• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    不同氮硫濃度及氮硫比對硫酸鹽還原厭氧氨氧化脫氮效果的影響

    2021-11-26 06:14:56楊世東祝彥均劉泓序
    農(nóng)業(yè)工程學(xué)報 2021年16期
    關(guān)鍵詞:硫酸鹽硝化氨氮

    楊世東,祝彥均,劉 涵,劉泓序

    不同氮硫濃度及氮硫比對硫酸鹽還原厭氧氨氧化脫氮效果的影響

    楊世東,祝彥均,劉 涵,劉泓序

    (東北電力大學(xué)建筑工程學(xué)院,吉林 132012)

    該研究在硫酸鹽還原厭氧氨氧化(Sulfate-Reducing Anaerobic Ammonium Oxidation,SRAO)脫氮工藝的基礎(chǔ)上,探究了SO42-濃度在100 mg/L的條件下,控制NH4+的投加量在不同N/S(NH4+-N/SO42-)濃度比下ASBR(Anaerobic Sequencing Batch Reactor)反應(yīng)器的運行效果及其脫氮性能。N/S從1.0增大到3.0時,ASBR中氨氮的平均去除率從78.5%增加到94.4%,但體系內(nèi)SAD(Sulfur Autotrophic Denitrification)菌的豐度及活性未受到明顯抑制,SRAO作用和ANAMMOX(Anaerobic Ammonia Oxidation)作用始終是ASBR脫氮的主要途徑。當(dāng)N/S的濃度比由3.0增至4.0時,ASBR中氨氮的平均去除率由94.4%下降為69.2%。這表明隨著N/S的增大,體系內(nèi)ANAMMOX菌和SRAO菌活性的降低,抑制了體系脫氮性能。這時SAD菌的豐度及活性略有增加。硫的去除率隨N/S比的變化趨勢和總氮的去除規(guī)律類似,在N/S=3.0時達(dá)到最大74.2%。結(jié)合高通量測序結(jié)果,說明不同N/S下的脫氮微生物優(yōu)勢菌群會不斷變化,改變體系脫氮除硫性能。

    發(fā)酵;氨氮;菌;硫酸鹽還原厭氧氨氧化;硫自養(yǎng)反硝化;

    0 引 言

    2001年首次發(fā)現(xiàn)厭氧氨氧化新工藝,由于包括硫酸鹽還原過程,因此稱之為硫酸鹽還原型厭氧氨氧化過程(Sulfate-Reducing Anaerobic Ammonium Oxidation,SRAO),工藝解釋了在厭氧流化床反應(yīng)器中觀察到的氮素和硫酸鹽異常損失的現(xiàn)象[1]。硫酸鹽還原氨氧化(SRAO)工藝是指厭氧條件下,使硫的最高價態(tài)化合物SO42-作為電子受體并將NH4+-N作為電子供體,將氨氮轉(zhuǎn)化為氮氣的生化過程,在同一反應(yīng)單元內(nèi)可以同步脫氮除硫[2-3]。其中:50%的NH4+-N以凱氏氮(Kjeldahl Total Nitrogen,KTN)的形式在原水中被去除,但在反應(yīng)脫氮過程中大約存在10%的總氮(Total Nitrogen,TN)以NOx--N形式殘留;存在于原水中的S-SO42-,大約有20%的S-SO42-以S-S2-或S-H2S等硫化物的形式殘存[1]。因此出水中總氮,總硫酸鹽無法徹底去除。但根據(jù)試驗環(huán)境條件不同,殘存的S-SO42-和NOx-N所占比例及含量也并不相同。這是由于SRAO過程是一系列的生化聯(lián)合反應(yīng)[4],包括硫自養(yǎng)反硝化過程、厭氧氨氧化過程、硫酸鹽還原過程以及其他過程等。

    硫的自養(yǎng)反硝化(Sulfur Autotrophic Denitrification,SAD)工藝是以硫的化合物(S2-,HS-)作為反應(yīng)物在自養(yǎng)條件下進(jìn)行反應(yīng),實現(xiàn)同步去除含氮硫化合物的技術(shù)[5]。由于厭氧氨氧化與硫自養(yǎng)反硝化反應(yīng)具有相似生態(tài)位[6]。Schrum等[7]通過研究發(fā)現(xiàn)在高基質(zhì)(高濃度NH4+-N)濃度下,NO2-或NO3-作為SRAO反應(yīng)產(chǎn)生的中間產(chǎn)物可以有機物作為電子供體進(jìn)行反硝化作用,實現(xiàn)反硝化與厭氧氨氧化的協(xié)同作用。Liu等[8]研究發(fā)現(xiàn)在低碳條件下處理含氮硫廢水時,SRAO反應(yīng)產(chǎn)生的副產(chǎn)物(NO3--N和硫化物)可以作為硫自養(yǎng)反硝化(SAD)的底物實現(xiàn)氮素之間轉(zhuǎn)化(NO3--N→N2),促進(jìn)硫自養(yǎng)反硝化-厭氧氨氧化技術(shù)進(jìn)行。由于厭氧氨氧化(SRAO,ANAMMOX)過程可與硫自養(yǎng)反硝化過程相互作用,并在同一反應(yīng)單元內(nèi)同時發(fā)生,實現(xiàn)兩個脫氮過程聯(lián)合:自養(yǎng)反硝化過程耦合厭氧氨氧化反應(yīng)[9]。該過程一方面由于厭氧氨氧化過程及硫自養(yǎng)反硝化過程的同時存在可以提高脫氮性能;另一方面可以促進(jìn)硫元素在體系內(nèi)循環(huán),降低水中元素硫?qū)捬醢毖趸?xì)菌毒害作用及傳質(zhì)效率的影響[10-11]。兩者既在同一反應(yīng)單元,又在同一環(huán)境下轉(zhuǎn)化氨氮。因此,合適的底物濃度及比例對于該聯(lián)合反應(yīng)是重要的反應(yīng)前提之一。以往的研究中,N/S濃度比在1.71~13.3之間SRAO反應(yīng)都會發(fā)生[12]。但是在不同的N/S濃度比條件下,對于總氮及硫酸鹽的去除效率是不同的。若想通過SRAO過程進(jìn)行對含氨氮及硫酸鹽廢水處理的實際應(yīng)用,找到最佳的氮硫濃度比對于理論的研究和具體操作至關(guān)重要。

    本研究以厭氧序批式污泥反應(yīng)器(Anaerobic Sequencing Batch Reactor,ASBR)為反應(yīng)裝置。通過調(diào)節(jié)原進(jìn)水中NH4+-N和SO42-的濃度比(N/S濃度比)來改變這一體系中進(jìn)水的氨氮和硫酸鹽的摩爾比以實現(xiàn)脫氮和硫循環(huán)兩種現(xiàn)象同時發(fā)生。研究N/S濃度比對反應(yīng)器脫氮性能以及微生物種群特征的影響。

    1 材料與方法

    1.1 試驗裝置及試驗設(shè)計

    試驗裝置為有效容積為2.0 L的柱形反應(yīng)器。如圖 1所示。ASBR反應(yīng)器以48 h作為一個周期,其中由進(jìn)水期(單次進(jìn)水1 h)、反應(yīng)期(間歇攪拌24 h)、沉淀期(22 h)和排水期(1 h)4個階段組成。各階段均由自動程序控制器自主控制運行。體系中,控制進(jìn)水pH值8.2~8.6,溶解氧(Dissolved Oxygen,DO)<0.5 mg/L,反應(yīng)器溫度采用水浴層控制為30 ℃,為了保證避光和恒溫,水浴隔層用黑色保溫棉包裹。攪拌器設(shè)置轉(zhuǎn)速為60 r/min。

    在序批式反應(yīng)器內(nèi)加入接種的種子污泥,啟動時間為110 d,維持水力停留時間(Hydraulic Retention Time,HRT)為48 h。由于先前在無機條件下多數(shù)研究的N/S在2左右[12],因此選擇將本試驗的N/S控制在其附近,并逐步通過增加進(jìn)水NH4+-N濃度使N/S逐漸增加。初始N/S濃度比為1.0∶1.0。隨后進(jìn)水NH4+-N由100 mg/L逐漸增加至450 mg/L,使N/S濃度比分別提高至1.0∶1.0、1.5∶1.0、2.0∶1.0、2.5∶1.0、3.0∶1.0、3.5∶1.0、4.0∶1.0。為了保證數(shù)據(jù)準(zhǔn)確,設(shè)置一組運行方式及環(huán)境完全相同的ASBR作為對比但無重復(fù)試驗。每一個周期排出1L上清液,循環(huán)排放的上清液作為每一周期的檢測試樣,然后重新添加合成廢水。

    本試驗選擇在培養(yǎng)期N/S濃度比分別在1.0、1.5、2.0、2.5、3.0的共5個污泥測樣樣本冷凍保存后進(jìn)行微生物群落結(jié)果高通量測序分析,分析在五組不同N/S濃度比條件下SRAO功能菌和硫自養(yǎng)反硝化菌等的相對豐度,通過相對豐度查看群落多樣性及功能和內(nèi)部演化規(guī)律,分析結(jié)果確定該系統(tǒng)內(nèi)菌類最佳生長環(huán)境。

    1.2 接種污泥與進(jìn)水配方

    前期啟動反應(yīng)器的研究中,以人工模擬工業(yè)廢水作為系統(tǒng)進(jìn)水;以常規(guī)厭氧氨氧化(ANAMMOX)污泥及長春東南污水處理廠厭氧池內(nèi)活性污泥組成種子污泥。采用上述運行工況經(jīng)110 d馴化培養(yǎng)后強化ASBR反應(yīng)器內(nèi)SRAO作用,使NH4+-N和TN(Total Nitrogen)的去除率穩(wěn)定在91%和87.1%左右。

    本試驗進(jìn)水為人工配水,配水組成[13]為:硫酸鹽100 mg/L,KH2PO427 mg/L,CaCl2·2H2O 180 mg/L,MgSO4·7H2O 300 mg/L,NaHCO30.5 g/L。并且由于需要在試驗期間調(diào)整N/S,氨氮的濃度范圍選擇在100~450 mg/L之間。并且,為了保持系統(tǒng)內(nèi)異養(yǎng)菌如硫酸鹽還原菌活性且真實工藝中廢水含有一定量的COD。但應(yīng)不抑制系統(tǒng)內(nèi)其他功能自養(yǎng)菌,因此加入葡萄糖濃度為230~250 mg/L。

    1.3 測定指標(biāo)和方法

    1.3.1 分析方法

    根據(jù)Deng等[14]報道的方法計算SRAO脫氮貢獻(xiàn)比(SRAO)、ANAMMOX脫氮貢獻(xiàn)比(ANAMMOX)和SAD脫氮貢獻(xiàn)比(SAD)??偟獪y樣方法采用堿性過硫酸鉀氧化紫外分光光度法,SO42-測定采用鉻酸鋇比色法[15],NH4+-N采用納氏試劑法,NO2--N,NO3--N都采用標(biāo)準(zhǔn)測量方法紫外分光光度法。pH的測定設(shè)備使用上海雷磁pH計,溶解氧測定儀器采用溶解氧儀(HQ3OD,HACH,Colorado,USA)測定。數(shù)據(jù)繪圖和統(tǒng)計分析均使用Origin 8.5進(jìn)行處理。

    1.3.2 宏基因組微生物分類測序方法

    利用移動互聯(lián)網(wǎng)技術(shù),實現(xiàn)交通出行的一體化服務(wù)及交通出行信息的實時服務(wù),并提供出行點到點的精準(zhǔn)信息服務(wù).

    本試驗使用高通量測序技術(shù)利用電腦芯片進(jìn)行序列檢測,效率高并且實用簡單,可以在數(shù)百萬個點上進(jìn)行閱讀測序把平行處理思想用到極致[16]。由于該技術(shù)通量高,范圍廣,單位數(shù)據(jù)成本低,測序深度高而且結(jié)果準(zhǔn)確度高等優(yōu)點,被廣泛應(yīng)用于研究微生物功能預(yù)測,群落組成和進(jìn)行相對豐度計算。

    1.3.3 功能菌群定量分析

    采用SPSSAU平臺對測樣結(jié)果得出的數(shù)據(jù)進(jìn)行統(tǒng)計并計算分析;利用線性回歸模型逐步解析氮的元素循環(huán)及轉(zhuǎn)化速率與相關(guān)脫氮功能菌群的定量響應(yīng)關(guān)系。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 不同N/S比下的脫氮除硫率

    為了探究N/S對硫酸鹽還原厭氧氨氧化(SRAO)工藝影響,進(jìn)行了210 d的連續(xù)性試驗。由于每一個周期內(nèi)都包含4個相同的階段,為了探究氨氮及硫酸鹽等在各個過程的轉(zhuǎn)化效果,選擇一個典型周期作為特征周期來觀察各物質(zhì)的變化過程。

    在長期的ASBR反應(yīng)器運行過程中,根據(jù)出水總氮含量及出水氨氮含量能夠分析出硝酸鹽以及亞硝酸鹽的積累量極少,因此假設(shè)氨氮和硫酸鹽僅可通過厭氧氨氧化(SRAO、ANAMMOX)去除,在不同的氨氮和硫酸鹽濃度比條件下算出氨氮硫酸鹽的去除效率和進(jìn)行2種反應(yīng)所對應(yīng)的脫氮貢獻(xiàn)率然后進(jìn)行分析。

    如圖2所示為一個典型SBR周期各物質(zhì)及環(huán)境條件的變化。在氨氮去除率最佳的N/S=3.0條件下,氨氮以及硫酸鹽主要在間歇攪拌的反應(yīng)期去除。

    如圖3所示,N/S濃度比為1.0時,在低氨氮濃度下馴化培養(yǎng)硫酸鹽還原厭氧氨氧化污泥。在此階段末期,氨氮去除效率(Ammonia Removal Efficiency,ARE)穩(wěn)定至78.5%,硫酸鹽去除效率(Sulfate Removal Efficiency,SRE)穩(wěn)定至53.9%。此時氨氮去除量和硫酸鹽去除量之比(ΔNH4+-N∶ΔSO42-)約為1.88,并且此時總氮的去除基本全部是由SRAO過程完成,其脫氮貢獻(xiàn)率(SRAO≈100%)。

    如圖3所示,在N/S濃度比由1.5增加至3.0時,氨氮去除效率(Ammonia Removal Efficiency,ARE)逐漸從約84.4%提高至約94.4%。硫酸鹽去除效率(Sulfate Removal Efficiency,SRE)從約57.2%提高至約74.2%,并且在這一階段,SRAO過程的脫氮貢獻(xiàn)率由SRAO≈87.7%降至SRAO≈48.8%。此時總氮去除量由厭氧氨氧化(SRAO、ANAMMOX)過程完成(SRAO+ANAMMOX≈100%),且ANAMMOX過程逐漸增強。氨氮去除量和硫酸鹽去除量之比(ΔNH4+-N:ΔSO42-)由2.36提高至4.43。

    因此,在N/S為3.0時,反應(yīng)體系的脫氮效果達(dá)到最佳狀態(tài)。但由于NOx--N的積累,會降低體系內(nèi)總氮的去除效率,而在這一體系內(nèi)去除NOx--N是硫自養(yǎng)反硝化的主要過程。硫自養(yǎng)反硝化耦合厭氧氨氧化過程能有效提高TN的去除效率。研究發(fā)現(xiàn)構(gòu)建的硫自養(yǎng)反硝化耦合厭氧氨氧化系統(tǒng)可以使TN去除效率達(dá)到95%左右[17]。

    2.2 微生物群落結(jié)構(gòu)

    采用高通量測序技術(shù)研究不同N/S濃度條件下微生物相對豐度變化,如圖4所示。

    通過高通量測序確定反應(yīng)體系內(nèi)微生物菌群分類。其中:與[18]為常規(guī)厭氧氨氧化(ANAMMOX)菌的兩個科屬,在體系內(nèi)所占比例最高;[19]作為一類硫酸鹽還原厭氧氨氧化(SRAO)菌屬,可以參與硫酸鹽還原厭氧氨氧化(SRAO)反應(yīng);[20]為硫自養(yǎng)反硝化(SAD)菌屬,在反應(yīng)體系內(nèi)進(jìn)行硫自養(yǎng)反硝化過程。因此體系內(nèi)存在上述菌種參與反應(yīng)脫氮過程。

    當(dāng)N/S濃度比提高至2.0時,反應(yīng)器中微生物群落的相對豐度發(fā)生改變。由最開始的8.6%提高10.6%,由15%提高至17.4%,并未發(fā)生明顯變化;由17.0%提高到了17.9%。

    當(dāng)N/S濃度比提高至3.0時,反應(yīng)器中提高至13.9%,由提高至20.7%,、并未發(fā)生明顯變化。從微生物群落結(jié)構(gòu)的相對豐度可以看出,在N/S≤3.0時,反應(yīng)體系內(nèi)的優(yōu)勢菌群發(fā)生改變。常規(guī)亞硝酸鹽型厭氧氨氧化菌(,)逐漸成為優(yōu)勢菌群;硫酸鹽還原厭氧氨氧化菌(),硫自養(yǎng)反硝化()、硝化菌和異養(yǎng)反硝化菌的含量大體保持不變。

    當(dāng)N/S濃度比提高至4.0時,反應(yīng)器中降低至8.5%,降低至16.5%;降低至16.9%;并未發(fā)生明顯變化。因此在3.0≤N/S≤4.0時,反應(yīng)體系內(nèi)的厭氧氨氧化菌群活性受到抑制。體系內(nèi)常規(guī)亞硝酸鹽型厭氧氨氧化菌(,)、硫酸鹽還原厭氧氨氧化菌()的相對豐度降低;硫自養(yǎng)反硝化()、硝化菌和異養(yǎng)反硝化菌的含量大體保持不變。

    因此,提高進(jìn)水N/S濃度比,僅影響厭氧氨氧化菌(ANAMMOX、SRAO)活性。但體系內(nèi)積累的NOx--N量不同會造成SAD過程的處理負(fù)荷不同。如圖3、4所示,在N/S=3.0時,體系內(nèi)厭氧氨氧化菌脫氮效能最佳;此后逐漸提高進(jìn)水NH4+-N濃度,抑制厭氧氨氧化菌(ANAMMOX、SRAO)活性,總氮去除率由95.5%降低至71.4%。分析原因:

    1)硫酸鹽參與厭氧氨氧化過程生成單質(zhì)硫S。一方面污泥在攪拌器攪拌的作用下吸附在單質(zhì)硫S的表面促進(jìn)形成顆粒污泥,提高脫氮性能[21-22]。另一方面單質(zhì)硫S在攪拌器攪拌的作用下吸附在污泥顆粒表面也會影響傳質(zhì)效率,抑制污泥的脫氮效率。

    2)硫酸鹽改變氮素之間的轉(zhuǎn)化,通過厭氧氨氧化反應(yīng)將NH4+-N直接轉(zhuǎn)化成N2。NH4+-N:一部分作為ANAMMOX的底物生成NO3-N;而另一部分參與硫酸鹽還原厭氧氨氧化(SRAO)反應(yīng)直接轉(zhuǎn)化為N2。ANAMMOX和SRAO之間會發(fā)生底物競爭。因此提高進(jìn)水NH4+-N濃度,在底物競爭基質(zhì)作用下ANAMMOX菌在體系內(nèi)所占比例得到提高。

    2.3 脫氮規(guī)律及性能分析

    基于上述研究成果,計算SO42-濃度在100 mg/L附近的條件下,不同N/S比條件下TN的轉(zhuǎn)化速率與不同功能菌種影響的關(guān)系。根據(jù)氮素轉(zhuǎn)化途徑構(gòu)建線性回歸模型,以研究不同功能菌種對TN轉(zhuǎn)化速率的影響,如式(1)[23]所示(2=0.979,=0.011)。

    式中(TN)為TN轉(zhuǎn)化速率,mg/(L·h);為常規(guī)厭氧氨氧(ANAMMOX);為硫酸鹽還原厭氧氨氧化(SRAO);SA為硫自養(yǎng)反硝化(SAD)。

    如式(1)所示,在N/S濃度比的影響下,體系內(nèi)TN的轉(zhuǎn)化速率[(TN)]主要受[SA/(SA+)]和(/)兩個變量影響。反應(yīng)器中硫,酸鹽還原厭氧氨氧化(SRAO)菌在體系內(nèi)所占比例保持相對穩(wěn)定。逐步提高進(jìn)水N/S濃度比,上述2個變量與TN的轉(zhuǎn)化速率正相關(guān)。

    在不同N/S濃度條件下,TN轉(zhuǎn)化速率主要依賴于SRAO,ANAMMOX和SAD之間的相互協(xié)同作用[24]。其中,SRAO和ANAMMOX主要去除體系內(nèi)NH4+-N,SAD和ANAMMOX主要可以實現(xiàn)將NO2--N和NO3--N轉(zhuǎn)化為N2[25],而NOx--N的來源生依賴硫酸鹽還原厭氧氨氧化(SRAO)和常規(guī)厭氧氨氧化(ANAMMOX)過程將作為底物的NH4+-N部分轉(zhuǎn)化[26]。SAD(轉(zhuǎn)化NOx--N)和SRAO、ANAMMOX(轉(zhuǎn)化NH4+-N)兩者可以相互協(xié)同共同實現(xiàn)體系高效脫氮。

    /隨著N/S的增加,表明體系內(nèi)常規(guī)厭氧氨氧化(ANAMMOX)菌含量增加有利于提高NH4+-N的去除效果。SA/(SA+)表明體系內(nèi)NO2--N和NO3--N轉(zhuǎn)化過程。體系內(nèi)NH4+-N濃度的提高,增加副產(chǎn)物(S和NO2--N)含量可以增強硫自養(yǎng)反硝化(SAD)菌活性[27]。通過調(diào)節(jié)進(jìn)水N/S濃度比,可以控制作為副產(chǎn)物NO2-或NO3-的產(chǎn)量促進(jìn)SAD過程[28]。

    當(dāng)N/S≤1.5時,過量SO42-還原生成單質(zhì)(S)并將NH4+-N氧化為NO2--N,提高SO42-的轉(zhuǎn)化率和NO2-的產(chǎn)率[29]。此時系統(tǒng)中主要由ANAMMOX和SRAO作為功能菌種。逐漸提高N/S濃度比>1.5時,在硫酸鹽還原厭氧氨氧化(SRAO)作用下過量的NH4+-N為反應(yīng)體系提供充足的電子,將NH4+-N氧化為NO2-N;同時產(chǎn)生的NO2--N可作為常規(guī)厭氧氨氧化(ANAMMOX)和硫自養(yǎng)反硝化(SAD)反應(yīng)的底物,實現(xiàn)厭氧氨氧化-硫自養(yǎng)反硝化技術(shù)使體系實現(xiàn)高效脫氮現(xiàn)象[10]。此時系統(tǒng)中主要由ANAMMOX和SAD作為功能菌種。

    綜上所述,在不同的N/S濃度比水平下會不同程度影響ASBR中ANAMMOX菌,SRAO菌和SAD菌群豐度及活性。改變N/S濃度比會使該體系內(nèi)脫氮微生物優(yōu)勢菌群不斷變化,進(jìn)而導(dǎo)致脫氮性能的改變。作為脫氮的主要功能菌種,上述3種功能微生物在各系統(tǒng)中對底物的競爭優(yōu)勢存在較大差異,進(jìn)而改變中間產(chǎn)物的生成量,造成體系內(nèi)主反應(yīng)的變化及不同的氨氮及硫酸鹽的轉(zhuǎn)化率。

    3 結(jié) 論

    1)當(dāng)SO42-濃度在100 mg/L附近的條件下通過控制氨氮濃度逐步提高進(jìn)水NH4+-N和SO42-濃度比(N/S濃度比),在N/S濃度比在3.0時,反應(yīng)體系脫氮性能處于最佳狀態(tài)。

    2)當(dāng)SO42-濃度在100 mg/L附近時,不同的N/S濃度比下體系內(nèi)脫氮的主要過程和途徑也不同。當(dāng)N/S濃度比≤1.5時,SRAO作用主要作為反應(yīng)脫氮主要途徑。在N/S濃度比>1.5時,可以提高ANAMMOX 菌群豐度,實現(xiàn)厭氧氨氧化(SRAO、ANAMMOX)作為反應(yīng)脫氮主要途徑。

    3)由于不同N/S下ΔNH4+-N:ΔSO42-的損失比例在不同底物濃度下并不同,所以SRAO耦合SAD體系是一系列的生化偶聯(lián)反應(yīng)且占比不同,所以進(jìn)水N/S仍是這一體系影響脫氮的重要因素。

    [1] Fdz-Polanco F, Fdz-Polanco M, Fernandez N, et al. New process for simultaneous removal of nitrogen and sulphur under anaerobic conditions[J]. Water Research, 2001, 35(4): 1111-1114.

    [2] 楊世東,劉涵. 硫自養(yǎng)反硝化中亞硝酸鹽積累的研究現(xiàn)狀與展望[J]. 東北電力大學(xué)學(xué)報,2020,40(1):56-64.

    Yang Shidong,Liu Han. Research on nitrite accumulation in sulfur autotrophic denitrification[J] Journal of Northeast Electric Power University, 2020,40(1):56-64.

    [3] Zhang L, Zheng P, He Y H, et al. Performance of sulfate-dependent anaerobic ammonium oxidation[J]. Science in China(Series B: Chemistry), 2009(1): 92-98.

    [4] 劉福鑫,黃勇,袁怡,等. 厭氧硫酸鹽還原-氨氧化的研究[J]. 環(huán)境工程學(xué)報,2015,9(2):699-704.

    Liu Fuxin,Huang Yong,Yuan Yi,et al. Study of anaerobic sulfate-reducing ammonium oxidation reaction[J]. Chinese Journal of Environmental Engineering,2015,9(2):699-704.

    [5] 張晨曉,郭延凱,杜海峰,等. 硫自養(yǎng)反硝化反應(yīng)器脫氮特性研究[J]. 河北科技大學(xué)學(xué)報,2016,37(1):96-101.

    Zhang Xiaochen, Guo Yankai, Du Haifeng, et al. Denitrification characteristics of sufur autotrophic denitrification reactor[J]. Journal of Hebei University of Science and Technology, 2016,37(1):96-101.

    [6] 周健,黃勇,劉忻,等. 硫自養(yǎng)反硝化耦合厭氧氨氧化脫氮條件控制研究[J]. 環(huán)境科學(xué),2016,37(3):1061-1069.

    Zhou Jian,Huang Yong,Liu Xin, et al. Element sulfur autotrophic denitrification combined anaerobic ammonia oxidation[J]. Environmental Science,2016,37(3):1061-1069.

    [7] Schrum H N, Spivack A J, Kastne Mr, et al. Sulfate-reducing ammonium oxidation: A thermodynamically feasible metabolic pathway in subseafloor sediment[J]. Geology, 2009, 37(10): 939-942.

    [8] Liu C, Li W, Li X, et al. Nitrite accumulation in continuous-flow partial autotrophic denitrification reactor using sulfide as electron donor[J]. Bioresource Technology, 2017, 243: 1237-1240.

    [9] Susumu H, Kenji F, Masahiko S. Autotrophic denitrification using elemental sulfur[J]. Ferment Technol. 1987, 65: 683-692.

    [10] Qian Jin, Zhang Mingkuan, Wu Yaoguo, et al. A feasibility study on biological nitrogen removal (BNR) via integrated thiosulfate-driven denitratation with anammox[J]. Chemosphere, 2018, 208: 793-799.

    [11] Sun X, Du L, Hou Y, et al. Endogenous influences on anammox and sulfocompound-oxidizing autotrophic denitrification coupling system (A/SAD) and dynamic operating strategy[J]. Bioresource Technology, 2018, 264: 253-260.

    [12] Liu Luyao, Xie Guojun, Xing Defeng, et al. Sulfate dependent ammonium oxidation: A microbial process linked nitrogen with sulfur cycle and potential application[J]. Environmental Research, 192(2021): 110282

    [13] AOlav Sliekers N Derwort J L, Campos Gomez, et al. Completely autotrophic nitrogen removal over nitrite in one single reactor[J]. Water Research. 2002, 36(10): 2475-2482

    [14] Deng Shiyun, Peng Yongzhen, Zhang Liang, et al Advanced nitrogen removal from municipal wastewater via two-stage partial nitrification-simultaneous anammox and denitrification (PN-SAD) process[J]. Bioresource Technology, 2020, 304:122955.

    [15] Liu S, Yang F, Gong Z, et al. Application of anaerobic ammonium-oxidizing consortium to achieve completely autotrophic ammonium and sulfate removal[J]. Bioresource Technology, 2008, 99(15): 6817-6825.

    [16] 陶文鑫. 海綿鐵對厭氧氨氧化與反硝化耦合的影響研究[D]. 吉林:東北電力大學(xué),2018.

    Tao Wenxin. Effect of Sponge Iron on the Coupling of Anaerobic Ammonia Oxidation and Denitrification[J]. Jilin: Northeast Electric Power University, 2018.

    [17] Wang Tuo, Guo Jianbo, Song Yuanyuan, et al. Efficient nitrogen removal in separate coupled-system of anammox and sulfur autotrophic denitrification with a nitrification side-branch under substrate fluctuation[J]. Science of The Total Environment, 2019, 696: 150-159.

    [18] Shen L D, Cheng H X, Liu X, et al. Potential role of anammox in nitrogen removal in a freshwater reservoir, Jiulonghu Reservoir (China)[J]. Environmental Science and Pollution Research, 2017, 24(4): 3890-3899.

    [19] 劉正川,袁林江,周國標(biāo),等. 從亞硝酸還原厭氧氨氧化轉(zhuǎn)變?yōu)榱蛩猁}型厭氧氨氧化[J]. 環(huán)境科學(xué),2015(9):229-235.

    Liu Zhengchuan,Yuan Linjiang,Zhou Guobiao, et al. Achievement of sulfate-reducing anaerobic ammonium oxidation reactor started with nitrate-reducting anaerobic ammonium oxidation[J]. Environmental Science,2016,37(3):1061-1069.

    [20] 李芳芳,施春紅,李海波,等. 饑餓對硫自養(yǎng)反硝化反應(yīng)器生物群落結(jié)構(gòu)的影響[J]. 環(huán)境科學(xué),2017,38(3):1109-1115.

    Li Fangfang,Shi Chunhong,Li Haibo, et al. Impact of starvation conditions on biological community structure in sulfur autotrophic denitrification reactor[ J]. Environmental Science,2017,38(3):1109-1115.

    [21] Fangmin C, Xiang L, Chenwei G, et al. Selectivity control of nitrite and nitrate with the reaction of S0 and achieved nitrite accumulation in the sulfur autotrophic denitrification process[J]. Bioresource Technology, 2018, 266: 211-219.

    [22] Mahmood Q, Zheng P, Hayat Y, et al. Effect of pH on anoxic sulfide oxidizing reactor performance[J]. Bioresource Technology, 2008, 99(8): 3291-3296.

    [23] 王振,朱振華,丁亞男,等. 低溫對CANON型序批式生物膜反應(yīng)器脫氮的影響[J]. 中國環(huán)境科學(xué),2019, 39(4):191-199.

    Wang Zhen, Zhu Zhenhua, Ding Yanan, et al. Effect of low temperature on nitrogen removal in a sequencing batch biofilm reactor with CANON process[J]. China Environmental Science, 2019, 39(4):191-199.

    [24] 方文燁,李祥,黃勇,等. 單質(zhì)硫自養(yǎng)短程反硝化耦合厭氧氨氧化強化脫氮[J]. 環(huán)境科學(xué),2020,41(8):3699-3706.

    Fang Wenye,Li Xiang,Huang Yong, et al. Improved on nitrogen removal of anaerobic ammonia oxidation by coupling element sulfur-based autotrophic short-cut denitrification[J]. Environmental Science,2020,41(8):3699-3706.

    [25] Sun X, Du L, Hou Y, et al. Endogenous influences on anammox and sulfocompound-oxidizing autotrophic denitrification coupling system (A/SAD) and dynamic operating strategy[J]. Bioresource Technology, 2018, 264: 253-260.

    [26] Ma B, Wang S, Cao S, et al. Biological nitrogen removal from sewage via anammox: Recent advances[J]. Bioresource Technology, 2016, 200: 981-990.

    [27] 馬景德,潘建新,李澤敏,等. FeS自養(yǎng)反硝化與厭氧氨氧化的耦合脫氮機制[J]. 環(huán)境科學(xué),2019,40(8):3683-3690.

    Ma Jingde,Pan Jianxin,Li Zemin, et al.Performance and mechanisms of advanced nitrogen removal via FeS-driven autotrophic denitrification coupled with ANAMMOX[J]. Environmental Science,2019,40(8):3683-3690.

    [28] Liu S, Yang F, Gong Z, et al. Application of anaerobic ammonium-oxidizing consortium to achieve completely autotrophic ammonium and sulfate removal[J]. Bioresource Technology, 2008, 99(15): 6817-6825.

    [29] Wenk C B, Blees J, Zopfi J, et al. Anaerobic ammonium oxidation (anammox) bacteria and sulfide-dependent denitrifiers coexist in the water column of a meromictic south-alpine lake[J]. Limnology and Oceanography, 2013, 58(1): 1-12.

    Effects of N/S and ammonia concentrations on the process of sulfate reduction anaerobic ammonium oxidation

    Yang Shidong, Zhu Yanjun, Liu Han, Liu Hongxu

    (,,132012,)

    Sulfate-reducing anaerobic ammonia oxidation (SRAO) reaction can be used to remove nitrogen and sulfate simultaneously in the same process, providing a new approach for complex industrial wastewater treatment in wastewater with a high concentration of ammonia and sulfate. However, the unstable SRAO depends easily on various external environmental factors. Particularly the main substrate, the concentrations and their ratios of ammonia nitrogen and sulfate are of great importance to the SARO process. In this study, a systematic investigation was made on the effect of the S/N (NH4+-N/SO42-) ratio at different concentrations on the removal of nitrogen and sulfur in an anaerobic sequencing batch reactor (ASBR). Two ASBRs with a volume of 2.0 L were also used in parallel in the experiment, where the hydraulic retention time was 48 h. The ASBRs were wrapped up with the cotton layer and black paper to isolate from the environment, while remaining at 30 ℃ with the hot water from the water-bath with the casing layer of reactors. The four stages of reactors included loading, mixing, precipitation and drainage, which were controlled by automatic program controllers. The ratio of nitrogen to sulfur was adjusted by adding different concentrations of ammonium chloride and sulfate. The results showed that when N/S increased from 1.0 to 3.0 under the condition of sulfate concentration of about 100 mg/L, the NH4+removal increased from 84.4% to 94.4%. The high-throughput sequence analysis showed that relative abundance ofin the anaerobic reactor increased from 8.6% to 10.6%, and the relative abundance ofincreased from 15% to 17.4%. At this time, the relative abundance and activity of Sulfur Autotrophic Denitrification (SAD) bacteria in ASBR did not change significantly, but the relative abundance of sulfate-reducing ammonia oxidation functional bacteriaandincreased significantly to 13.9% and 20.7%, respectively. The sulfate reduction ammonia oxidation (SRAO) and ANAMMOX were considered to be the main ways of nitrogen removal. An obvious decrease of NH4+removal from 94.4% to 69.2% when the S/N increased from 3.0 to 4.0, which showed inhibition of SRAO and ANAMMOX bacteria in higher S/Ns over 3.0. At the same time, the content of(Sulfur autotrophic denitrifying bacteria) and nitrifying bacteria remained unchanged. The relative abundance ofanddecreased to 8.5% and 16.5%, respectively. Combined with the experimental results, the removal of sulfate according different S/Ns showed a similar trend as TN removal. The TN and sulfur removal rate could reach 94.4% and 74.2% when the N/S value was 3.0. High-throughput sequencing analysis showed the different dominant species of bacteria at the S/Ns, indicating the variation of TN and sulfur removal rate in the ASBR. The sulfate removal at different N/S ratios demonstrated combined denitrification in the system, including SRAO, SAD, and traditional ANAMMOX. The SARO was the dominant process of denitrification, when N/S<1.5, whereas, the effect of ANAMMOX was the main denitrificaiton, when N/S>1.5. An optimum N/S of 3.0 can be expected to effectively couple the SARO and ANAMMOX for the greatest nitrogen removal.

    fermentation; ammonia; bacteria; sulfate reducing ammonium oxidation; sulfur autotrophic denitrification (SAD);

    楊世東,祝彥均,劉涵,等. 不同氮硫濃度及氮硫比對硫酸鹽還原厭氧氨氧化脫氮效果的影響[J]. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報,2021,37(16):199-204.doi:10.11975/j.issn.1002-6819.2021.16.025 http://www.tcsae.org

    Yang Shidong, Zhu Yanjun, Liu Han, et al. Effects of N/S and ammonia concentrations on the process of sulfate reduction anaerobic ammonium oxidation[J]. Transactions of the Chinese Society of Agricultural Engineering (Transactions of the CSAE), 2021, 37(16): 199-204. (in Chinese with English abstract) doi:10.11975/j.issn.1002-6819.2021.16.025 http://www.tcsae.org

    2021-03-24

    2021-07-14

    吉林省科技廳自然科學(xué)基金項目(20150101090JC)

    楊世東,副教授,博士,研究方向為污廢水處理。Email:15981105115@163.com

    10.11975/j.issn.1002-6819.2021.16.025

    X703

    A

    1002-6819(2021)-16-0199-06

    猜你喜歡
    硫酸鹽硝化氨氮
    懸浮物對水質(zhì)氨氮測定的影響
    化工管理(2022年14期)2022-12-02 11:43:52
    鐵/過硫酸鹽高級氧化體系強化方法的研究進(jìn)展
    云南化工(2021年5期)2021-12-21 07:41:16
    改進(jìn)型T-S模糊神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的出水氨氮預(yù)測
    云南化工(2021年8期)2021-12-21 06:37:36
    紫外光分解銀硫代硫酸鹽絡(luò)合物的研究
    四川冶金(2019年5期)2019-12-23 09:04:48
    ICP-OES法測定硫酸鹽類鉛鋅礦石中的鉛量
    MBBR中進(jìn)水有機負(fù)荷對短程硝化反硝化的影響
    氧化絮凝技術(shù)處理高鹽高氨氮廢水的實驗研究
    厭氧氨氧化與反硝化耦合脫氮除碳研究Ⅰ:
    硫酸鹽測定能力驗證結(jié)果分析
    間位芳綸生產(chǎn)廢水氨氮的強化處理及工程實踐
    人人妻人人澡人人看| 国产精品二区激情视频| 久久鲁丝午夜福利片| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 国产国语露脸激情在线看| 国产成人精品婷婷| 午夜91福利影院| 九色亚洲精品在线播放| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 不卡视频在线观看欧美| 美女大奶头黄色视频| 一区在线观看完整版| 亚洲av国产av综合av卡| 欧美bdsm另类| 大码成人一级视频| 黑人猛操日本美女一级片| 久久国产亚洲av麻豆专区| 秋霞在线观看毛片| 久久婷婷青草| 黄色配什么色好看| 国产在线免费精品| 精品国产乱码久久久久久男人| 亚洲人成电影观看| 激情五月婷婷亚洲| 丝袜脚勾引网站| 18禁观看日本| 国产精品国产av在线观看| 波野结衣二区三区在线| 日本色播在线视频| 观看美女的网站| 国产成人aa在线观看| av在线app专区| 精品少妇黑人巨大在线播放| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 久久午夜综合久久蜜桃| 啦啦啦啦在线视频资源| 老汉色av国产亚洲站长工具| 99香蕉大伊视频| 人人澡人人妻人| 一级黄片播放器| 久久久精品免费免费高清| 在线看a的网站| 一本色道久久久久久精品综合| 丝袜美足系列| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 精品少妇黑人巨大在线播放| 免费播放大片免费观看视频在线观看| 卡戴珊不雅视频在线播放| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 国产高清不卡午夜福利| 日韩大片免费观看网站| 亚洲综合精品二区| 波多野结衣av一区二区av| 成人亚洲欧美一区二区av| 精品国产一区二区久久| 春色校园在线视频观看| 在线观看一区二区三区激情| 男的添女的下面高潮视频| 午夜激情久久久久久久| 在线免费观看不下载黄p国产| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 成人手机av| 人人澡人人妻人| 啦啦啦啦在线视频资源| 黄色配什么色好看| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 国产人伦9x9x在线观看 | 国产精品一国产av| 丁香六月天网| 国产精品久久久久久精品电影小说| 2021少妇久久久久久久久久久| 久久99蜜桃精品久久| 婷婷色麻豆天堂久久| 又大又黄又爽视频免费| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 18禁国产床啪视频网站| 国产野战对白在线观看| 国产 精品1| 亚洲国产色片| 午夜福利视频精品| 国产成人av激情在线播放| 色哟哟·www| 人人澡人人妻人| 不卡av一区二区三区| 黄色 视频免费看| 在线免费观看不下载黄p国产| 午夜精品国产一区二区电影| 久久精品国产亚洲av天美| 老汉色∧v一级毛片| 97在线人人人人妻| 韩国精品一区二区三区| 日韩精品免费视频一区二区三区| 久久久国产欧美日韩av| 久久女婷五月综合色啪小说| 黄片无遮挡物在线观看| 97在线视频观看| 亚洲四区av| 久久久a久久爽久久v久久| 欧美人与善性xxx| 成人毛片a级毛片在线播放| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 我的亚洲天堂| 在现免费观看毛片| 欧美日韩av久久| 99久久人妻综合| h视频一区二区三区| 久久久久国产网址| 亚洲av中文av极速乱| av网站在线播放免费| 老司机亚洲免费影院| 精品少妇一区二区三区视频日本电影 | 如何舔出高潮| 新久久久久国产一级毛片| 亚洲第一av免费看| 熟女av电影| 国产精品成人在线| 亚洲综合色网址| 日本av手机在线免费观看| 国产精品久久久久久av不卡| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 十八禁高潮呻吟视频| 欧美黄色片欧美黄色片| 免费高清在线观看日韩| 亚洲熟女精品中文字幕| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| 高清不卡的av网站| 99香蕉大伊视频| 观看av在线不卡| 国产在线免费精品| 日韩一本色道免费dvd| 桃花免费在线播放| 丰满少妇做爰视频| www.自偷自拍.com| 日韩欧美一区视频在线观看| av视频免费观看在线观看| 久久久久精品人妻al黑| av.在线天堂| 最新的欧美精品一区二区| 婷婷色综合大香蕉| 免费av中文字幕在线| 亚洲欧美一区二区三区久久| 久久久久久久大尺度免费视频| 国产午夜精品一二区理论片| 看十八女毛片水多多多| 在线天堂最新版资源| 久久韩国三级中文字幕| 国产免费视频播放在线视频| 校园人妻丝袜中文字幕| 亚洲av综合色区一区| 一区二区日韩欧美中文字幕| 18+在线观看网站| 亚洲av综合色区一区| 午夜福利一区二区在线看| 免费观看在线日韩| 久久久久久伊人网av| 五月伊人婷婷丁香| 日韩欧美一区视频在线观看| 色94色欧美一区二区| 婷婷色综合大香蕉| 男女边吃奶边做爰视频| 最近的中文字幕免费完整| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 色94色欧美一区二区| 免费观看av网站的网址| 交换朋友夫妻互换小说| 男女高潮啪啪啪动态图| 久久久久网色| 精品亚洲成a人片在线观看| 熟女电影av网| 亚洲美女黄色视频免费看| 亚洲欧洲国产日韩| 久久人妻熟女aⅴ| 国产男人的电影天堂91| 老司机亚洲免费影院| 亚洲国产欧美日韩在线播放| 国产日韩欧美亚洲二区| 亚洲国产精品国产精品| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 久久久久久久久久久免费av| 国产免费福利视频在线观看| 国产极品天堂在线| 性少妇av在线| 国产精品三级大全| av电影中文网址| 久久久久久久国产电影| 伊人久久国产一区二区| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 久久久久国产精品人妻一区二区| kizo精华| 国产精品无大码| 亚洲情色 制服丝袜| 麻豆精品久久久久久蜜桃| 午夜福利乱码中文字幕| 免费人妻精品一区二区三区视频| 亚洲欧洲日产国产| 久久精品夜色国产| 精品一品国产午夜福利视频| 天堂中文最新版在线下载| 国产精品一国产av| 黄色毛片三级朝国网站| 欧美 日韩 精品 国产| 免费大片黄手机在线观看| a级毛片在线看网站| 精品久久久久久电影网| 国产高清国产精品国产三级| 99久久精品国产国产毛片| 十八禁高潮呻吟视频| 亚洲精品aⅴ在线观看| 午夜久久久在线观看| 国语对白做爰xxxⅹ性视频网站| 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 国产熟女欧美一区二区| 日韩中字成人| 国产视频首页在线观看| 男人爽女人下面视频在线观看| 国产精品蜜桃在线观看| 91成人精品电影| 美女午夜性视频免费| 久久鲁丝午夜福利片| 人体艺术视频欧美日本| 国产精品偷伦视频观看了| 午夜91福利影院| 18禁国产床啪视频网站| 大片电影免费在线观看免费| 欧美成人精品欧美一级黄| 成年美女黄网站色视频大全免费| 国产1区2区3区精品| 久久婷婷青草| 久久久久视频综合| 久久久久久免费高清国产稀缺| 国产av码专区亚洲av| 9色porny在线观看| 午夜福利一区二区在线看| 五月伊人婷婷丁香| 麻豆乱淫一区二区| 成人毛片a级毛片在线播放| 美女福利国产在线| 宅男免费午夜| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 18禁观看日本| 久久99蜜桃精品久久| av不卡在线播放| 亚洲在久久综合| 2018国产大陆天天弄谢| 欧美 日韩 精品 国产| 亚洲国产精品一区二区三区在线| av国产久精品久网站免费入址| 黄片小视频在线播放| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 久久久久国产精品人妻一区二区| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 一级毛片我不卡| 国产又色又爽无遮挡免| 欧美精品国产亚洲| 免费黄频网站在线观看国产| 五月伊人婷婷丁香| 精品国产超薄肉色丝袜足j| 成人毛片60女人毛片免费| 中文字幕av电影在线播放| 美女午夜性视频免费| 最近最新中文字幕大全免费视频 | 寂寞人妻少妇视频99o| 日韩大片免费观看网站| 26uuu在线亚洲综合色| 观看美女的网站| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 亚洲欧美一区二区三区黑人 | 丁香六月天网| 永久网站在线| 中文字幕最新亚洲高清| 女的被弄到高潮叫床怎么办| 中文字幕人妻丝袜制服| 国产精品 欧美亚洲| 青春草国产在线视频| 在线精品无人区一区二区三| 亚洲一区二区三区欧美精品| 国产精品三级大全| 老司机影院成人| 免费黄网站久久成人精品| 中文字幕人妻丝袜一区二区 | 18在线观看网站| 男女高潮啪啪啪动态图| 啦啦啦啦在线视频资源| 午夜影院在线不卡| 精品卡一卡二卡四卡免费| 水蜜桃什么品种好| 少妇精品久久久久久久| 满18在线观看网站| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 人妻少妇偷人精品九色| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 国产av码专区亚洲av| 国产亚洲最大av| 一边摸一边做爽爽视频免费| 亚洲少妇的诱惑av| 久久鲁丝午夜福利片| 只有这里有精品99| 欧美国产精品一级二级三级| 超碰97精品在线观看| 国产在线免费精品| 久久青草综合色| 国产午夜精品一二区理论片| 国产亚洲午夜精品一区二区久久| 美女中出高潮动态图| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 在线观看www视频免费| 边亲边吃奶的免费视频| 热99国产精品久久久久久7| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 久久ye,这里只有精品| 欧美97在线视频| 精品久久久久久电影网| 久久精品国产亚洲av天美| 欧美日韩视频精品一区| 妹子高潮喷水视频| 在线观看免费日韩欧美大片| 久久久精品区二区三区| 青草久久国产| 久久久久久免费高清国产稀缺| 久久精品国产亚洲av涩爱| 日本猛色少妇xxxxx猛交久久| 新久久久久国产一级毛片| 国产国语露脸激情在线看| 另类精品久久| 一区在线观看完整版| 韩国高清视频一区二区三区| 午夜福利网站1000一区二区三区| av电影中文网址| 亚洲人成77777在线视频| 91在线精品国自产拍蜜月| 宅男免费午夜| 久久久久久久久免费视频了| 91精品三级在线观看| 丰满迷人的少妇在线观看| 久久这里有精品视频免费| 国产精品亚洲av一区麻豆 | 国产亚洲av片在线观看秒播厂| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 国产精品久久久久久精品古装| av在线观看视频网站免费| a 毛片基地| 制服丝袜香蕉在线| 99久国产av精品国产电影| 国产有黄有色有爽视频| 日韩免费高清中文字幕av| 国产成人午夜福利电影在线观看| 制服人妻中文乱码| 国产成人一区二区在线| 校园人妻丝袜中文字幕| 免费大片黄手机在线观看| 天美传媒精品一区二区| 久久精品国产亚洲av涩爱| 人人澡人人妻人| 免费在线观看完整版高清| 欧美少妇被猛烈插入视频| 美女午夜性视频免费| xxx大片免费视频| 久久久久久久亚洲中文字幕| 久久久国产一区二区| 久久久久久久亚洲中文字幕| 大片电影免费在线观看免费| 人妻 亚洲 视频| 欧美中文综合在线视频| 18+在线观看网站| 伦理电影免费视频| 亚洲国产精品999| 中国国产av一级| 熟女av电影| 成人漫画全彩无遮挡| 国产又色又爽无遮挡免| 黄片播放在线免费| 精品少妇黑人巨大在线播放| 久久 成人 亚洲| 国产一区二区激情短视频 | 久久精品国产亚洲av高清一级| 一区二区三区乱码不卡18| 老司机影院毛片| 丝袜美足系列| 日本免费在线观看一区| 国产精品嫩草影院av在线观看| 国产成人精品久久久久久| 五月天丁香电影| 亚洲精品aⅴ在线观看| 下体分泌物呈黄色| 欧美精品一区二区大全| 少妇熟女欧美另类| 成人手机av| 999精品在线视频| 美女主播在线视频| 亚洲美女搞黄在线观看| 日日撸夜夜添| 日本欧美视频一区| 97在线视频观看| 18+在线观看网站| 国产日韩一区二区三区精品不卡| 中文字幕人妻丝袜一区二区 | 亚洲精品国产av蜜桃| 国产国语露脸激情在线看| 丝瓜视频免费看黄片| 日韩不卡一区二区三区视频在线| 精品亚洲成a人片在线观看| 亚洲精品乱久久久久久| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 亚洲精品乱久久久久久| 久热这里只有精品99| 精品一区在线观看国产| 午夜福利,免费看| 天美传媒精品一区二区| 午夜福利在线免费观看网站| 高清欧美精品videossex| 国产成人精品久久二区二区91 | 晚上一个人看的免费电影| 美女主播在线视频| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| 国产男人的电影天堂91| 国产不卡av网站在线观看| 亚洲av电影在线观看一区二区三区| 国产精品二区激情视频| 精品少妇内射三级| 亚洲欧美精品自产自拍| 国产成人aa在线观看| 超色免费av| 国产精品国产三级国产专区5o| 国产一区二区三区av在线| 黄色 视频免费看| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 国产成人精品一,二区| 国产精品免费大片| 一本一本久久a久久精品综合妖精 国产伦在线观看视频一区 | 九九爱精品视频在线观看| av福利片在线| 狂野欧美激情性bbbbbb| 日本黄色日本黄色录像| 日韩电影二区| 免费人妻精品一区二区三区视频| av国产精品久久久久影院| 97在线人人人人妻| 成人手机av| 91精品国产国语对白视频| 国产精品不卡视频一区二区| 搡女人真爽免费视频火全软件| 韩国高清视频一区二区三区| 日本-黄色视频高清免费观看| 一本大道久久a久久精品| 精品福利永久在线观看| 亚洲av综合色区一区| 亚洲欧洲国产日韩| tube8黄色片| 午夜久久久在线观看| a级片在线免费高清观看视频| 天美传媒精品一区二区| 叶爱在线成人免费视频播放| 丝袜脚勾引网站| 大香蕉久久成人网| 熟妇人妻不卡中文字幕| 免费不卡的大黄色大毛片视频在线观看| 精品一品国产午夜福利视频| 日韩成人av中文字幕在线观看| 亚洲成色77777| 色婷婷久久久亚洲欧美| 日本免费在线观看一区| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 中文天堂在线官网| 国产成人欧美| av免费在线看不卡| 热99久久久久精品小说推荐| 免费观看无遮挡的男女| 亚洲av日韩在线播放| 狂野欧美激情性bbbbbb| 精品国产乱码久久久久久小说| 精品亚洲成国产av| 亚洲精品国产色婷婷电影| 99re6热这里在线精品视频| 91精品伊人久久大香线蕉| 国产成人精品久久久久久| 一边摸一边做爽爽视频免费| 精品国产一区二区久久| 男女无遮挡免费网站观看| 9色porny在线观看| 人体艺术视频欧美日本| 亚洲五月色婷婷综合| 久久精品国产自在天天线| 18禁观看日本| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 99久久综合免费| 女性被躁到高潮视频| av有码第一页| 国产亚洲最大av| 国产一区有黄有色的免费视频| 99热国产这里只有精品6| 人妻少妇偷人精品九色| 波野结衣二区三区在线| 男女边吃奶边做爰视频| 在线观看一区二区三区激情| 国产精品亚洲av一区麻豆 | 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 日韩精品免费视频一区二区三区| 欧美国产精品一级二级三级| 欧美激情极品国产一区二区三区| 五月天丁香电影| 黄片无遮挡物在线观看| 老女人水多毛片| 91久久精品国产一区二区三区| 欧美日本中文国产一区发布| 日本欧美国产在线视频| 香蕉国产在线看| 午夜福利视频在线观看免费| 成人影院久久| 亚洲成人av在线免费| 水蜜桃什么品种好| 成人国产麻豆网| 午夜福利乱码中文字幕| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 丝袜美腿诱惑在线| 日韩 亚洲 欧美在线| 国产精品 国内视频| 亚洲精品第二区| 亚洲av国产av综合av卡| 性色avwww在线观看| 99国产精品免费福利视频| 97在线视频观看| 午夜免费观看性视频| 国产97色在线日韩免费| 香蕉精品网在线| 哪个播放器可以免费观看大片| 伊人久久国产一区二区| 久久ye,这里只有精品| 亚洲av电影在线进入| 最近的中文字幕免费完整| 亚洲欧洲国产日韩| 午夜福利一区二区在线看| 男男h啪啪无遮挡| 国产精品 国内视频| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 国产精品欧美亚洲77777| 久久久久国产网址| 丝袜脚勾引网站| 99热国产这里只有精品6| 一区福利在线观看| 国产成人a∨麻豆精品| 精品福利永久在线观看| 伊人久久大香线蕉亚洲五| 男女边吃奶边做爰视频| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 最近的中文字幕免费完整| 国产麻豆69| 蜜桃在线观看..| 久久精品国产综合久久久| 视频在线观看一区二区三区| 丝瓜视频免费看黄片| 男女高潮啪啪啪动态图| 99国产综合亚洲精品| 一区二区三区激情视频| 一本—道久久a久久精品蜜桃钙片| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 一本大道久久a久久精品| 91aial.com中文字幕在线观看| 午夜影院在线不卡| 一区二区三区四区激情视频| 男女下面插进去视频免费观看| 久久久久久人人人人人| 97在线视频观看| 久久久久久久久久人人人人人人| 日韩中文字幕欧美一区二区 | 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 一区二区三区四区激情视频| 久久久久精品性色| 国产免费现黄频在线看| 色播在线永久视频| 国产有黄有色有爽视频| 成年人午夜在线观看视频| 最新的欧美精品一区二区| 久久久久久久大尺度免费视频| 亚洲av男天堂| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 日韩中文字幕视频在线看片| 精品亚洲成a人片在线观看| 亚洲国产av影院在线观看| 巨乳人妻的诱惑在线观看| 亚洲情色 制服丝袜| 国产精品一区二区在线观看99| 久久精品国产综合久久久| 成年美女黄网站色视频大全免费| 曰老女人黄片| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 晚上一个人看的免费电影| 可以免费在线观看a视频的电影网站 | 成年人午夜在线观看视频| 亚洲一区二区三区欧美精品| 国产精品国产三级国产专区5o| 最新中文字幕久久久久| 亚洲av综合色区一区| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 精品人妻在线不人妻| 日日爽夜夜爽网站| 午夜福利在线观看免费完整高清在| 亚洲精品日本国产第一区| 亚洲人成电影观看| 18禁动态无遮挡网站| 久久久久久伊人网av| 国产精品国产av在线观看| 国产精品三级大全| 日韩一区二区视频免费看| 男女高潮啪啪啪动态图| 久久亚洲国产成人精品v| 卡戴珊不雅视频在线播放| 国产av码专区亚洲av| 亚洲国产色片| 大香蕉久久成人网| 日韩一区二区三区影片| 黄片无遮挡物在线观看| 精品99又大又爽又粗少妇毛片| 精品久久蜜臀av无| 国产探花极品一区二区| 热99国产精品久久久久久7|