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    水體離子強(qiáng)度、pH值和腐殖酸濃度對(duì)石墨相氮化碳沉降的影響

    2021-11-25 13:23:42董姝楠夏繼紅王為木盛麗婷
    關(guān)鍵詞:勢(shì)能懸液水體

    董姝楠,夏繼紅,王為木,劉 慧,盛麗婷

    (河海大學(xué)農(nóng)業(yè)科學(xué)與工程學(xué)院,南京 210098)

    0 引 言

    石墨相氮化碳(Graphitic Carbon Nitride,g-C3N4)是一種新型光催化材料,能夠直接利用可見光催化分解有機(jī)污染物,具有制備工藝簡單、生產(chǎn)成本低、結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性強(qiáng)等特點(diǎn)[1-3]。g-C3N4能夠廣泛應(yīng)用于催化降解農(nóng)業(yè)污染水體及土壤中的農(nóng)藥、多環(huán)芳烴、抗生素等有機(jī)污染物,表現(xiàn)出較高的催化效率[4-6]。然而,He等[7]研究發(fā)現(xiàn)環(huán)境中的g-C3N4具有一定生物毒性,能夠降低微生物的細(xì)胞活性,導(dǎo)致微生物死亡。在生產(chǎn)及使用過程中,g-C3N4會(huì)不可避免地進(jìn)入農(nóng)業(yè)水土環(huán)境,對(duì)環(huán)境安全及生態(tài)健康造成潛在威脅。近年來,g-C3N4的環(huán)境行為逐漸引起研究人員的重視[7-9]。水體是g-C3N4的主要賦存環(huán)境,水體中的g-C3N4主要以懸浮顆粒的形式存在[9]。研究表明,沉降與分散穩(wěn)定性是影響水環(huán)境中懸浮顆粒生物毒性的重要因素[10]。此外,水環(huán)境中g(shù)-C3N4的催化效率也受其沉降與分散穩(wěn)定性的影響[1]。因此,研究不同水環(huán)境條件對(duì)g-C3N4的沉降與分散穩(wěn)定性的影響,對(duì)于準(zhǔn)確評(píng)估其在農(nóng)業(yè)環(huán)境的生物毒性及環(huán)境風(fēng)險(xiǎn),分析其催化效率等具有重要意義。

    目前,水體中g(shù)-C3N4的沉降與分散研究相對(duì)較少。Ong等[1]研究表明,水體中g(shù)-C3N4的分散穩(wěn)定性通常較差。經(jīng)酸化處理后,g-C3N4顆粒表面親水官能團(tuán)含量增加,其在水體中的穩(wěn)定性會(huì)隨之上升。水體中有機(jī)溶劑(如丙酮、乙醇、異丙醇等)的存在能夠一定程度上增強(qiáng)g-C3N4的分散穩(wěn)定性,然而隨著有機(jī)溶劑的蒸發(fā),g-C3N4的分散穩(wěn)定性會(huì)逐漸隨之下降[11]。另一方面,Dong等[9]發(fā)現(xiàn),離子條件、pH值等水環(huán)境因素能夠明顯影響水體中g(shù)-C3N4懸浮顆粒的團(tuán)聚程度。然而,典型水環(huán)境因素對(duì)g-C3N4沉降與分散行為的影響機(jī)制尚未明晰,亟需推進(jìn)相關(guān)研究。

    綜上,為解決農(nóng)業(yè)水環(huán)境中g(shù)-C3N4的風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估、污染預(yù)測(cè)等問題,本研究以g-C3N4顆粒為主要研究對(duì)象,通過室內(nèi)沉降試驗(yàn)、沉降模型計(jì)算、DLVO(Derjaguine Landaue Verweye Overbeek)理論計(jì)算相結(jié)合的研究方法,考察離子強(qiáng)度(Ionic Strength,IS)、pH值以及腐殖酸(Humic Acid,HA)幾種典型水環(huán)境因素對(duì)g-C3N4沉降及分散穩(wěn)定的影響。本研究結(jié)果旨在補(bǔ)充農(nóng)業(yè)環(huán)境中g(shù)-C3N4的行為理論,為預(yù)測(cè)和評(píng)價(jià)其農(nóng)業(yè)生態(tài)安全提供科學(xué)依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 石墨相氮化碳(g-C3N4)的制備

    尿素(分析純,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司)作為反應(yīng)物,通過熱聚合法制備試驗(yàn)所需的g-C3N4[12]:首先,稱取20 g尿素,用錫紙包裹后放置于坩堝中,坩堝加蓋閉合;將坩堝放置于馬弗爐(SX2-2.5-10T,上海錦玟儀器設(shè)備有限公司)中,以5 ℃/min的加熱速率加熱至550 ℃,維持該恒定溫度2 h后,以10 ℃/min的冷卻速率將馬弗爐系統(tǒng)冷卻至室溫,獲得所需的g-C3N4;使用去離子水(Deionized Water,DIW)將制備的g-C3N4潤洗5遍以去除可溶性雜質(zhì),然后在40 ℃條件下烘干,放置于棕色試劑瓶中密封儲(chǔ)存。

    1.2 石墨相氮化碳(g-C3N4)沉降試驗(yàn)

    對(duì)于每一組沉降試驗(yàn),通過DIW配制不同IS、pH值和HA濃度條件的背景溶液。稱取1 mg的g-C3N4粉末與100 mL對(duì)應(yīng)背景溶液混合,通過超聲儀(XY10-200E,上海析宇儀器有限公司)超聲混合物60 min,使g-C3N4均勻分散,形成懸液。使用NaCl(分析純,國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司)作為背景電解質(zhì),所用濃度分別為0、0.5、1.0、10.0、20.0、50.0 mmol/L。本研究使用的HA購自美國Sigma-Aldrich試劑公司,所用濃度分別為0、1、5、10 mg/L。使用NaOH溶液(1 mol/L)和HCl溶液(1 mol/L)將g-C3N4懸液的pH值分別調(diào)為2、4、6、8、10,獲得待測(cè)g-C3N4懸液。上述NaCl濃度、pH值和HA濃度梯度的設(shè)置方式有助于呈現(xiàn)試驗(yàn)結(jié)果趨勢(shì),在水體中懸浮顆粒的環(huán)境行為研究領(lǐng)域被廣泛應(yīng)用[9,13]。其中,研究IS對(duì)g-C3N4沉降與分散穩(wěn)定性的影響時(shí),設(shè)置pH值為6(接近二氧化碳飽和時(shí)水環(huán)境的pH值),HA濃度為0 mg/L(避免HA干擾);研究pH值對(duì)g-C3N4沉降與分散穩(wěn)定性的影響時(shí),設(shè)置IS為1.0 mmol/L(接近天然淡水IS),HA濃度為0 mg/L;研究HA對(duì)g-C3N4沉降與分散穩(wěn)定性的影響時(shí),設(shè)置IS為1.0 mmol/L,pH值為6。本研究共設(shè)13組試驗(yàn),每組設(shè)置2組平行試驗(yàn),試驗(yàn)條件如表1所示。

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    使用紫外-可見分光光度計(jì)(UV-2000,尤尼柯儀器有限公司)在345 nm波長處動(dòng)態(tài)監(jiān)測(cè)g-C3N4懸液濃度變化,監(jiān)測(cè)時(shí)間間隔為5 min,監(jiān)測(cè)時(shí)長為360 min[9]。將試驗(yàn)數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)化為g-C3N4懸液的標(biāo)準(zhǔn)化濃度(C/C0),將其作為時(shí)間(t,min)的函數(shù)繪制g-C3N4沉降動(dòng)力學(xué)曲線,從而描述不同水環(huán)境因素影響下g-C3N4的沉降行為與分散穩(wěn)定性。使用納米粒度和Zeta電位分析儀(Nanotrac Wave Ⅱ,美國Microtrac)對(duì)不同條件下g-C3N4的水動(dòng)力學(xué)半徑(r,nm)和表面Zeta電位(ξ,mV)進(jìn)行測(cè)定,用于輔助分析水環(huán)境因素對(duì)g-C3N4沉降及分散穩(wěn)定的影響機(jī)制。

    1.3 一階動(dòng)力學(xué)沉降模型

    本研究采用一階動(dòng)力學(xué)沉降模型對(duì)不同水環(huán)境條件下g-C3N4的沉降動(dòng)力學(xué)曲線進(jìn)行模擬[13],如式(1)所示:

    式中Ct為時(shí)間t時(shí)g-C3N4懸液的濃度,mg/L;C0為g-C3N4懸液的初始濃度,mg/L;Cf為試驗(yàn)結(jié)束時(shí)g-C3N4懸液的殘余濃度,mg/L;sv為沉降速率,cm/min;H為g-C3N4的沉降高度,cm;t為時(shí)間,min。

    1.4 DLVO理論

    本研究采用球-球碰撞模式,通過DLVO理論計(jì)算不同條件下g-C3N4顆粒之間的勢(shì)能,繪制勢(shì)能隨顆粒之間距離變化的曲線,即DLVO勢(shì)能曲線,用于深入分析水環(huán)境因素對(duì)g-C3N4沉降及分散穩(wěn)定的影響機(jī)制。DLVO勢(shì)能曲線的極小值為第二極小勢(shì)能值。為便于分析,本研究中將DLVO計(jì)算結(jié)果標(biāo)準(zhǔn)化為玻爾茲曼常數(shù)k與絕對(duì)溫度T(273.15 K)乘積的倍數(shù)。DLVO總勢(shì)能(Wtotal)主要包括靜電斥力(Wedl)和范德華引力(Wvdw)兩部分[13]。特別的,當(dāng)背景溶液存在HA時(shí),勢(shì)能計(jì)算體系需要考慮空間排斥力(Wsteric),主要包括滲透排斥(Wosm)和彈性空間排斥(Welas)[14]。其計(jì)算如式(2)~式(7)所示:

    式中ε0為真空介電常數(shù),F(xiàn)/m;εr為水的介電常數(shù),F(xiàn)/m;r為g-C3N4的水動(dòng)力學(xué)半徑,nm;k為玻爾茲曼常數(shù),J/K;T為絕對(duì)溫度,K;v為電解質(zhì)價(jià)態(tài);e為電子電荷,C;δ為德拜-休克爾參數(shù);ξ為Zeta電位,mV;h為顆粒之間的距離,nm;A121為哈梅克常數(shù),J;λ為特征波長,nm;χ為弗洛里-哈金斯溶解參數(shù);V為溶質(zhì)分子的體積,nm3;φ為HA覆蓋分?jǐn)?shù);d為HA吸附層厚度,nm;Mw為HA分子量;ρ為HA密度,mg/cm3。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 離子強(qiáng)度對(duì)g-C3N4沉降與分散穩(wěn)定性的影響

    pH值為6、HA濃度為0 mg/L時(shí),不同IS條件下g-C3N4的ξ、水動(dòng)力學(xué)半徑見表2,沉降動(dòng)力學(xué)曲線如圖1a所示。試驗(yàn)結(jié)果表明,即使背景溶液中不含離子,360 min后g-C3N4仍然發(fā)生明顯沉降,其懸液的C/C0由1.00下降至0.86,表明水體中g(shù)-C3N4的分散穩(wěn)定性較差。一階動(dòng)力學(xué)模型結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果擬合度較高(決定系數(shù)均大于0.96),計(jì)算得到該條件下g-C3N4的沉降速率(sv)值為0.014 4 cm/min。測(cè)量結(jié)果顯示,g-C3N4具有較大的水動(dòng)力學(xué)半徑,為770 nm(表2)。表面電位測(cè)定結(jié)果顯示,該試驗(yàn)條件下g-C3N4的表面ξ值為-37.1 mV,呈電負(fù)性。Zhu等[15]研究表明,g-C3N4表面的伯胺、仲胺官能團(tuán)能與水中的氫氧根離子反應(yīng),使g-C3N4表面帶負(fù)電。

    表2 不同試驗(yàn)條件下g-C3N4的Zeta電位、水動(dòng)力學(xué)半徑及模型結(jié)果匯總Table 2 Summary of Zeta potential, hydrodynamic radius, and model results of g-C3N4 under different experiment conditions

    水環(huán)境IS是影響g-C3N4沉降及分散穩(wěn)定的敏感因素,當(dāng)水環(huán)境IS僅為1.0 mmol/L時(shí),g-C3N4的沉降程度仍明顯增強(qiáng)。g-C3N4懸液濃度隨水環(huán)境IS的升高而明顯降低(圖1a)。隨著水環(huán)境IS的升高,g-C3N4的沉降明顯增強(qiáng),其分散穩(wěn)定性隨之降低。隨著IS由0上升至50.0 mmol/L,360 min后g-C3N4懸液的終點(diǎn)C/C0由0.86變?yōu)?.58。一階動(dòng)力學(xué)沉降模型可以很好地模擬試驗(yàn)結(jié)果(圖1a),相關(guān)系數(shù)R2均大于0.96(表2)。模型結(jié)果顯示,隨著水環(huán)境IS的升高,g-C3N4的sv值逐漸增大,由最低0.0144上升至最高0.019 1 cm/min。模型結(jié)果表明,g-C3N4的沉降速率隨水溶液IS的升高而不斷增大,沉降程度逐漸增強(qiáng),與試驗(yàn)結(jié)果相符。

    水動(dòng)力學(xué)半徑測(cè)量結(jié)果顯示,隨著水環(huán)境IS的升高,g-C3N4的水動(dòng)力學(xué)半徑不斷增大,由770上升至1 591 nm(表2)。表面電位測(cè)定結(jié)果顯示,g-C3N4的表面電負(fù)性隨水環(huán)境IS的升高而減弱,ξ絕對(duì)值逐漸減小。隨著水環(huán)境IS由上升至50.0 mmol/L,g-C3N4的ξ值由-37.1升高至-12.7 mV。水環(huán)境IS升高,g-C3N4顆粒表面的雙電層受到壓縮而變薄,其表面電荷被屏蔽,ξ絕對(duì)值降低[16-18]。隨著ξ絕對(duì)值降低,g-C3N4顆粒之間的靜電排斥作用將隨IS的升高而減弱,導(dǎo)致g-C3N4顆粒更容易受到范德華引力影響發(fā)生團(tuán)聚,形成更大的團(tuán)聚體[9],從而更容易在重力作用下發(fā)生沉降,分散穩(wěn)定性隨之降低。

    此外,DLVO計(jì)算結(jié)果表明,隨著水環(huán)境IS的升高,g-C3N4顆粒間的總勢(shì)能(Wtotal)逐漸降低,其第二極小勢(shì)能值則逐漸增大(圖1b)。隨著水環(huán)境IS由0.5上升至50.0 mmol/L,g-C3N4顆粒之間的第二極小勢(shì)能值由-1.49×10-6變?yōu)?3.84×10-4。顆粒間的Wtotal越小,水體中的g-C3N4顆粒越容易躍過此勢(shì)壘而發(fā)生團(tuán)聚,從而更容易沉降,分散穩(wěn)定性降低[19-21]。另一方面,g-C3N4顆粒也可能在第二極小勢(shì)能處團(tuán)聚,且第二極小勢(shì)能值越大,團(tuán)聚效應(yīng)越明顯,沉降程度越強(qiáng)[19-21]。DLVO理論計(jì)算結(jié)果同樣表明,g-C3N4的沉降程度會(huì)隨水環(huán)境IS的升高而逐漸增大,與沉降動(dòng)力學(xué)研究結(jié)果相符。

    2.2 pH值對(duì)g-C3N4沉降與分散穩(wěn)定性的影響

    IS為1.0 mmol/L、HA濃度為0 mg/L時(shí),不同pH值條件下g-C3N4的沉降動(dòng)力學(xué)曲線如圖2a所示。試驗(yàn)結(jié)果表明,與IS相比,水環(huán)境pH值的變化對(duì)g-C3N4沉降和分散穩(wěn)定性影響較小,g-C3N4懸液的終點(diǎn)C/C0均小于0.78。隨著水環(huán)境pH值由2上升至10,g-C3N4的終點(diǎn)C/C0出現(xiàn)先升高后降低的情況(圖2a)。隨著水環(huán)境pH值由2上升至4,360 min后g-C3N4懸液的終點(diǎn)C/C0由0.63變?yōu)?.57,表明g-C3N4的沉降程度增強(qiáng)。而隨著水環(huán)境pH值由4上升至10,360 min后g-C3N4懸液的終點(diǎn)C/C0由0.57變?yōu)?.78,表明g-C3N4的沉降程度降低。一階動(dòng)力學(xué)沉降模型結(jié)果顯示,隨著水環(huán)境pH值的升高,g-C3N4的sv值同樣出現(xiàn)先升高后降低的情況(表2),模擬結(jié)果與試驗(yàn)結(jié)果相類似(決定系數(shù)均大于0.98)。

    與沉降動(dòng)力學(xué)研究結(jié)果類似,g-C3N4的水動(dòng)力學(xué)半徑也隨水環(huán)境pH值的升高出現(xiàn)先增大后減小的現(xiàn)象(表2中編號(hào)為3、7、8、9、10的處理)。隨著水環(huán)境pH值由2上升至4,g-C3N4的水動(dòng)力學(xué)半徑由1 116上升至1 271 nm;而隨著水環(huán)境pH值由4上升至10,g-C3N4的水動(dòng)力學(xué)半徑則由1 271逐漸下降至862 nm。表面電位測(cè)定結(jié)果顯示,水環(huán)境pH值為2時(shí),g-C3N4的表面呈電正性。隨著水環(huán)境pH值的升高,g-C3N4顆粒的表面ξ降低,由18.6逐漸變?yōu)?57.0 mV。已有研究結(jié)果表明,g-C3N4的等電點(diǎn)接近4[15,22]。水環(huán)境pH值為4的條件下,g-C3N4的表面ξ絕對(duì)值最小,顆粒間的靜電排斥作用最弱,因而極易發(fā)生團(tuán)聚,導(dǎo)致g-C3N4發(fā)生快速沉降。隨著水環(huán)境pH值的進(jìn)一步升高,g-C3N4表面的部分官能團(tuán)去質(zhì)子化程度增強(qiáng),負(fù)電荷含量升高,表面ξ由-4.3逐漸變?yōu)?57.0 mV,顆粒間的靜電排斥作用由弱變強(qiáng),使得顆粒不容易發(fā)生團(tuán)聚,沉降程度降低,分散穩(wěn)定性隨之升高[9,18,21]。水環(huán)境pH值對(duì)微/納米顆粒的沉降和分散穩(wěn)定性影響受顆粒自身性質(zhì)的影響。研究表明,pH值的變化會(huì)影響多壁碳納米管、微塑料的沉降、納米二氧化鈦(nTiO2)沉降及分散行為[23-25],而對(duì)氧化石墨烯、納米二氧化鈰(nCeO2)的沉降及分散行為影響不大[21,26]。

    DLVO計(jì)算結(jié)果顯示,當(dāng)水環(huán)境IS為1.0 mmol/L時(shí),g-C3N4顆粒間的第二極小勢(shì)能值不明顯,且隨pH值變化較?。▓D2b),表明g-C3N4顆粒在第二極小勢(shì)能處發(fā)生團(tuán)聚的可能性較低。然而,隨著水環(huán)境pH值由2上升至4,g-C3N4顆粒間的Wtotal由789明顯下降至48.2,表明水體中的g-C3N4顆粒更容易越過能量勢(shì)壘而發(fā)生團(tuán)聚,團(tuán)聚體在重力作用下失穩(wěn)沉降,分散穩(wěn)定性隨之降低。隨著水環(huán)境pH值進(jìn)一步由4上升至10,g-C3N4顆粒間的Wtotal由48.2明顯升高至4 870 kT,能量勢(shì)壘明顯增大,g-C3N4顆粒越過勢(shì)壘團(tuán)聚的可能性降低,其團(tuán)聚受到抑制,沉降程度減弱而分散穩(wěn)定性增強(qiáng)。

    2.3 腐殖酸濃度對(duì)g-C3N4沉降與分散穩(wěn)定性的影響

    IS為1.0 mmol/L、pH值為6時(shí),不同HA濃度條件下g-C3N4的沉降動(dòng)力學(xué)曲線如圖3a所示。試驗(yàn)結(jié)果表明,水環(huán)境中HA的存在能夠明顯降低g-C3N4的沉降程度,提高其分散穩(wěn)定性。g-C3N4的沉降能夠一定程度上隨HA濃度的升高而降低,然而HA濃度變化對(duì)g-C3N4的沉降和分散穩(wěn)定性的影響存在閾值。隨著水環(huán)境HA濃度值由0提升至5 mg/L,360 min后g-C3N4懸液的終點(diǎn)C/C0由0.60變?yōu)?.87,表明g-C3N4的沉降程度大幅下降,其分散穩(wěn)定性明顯升高。然而,隨著HA濃度值由5 mg/L進(jìn)一步提升至10 mg/L,360 min后g-C3N4懸液的終點(diǎn)C/C0變化不明顯,僅由0.87變?yōu)?.91,表明其沉降行為受影響較小。一階動(dòng)力學(xué)沉降模型結(jié)果表明,隨著水環(huán)境HA濃度值由0提升至5 mg/L,g-C3N4的sv值降低,由最高0.0171下降至最低0.0161 cm/min,表明g-C3N4的沉降速率降低,分散穩(wěn)定性增強(qiáng)。隨著水環(huán)境HA濃度值由5提升至10 mg/L,g-C3N4的sv值變化不明顯(表2),其變化趨勢(shì)與試驗(yàn)結(jié)果一致(決定系數(shù)均大于0.97)。

    隨著水環(huán)境HA濃度的升高,g-C3N4的水動(dòng)力學(xué)半徑及表面ξ均出現(xiàn)先陡降后逐漸趨緩的下降趨勢(shì)(表2)。研究表明,水體中的HA大分子能夠吸附在微/納米顆粒表面,并形成包裹層[18]。由于富含負(fù)電荷[17,27],包裹在g-C3N4表面的HA能夠明顯提高g-C3N4表面電負(fù)性,增強(qiáng)其顆粒間的靜電排斥作用,降低g-C3N4顆粒的團(tuán)聚及沉降,增強(qiáng)其分散穩(wěn)定性。另一方面HA能夠增強(qiáng)g-C3N4顆粒間的空間位阻效應(yīng),降低g-C3N4顆粒的碰撞,從而使g-C3N4顆粒的團(tuán)聚及沉降程度減弱,分散穩(wěn)定性增強(qiáng)[28-30]。另一方面,g-C3N4表面的HA包裹層厚度存在限值,一定程度后不再隨HA濃度的增加而增厚,限值了其對(duì)g-C3N4的沉降和分散穩(wěn)定性的影響。與本研究結(jié)果類似,Lyu等[31]研究表明,HA濃度對(duì)納米CeO2在沙礫表面沉降行為的影響同樣存在限值。

    水環(huán)境中HA存在條件下,DLVO理論計(jì)算結(jié)果顯示,g-C3N4顆粒間的Wtotal極高而第二極小勢(shì)能值不明顯(圖3b),表明g-C3N4顆粒不容易在第一及第二勢(shì)能處團(tuán)聚,其沉降行為受到抑制,分散穩(wěn)定性隨之升高。

    3 結(jié)論

    本研究以廣泛應(yīng)用于農(nóng)業(yè)有機(jī)污染物催化降解領(lǐng)域的石墨相氮化碳(Graphitic Carbon Nitride,g-C3N4)為研究對(duì)象,考察其在水體中的沉降和分散穩(wěn)定性影響機(jī)制。研究結(jié)果表明,水環(huán)境離子強(qiáng)度(Ionic Strength,IS)、pH值和腐殖酸(Humic Acid,HA)均會(huì)對(duì)g-C3N4的沉降和分散穩(wěn)定性產(chǎn)生影響,且影響程度各不相同。主要研究結(jié)論如下:

    1)IS是影響g-C3N4沉降和分散穩(wěn)定性的敏感因素。隨著IS由0上升至50.0 mmol/L,360 min后g-C3N4懸液的終點(diǎn)標(biāo)準(zhǔn)化濃度(C/C0)由0.86變?yōu)?.58,表明g-C3N4的沉降隨IS的升高而明顯增強(qiáng),分散穩(wěn)定性降低。

    2)水環(huán)境pH值變化對(duì)g-C3N4沉降和分散穩(wěn)定性的影響較小。pH值接近等電點(diǎn)時(shí)(pH值為4)g-C3N4的沉降最明顯,分散穩(wěn)定性最強(qiáng);隨著pH值由4上升至10,360 min后g-C3N4懸液的終點(diǎn)C/C0由0.57變?yōu)?.78,表明pH值高于等電點(diǎn)時(shí)g-C3N4的沉降隨pH值的升高而降低,分散穩(wěn)定性逐漸增強(qiáng)。

    3)水環(huán)境中HA的存在能明顯抑制g-C3N4的沉降,提高其分散穩(wěn)定性。隨著HA濃度值由0提升至5 mg/L,360 min后g-C3N4懸液的終點(diǎn)C/C0由0.60變?yōu)?.87,表明g-C3N4的沉降一定程度上隨HA濃度的升高而降低,其分散穩(wěn)定性隨之增強(qiáng),且HA濃度對(duì)g-C3N4沉降和分散穩(wěn)定性的影響存在閾值。

    本文研究結(jié)果作為理論基礎(chǔ),能夠?yàn)轭A(yù)測(cè)農(nóng)業(yè)水環(huán)境中g(shù)-C3N4催化效率、評(píng)估g-C3N4的環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)和生態(tài)安全提供科學(xué)依據(jù),進(jìn)而指導(dǎo)實(shí)際生產(chǎn)中g(shù)-C3N4的施用。目前,水環(huán)境中g(shù)-C3N4的沉降與分散穩(wěn)定性研究正處于初期階段,尚未形成完整綜合的理論體系。在未來研究中,尤其值得關(guān)注農(nóng)業(yè)污染水體的常見因素(如CO32-、SO42-、Ca2+、Mg2+等離子和重金屬、農(nóng)藥、多環(huán)芳烴、抗生素等污染物)對(duì)g-C3N4沉降與分散穩(wěn)定性的復(fù)合影響。

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