天津市大氣污染特征及氣象因素影響分析

楊紹康

(中冶(天津)檢測技術(shù)有限公司，天津 300392)

由于城市化進(jìn)程的加快，能源消耗量不斷攀升，發(fā)達(dá)國家歷經(jīng)近百年出現(xiàn)的環(huán)境問題在我國近二三十年集中出現(xiàn)，空氣污染形勢發(fā)生了巨大轉(zhuǎn)變。大氣污染特征在以二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOx)、顆粒物(PM10)為特征的傳統(tǒng)煤煙型污染尚未得到根本解決的同時，以臭氧(O3)和細(xì)顆粒物(PM2.5)為代表的二次污染問題又接踵而至，長期積累和新型環(huán)境問題使應(yīng)對的難度加大。我國目前大氣污染呈現(xiàn)局地和區(qū)域污染相結(jié)合、多種污染物相互耦合的復(fù)合型大氣污染特征[1－3]。

大氣污染防治一直是我國生態(tài)環(huán)境保護(hù)的重要組成部分[4]。天津市作為京津冀區(qū)域的重要一環(huán)，其自身的空氣環(huán)境狀況優(yōu)劣直接對周邊區(qū)域產(chǎn)生連鎖反應(yīng)。從近幾年關(guān)于天津市大氣污染物的研究進(jìn)展看，前期研究主要集中于PM2.5的來源解析、組分特征和時空分布特征方面。隨著研究工作的不斷深入，后期則把研究方向聚焦在對揮發(fā)性有機(jī)化合物(VOCs)的成因和形成機(jī)理以及O3的演變規(guī)律和傳輸特征等方面。同時，伴隨著近年來重污染天氣對人們的生產(chǎn)、生活以及身心健康產(chǎn)生的不良影響，有些學(xué)者開展了對形成重污染天氣的氣象條件的研究。相關(guān)研究資料表明[5－7]，重污染天氣的形成，一方面與本地的氣象條件有關(guān)，另一方面還與周邊區(qū)域大氣環(huán)境有關(guān)。影響污染物擴(kuò)散條件的氣象因素包括風(fēng)速、風(fēng)向、溫度、濕度等。以上總結(jié)可以看出，大量研究多是針對單一污染物和短期污染事件的分析，對歷史數(shù)據(jù)開展長周期、多種污染物綜合研究的較少。

本研究依托天津市環(huán)境監(jiān)測中心自動監(jiān)測站的常規(guī)空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)，以長序列觀測數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，綜合分析2013—2019 年天津市大氣污染物的濃度水平和污染特征，從污染物之間的相關(guān)性初步確定彼此間的轉(zhuǎn)化特點(diǎn)，動態(tài)掌握污染物的時空特征，提升大氣污染治理的精準(zhǔn)性和科學(xué)性。同時，結(jié)合氣象參數(shù)分析氣象條件對大氣環(huán)境質(zhì)量的影響，以利于有針對性地預(yù)警重污染天氣的發(fā)生，進(jìn)而盡可能降低重污染天氣所帶來的負(fù)面影響。

1 研究區(qū)域概況

天津市地處我國華北平原東北部，東臨渤海、北依燕山，與首都北京以及河北省的廊坊、唐山、滄州、承德4 個地級市毗連，土地總面積約11966.5 平方千米，是環(huán)渤海地區(qū)的經(jīng)濟(jì)中心。天津市主要工業(yè)包括石油化工、電子、機(jī)械制造和鋼鐵冶金等，是京津冀區(qū)域典型的工業(yè)城市[8]。

2 數(shù)據(jù)來源與研究方法

本研究的污染物監(jiān)測數(shù)據(jù)來源于天津市環(huán)境監(jiān)測中心空氣自動監(jiān)測系統(tǒng)，氣象資料來源于中國氣象局中國地面國際交換站氣候資料日值數(shù)據(jù)集。

本研究以天津市近幾年的大氣監(jiān)測數(shù)據(jù)為基礎(chǔ)，運(yùn)用相關(guān)系數(shù)分析方法對主要污染物濃度間關(guān)系、空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI，Air Quality Index)與氣象要素間關(guān)系進(jìn)行相關(guān)性判定。相關(guān)系數(shù)是反映變量之間關(guān)系密切程度的數(shù)學(xué)方法。相關(guān)系數(shù)的取值區(qū)間為[－1，1]，－1 表示兩個變量完全負(fù)相關(guān)，1 表示兩個變量完全正相關(guān)，0 表示兩個變量不相關(guān)。相關(guān)系數(shù)由式(1)得到:

式中，rxy為數(shù)據(jù)的相關(guān)系數(shù)；Sxy為數(shù)據(jù)協(xié)方差；Sx為x的數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)差；Sy為y的數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)差。

數(shù)據(jù)協(xié)方差由式(2)得到:

式中，xi為自變量數(shù)據(jù)；yi為因變量數(shù)據(jù)；為自變量數(shù)據(jù)平均值；為因變量數(shù)據(jù)平均值；n為數(shù)據(jù)個數(shù)。

x的數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)差由式(3)得到:

式中，xi為自變量數(shù)據(jù)；為自變量數(shù)據(jù)平均值；n為數(shù)據(jù)個數(shù)。

y的數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)差由式(4)得到:

式中，yi為因變量數(shù)據(jù)；為因變量數(shù)據(jù)平均值；n為數(shù)據(jù)個數(shù)。

3 結(jié)果與分析

3.1 主要污染物濃度變化特征(年均變化和月度變化)

自2013 年實(shí)施新修訂的環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)以來，天津市空氣質(zhì)量逐年改善，且效果明顯，但部分污染物仍超過國家標(biāo)準(zhǔn)二級限值，甚至個別污染物有升高趨勢。由圖1 可知，PM2.5濃度從2013 年的96μg/m3降至2019 年的51μg/m3，降幅為46.9%；PM10濃度從2013 年的150μg/m3降至2019 年的76μg/m3，降幅為49.3%。雖然降幅明顯，但顆粒物濃度依然超過國家年平均二級標(biāo)準(zhǔn)限值(35μg/m3和70μg/m3)的1.5 倍(2019 年P(guān)M2.5超標(biāo)倍數(shù))和1.1 倍(2019 年P(guān)M10超標(biāo)倍數(shù))。SO2濃度降幅最大，從2013 年的59μg/m3降至2019 年的11μg/m3，降幅為81.4%；CO 濃度存在明顯波動，但總體降幅也超過了50%，為51.4%。SO2和CO 對天津市大氣整體質(zhì)量貢獻(xiàn)較小，均未超過國家二級限值標(biāo)準(zhǔn)(SO2濃度年平均60μg/m3、CO 濃度24 小時平均4mg/m3)。NO2濃度自2013 年開始雖有降幅，但依然超標(biāo)，超標(biāo)幅度分別為40.0%、35.0%、5.0%、20.0%、25.0%、17.5%、5.0%。值得注意的是，O3濃度有大幅度提升，從2013 年的151μg/m3升至2019 年的200μg/m3，增幅為32.5%，2017—2019 年連續(xù)三年O3濃度分別超標(biāo)1.2 倍、1.3 倍、1.3 倍，臭氧污染對天津市大氣環(huán)境的影響應(yīng)引起重視。從2018 年開始，主要污染物濃度的下降趨勢明顯收窄，這說明天津市在當(dāng)前大氣污染防治方面遇到了新的問題，后期應(yīng)加大科技攻關(guān)力度，進(jìn)一步研究污染物生成機(jī)理和影響因素，解決好工程性措施減排問題。

圖1 2013—2019 年天津市環(huán)境空氣六項(xiàng)污染物年均濃度

從政策實(shí)施效果可以看出，天津市依照?大氣污染防治行動計劃?和?京津冀及周邊地區(qū)落實(shí)大氣污染防治行動計劃實(shí)施細(xì)則?以及陸續(xù)出臺的結(jié)合自身工業(yè)企業(yè)污染特征實(shí)施的空氣清潔計劃等一系列措施的實(shí)施，有效控制了影響大氣質(zhì)量的污染物排放。污染物濃度的持續(xù)降低與污染物排放量大幅度減少關(guān)系密切。天津市年鑒中廢氣主要污染物排放指標(biāo)顯示，2014—2018 年工業(yè)源二氧化硫排放量從207793 噸降至32937 噸，降幅為84.1%；工業(yè)源氮氧化物排放量從250646 噸降至62719 噸，降幅為74.9%；工業(yè)源煙(粉)塵排放量從112129 噸降至34837 噸，降幅為68.9%。SO2絕大部分來自電力和工業(yè)排放，NOx除來自電力和工業(yè)排放外，交通排放也占了一定比例[9]。在交通污染源方面，機(jī)動車尾氣排放對氮氧化物的貢獻(xiàn)率不可忽視。2014—2018 年，機(jī)動車氮氧化物排放量分別占當(dāng)年氮氧化物排放總量的19.8%、20.1%、33.9%、45.3%、48.2%。由此可見，在氮氧化物排放總量和工業(yè)源排放量持續(xù)減少的同時，機(jī)動車對氮氧化物的貢獻(xiàn)率有逐年增多的趨勢。

2014—2019 年天津市環(huán)境空氣中主要污染物月度變化如圖2 所示，各項(xiàng)污染物隨季節(jié)的不同呈現(xiàn)波動變化，PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO 五種污染物濃度變化趨勢較相似，呈u 型分布，O3濃度變化呈現(xiàn)n 型分布。春季(3 月—5 月)天津市屬于多風(fēng)季節(jié)，東北低壓頻繁出現(xiàn)，風(fēng)速大且出現(xiàn)大風(fēng)天氣頻率最高，有利于污染物的擴(kuò)散，因此污染物濃度逐漸回落。隨著季節(jié)切換至夏季(6 月—8 月)，污染物濃度達(dá)到最低值，這與天津夏季氣候特點(diǎn)有關(guān)[10]:一方面夏季屬于盛汛期，降水頻繁，雨量占到全年降水量的71.2%，對顆粒物的雨洗起到一定的作用；另一方面由于夏季的太陽輻射強(qiáng)，混合層發(fā)展出現(xiàn)早、消失慢而且高度較高，混合層通風(fēng)系數(shù)一般也很大，這有利于污染物的擴(kuò)散[11]。進(jìn)入秋季(9 月—11 月)，地面熱力作用和對流活動減弱，地面溫度不斷下降，大氣層結(jié)趨于穩(wěn)定，風(fēng)向多變而風(fēng)力微弱，另外秋季濕度條件相對于夏季明顯減弱，從而不利于形成濕沉降，造成污染物緩慢回升。冬季(12 月和次年1 月、2 月)天津市逐步進(jìn)入冬季采暖期，燃煤量大幅增加，致使煙塵、SO2、NO2等污染物排放量明顯增加，且冬季大氣逆溫現(xiàn)象明顯，導(dǎo)致污染物重新進(jìn)入上升通道。O3污染物有其自身特征，從圖2 可以看出，O3與其他5 種污染物呈現(xiàn)負(fù)相關(guān)關(guān)系，這是由其自身的生成條件所決定的:溫度高、輻射強(qiáng)的天氣系統(tǒng)有利于O3的生成。5 月—9 月O3濃度均超過國家二類標(biāo)準(zhǔn)限值。O3濃度最大值出現(xiàn)在6 月，這是由于夏季溫度較高，日照時間較長，紫外線充足，易與大氣中的氮氧化物和揮發(fā)性有機(jī)化合物發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)生成O3。剔除無效數(shù)據(jù)，2014—2019 年6 年間5 月—9 月的平均溫度范圍為22.1℃～27.9℃，日照時數(shù)范圍為6.1h～8.3h，降水量范圍為207.4mm～1078.6mm?？梢?，控制O3濃度，主要把控制氮氧化物和揮發(fā)性有機(jī)化合物的排放作為切入點(diǎn)。氮氧化物主要來自燃煤和汽車尾氣等，與PM2.5類似。揮發(fā)性有機(jī)化合物是包括100 余種物質(zhì)的混合體，其來源非常復(fù)雜，且不同行業(yè)、不同類型的化合物性質(zhì)各異，要針對揮發(fā)性有機(jī)化合物的不同來源采取差異化分級管控措施，鎖定在揮發(fā)性有機(jī)化合物控制過程中需重點(diǎn)調(diào)控的產(chǎn)業(yè)和關(guān)鍵排放過程。

圖2 2014—2019 年天津市環(huán)境空氣中主要污染物月度變化

3.2 主要污染物濃度之間的相關(guān)性分析

大氣污染是一個復(fù)雜的過程，不僅包含直接污染源，還包括二次生成的間接污染源。結(jié)合新修訂的國家標(biāo)準(zhǔn)監(jiān)測的污染物質(zhì)，分析其中存在的相關(guān)性，有利于制定更加合理的控制措施。

表1 2013—2019 年6 種污染物相關(guān)系數(shù)

相關(guān)系數(shù)可以反映出變量之間相關(guān)關(guān)系的密切程度。從近6 年污染物濃度均值來看，PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO 五種污染物兩兩之間存在顯著正相關(guān)。O3與PM2.5、PM10、SO2、CO 存在顯著負(fù)相關(guān)，與NO2存在微弱負(fù)相關(guān)。進(jìn)一步分析可知，PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO 兩兩之間的相關(guān)系數(shù)均達(dá)0.6 以上，說明這5 種污染物同源性較高。PM2.5與PM10的相關(guān)系數(shù)為0.9896，接近1，兩者相關(guān)性極顯著，一方面是由于兩者之間存在包含關(guān)系，另一方面也表明大氣顆粒物很大比例以PM2.5形式存在[12]。CO 是燃料不完全燃燒的產(chǎn)物，鍋爐使用化石燃料、汽車尾氣未經(jīng)充分燃燒排放均可增加大氣中CO 的濃度。經(jīng)工業(yè)排放的SO2和NO2在大氣中分別被氧化成硫酸鹽和硝酸鹽，二者可通過氣固相進(jìn)入顆粒物，進(jìn)而引起顆粒物濃度增加。O3與其他5 種因子成負(fù)相關(guān)關(guān)系，O3的生成反應(yīng)機(jī)制相對于顆粒物的生成機(jī)制來說比較復(fù)雜，存在著多種相互作用的途徑。在一定條件下，顆粒物尤其是PM2.5濃度的升高導(dǎo)致氣溶膠光學(xué)厚度增大，削弱O3光化學(xué)生成率，O3濃度相應(yīng)地出現(xiàn)下降。另外，在顆粒物濃度迅速增加的背景下，顆粒物表面積相應(yīng)增加，發(fā)生在顆粒物表面的非均相化學(xué)過程也可能對O3濃度產(chǎn)生影響[13]。

3.3 主要污染物濃度與氣象要素之間的相關(guān)性分析

本研究分別將空氣質(zhì)量指數(shù)AQI>200(以下簡稱污染日)與當(dāng)月空氣質(zhì)量指數(shù)AQI≤50(以下簡稱非污染日)氣象條件數(shù)據(jù)開展相關(guān)分析，以污染日發(fā)生概率大于10% 為研究對象。2014—2019 年6 年間，天津市共發(fā)生污染日146 天。從圖3 可知，冬季(12 月和次年1 月、2 月)出現(xiàn)污染日概率最大，合計57.6%，初春(3 月)和秋末(11 月)發(fā)生污染日概率基本持平，為14.4%和13.0%。由表2 和表3 可知，不同季節(jié)中，風(fēng)速、溫度、濕度等氣象因子與AQI 之間的相關(guān)關(guān)系存在差異性。在所研究月份中，無論是非污染日還是污染日，AQI 與風(fēng)速均呈負(fù)相關(guān)(即風(fēng)速大，AQI 低；風(fēng)速小，AQI 高)。非污染日出現(xiàn)時的風(fēng)速均值為4.2m/s，而污染日出現(xiàn)時的風(fēng)速均值僅為1.9m/s，二者相差1.2 倍。從表3 也可以看出，污染日出現(xiàn)時地面一般以風(fēng)速小于3m/s的輕風(fēng)為主。風(fēng)速的降低勢必會阻礙污染物在大氣中水平和垂直方向上的擴(kuò)散與稀釋。從平均相對濕度看，在易出現(xiàn)污染日的冬季，非污染日和污染日各自與自身的平均相對濕度數(shù)值呈正相關(guān)，區(qū)別在于污染日的均值達(dá)到71%而非污染日的均值為30%，即使在3 月和11 月，非污染日的濕度均值也未超過50%。這說明，濕度大，空氣中的水汽會對漂浮的細(xì)小顆粒物產(chǎn)生吸附作用，吸附顆粒以凝結(jié)核的形態(tài)懸浮在低空，在風(fēng)速低的情況下，大氣的穩(wěn)定性較好，這就為污染日的發(fā)展積累了一定的條件。平均溫度與AQI 的關(guān)系相對較復(fù)雜。從表2 和表3 可以看出，在冬季，非污染日AQI 與平均溫度呈正相關(guān)，污染日AQI 與平均溫度呈負(fù)相關(guān)。以0℃為基準(zhǔn)溫度，污染日的平均溫度均值與基準(zhǔn)溫度差值是＋0.4℃，非污染日的平均溫度均值與基準(zhǔn)溫度差值是－2.6℃。趨于0℃的偏低溫度是濕度的催化劑，易導(dǎo)致空氣中的濕度增大，給污染物的附著、堆積提供條件。在初春的3 月和秋末的11 月，從相關(guān)性分析看并沒有明顯的對應(yīng)關(guān)系，造成這種情況可能是3 月的風(fēng)速明顯加大，在溫度較低的情況下，大風(fēng)會抑制濕度的增加，進(jìn)而使大氣質(zhì)量保持優(yōu)等水平。而11 月的污染日氣溫較非污染日有明顯升高，濕度加大，加之風(fēng)速較弱，因此易發(fā)生不利天氣。這也從一個側(cè)面說明氣溫的相對高低并非污染日出現(xiàn)的重要因素，還要結(jié)合當(dāng)時的風(fēng)速和濕度等條件加以分析。

圖3 2014—2019 年污染日天數(shù)概率

表2 非污染日時的AQI 與各氣象要素數(shù)據(jù)及相關(guān)性

表3 污染日時的AQI 與各氣象要素數(shù)據(jù)及相關(guān)性

從區(qū)域性大氣污染過程看，區(qū)域性傳輸也是影響天津市空氣污染的重要成因之一。結(jié)合表4可以看出，在所研究的5 個目標(biāo)月份中，非污染日期間天津市盛行偏北大風(fēng)，偏北方向的風(fēng)所占總風(fēng)向的比例最小為79.0%(11 月)，最大為100%(12 月)。這是因?yàn)樘旖蚴衅狈较虻貐^(qū)的污染源較少，加之風(fēng)速較大，在大風(fēng)的作用下，來自北方較清潔的空氣自北南下，更新本地氣團(tuán)，這在一定程度上將原有的污染空氣更替，導(dǎo)致本地空氣質(zhì)量處于優(yōu)等水平。同期污染日的風(fēng)向主要以偏南風(fēng)為主，5 個目標(biāo)月份的偏南風(fēng)向平均值占比為60.3%?？傮w來看，華北平原的大部分地區(qū)處于同一個大氣流場，包括京津冀魯豫以及環(huán)渤海經(jīng)濟(jì)帶。該地區(qū)常年盛行兩個風(fēng)場輻合帶，也就是污染物匯聚帶，一條是沿豫北—冀中南—北京—冀北沿線的風(fēng)場輻合帶，另一條是魯西南—冀東—天津—冀北沿線的風(fēng)場輻合帶[14]。沿此路徑分布著大量重污染行業(yè)的企業(yè)，以河北省為例，省會城市石家莊的能源結(jié)構(gòu)以不可再生的煤炭為主，其經(jīng)濟(jì)增長主要依靠化工、鋼材、建筑等重污染行業(yè)，邯鄲是全國重要的冶金、電力、煤炭、建材生產(chǎn)基地，邢臺、衡水等城市均以煤炭占能源結(jié)構(gòu)的主導(dǎo)地位，唐山的鋼鐵行業(yè)排放量大于京津冀其他地區(qū)。此外，山東省的濟(jì)南和淄博是典型的綜合工業(yè)類城市，河南省鄭州市偏機(jī)動車和溶劑類污染，焦作偏建材類污染[15]。這些污染源排放的大量污染物在西南、東南等偏南風(fēng)向的影響下，在太行山及燕山山前受地形影響阻斷北上，形成氣流滯留區(qū)，與本地污染物疊加，從而加劇了污染天氣的發(fā)生。

表4 2014—2019 年天津市目標(biāo)月份(非污染日與污染日)最大風(fēng)速風(fēng)向占比 單位:%

4 結(jié)論

(1)自實(shí)施新修訂的環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)以來，天津市大氣污染雖有大幅度改善，但并未從根本上得到解決。顆粒物濃度依然超過國家年平均二級標(biāo)準(zhǔn)限值，臭氧污染狀況有加劇趨勢，臭氧污染問題應(yīng)引起重視。此外，天津市在開展大氣污染防治措施的前幾年，各類措施的污染物減排空間較大，效益更為明顯。隨著對污染源控制的持續(xù)開展，常態(tài)化控制的比重逐步增大，工程性措施的減排空間進(jìn)一步壓縮，污染物濃度下降趨勢減緩。

(2)氮氧化物作為顆粒物和臭氧生成的重要前體物，其排放來源除了電力、工業(yè)企業(yè)等固定源以外，移動源尤其是機(jī)動車尾氣排放對氮氧化物貢獻(xiàn)率有逐年提高的趨勢，2014—2018 年的5 年間，機(jī)動車的氮氧化物排放量占氮氧化物排放總量的比例由19.8%上升至48.2%。

(3)天津市大氣環(huán)境主要污染物(除O3)月度變化趨勢一致，大體呈現(xiàn)冬季濃度最高，夏季濃度最低的特點(diǎn)，臭氧呈現(xiàn)夏季突出以及隨氣溫和輻射的降低逐漸下降的變化特征。

(4)從污染物相關(guān)性看，PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO 兩兩之間相關(guān)系數(shù)達(dá)0.6 以上，說明這5種污染物的來源有較高的相似度，物質(zhì)間存在二次轉(zhuǎn)化的現(xiàn)象。

(5)氣象條件對天津市大氣污染物具有顯著影響，污染日出現(xiàn)概率與風(fēng)速、風(fēng)向、溫度、濕度等因素密切相關(guān)。弱風(fēng)速、低溫度、高濕度三者共同作用是影響本地污染強(qiáng)度的重要因素。在跨區(qū)域污染物傳輸過程中，影響天津市空氣質(zhì)量的風(fēng)向以東南、西南等偏南方向?yàn)橹?。加?qiáng)區(qū)域間城市的聯(lián)防聯(lián)控對天津市空氣質(zhì)量能達(dá)到同步改善的效果。