基于航測的云底氣溶膠活化率與過飽和度估算

高 茜 劉 全 畢 凱 王 飛 盛久江 何 暉 劉香娥

1)(北京市人工影響天氣中心， 北京 100089)

2)(中國氣象科學研究院災害天氣國家重點實驗室， 北京 100081)

3) (中國氣象局大氣化學重點開放實驗室， 北京 100081)

4) (云降水物理研究與云水資源開發(fā)北京市重點實驗室， 北京 100089)

引 言

氣溶膠是人為原因造成氣候變化的關鍵因子之一，在全球氣候變化數(shù)值模擬和預測中具有重要作用[1-8]。一方面，氣溶膠能夠直接吸收和散射太陽短波輻射和地球長波輻射而改變地氣系統(tǒng)的輻射平衡[9-13]；另一方面，氣溶膠還可作為云凝結核(cloud condensation nuclei，CCN)或冰核(ice nuclei,IN)參與云中過程，改變云的微物理和光學特性以及降水效率，從而間接影響氣候[14-16]。全球氣候模式表明，氣溶膠通過影響云的物理結構帶來的間接效應對全球變暖具有重要意義[17]。氣溶膠影響云物理的一個重要表征是大量成為云凝結核的氣溶膠會分散有限的水汽，導致云滴變小(twomey效應)[16]，從而延長云的壽命，抑制降水，提高云體反射率。另外，氣溶膠還能通過自身的輻射特性對云的壽命產(chǎn)生影響[18-19]。

華北地區(qū)是我國氣溶膠污染最嚴重的地區(qū)之一，氣溶膠物理化學性質復雜多樣[20-23]，地面和高空氣溶膠化學組成差異大[24-25]。目前，對于該地區(qū)高空氣溶膠性質的觀測資料仍相對匱乏，導致模式模擬氣溶膠對云和降水的影響時只能基于地面觀測資料或將高空氣溶膠組成和濃度設為固定值，模擬結果與實際往往差異較大。如目前發(fā)展較為完善的WRF-SBM分檔模式(WRF model with Spectral Bin Microphysics，WRF-SBM)中的分檔方案建立各類大小粒子濃度的控制方程，非常適合研究氣溶膠對云微物理、動力和降水的影響[26]。但由于缺少高空觀測資料，分檔方案中將氣溶膠描述為較理想和單一的參數(shù)，如將氣溶膠成分在不同高度均設置為單一的氯化鈉，與實際大氣中的氣溶膠性質差異明顯[24,27]，上述假設會增大模擬結果的不確定性[28-29]。了解華北地區(qū)高空氣溶膠理化性質和活化特性，可有效提高對該地區(qū)氣溶膠影響云和降水的認識，為模式的驗證和改進提供觀測依據(jù)。

氣溶膠能否作為云凝結核參與云霧過程(即活化特性)是研究氣溶膠間接效應和環(huán)境效應的重要參量之一。影響氣溶膠活化的因素很多，包括粒子的粒徑、化學成分、不同成分的混合方式，以及由上升速度決定的水汽過飽和比等[30-32]。水汽過飽和指空氣中的水汽分壓大于液相或冰相表面的飽和蒸汽壓，其與云微物理特征的關系是云物理理論和應用研究方面的關鍵問題之一。盡管國內外已利用飛機開展高空氣溶膠理化性質和活化特性的觀測研究，但目前尚無可靠的直接測量實際云中過飽和比的方法。對于已知成分的無機鹽粒子，K?hler[33]理論可準確描述粒子與水汽的作用關系，包括吸濕增長和活化過程。若能獲得參與云形成過程的環(huán)境氣溶膠理化性質和實際活化特征，則可基于κ-K?hler理論推出水汽過飽和比。如云凝結核計數(shù)器的過飽和比標定過程中，利用已知成分粒子的粒徑和活化率的關系推算云凝結核計數(shù)器云室中的實際過飽和比?；谠撍悸罚狙芯客ㄟ^飛機觀測獲得云底氣溶膠數(shù)濃度粒徑譜和化學組成決定的氣溶膠吸濕性參數(shù)κ，計算不同過飽和比下云凝結核活化率，同時，通過對比氣溶膠譜和云滴譜可得到活化率，進而估算云中水汽過飽和比。

1 試驗和方法

1.1 飛機平臺及飛行方案

2016年11—12月利用北京市人工影響天氣辦公室的空中國王350ER飛機平臺，開展北京地區(qū)上空氣溶膠理化性質和云微物理特征的探測試驗。該飛機平臺裝置了增壓密封艙，艙內的壓力和溫度基本恒定，有利于艙內儀器的穩(wěn)定觀測。艙內的采樣氣路經(jīng)過改造，可實現(xiàn)對環(huán)境樣氣的等速采樣、壓力控制和溫度控制。本文使用2016年11月13日一次有云天氣的飛機觀測資料，飛行方案如圖1所示，飛行區(qū)域為北京沙河機場西北方向20 km 上空，在600～3600 m高度(文中所用高度均為海拔高度)范圍內，每300 m一個高度層自上而下探測，每個高度層飛行約8～10 min，飛行時間為09:44—11:56(北京時，下同)。

圖1 2016年11月13日北京上空飛機探測軌跡

1.2 觀測內容和儀器

本次飛機觀測主要包括氣溶膠化學成分和粒徑分布、云滴譜以及氣象要素等。

黑碳(BC)氣溶膠質量濃度采用美國MAGEE公司的七波段黑碳儀(AE33)測量，并與AMS共用等速采樣頭后端的采樣氣路，測量時間分辨率為1 Hz。該儀器通過測量采樣濾膜上吸收系數(shù)的變化反推黑碳氣溶膠的質量濃度，且利用雙點同步采樣技術自動校正濾膜負載的影響。將測量的吸收系數(shù)轉化成質量濃度時，為避免棕碳對短波長的干擾，選擇波長為880 nm下的吸收系數(shù)測量結果，質量吸收截面值設為7.7 m2·g-1[37]。該波長下的多次散射增強因子設為2.88，用于去除多次光散射的影響[38]。

氣溶膠粒徑譜采用美國DMT公司被動腔式氣溶膠粒徑譜探頭PCASP-100X(passive cavity aerosol spectrometer probe)測量。PCASP-100X基于測量粒子通過儀器內激光產(chǎn)生的散射信號強度實現(xiàn)對空氣中粒徑為0.1～3 μm范圍內的氣溶膠粒子進行快速測量，測量的時間分辨率為1 Hz。PCASP將整個測量的粒徑范圍分為30個間隔不等的測量通道，并在測量過程中對探測裝置進行加熱除濕，得到干氣溶膠粒徑譜?？紤]到通道1較大誤差的影響[39]，所有PCASP數(shù)據(jù)均剔除該通道資料，如無特殊說明，本文給出的PCASP測量結果代表粒徑范圍為0.11～3 μm的氣溶膠數(shù)濃度和粒徑譜。

云滴譜分布采用美國SPEC公司的快速云滴粒子譜探頭(fast cloud droplet probe，F(xiàn)CDP)測量，該探頭為專業(yè)機載外掛探頭，安裝于機翼上，可獲得粒徑范圍為2～50 μm的云滴譜分布。該儀器含21個通道，粒徑最小分辨率為2 μm，測量時間分辨率為1 Hz。另外，氣象要素通過機載綜合氣象要素測量系統(tǒng)(Aircraft-Integrated Meteorological Measurement System，AIMMS-20)獲得，包括溫度、相對濕度、氣壓、風速、風向等。

1.3 基于化學成分的云凝結核活化率計算

氣溶膠吸濕性參數(shù)κ取決于粒子的化學組成，反映K?hler理論中Raoult項[40]，包含所有與溶質相關的參數(shù)，能夠定量描述粒子吸濕增長能力和活化能力。采用Zdanovskii-Stokes-Robinson(ZSR)混合規(guī)則，即假設氣溶膠各化學組分為內混，粒子整體的κ由各組分的κi和各自在粒子中的體積混合比根據(jù)式(1)計算得到

(1)

式(1)中，i代表第i種組分，εi為第i種組分在粒子中的體積分數(shù)，ki為純物種各自的吸濕性參數(shù)。無機化學物種根據(jù)Gysel等[41]給出的經(jīng)驗離子配對方法， 化學物種通過純物種的密度將質量濃度轉化成體積分數(shù)。表1給出本研究中的化學物種密度及其κ值。對于碳質氣溶膠(黑碳氣溶膠和有機氣溶膠)，其密度受到不同地區(qū)排放源特征和老化程度的影響，在時間和空間上變化十分復雜。通過總結前人工作得到本文所用黑碳氣溶膠和有機氣溶膠的密度[40-43]。有機組分的吸濕性參數(shù)參考Wu等[42]在北京地區(qū)的估算結果，將POA和SOA的吸濕性參數(shù)分別設定為0和0.1。

表1 各純組分的密度、吸濕性參數(shù)κ

通過氣溶膠化學組成得到其吸濕性參數(shù)κ后，根據(jù)K?hler方程計算得到給定過飽和比下CCN活化的臨界粒徑Dc，結合PCASP測量的干粒徑譜，得到給定過飽和比下的CCN活化率。

2 結果分析

2.1 天氣背景

圖2為2016年11月13日08：00—11：00日本葵花8衛(wèi)星觀測的云場分布圖?？梢钥吹剑?3日上午北京上空大部分地區(qū)有云系覆蓋。08：00除河北西側為晴空區(qū)，河北大部分地區(qū)、北京全市被云系覆蓋，隨時間推移，系統(tǒng)緩慢向東移動并減弱，11：00北京西南部出現(xiàn)晴空區(qū)。對照飛行方案，飛機探測區(qū)域在飛行期間始終存在穩(wěn)定的云層，穩(wěn)定的云層有利于減弱垂直探測過程中時間差異造成的垂直廓線代表性不足。因此，此次探測在飛行時間和區(qū)域上有利于開展氣溶膠和云微物理垂直特征的探測試驗。

圖2 2016年11月13日華北地區(qū)云圖(紅點代表北京)

由圖3可知，11月13日08:00 500～700 hPa北京上空偏西氣流逐漸轉為偏西南氣流，850 hPa受高空槽、低渦前部正渦度平流影響，整層大氣垂直上升運動發(fā)展加強，有利于云系的生成和維持。

圖3 2016年11月13日位勢高度場(單位：gpm)(紅點代表北京)

續(xù)圖3

2.2 飛機觀測結果

2.2.1 氣象要素的垂直分布

圖4給出氣象要素觀測廓線。結果顯示，飛機探測時期北京上空1100～1400 m高度范圍內存在明顯逆溫層，且強度達到4℃/(100 m)。結合位溫廓線拐點出現(xiàn)的位置，判斷本次過程對應的邊界層高度為1200 m(圖4a和4b)。邊界層水汽混合比分布較均勻(圖4c)，受溫度隨高度升高而降低的影響，相對濕度隨高度升高而增大(圖4d)。在800～1200 m范圍內，相對濕度基本維持在100%，但由于AIMMS-20探頭對高相對濕度(大于95%)的測量誤差較大，且上限為100%，無法測量實際大氣的水汽過飽和比。云層的高度判斷利用FCDP測量的云滴數(shù)濃度，定義云滴數(shù)濃度小于10 cm-3為云邊界條件。由圖4d可判斷，飛機觀測的層云高度范圍為800～1200 m。邊界層外相對濕度迅速降低，基本低于20%。

圖4 飛機觀測期間的氣象要素垂直廓線

2.2.2 氣溶膠和云滴濃度的垂直廓線

受云滴干擾，氣溶膠探頭PCASP在云中測量結果的有效性存在較大爭議。Kleinman等[44]指出，云中PCASP測量的氣溶膠為云中間隙未活化的粒子，云間隙氣溶膠包括那些不能長成云滴的粒子和已經(jīng)活化但由于云滴揮發(fā)再次成為氣溶膠的粒子。這一類云間隙粒子在高山及飛機觀測研究中已有許多報道，其性質主要取決于氣溶膠粒徑(Dp)、化學組成、云的上升氣流速度以及干空氣的夾卷等因素[45-47]。實際飛機觀測中，PCASP測量結果還受到云滴破碎等因素的影響。研究表明：云滴破碎對小粒子的影響十分突出(對于Dp<50 nm的粒子，云滴破碎的影響可導致其濃度增大1個量級)，但對于粒徑較大的粒子影響較小(對Dp>150 nm 的氣溶膠，云滴破碎的貢獻為10%)[44]。本次個例中云層厚度較小，且溫度均在0℃之上，為一次典型的系統(tǒng)性暖云過程。飛機在云層中停留時間較短(15 min)，且PCASP的粒徑范圍(0.11～3 μm)為云滴破碎的低影響區(qū)?；谝陨戏治?，認為本次飛機探測的云中氣溶膠粒徑譜在云層中受云滴影響較小，云中氣溶膠數(shù)據(jù)有效且未做剔除，后文還將結合測量結果進一步對數(shù)據(jù)有效性進行驗證和說明。

圖5a給出本次探測得到的氣溶膠數(shù)濃度和有效粒徑的垂直廓線，由于PCASP具有加熱除濕功能，這里的結果代表干氣溶膠的垂直特征。本次飛機探測時，地面氣溶膠數(shù)濃度為4600 cm-3(飛機著陸后在跑道滑行的前2 min平均值)。從地面到500 m高度范圍內，氣溶膠數(shù)濃度隨高度升高而增大，最大值達到5600 cm-3。云底高度為800 m，選取云下100 m高度的氣溶膠作為云底氣溶膠。與近地面氣溶膠相比，云底氣溶膠的數(shù)譜和化學成分均存在顯著差異，具體表現(xiàn)為云底氣溶膠數(shù)濃度相對于近地面大幅度降低，有效粒徑顯著增大(從0.3 μm 增大至0.45 μm)。同時，近地面氣溶膠中疏水性的POA貢獻顯著，而云底氣溶膠中轉POA的貢獻大幅降低，無機組分和SOA的貢獻明顯增大(圖6)。化學組成的變化進一步造成氣溶膠吸濕能力的升高，吸濕性參數(shù)κ由0.25(地面)增大至0.32 (云底)。該變化表明：邊界層內充足水汽條件促進氣溶膠在垂直方向上的液相二次轉化，造成云底氣溶膠中高吸濕能力的二次組分所占比例顯著升高(包括硝酸鹽，硫酸鹽和SOA)。另外，在云下次飽和且高相對濕度條件下，氣溶膠的吸濕增長過程造成云底氣溶膠有效粒徑增大的同時，小粒子數(shù)濃度明顯減小。

圖5 2016年11月13日北京上空氣溶膠數(shù)濃度和有效粒徑(a)以及云滴數(shù)濃度(b)的垂直廓線

圖6 氣溶膠化學組成和吸濕性參數(shù)的垂直分布

2.2.3 氣溶膠和云滴數(shù)譜的垂直演變

云滴數(shù)濃度的垂直分布(圖5b)顯示，云滴數(shù)濃度的最大值位于1100 m高度附近(2500 cm-3)，因此本文采用1000～1100 m高度的平均結果代表本次過程的云滴譜特征。本次過程中氣溶膠數(shù)譜和云滴譜隨高度變化如圖7所示。云底氣溶膠受到云下上升氣流的作用參與云中過程，在一定過飽和條件下，部分氣溶膠可作為云凝結核活化成為云滴[14]。層狀云的云微物理特征變化相對穩(wěn)定，假設本次觀測結果中，云中氣溶膠和云滴主要為云底氣溶膠貢獻并受其影響。可以看到，云中氣溶膠粒徑大于300 nm的粒子相對于云底氣溶膠存在明顯缺失，同時對應云滴數(shù)濃度的大幅升高，云滴譜的濃度峰值出現(xiàn)在10 μm左右。氣溶膠譜中較大粒子的減少與云滴的出現(xiàn)一致性很好，這種對應關系表明，該層云中的云滴可能主要來自這部分大粒子活化的貢獻。

圖7 2016年11月13日北京上空氣溶膠數(shù)譜和云滴譜隨高度的變化

2.3 基于飛機觀測的云凝結核活化率和過飽和比估算

將云中氣溶膠數(shù)譜和云滴譜進行接譜，同時與云底氣溶膠數(shù)譜特征進行對比，結果如圖8所示?？紤]從氣溶膠到云滴，粒徑譜跨越兩個數(shù)量級，且粒徑譜的檔寬分布不均，因此將兩者的數(shù)譜均處理成可比較的數(shù)濃度與檔寬的比值(Np)。圖8表現(xiàn)出以下主要特征：①0.11～0.26 μm粒徑范圍內，云底和云中氣溶膠濃度相當；②0.28～0.8 μm 粒徑范圍內，云中氣溶膠數(shù)濃度明顯低于云下，粒徑大于0.8 μm，云中氣溶膠濃度逐漸高于云下，即云中氣溶膠亞微米粒子濃度減小，微米級粒子增大；③云中氣溶膠譜可與云滴譜很好銜接?；谝陨蠗l件，云底氣溶膠可作為參與云中過程前、未活化的氣溶膠初始狀態(tài)，即總凝結核濃度。云中氣溶膠和云滴可分別代表在一定過飽和度下，未活化的氣溶膠粒子和已活化的氣溶膠粒子濃度，因此兩者之和也代表總氣溶膠濃度，云滴數(shù)濃度代表實際過飽和度下云凝結核濃度。對比發(fā)現(xiàn)，總凝結核濃度和總氣溶膠濃度十分吻合，分別為104000 cm-3和104900 cm-3。因此，可根據(jù)觀測的云中氣溶膠數(shù)譜和云滴譜得到實際過飽和度下的云凝結核活化率，即實際過飽和度下云凝結核濃度與總氣溶膠濃度之比，本次過程中觀測的活化率為19.5%。

圖8 云中(1050 m高度)、云底(750 m高度)氣溶膠粒徑分布及云滴譜分布

如1.3節(jié)介紹，通過云底氣溶膠化學成分可計算得到其吸濕性參數(shù)κ，根據(jù)K?hler方程得到不同過飽和度下云凝結核活化的臨界粒徑，結果如圖9所示，圖中臨界粒徑的計算采用實測的云底氣溶膠κ值(即0.32)。尺度大于臨界粒徑的粒子即為該過飽和度下可活化的粒子。因此，結合實測的干氣溶膠粒徑譜，可得到不同過飽和度和活化率的關系曲線。在此基礎上，根據(jù)云中觀測的活化率(實際過飽和度下云凝結核濃度與總氣溶膠濃度之比)即可反推出實際云底的水汽過飽和度為0.048%，與之前關于污染地區(qū)層狀云的過飽和度的研究結果基本一致[48]。

圖9 不同過飽和度下云凝結核活化的臨界粒徑

3 結論與討論

本文利用2016年11月13日一次層狀云天氣背景下開展的氣溶膠理化性質和云微物理特征的飛機觀測資料，分析云底氣溶膠活化性質以及云中觀測的活化率，通過對比估算得到本次個例云中的水汽過飽和度。主要結論如下：

1) 本次個例中邊界層高度約為1200 m，云層出現(xiàn)在邊界層頂附近(800～1200 m高度)且厚度較小，云層溫度均超過0℃，為一次典型的系統(tǒng)性暖云過程。觀測期間，地面氣溶膠數(shù)濃度為4600 cm-3，從地面到500 m高度范圍內，氣溶膠數(shù)濃度隨高度升高而增大，最大值達到5600 cm-3。

2) 與地面氣溶膠相比，云底氣溶膠的數(shù)譜和化學組成均存在顯著差異。云底氣溶膠數(shù)濃度相對于地面大幅度降低，有效粒徑顯著增大(從0.3 μm增大至0.45 μm)。同時，近地面氣溶膠中疏水性的POA貢獻顯著，而云底氣溶膠中轉POA的貢獻大幅降低，無機組分和SOA的貢獻明顯增大?；瘜W組成的變化進一步造成氣溶膠吸濕能力的升高，吸濕性參數(shù)κ由0.25(地面)增大至0.32(云底)。

3) 云底和云中氣溶膠譜的對比發(fā)現(xiàn)，0.11～0.26 μm 粒徑范圍內，云底和云中氣溶膠濃度相當；0.28～0.8 μm粒徑范圍內，云中氣溶膠數(shù)濃度明顯低于云下；粒徑大于0.8 μm時，云中氣溶膠濃度逐漸高于云下，即云中氣溶膠亞微米粒子濃度減小，微米級粒子濃度增大。云中云滴譜與氣溶膠粒徑譜可很好銜接，且兩者濃度之和與云底氣溶膠濃度一致，可分別代表已活化和未活化的粒子，由此得到本次個例實際云中的活化率約為19.5%。

4) 通過云底干氣溶膠數(shù)濃度粒徑譜和吸濕性參數(shù)κ，計算得到不同過飽和比下云凝結核活化率，并與實際云中觀測結果對比，估算此層狀云云底的水汽過飽和度約為0.048%。

本研究利用飛機裝載的常規(guī)氣溶膠探頭和云微物理探頭等獲得的探測資料，為估算云底過飽和度建立一套可行的方法。盡管該方法存在一些假設，如在計算氣溶膠吸濕性時假設內混狀態(tài)、未考慮有機物對粒子表面張力的影響、未考慮云滴的碰并、破碎等過程，但在目前缺少對云中過飽和度更好觀測手段的前提下，該方法可一定程度上為模式提供可參考的暖云云底水汽過飽和度估算結果。另外，本次個例為北京初冬季節(jié)的一次邊界層暖云過程，本文利用飛機觀測的云凝結核活化率和過飽和度的估算云中過飽和度的方法未必適用于積云或積層混合云。目前，華北地區(qū)上空氣溶膠吸濕性參數(shù)垂直特征已有初步參數(shù)化方案結果[24]，今后在飛機觀測中可更多關注云底氣溶膠數(shù)譜和云滴譜分布，通過大量觀測事實對該方法進行改進，并對其實際應用的普適性進行驗證和評估。