交聯(lián)聚乙烯HIC在美國處置場應(yīng)用實(shí)踐及對我國的啟示

姚 勇，王彩霞，萬皓宇，周若凡，陳 勇

(1.山東核電有限公司，山東 海陽 265116；2.遼寧核電有限公司，遼寧 興城 125100)

高完整性容器(簡稱HIC)是一種特殊設(shè)計(jì)制造的強(qiáng)度高、密封性好、化學(xué)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性強(qiáng)的容器，可用于裝載未經(jīng)固化或固定處理的放射性廢物，其包容放射性的預(yù)期壽命不低于300年[1]。高完整性容器最早用于處理美國三哩島核電廠事故產(chǎn)生的放射性廢樹脂，該高完整性容器為聚乙烯襯里、鋼筋混凝土為本體的容器。后續(xù)美國開發(fā)了如鋼纖維加強(qiáng)混凝土容器、高密度聚乙烯高完整性容器等，至今已有超過22 000個(gè)不同型號和規(guī)格的HIC在世界范圍內(nèi)使用。HIC按其材料可分為：混凝土HIC、交聯(lián)聚乙烯HIC和球墨鑄鐵HIC。

2010年，海陽核電廠在我國首次引進(jìn)了美國EnergySlutions公司(以下簡稱“ES公司”)的PL8-120型交聯(lián)聚乙烯HIC，將其作為核島產(chǎn)生的廢樹脂及廢過濾器芯的包封處理容器和最終處置容器，如何根據(jù)我國國情來處置這類廢物包是我們面臨的研究課題，也是國內(nèi)安全審評時(shí)重點(diǎn)關(guān)注的問題。本文通過介紹PL8-120型交聯(lián)聚乙烯HIC在美國Clive和Barnwell處置場的處置應(yīng)用實(shí)踐及在我國應(yīng)用中存在的主要問題，期望能對交聯(lián)聚乙烯HIC在我國的處置提供一些借鑒和幫助。

1 PL8-120型交聯(lián)聚乙烯HIC簡介

PL8-120型高完整性容器是由交聯(lián)聚乙烯制成，外形尺寸為φ1 524 mm×1 866 mm，幾何容積約為3.05 m3，有效容積約為2.83 m3。對于貯存廢樹脂/顆粒活性炭和廢過濾器芯的HIC，內(nèi)部脫水結(jié)構(gòu)略有不同。用于處理離子交換樹脂和活性炭顆粒的HIC，脫水管下部直接與一系列的過濾器連接。用于處理過濾器芯子的HIC，在容器底部脫水過濾器的上方安裝有金屬脫水板，以防止裝填時(shí)廢濾芯砸壞過濾器。PL8-120型交聯(lián)聚乙烯高完整性容器性能滿足我國《低、中水平放射性廢物高完整性容器》(GB 36900.3—2018)標(biāo)準(zhǔn)要求，與標(biāo)準(zhǔn)中DⅠ型容器外形結(jié)構(gòu)相似[2]。

2 交聯(lián)聚乙烯HIC在美國處置經(jīng)驗(yàn)

交聯(lián)聚乙烯HIC在美國有超過40年的使用經(jīng)驗(yàn)，本文簡要介紹美國兩個(gè)具有代表性的處置場，南卡州Barnwell處置場和猶他州Clive處置場使用HIC處置低、中放廢物的實(shí)踐經(jīng)驗(yàn)。

2.1 Barnwell處置場

Barnwell處置場位于美國南卡羅萊納州南部的Barnwell鎮(zhèn)，于1971年建成運(yùn)營，設(shè)計(jì)年限為50年，已運(yùn)行50年。Barnwell處置場可以接收鋼桶、水泥桶、HIC等多種包裝方式的廢物包，可處置A/B/C類廢物，也可處置大件廢物(如報(bào)廢的蒸發(fā)器、壓力容器等)。按照美國聯(lián)邦法規(guī)10 CFR 61.55規(guī)定[3]：美國將可采用近地表方式處置的低放廢物分為A、B、C三類，A類廢物活度濃度較低，通常與其他廢物分開單獨(dú)處置。如果A類廢物的穩(wěn)定性滿足較高要求，也可與其他廢物一起處置；B類廢物比活度較A類高，廢物的物理形式和特性必須符合更嚴(yán)格的要求以保證廢物處置的穩(wěn)定性；C類廢物比活度較B類高，此類廢物不僅須滿足比B級廢物更嚴(yán)格的形式要求，以保證其穩(wěn)定性，還須處置設(shè)施采取附加措施，保護(hù)其免受外部入侵，例如設(shè)置工程屏障或增加掩埋深度等。

Barnwell處置場對低放廢物采用陸地淺埋處置。隨著經(jīng)驗(yàn)的積累，處置單元構(gòu)造不斷完善，從最初單純的按標(biāo)準(zhǔn)挖狹長淺壕溝掩埋過渡至溝道擴(kuò)大、排水管采用不銹鋼、溝道之間隔離、設(shè)置抗浸滲的屏障、覆蓋層采用多層結(jié)構(gòu)、改變回填物類型及施工方式等。圖1為Barnwell處置場HIC淺地表壕溝處置示意圖。

圖1 Barnwell處置場HIC淺地表壕溝處置示意圖Fig.1 Near surface trench of HIC disposal in Barnwell site

圖1中主要處置結(jié)構(gòu)說明如下：

1)HIC混凝土外包裝外形尺寸：φ1.85 m×2.17 m。

2)溝渠底層：為2層，分別為排水層和砂質(zhì)黏土層，厚度根據(jù)工程地質(zhì)條件確定。處置溝渠必須在地下水水位以上進(jìn)行開挖。

3)覆蓋層：為6層增強(qiáng)覆蓋層，從上到下分別為植被層、排水層、塑料襯墊層、膨潤土層、低滲透土壤層、結(jié)構(gòu)回填層?？偤穸燃s2 m。

4)疏排水：沿壕溝長度方向設(shè)置一條暗渠，處置單元產(chǎn)生的廢水等通過排水層排至暗渠內(nèi)，暗渠低端設(shè)置集水坑和排水泵，將收集的廢水排出處置單元。

5)排氣：因廢物包的排氣量很小，土壤的吸收、彌散作用可以消除廢物包的排氣，不會(huì)形成氣體局部積聚的情況。

2.2 Clive處置場

Clive處置場位于美國西部干旱少雨的猶他州，占地面積1平方英里，主要處置A類廢物，包括裝樹脂的HIC、建筑廢物、鈾尾礦三類廢物，設(shè)計(jì)處置能力為8 500 000 m3。Clive處置場主要廠址特征為高海拔(海拔約1 500 m)，干旱少雨(蒸發(fā)量遠(yuǎn)大于下雨量)，人煙稀少。

Clive處置場對聚乙烯HIC采用淺地表填埋處置。廢物處置單元地面進(jìn)行混合鋪墊和防滲處理，混合鋪墊部分主要采用當(dāng)?shù)胤罎B透黏土及建筑廢物。處置HIC時(shí)，在四周碼放低劑量水平的廢物箱體(BOX)，中間碼放聚乙烯HIC桶，HIC桶之間用沙進(jìn)行填充。每碼放一層HIC，均要在其上做內(nèi)部覆蓋層處理，直到達(dá)到設(shè)計(jì)高度，然后再做最終的頂部覆蓋層處理，完成處置單元。圖2為Clive處置場HIC淺地表填埋處置工程設(shè)計(jì)示意圖。

圖2 Clive處置場HIC淺地表填埋處置工程設(shè)計(jì)示意圖Fig.2 Shallow surface landfill of HIC disposal in Clive Site

Clive處置場處置單元的工程設(shè)計(jì)特點(diǎn)如下：

1)處置單元為筑堤，部份延伸到地下，占地面積大約是1 115 ft(340 m)×2 110 ft(643 m)；

2)最終的筑堤在周圍地勢之上35 ft(11 m)，20%側(cè)坡和2%頂坡；

3)處置單元地面進(jìn)行混合鋪墊和防滲處理；

4)覆蓋系統(tǒng)：從上到下為護(hù)面石、砂礫濾層、土壤保護(hù)層、氡屏障層等；

5)監(jiān)測系統(tǒng)：監(jiān)測地下水、空氣、土壤、植被。

2.3 兩處置場處置方案比較

Barnwell和Clive兩處置場對交聯(lián)聚乙烯HIC處置方案比較列于表1。

表1 Barnwell處置場與Clive處置場處置HIC方案對比Tab.1 Comparison between Barnwell and Clive for their HIC disposal plans

從表1可看出，兩場址條件相差較大。Clive處置場位于干燥少雨的西部高原，人煙稀少，其工程屏障建設(shè)、運(yùn)行維護(hù)等較簡單，費(fèi)用低，對工作人員、公眾和環(huán)境影響主要考慮空氣劑量。Barnwell處置場位于多雨的美國南部，周圍有少量居民居住，其工程屏障建設(shè)、運(yùn)行維護(hù)等較Clive復(fù)雜，費(fèi)用較Clive高，對工作人員、公眾和環(huán)境影響主要考慮地下水劑量。另外，Barnwell處置場周邊區(qū)域有薩凡納河后處理廠等核設(shè)施，有利于核廢物的運(yùn)輸。

3 我國HIC的應(yīng)用情況和問題探討

目前我國國內(nèi)有海陽和陽江兩個(gè)核電廠在使用HIC裝料脫水技術(shù)處理放射性廢物，產(chǎn)生的HIC廢物包比較少，均貯存在廠內(nèi)廢物暫存庫中，由于多種原因尚未外送處置。但鑒于核電廠內(nèi)廢物暫存庫庫容有限并且聚乙烯HIC在國內(nèi)沒有處置先例，HIC處置方案需研究，美國處置場成熟的HIC處置經(jīng)驗(yàn)對國內(nèi)聚乙烯HIC處置設(shè)計(jì)有一定啟發(fā)和借鑒意義。

HIC容器裝填的廢物放射性水平高并且為最終處置容器，需保證其超過300年的完整性，因此HIC處置安全要求高。HIC處置時(shí)存在的主要問題有：廢物包內(nèi)自由水含量、累積劑量、輻照分解、是否需要加外包裝、處置方案選擇等問題，需要我們?nèi)パ芯拷鉀Q。

3.1 HIC內(nèi)自由水含量問題

國標(biāo)GB 9132、GB 12711規(guī)定HIC內(nèi)自由水含量應(yīng)小于固體廢物體積的1%。核電站廢樹脂中不但含有自由水，還有一定量的通過吸水溶脹而結(jié)合的結(jié)合水，而這部分結(jié)合水是不能通過真空泵抽出來的。在處置場長期處置期間，隨著廢樹脂的輻照分解，這部分結(jié)合水會(huì)逐步析出。如何使HIC內(nèi)自由水含量小于1%這一要求長期得到保證，這部分結(jié)合水會(huì)給HIC長期處置的安全性帶來什么樣的影響，是一個(gè)值得思考的問題，目前尚未見到相關(guān)論述。一個(gè)可行的解決辦法是通過加熱將廢樹脂內(nèi)的結(jié)合水去除，然后再將干燥后的廢樹脂等裝入HIC內(nèi)處置。這種解決方案有兩個(gè)優(yōu)點(diǎn)：一是廢物包內(nèi)自由水含量能滿足國標(biāo)規(guī)定；二是除去結(jié)合水后廢樹脂體積減少約50%，廢物包的體積減少約1半，后期廢物處置費(fèi)用可以減少約一半，有顯著的經(jīng)濟(jì)效益。根據(jù)AP1000機(jī)組設(shè)計(jì)源項(xiàng)，每臺機(jī)組每年預(yù)期產(chǎn)生11.33 m3廢樹脂。按照海陽廠址6臺機(jī)組運(yùn)行60年計(jì)算，整個(gè)壽期內(nèi)如采用廢樹脂干燥后再裝入HIC工藝，將比現(xiàn)在的濕裝填工藝減少廢物體積2 039 m3，假設(shè)1 m3廢樹脂處置費(fèi)用8萬元，整個(gè)壽期將減少處置費(fèi)用約1.6個(gè)億。另外，為便于研究觀察HIC長期處置時(shí)廢物和容器本身的變化趨勢(包括自由水含量等)，建議在處置單元設(shè)計(jì)時(shí)考慮采取對個(gè)別HIC進(jìn)行長期研究觀察的技術(shù)措施。

3.2 累積劑量問題

因交聯(lián)聚乙烯HIC材料特性要求，為保證HIC超過300年的完整性，其壽期(≥300年)內(nèi)總累積劑量(TID)限值為1.0×106Gy。為防止出現(xiàn)超設(shè)計(jì)限值情況，在運(yùn)行操作過程中需采取嚴(yán)格的控制措施，建議從以下兩個(gè)方面進(jìn)行控制：一是裝料時(shí)要明確廢物的源項(xiàng)數(shù)據(jù)，特別是對累積劑量貢獻(xiàn)比較大的長壽命核素(如60Co、137Cs、90Sr、14C等)源項(xiàng)數(shù)據(jù)；二是根據(jù)累積劑量限值及裝填廢物設(shè)計(jì)源項(xiàng)，通過計(jì)算反推得到HIC內(nèi)裝填廢物的最大劑量率限值，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)廢物裝填控制。例如，依據(jù)累積劑量限值1.0×106Gy和AP1000機(jī)組廢物設(shè)計(jì)源項(xiàng)，反推得到HIC內(nèi)裝填廢物后最大劑量率限值為5.62 Sv/h，為安全起見，實(shí)際操作時(shí)建議按最大限值的50%即2.81 Sv/h進(jìn)行管理控制?？蓪⒌汀⒅兴椒派湫詮U物進(jìn)行混裝等方式來確保HIC累積劑量不超過限值。另外，在設(shè)計(jì)HIC處置方案時(shí)，應(yīng)考慮處置單元中HIC周圍廢物包對累積劑量的影響，應(yīng)建立模型進(jìn)行核算，避免出現(xiàn)累積劑量超限值情況。

3.3 輻照分解氣體問題

廢樹脂在輻照條件下將會(huì)產(chǎn)生少量氫氣。按AP1000一回路廢樹脂預(yù)期源項(xiàng)計(jì)算，廢樹脂在核電廠暫存衰變5.25年(核島廢樹脂罐內(nèi)衰變90天+HIC暫存庫暫存5年)，送處置時(shí)氫氣釋放速率為9.88×10-7mL/(h·mL樹脂)[5]。另據(jù)NUREG/CR-3168中提到，陰離子交換樹脂在7.9×106Gy累積劑量照射下氣體產(chǎn)生量為12.6 mL/g，陽離子交換樹脂在2.5×107Gy累積劑量照射下氣體產(chǎn)生量為6.8 mL/g[1]。在設(shè)計(jì)處置單元的封閉結(jié)構(gòu)和覆蓋層時(shí)，應(yīng)考慮輻照氣體的安全釋放、吸收和彌散問題，可采取在處置單元隔間層板上設(shè)置非能動(dòng)排氣孔和集中式氣體匯流排、采用氣體吸收彌散性好覆蓋層材料等措施，避免壽期內(nèi)輻照氣體對HIC容器本身及處置單元產(chǎn)生安全性的影響。

3.4 HIC處置外包裝問題

外包裝能夠?yàn)镠IC提供結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性保護(hù)，消除外部荷載對HIC的影響，為容器300年完整性提供必要保證。Barnwell處置場于1989年首次使用混凝土外包裝處置HIC，1996年南卡州政府強(qiáng)制要求所有聚乙烯HIC廢物包放入混凝土外包裝內(nèi)處置。對聚乙烯HIC的處置建議考慮合理的外包裝，HIC外包裝可看作為HIC的一道工程屏障，這樣做符合縱深防御的設(shè)計(jì)原則，增加了HIC長期處置的穩(wěn)定性。HIC外包裝的具體結(jié)構(gòu)形式需結(jié)合處置方案、單元容積利用率和經(jīng)濟(jì)性等因素進(jìn)行具體分析，可為單個(gè)HIC設(shè)計(jì)單個(gè)小體積外包裝(或單個(gè)處置單元格)，也可為多個(gè)HIC設(shè)計(jì)一個(gè)大的外包裝(或大的處置單元格結(jié)構(gòu)，如4 m×4 m單元格(可碼放4個(gè)HIC)、17 m×17 m單元格(可碼放多個(gè)HIC))。另外，增加外包裝后廢物包表面劑量率會(huì)降低，廢物轉(zhuǎn)運(yùn)、吊裝等操作過程更加安全。例如，據(jù)AP1000廢樹脂源項(xiàng)計(jì)算，HIC在核電廠暫存5年送處置時(shí)表面劑量率為382 mSv/h，加裝20 cm厚的混凝土外包裝后，外包裝表面劑量率降為64.6 mSv/h，操作時(shí)輻射防護(hù)要求會(huì)降低很多。

3.5 處置方案選擇

場址特征(如地質(zhì)、水文、氣象、地震等)是選擇處置方案最重要因素，不同的場址條件適合不同的處置方案。對于干旱少雨、人口稀少的地區(qū)，采用類似Clive處置場的淺地表填埋處置是經(jīng)濟(jì)合理的處置方式，建設(shè)費(fèi)用低、運(yùn)行簡單。對于濕潤多雨地區(qū)，則需要建設(shè)復(fù)雜的工程屏障，避免HIC與水接觸，可建造類似Barnwell的淺地表壕溝處置，也可建設(shè)地上式、半地上式或地下式處置單元結(jié)構(gòu)處置，建設(shè)和運(yùn)行成本較高。HIC在處置單元內(nèi)的碼放及分層布置應(yīng)結(jié)合處置單元容積利用率、HIC受到的載荷、對環(huán)境的影響等進(jìn)行綜合考慮，可將放射性水平較高的HIC與放射性水平較低的鋼桶進(jìn)行混合布置，采用下部放HIC上部放鋼桶、內(nèi)部放HIC外部放鋼桶、HIC與鋼桶混合布置等多種布置方式。具體處置方案應(yīng)進(jìn)行充分分析、論證，不宜照抄照搬。

另外，處置單元的防滲透、廢液收集、覆蓋層等設(shè)計(jì)都是HIC處置時(shí)應(yīng)重點(diǎn)考慮的問題，在開展HIC處置方案比選時(shí)應(yīng)進(jìn)行充分分析論證。

4 結(jié)束語

聚乙烯HIC在美國放射性廢物處置方面有著廣泛和成熟的應(yīng)用，但其在我國低、中放廢物處理、處置中的應(yīng)用才剛剛開始，亟需我們?nèi)パ芯刻剿鳌Ｔ谠O(shè)計(jì)HIC處置方案時(shí)建議重點(diǎn)關(guān)注廢物包自由水含量、總累積劑量、輻照分解氣體、外包裝設(shè)計(jì)、處置方案與場址條件的適應(yīng)性等關(guān)鍵問題，使HIC廢物形式、性能及穩(wěn)定性等滿足國家相關(guān)法規(guī)、標(biāo)準(zhǔn)要求，確保其對放射性內(nèi)容物能保持300年以上的包容性能。另外，處置單元的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、防水/防滲透、廢液/廢氣的收集和排放等設(shè)計(jì)也是應(yīng)重點(diǎn)關(guān)注的問題，需要我們繼續(xù)深入研究。