性質(zhì)與目標(biāo)物基本一致,不僅能夠較好地克服基體效應(yīng),消除進(jìn)樣或操作誤差,并且能使定量結(jié)果更為準(zhǔn)確。MeO-PBDEs及13C同位素內(nèi)標(biāo)物的選擇離子(SIM)色譜圖見(jiàn)圖1。

    1.2′-MeO-BDE003 2.3′-MeO-BDE007 3.BDE028L(IS)

    2.2.2 內(nèi)標(biāo)物的分組

    13C同位素PBDEs混標(biāo)溶液共有7種物質(zhì),選取其中5種作為MeO-PBDEs的內(nèi)標(biāo)物(其余2種不參與分組和峰面積計(jì)算),共計(jì)分為5組,同位素內(nèi)標(biāo)定量分組見(jiàn)表2。

    表2 MeO-PBDEs和13C同位素內(nèi)標(biāo)物的保留時(shí)間及分組

    由于MeO-PBDEs同系物眾多,相較于傳統(tǒng)的單一內(nèi)標(biāo),多同位素內(nèi)標(biāo)的分組監(jiān)控能夠更加全面地涵蓋色譜溶出物的出峰時(shí)間,對(duì)各目標(biāo)物進(jìn)行針對(duì)性的定量分析,更具科學(xué)性與合理性,為今后研究其它同系物提供了參考依據(jù)。

    2.3 方法驗(yàn)證

    2.3.1 標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)的繪制及線(xiàn)性范圍

    取5個(gè)1.5 mL棕色進(jìn)樣小瓶,分別加入適量MeO-PBDEs單標(biāo)溶液、13C同位素PBDEs混標(biāo)溶液,用甲苯定容至1 mL,按表3配制成5個(gè)不同濃度的標(biāo)準(zhǔn)系列。

    表3 MeO-PBDEs系列標(biāo)準(zhǔn)溶液的配制

    標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)的線(xiàn)性范圍指待測(cè)物濃度與儀器的檢測(cè)信號(hào)(如峰面積)呈線(xiàn)性關(guān)系并能滿(mǎn)足精密度和準(zhǔn)確度要求的濃度范圍。對(duì)于準(zhǔn)確定量的方法,線(xiàn)性回歸方程的相關(guān)系數(shù)不低于0.99。8種MeO-PBDEs標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)的線(xiàn)性回歸方程及相關(guān)系數(shù)見(jiàn)表4。

    表4 8種MeO-PBDEs標(biāo)準(zhǔn)曲線(xiàn)的線(xiàn)性回歸方程及相關(guān)系數(shù)

    從表4可知,8種MeO-PBDEs在較寬的濃度范圍(0.1~5.0 μg·mL-1)內(nèi)有較好的線(xiàn)性關(guān)系,相關(guān)系數(shù)均達(dá)到0.995以上。

    2.3.2 檢出限

    稱(chēng)取1.0 g空白紡織品樣品,添加一定濃度的標(biāo)樣,按1.2步驟進(jìn)行樣品的前處理后,按1.3色譜條件進(jìn)樣分析,重復(fù)測(cè)定10次,計(jì)算標(biāo)準(zhǔn)偏差(SD),以3倍的標(biāo)準(zhǔn)偏差計(jì)算方法的檢出限,結(jié)果見(jiàn)表5。

    表5 8種MeO-PBDEs的檢出限

    2.3.3 準(zhǔn)確度和精密度

    稱(chēng)取2種空白紡織品樣品(棉和滌綸)各1.0 g,分高、中、低3個(gè)水平(0.5 mg·kg-1、1.0 mg·kg-1、5.0 mg·kg-1)平行加標(biāo)。按1.2步驟進(jìn)行樣品的前處理后,按1.3色譜條件進(jìn)樣分析,重復(fù)測(cè)定6次,計(jì)算加標(biāo)回收率和相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(RSD),結(jié)果見(jiàn)表6。

    表6 樣品中8種MeO-PBDEs的加標(biāo)回收率和精密度(n=6)

    續(xù)表6

    根據(jù)GB/T 27417-2017《合格評(píng)定 化學(xué)分析方法確認(rèn)和驗(yàn)證指南》附錄A,添加水平在0.1~1.0 mg·kg-1范圍內(nèi),則對(duì)應(yīng)的加標(biāo)回收率應(yīng)在80%~110%范圍內(nèi)。由表6可知,8種MeO-PBDEs的平均加標(biāo)回收率在80.83%~105.17%范圍內(nèi),RSD在1.64%~9.77%范圍內(nèi),表明該方法具有較高的準(zhǔn)確度及精密度。

    3 結(jié)論

    建立了GC-MS測(cè)定紡織品中甲氧基多溴聯(lián)苯醚的分析方法。通過(guò)加壓流體萃取技術(shù)對(duì)紡織品樣品進(jìn)行前處理,并采用同位素內(nèi)標(biāo)法對(duì)樣品中8種甲氧基多溴聯(lián)苯醚進(jìn)行定量分析。結(jié)果表明,該方法的檢出限為1.0×10-2~4.0×10-2mg·kg-1,平均加標(biāo)回收率為80.83%~105.17%,RSD為1.64%~9.77%。該方法具有較高的靈敏度、精密度和準(zhǔn)確度,適用于紡織品中痕量甲氧基多溴聯(lián)苯醚的測(cè)定。

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