• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    基于Mono Trap方法對醬油氣味活性成分的分析

    2021-11-04 02:47:56王逍君宋煥祿
    關(guān)鍵詞:嗅聞醬油氣味

    王逍君, 孟 琦, 宋煥祿

    (北京工商大學(xué) 食品與健康學(xué)院, 北京 100048)

    醬油是我國傳統(tǒng)發(fā)酵調(diào)味品,是以大豆或脫脂大豆輔以小麥、麩皮等為原料,經(jīng)多種微生物協(xié)同發(fā)酵,制得的具有特殊風(fēng)味與顏色的液體調(diào)味品[1-3]。氣味特征是影響醬油品質(zhì)高低的重要因素之一。目前,國內(nèi)外對醬油香氣成分的富集方法主要有頂空固相微萃取(HS- SPME)法[4-6]、溶劑輔助風(fēng)味蒸發(fā)(SAFE)法[7-10]、液液萃取(LLE)法[11]、同時蒸餾萃取(SDE)法[12]、攪拌棒吸附萃取(SBSE)法[13]、動態(tài)頂空制樣(DHS)[12]等,其中固相微萃取(SPME)法和液液萃取法使用最為廣泛。SPME簡單無需使用有機試劑,但對于高沸點低揮發(fā)性氣味化合物的萃取效果不佳;SDE在煮沸樣品的過程中會導(dǎo)致樣品中原有氣味活性物質(zhì)的分解或生成新的氣味化合物[14],其分析結(jié)果無法保證醬油中原有氣味成分的真實性;SBSE受涂層材料的限制,對氣味活性化合物的吸附效果有限。

    固相萃取整體捕集劑(monolithic material sorptive extraction,Mono Trap)是一種新型萃取材料,集硅膠、活性炭、十八烷基硅烷特性為一體的高交聯(lián)性吸附劑。Mono Trap硅膠骨架里混合了活性炭,對極性物質(zhì)、低沸點物質(zhì)、芳烴具有較好的吸附作用,可吸附分散在任何基質(zhì)中的高揮發(fā)性、低揮發(fā)性、極性、非極性、液態(tài)及氣態(tài)物質(zhì)[15]。Lu等[16]應(yīng)用Mono Trap對常見亞洲鯉魚肉的特征氣味物質(zhì)進行了研究,結(jié)果顯示化合物的萃取效果良好;Fu等[17]利用Mono Trap結(jié)合GC- MS和電子鼻建立熱氧化體系,研究中華絨螯蟹中關(guān)鍵脂類物質(zhì);Jang等[18]對Mono Trap結(jié)合GC- MS測定馬纓丹香氣化合物的萃取條件進行了優(yōu)化。但是,將Mono Trap新型萃取材料應(yīng)用于醬油氣味活性成分的研究還較少。

    本研究以高鹽稀態(tài)釀造醬油為研究對象,使用Mono Trap結(jié)合熱脫附以及GC- O- MS對氣味活性化合物進行萃取與分析,通過優(yōu)化萃取條件建立分析方法;同時使用SPME萃取相同醬油樣品并進行GC- O- MS分析,將Mono Trap與SPME的分析結(jié)果進行對比。研究結(jié)果將為進一步深入探究醬油的風(fēng)味成分提供一定的理論支持與幫助。

    1 材料與方法

    1.1 材料與試劑

    高鹽稀態(tài)釀造醬油,千禾味業(yè)食品股份有限公司;C6~C30的正構(gòu)系列烷烴,色譜純,美國Sigma公司;Mono Trap(RGPS- TD、RSC18- TD、RGC18- TD),日本島津- GL Sciences公司。

    1.2 儀器與設(shè)備

    7890A- 7000B型GC- MS聯(lián)用儀、DB- Wax色譜柱,美國Agilent公司;Sniffer 9000型嗅聞儀,瑞士Brechbuhler公司;多功能自動進樣器(multipupose sampler,MPS)、熱脫附系統(tǒng)(thermal desorption system,TDS)、PTV冷卻型進樣口(cooled injection system,CIS)、玻璃襯管,德國Gerstel公司;MYP19- 2型恒溫磁力攪拌器,上海梅穎浦儀器儀表制造有限公司。

    1.3 實驗方法

    1.3.1萃取條件的正交試驗設(shè)計

    Mono Trap方法是一種較為新型的樣品前處理方法。為確定最佳的萃取條件,參照趙謀明等[5]以及顧賽麒等[19]的方法并稍作修改,設(shè)計L9(34)正交試驗(見表1),確定Mono Trap方法的最優(yōu)萃取條件。Mono Trap使用前在250 ℃ TDS中老化1 h,載氣流量1.2 mL/min。

    表1 正交試驗因素與水平Tab.1 Factors and levels of orthogonal experiment

    1.3.2萃取方法

    1.3.2.1 固相微萃取方法

    參照趙謀明等[5]對醬油的萃取方法并稍作修改。樣品使用前放于原商品包裝瓶中不開封,于4 ℃冰箱保存。實驗時,準確量取10 mL醬油于40 mL頂空瓶中,加入1 μL 2-甲基-3-庚酮(0.816 μg/μL)作為內(nèi)標物。45 ℃下保溫平衡20 min,用75 μm CAR/PDMS萃取頭在45 ℃下萃取40 min,萃取結(jié)束后在GC進樣口230 ℃下解析5 min。2個樣品間萃取頭250 ℃老化10 min,以防止樣品間相互污染。

    1.3.2.2 固相萃取整體捕集劑萃取方法

    將1個Mono Trap RGPS- TD(MTRGPS- TD)放入樣品瓶中,使其完全浸入到醬油液體中,置于恒溫磁力攪拌器上進行吸附萃取,待萃取完畢后,將MTRGPS- TD取出,用超純水沖洗后再用濾紙吸干水分,最后將MTRGPS- TD置于熱脫附裝置中解吸附,進行GC- O- MS分析。

    1.3.3GC-O-MS分析條件

    GC條件:色譜柱DB- Wax(30 m×0.25 mm, 0.25 μm);載氣為99.999%氦氣,流量1 mL/min;升溫程序為初始溫度40 ℃,保持3 min,以5 ℃/min速率升溫到200 ℃,再以10 ℃/min升至230 ℃,保持5 min;進樣方式為不分流。

    MS條件:電子轟擊(EI)離子源,電離能量70 eV;離子源溫度230 ℃,四極桿溫度150 ℃,檢測器溫度250 ℃;掃描模式為全掃模式,質(zhì)量掃描范圍m/z40~500。

    TDS條件:不分流模式;熱解吸程序為起始溫度40 ℃,60 ℃/min升到260 ℃,保持5 min。

    CIS條件:液氮制冷,起始溫度-50 ℃,平衡1 min,12 ℃/s升至250 ℃,保持1 min。

    嗅聞儀條件:Sniffer 9000型嗅聞儀傳輸線溫度250 ℃,嗅聞口用氮氣探入超純水瓶補充水蒸氣,嗅聞口溫度200 ℃。每個小組成員在嗅聞前都經(jīng)過培訓(xùn),以便熟悉各種氣味描述。5名小組成員快速準確記錄從嗅聞口中感受到的流出物的氣味特征和時間。

    1.3.4揮發(fā)性化合物定性與定量分析

    揮發(fā)性化合物的定性通過與NIST11譜庫進行比較。同時根據(jù)相同色譜條件下標準品保留時間和相同色譜條件下C6~C30正構(gòu)烷烴的保留時間計算檢測物質(zhì)的保留指數(shù)(RI),并與文獻報道的RI進行比對。定量分析方法以對醬油中揮發(fā)性化合物進行分離鑒定時添加的質(zhì)量濃度0.816 μg/μL的2-甲基-3-庚酮為內(nèi)標物,通過內(nèi)標物的峰面積與氣味活性化合物的峰面積比值計算各物質(zhì)的含量。

    1.4 數(shù)據(jù)處理

    采用Microsoft Excel 2010計算各氣味化合物的相對含量,使用Origin軟件對各化合物的含量繪制熱圖并進行分析。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 Mono Trap方法萃取參數(shù)的正交優(yōu)化結(jié)果

    在食品風(fēng)味化學(xué)分析中,將樣品的儀器分析結(jié)果與感官評價相結(jié)合能夠更為準確地反映出實驗方法對樣品風(fēng)味特征的還原度。因此,在優(yōu)化Mono Trap方法萃取參數(shù)時,使用GC- O- MS來驗證萃取化合物的氣味活性,以保證方法優(yōu)化結(jié)果的有效性。在此基礎(chǔ)上檢測到的氣味活性化合物的峰面積能夠代表萃取方法對化合物的萃取量。在保證GC- O- MS嗅聞得到的樣品氣味屬性符合樣品實際氣味特征的前提下,檢測得到的氣味活性化合物的數(shù)量與峰面積可以反映出萃取條件的優(yōu)劣。因此,本研究以嗅聞到的氣味活性物質(zhì)總數(shù)和這些物質(zhì)的峰面積為優(yōu)化指標。

    萃取條件優(yōu)化的正交試驗結(jié)果及分析見表2、表3。捕集劑種類、萃取時間、萃取溫度都對氣味化合物的吸附萃取結(jié)果有影響,因素水平組合為A3B3C2時,Mono Trap方法具有較佳的萃取效果。

    表2 Mono Trap方法正交試驗結(jié)果Tab.2 Results of orthogonal experiment for Mono Trap method

    表3 正交試驗方差分析Tab.3 Analysis of variance of orthogonal experiment

    同時,極差分析和方差分析結(jié)果表明,3個因素對Mono Trap 吸附萃取醬油氣味化合物的影響由大到小依次為捕集劑種類、萃取溫度、萃取時間。根據(jù)嗅聞到的氣味物質(zhì)總數(shù),最終選定固相萃取整體捕集劑RGC18- TD、萃取時間60 min、萃取溫度50 ℃為本研究中Mono Trap方法后續(xù)使用的優(yōu)化萃取方法。

    2.2 驗證實驗結(jié)果

    使用優(yōu)化后的Mono Trap方法對醬油重復(fù)萃取3次,計算嗅聞到的氣味化合物總峰面積,并對3次重復(fù)實驗之間的相對標準偏差(relative standard deviation,RSD)進行計算,驗證方法的可重復(fù)性。醬油中含量較高、帶有顯著花香、蜂蜜味的苯乙醇是醬油典型氣味特征的代表化合物。因此,本研究以苯乙醇為例,計算實驗方法的加標回收率。向2個醬油樣品中分別加入2種不同質(zhì)量濃度的苯乙醇標準溶液10 μL(1 000、5 000 μg/mL),采用GC- MS對其進行分析,計算加標回收率[見式(1)],對優(yōu)化得出的Mono Trap方法的有效性進行驗證。

    (1)

    加標回收率結(jié)果如表4。高添加量下,該方法對苯乙醇的回收率為112.52%;低添加量下,該方法對苯乙醇的回收率為109.12%,均在80%~120%,說明該方法的可重復(fù)性和準確度良好,適用于醬油的氣味化合物分析。

    表4 醬油中苯乙醇的加標回收率Tab.4 Recoveries of phenylethyl alcohol in soy sauce

    2.3 Mono Trap和SPME方法對醬油中氣味活性物質(zhì)的鑒定比較

    分別通過Mono Trap和SPME方法將醬油樣品中的揮發(fā)性成分提取出來,進行GC- O- MS分析。2種方法從醬油樣品中共鑒定出61種氣味活性成分,見表5。其中醇類11種、醛類7種、酮類5種、呋喃及呋喃酮類6種、含硫化合物4種、酯類11種、酚類3種、吡嗪類11種、有機酸類2種、其他化合物1種。不同萃取方式下香氣活性化合物含量熱圖見圖1。其中使用SPME方法共嗅聞到55種氣味活性化合物,質(zhì)量濃度共計3.05 mg/L;使用Mono Trap方法共嗅聞到56種化合物,質(zhì)量濃度共計12.63 mg/L。醬油的氣味活性物質(zhì)多為極性化合物,例如醇、酸、呋喃酮和酚類化合物等。Mono Trap方法的捕集劑中包含有ODS C18成分,其對極性化合物的吸附能力較強,這也可能是這種方法能夠檢測出更多氣味活性物質(zhì)的原因之一。

    醬油中含有豐富的醇類化合物。其中乙醇的含量最高,是發(fā)酵過程中由酵母代謝產(chǎn)生的代表性氣味活性物質(zhì)。除此之外,具有花香氣味的苯乙醇,被認為是醬油的關(guān)鍵氣味活性物質(zhì)。由表5和圖1可知,Mono Trap方法共檢測到的這兩種醇類化合物的含量分別是SPME方法檢測到的1.6倍和4.6倍。從檢測到的醇類化合物整體來看,Mono Trap方法共檢測到醇類氣味活性化合物9種,總質(zhì)量濃度為4.42 mg/L;SPME共檢測到11種,總質(zhì)量濃度為2.18 mg/L。因此,就醇類化合物而言,Mono Trap方法捕捉或富集化合物的能力更強。

    表5 Mono Trap與SPME方法對醬油樣品中氣味活性成分鑒定結(jié)果Tab.5 Identification results of odor-active components in soy sauce samples by Mono Trap and SPME

    續(xù)表5

    *1~61的數(shù)字編號分別對應(yīng)表5中相應(yīng)序號的化合物。SPME1~SPME3、Mono Trap1~Mono Trap3為3次平行實驗。圖1 不同萃取方式下醬油香氣活性化合物的含量熱圖Fig.1 Heat map of odor-active compounds in soy sauce

    酯類化合物具有典型的水果特征。醬油中含有多種酯類化合物,以乙酸乙酯為主,其次為乳酸乙酯等。這些化合物主要由發(fā)酵過程中生成的有機酸和醇類物質(zhì)通過酯化反應(yīng)生成,是醬油風(fēng)味中的代表物質(zhì)。表5中,Mono Trap和SPME方法檢測到酯類氣味活性化合物的種類和數(shù)量基本相同,Mono Trap方法萃取到的總物質(zhì)含量稍低于SPME。Mono Trap和SPME方法對酯類氣味活性化合物種類方面的萃取能力相差不大,但SPME富集到的化合物含量更高,這可能是由于酯類化合物揮發(fā)性較高,因此在樣品的頂部空間比樣品內(nèi)部能萃取到更多的化合物。

    醛、酮類氣味活性化合物一般具有麥芽味、青草味、甜味等[20],如2-甲基丁醛、3-甲基丁醛、苯甲醛、苯乙醛等。Mono Trap方法中共檢測到醛、酮類氣味活性物質(zhì)12種,總質(zhì)量濃度6.24 mg/L;SPME共檢測到醛、酮類氣味活性物質(zhì)10種,總質(zhì)量濃度0.25 mg/L。就醛、酮類化合物而言,Mono Trap方法能富集到的物質(zhì)含量更高。

    醬油中有機酸類物質(zhì)主要為乙酸,其次還有丙酸、丁酸等。酸類物質(zhì)具有酸香,可中和醬油的咸味,還可與酵母代謝產(chǎn)生的醇類反應(yīng)生成酯類化合物。Mono Trap方法共檢測到酸類氣味活性物質(zhì)2種,總質(zhì)量濃度1.15 mg/L;SPME方法共檢測到酸類氣味活性物質(zhì)1種,總質(zhì)量濃度0.11 mg/L。就酸類化合物而言,Mono Trap方法檢測到的化合物含量均高于SPME方法。

    酚和吡嗪類化合物在醬油中含量較低,但卻是醬油中非常重要的氣味化合物,能貢獻烤香、煙熏味。Mono Trap方法共檢測到酚、吡嗪類氣味活性物質(zhì)13種,共370.61 μg/L;SPME方法共檢測到酚、吡嗪類氣味活性物質(zhì)14種,共80.47 μg/L。就酚、吡嗪類化合物而言,Mono Trap方法萃取到的氣味化合物的含量高于SPME方法。

    呋喃和呋喃酮類物質(zhì)對醬油氣味特征的形成至關(guān)重要,尤其是2,5-二甲基-4-羥基-3(2H)-呋喃酮和5-甲基-2-乙基-4-羥基-3(2H)-呋喃酮,這2種化合物具有焦糖香,在水溶液中呈現(xiàn)出典型的醬油類氣味特征,但由于其相對分子質(zhì)量較大,揮發(fā)性相對較低,很難通過SPME方法檢測出結(jié)果。由表5可知,這2種化合物僅在Mono Trap方法中檢測到。就總體而言,Mono Trap方法共檢測到這類氣味活性物質(zhì)6種,總質(zhì)量濃度204.25 μg/L;SPME方法共檢測到呋喃類氣味活性物質(zhì)4種,總質(zhì)量濃度34.24 μg/L。因此, Mono Trap方法在呋喃酮類化合物的萃取及物質(zhì)含量的富集上較SPME更具優(yōu)勢,可以更好地吸附萃取具有典型醬油氣味特征的化合物。

    3 結(jié) 論

    本研究將Mono Trap技術(shù)、熱脫附和GC- O- MS分析相結(jié)合,鑒定了醬油中的氣味活性物質(zhì);以Mono Trap捕集劑類型、萃取時間和萃取溫度為參數(shù)通過正交試驗,優(yōu)化確定了適用于醬油氣味活性成分分析的Mono Trap方法的萃取條件,即捕集劑RGC18- TD、萃取時間60 min、萃取溫度50 ℃。實驗結(jié)果表明:與經(jīng)典分析方法SPME相比,使用Mono Trap-GC- O- MS分析方法可以檢測出更多具有醬油氣味特征的化合物。定量分析顯示:Mono Trap方法在提取氣味活性物質(zhì)方面具有萃取量大和回收率高的特點,特別是醇、醛、酸、酮、吡嗪、酚類等化合物的萃取濃度都比SPME方法高。在酯類化合物方面,SPME和Mono Trap方法的萃取能力幾乎相同。因此,在醬油的香氣成分萃取上,Mono Trap方法比SPME更有優(yōu)勢。這可以歸因于醬油的大部分香氣活性化合物均為極性化合物,而Mono Trap對極性化合物的吸附能力更強,有效吸附面積更大,特別是可以吸附到更多的揮發(fā)性相對較弱的關(guān)鍵氣味活性化合物,例如呋喃酮類化合物。這一方法有望成為今后醬油氣味活性成分分析的有效研究方法之一。

    猜你喜歡
    嗅聞醬油氣味
    基于嗅聞墻訓(xùn)練工作犬嗅覺作業(yè)效果評價
    好的畫,通常都有氣味
    文苑(2020年7期)2020-08-12 09:35:58
    詞牌:相見歡
    飛天(2020年4期)2020-04-17 14:48:24
    不同類型新疆風(fēng)干牛肉揮發(fā)性風(fēng)味成分差異分析
    肉類研究(2018年4期)2018-08-14 09:29:24
    買醬油
    氣味來破案
    買醬油
    故事大王(2016年10期)2016-11-07 15:30:12
    買醬油
    北京清醬肉誘導(dǎo)氧化及哈敗氣味分析
    肉類研究(2016年2期)2016-03-12 15:49:09
    我把醬油打回來啦
    人人妻人人澡人人看| 女同久久另类99精品国产91| 亚洲综合色网址| 免费观看人在逋| 99国产精品免费福利视频| 老熟妇仑乱视频hdxx| 久久久久国产精品人妻aⅴ院 | 十八禁高潮呻吟视频| 757午夜福利合集在线观看| 婷婷丁香在线五月| 久久精品成人免费网站| 99在线人妻在线中文字幕 | 最新的欧美精品一区二区| 岛国毛片在线播放| 欧美老熟妇乱子伦牲交| 欧美黑人精品巨大| 婷婷精品国产亚洲av在线 | 狠狠狠狠99中文字幕| 亚洲久久久国产精品| 精品视频人人做人人爽| 黄色 视频免费看| 国产1区2区3区精品| 大码成人一级视频| 人人妻人人澡人人看| 高清黄色对白视频在线免费看| 99精品欧美一区二区三区四区| 免费少妇av软件| 男人舔女人的私密视频| 久热爱精品视频在线9| 美国免费a级毛片| 高潮久久久久久久久久久不卡| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 成人手机av| av在线播放免费不卡| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 免费在线观看日本一区| 国产精品永久免费网站| 国产单亲对白刺激| 国产极品粉嫩免费观看在线| 超色免费av| 最新的欧美精品一区二区| 亚洲七黄色美女视频| 女人久久www免费人成看片| 一区二区日韩欧美中文字幕| 天天躁夜夜躁狠狠躁躁| 国产99白浆流出| 高清欧美精品videossex| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| 免费不卡黄色视频| 99精品久久久久人妻精品| 黄片大片在线免费观看| 亚洲精品中文字幕一二三四区| 黄色视频,在线免费观看| 亚洲中文av在线| 亚洲av美国av| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 国产主播在线观看一区二区| 老熟妇仑乱视频hdxx| 下体分泌物呈黄色| 757午夜福利合集在线观看| 日日夜夜操网爽| 91大片在线观看| av网站在线播放免费| 又大又爽又粗| 在线看a的网站| 亚洲九九香蕉| 男女床上黄色一级片免费看| 欧美在线黄色| 精品一区二区三卡| 亚洲成人免费av在线播放| 12—13女人毛片做爰片一| 久久香蕉精品热| 老熟妇乱子伦视频在线观看| www日本在线高清视频| 又黄又粗又硬又大视频| 咕卡用的链子| 色综合婷婷激情| 国产1区2区3区精品| 欧美国产精品va在线观看不卡| 国产成+人综合+亚洲专区| 精品熟女少妇八av免费久了| 国产精品.久久久| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 国产一区有黄有色的免费视频| av线在线观看网站| 一进一出抽搐gif免费好疼 | 欧美乱码精品一区二区三区| 亚洲在线自拍视频| 国产精品 欧美亚洲| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 热99re8久久精品国产| 两性夫妻黄色片| 在线观看午夜福利视频| 这个男人来自地球电影免费观看| 国产成人精品无人区| 黄频高清免费视频| 国产av精品麻豆| 视频在线观看一区二区三区| 亚洲一区二区三区欧美精品| 男女之事视频高清在线观看| 精品免费久久久久久久清纯 | 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 国产高清videossex| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 久久影院123| 国产高清国产精品国产三级| 国产人伦9x9x在线观看| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 三级毛片av免费| 免费在线观看黄色视频的| 欧美成狂野欧美在线观看| 香蕉国产在线看| 两性夫妻黄色片| 国产av又大| 又大又爽又粗| 性少妇av在线| 国产精品 欧美亚洲| av不卡在线播放| 亚洲 国产 在线| 久久久精品区二区三区| 在线观看66精品国产| 下体分泌物呈黄色| 久久国产精品影院| 午夜激情av网站| 97人妻天天添夜夜摸| 变态另类成人亚洲欧美熟女 | 岛国毛片在线播放| 亚洲熟妇熟女久久| 他把我摸到了高潮在线观看| 日韩熟女老妇一区二区性免费视频| 天天添夜夜摸| 成在线人永久免费视频| 欧美日韩乱码在线| 日韩人妻精品一区2区三区| 久久精品91无色码中文字幕| 免费看十八禁软件| 亚洲熟女精品中文字幕| 无人区码免费观看不卡| 精品国产一区二区久久| 欧美日韩亚洲国产一区二区在线观看 | 国产又爽黄色视频| 国产亚洲精品第一综合不卡| 国产在线观看jvid| 80岁老熟妇乱子伦牲交| 亚洲精品一二三| 99re6热这里在线精品视频| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 欧美激情 高清一区二区三区| 亚洲男人天堂网一区| 欧美黄色片欧美黄色片| 久久国产亚洲av麻豆专区| av福利片在线| 青草久久国产| 日韩大码丰满熟妇| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 久久久久视频综合| 12—13女人毛片做爰片一| 乱人伦中国视频| 日本a在线网址| 国产精品永久免费网站| 亚洲中文字幕日韩| 国产一区二区三区综合在线观看| 99riav亚洲国产免费| 最近最新中文字幕大全电影3 | 中文字幕人妻丝袜制服| 多毛熟女@视频| 国产亚洲精品久久久久久毛片 | 热re99久久国产66热| 国产成人系列免费观看| 啪啪无遮挡十八禁网站| 人妻丰满熟妇av一区二区三区 | 一区在线观看完整版| 黑人操中国人逼视频| 免费黄频网站在线观看国产| 欧美成狂野欧美在线观看| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 精品亚洲成国产av| 中文欧美无线码| 一区二区三区国产精品乱码| 交换朋友夫妻互换小说| 高潮久久久久久久久久久不卡| av线在线观看网站| 亚洲人成电影观看| 精品卡一卡二卡四卡免费| 热99久久久久精品小说推荐| 中文字幕另类日韩欧美亚洲嫩草| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 搡老岳熟女国产| 高清毛片免费观看视频网站 | av电影中文网址| 丁香欧美五月| 大香蕉久久成人网| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 超碰成人久久| 欧美激情极品国产一区二区三区| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| www.自偷自拍.com| 视频在线观看一区二区三区| 一本综合久久免费| 99国产精品免费福利视频| e午夜精品久久久久久久| 老司机在亚洲福利影院| 国产男女超爽视频在线观看| 9色porny在线观看| videos熟女内射| 一级,二级,三级黄色视频| 国产精品电影一区二区三区 | 久久热在线av| 国产一区在线观看成人免费| 午夜老司机福利片| 中文亚洲av片在线观看爽 | 97人妻天天添夜夜摸| 日韩三级视频一区二区三区| 亚洲综合色网址| 身体一侧抽搐| av超薄肉色丝袜交足视频| 丁香六月欧美| 亚洲视频免费观看视频| 久久久国产一区二区| 久久婷婷成人综合色麻豆| 90打野战视频偷拍视频| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 精品人妻在线不人妻| 操出白浆在线播放| 又紧又爽又黄一区二区| 香蕉丝袜av| 黑人欧美特级aaaaaa片| 亚洲国产看品久久| 99热网站在线观看| ponron亚洲| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 精品久久久久久久久久免费视频 | 国产精品久久久人人做人人爽| 日本一区二区免费在线视频| 一区二区三区激情视频| 天天操日日干夜夜撸| 国产成人免费无遮挡视频| 精品一品国产午夜福利视频| av片东京热男人的天堂| 成人av一区二区三区在线看| 最新的欧美精品一区二区| 在线观看舔阴道视频| 亚洲精品一二三| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 午夜视频精品福利| 久久亚洲真实| 一本综合久久免费| 91成年电影在线观看| 国产精品免费大片| 无遮挡黄片免费观看| 欧美成狂野欧美在线观看| 国产精品乱码一区二三区的特点 | 美女高潮喷水抽搐中文字幕| 日韩欧美在线二视频 | 欧洲精品卡2卡3卡4卡5卡区| av中文乱码字幕在线| 亚洲精品自拍成人| 久久久久国产精品人妻aⅴ院 | www日本在线高清视频| 欧美日本中文国产一区发布| 久久影院123| 亚洲欧美色中文字幕在线| 久9热在线精品视频| 国产乱人伦免费视频| 五月开心婷婷网| 国产高清videossex| 涩涩av久久男人的天堂| 黄色片一级片一级黄色片| 国产亚洲av高清不卡| 国产伦人伦偷精品视频| 精品国产国语对白av| 一二三四社区在线视频社区8| 国产精品欧美亚洲77777| 亚洲少妇的诱惑av| 视频区图区小说| 中文亚洲av片在线观看爽 | 999久久久精品免费观看国产| 国产成人精品在线电影| 亚洲 欧美一区二区三区| 人妻 亚洲 视频| 女人精品久久久久毛片| 日韩欧美国产一区二区入口| 亚洲色图 男人天堂 中文字幕| 欧美不卡视频在线免费观看 | 久久久国产一区二区| 国产男靠女视频免费网站| 男人操女人黄网站| 国产精品99久久99久久久不卡| 成在线人永久免费视频| 亚洲午夜理论影院| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 日本黄色日本黄色录像| 精品第一国产精品| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| 精品一区二区三区四区五区乱码| 精品电影一区二区在线| 69精品国产乱码久久久| 国产精品久久久久久精品古装| 亚洲国产欧美一区二区综合| 亚洲一区中文字幕在线| 亚洲av第一区精品v没综合| 99久久99久久久精品蜜桃| 99re6热这里在线精品视频| √禁漫天堂资源中文www| 久久久国产欧美日韩av| 欧美黄色淫秽网站| 精品亚洲成a人片在线观看| av福利片在线| 亚洲专区中文字幕在线| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 一级黄色大片毛片| 中亚洲国语对白在线视频| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 母亲3免费完整高清在线观看| 美国免费a级毛片| 国产三级黄色录像| 一级毛片女人18水好多| 成年动漫av网址| 中出人妻视频一区二区| 欧美av亚洲av综合av国产av| 夜夜夜夜夜久久久久| 国产精品久久久久久精品古装| 最新的欧美精品一区二区| 成年版毛片免费区| 亚洲黑人精品在线| 老熟妇乱子伦视频在线观看| 亚洲七黄色美女视频| 91在线观看av| 午夜免费观看网址| 操美女的视频在线观看| 成人精品一区二区免费| 免费不卡黄色视频| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 久久久久久久午夜电影 | 免费人成视频x8x8入口观看| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 成人18禁高潮啪啪吃奶动态图| 欧美不卡视频在线免费观看 | 久久久久久人人人人人| 欧美日本中文国产一区发布| 丝袜人妻中文字幕| 一级毛片女人18水好多| 国产深夜福利视频在线观看| 欧美精品人与动牲交sv欧美| 窝窝影院91人妻| 人妻一区二区av| 91大片在线观看| 午夜福利一区二区在线看| 精品欧美一区二区三区在线| 免费少妇av软件| 18禁裸乳无遮挡动漫免费视频| 亚洲伊人色综图| 久久这里只有精品19| 老熟妇仑乱视频hdxx| 亚洲熟女精品中文字幕| 少妇粗大呻吟视频| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 日韩欧美国产一区二区入口| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 日本欧美视频一区| 成熟少妇高潮喷水视频| av视频免费观看在线观看| 黑人猛操日本美女一级片| 久久精品熟女亚洲av麻豆精品| 欧美一级毛片孕妇| 精品视频人人做人人爽| 夫妻午夜视频| 午夜免费观看网址| 黄色怎么调成土黄色| 99精品欧美一区二区三区四区| 久久国产精品人妻蜜桃| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 最新美女视频免费是黄的| 国产主播在线观看一区二区| 91大片在线观看| 精品乱码久久久久久99久播| 亚洲欧美日韩高清在线视频| 成人免费观看视频高清| 亚洲午夜理论影院| 日本a在线网址| 美女国产高潮福利片在线看| 又大又爽又粗| 国产99白浆流出| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 飞空精品影院首页| 精品久久久久久电影网| 久久久国产欧美日韩av| 免费久久久久久久精品成人欧美视频| 亚洲视频免费观看视频| 一级毛片女人18水好多| 午夜福利在线免费观看网站| 一本综合久久免费| 国产精品久久久久久人妻精品电影| 九色亚洲精品在线播放| 两性夫妻黄色片| 12—13女人毛片做爰片一| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 久久久久久久国产电影| 色婷婷av一区二区三区视频| 免费少妇av软件| 国产成人啪精品午夜网站| 两个人免费观看高清视频| 国产精品一区二区在线不卡| 亚洲熟妇中文字幕五十中出 | 好男人电影高清在线观看| 久久香蕉激情| 国产在线一区二区三区精| 99久久精品国产亚洲精品| 91字幕亚洲| 精品国产一区二区久久| 色在线成人网| 美女扒开内裤让男人捅视频| 午夜免费观看网址| 亚洲精品av麻豆狂野| 视频区欧美日本亚洲| 好看av亚洲va欧美ⅴa在| 狠狠婷婷综合久久久久久88av| 热99国产精品久久久久久7| av网站免费在线观看视频| 亚洲精品一卡2卡三卡4卡5卡| 在线观看午夜福利视频| 国产高清视频在线播放一区| 国产欧美日韩综合在线一区二区| 久久国产乱子伦精品免费另类| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区| 欧美黑人精品巨大| 黑人欧美特级aaaaaa片| 90打野战视频偷拍视频| 欧美日韩瑟瑟在线播放| 亚洲精华国产精华精| 中文亚洲av片在线观看爽 | 免费少妇av软件| svipshipincom国产片| 国产91精品成人一区二区三区| 久久人人爽av亚洲精品天堂| 久久久国产精品麻豆| 高清欧美精品videossex| 亚洲一码二码三码区别大吗| 亚洲精品成人av观看孕妇| 国产色视频综合| 纯流量卡能插随身wifi吗| 日韩一卡2卡3卡4卡2021年| 日韩成人在线观看一区二区三区| 欧美中文综合在线视频| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 色播在线永久视频| 18禁美女被吸乳视频| 亚洲色图av天堂| 18禁裸乳无遮挡免费网站照片 | a在线观看视频网站| 女人被躁到高潮嗷嗷叫费观| 国产精品久久久人人做人人爽| 两个人免费观看高清视频| 女人被狂操c到高潮| 18禁观看日本| 在线观看免费日韩欧美大片| 黄色成人免费大全| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 色播在线永久视频| 国产一区二区激情短视频| 91老司机精品| 国产精品久久久人人做人人爽| 大片电影免费在线观看免费| 天天躁狠狠躁夜夜躁狠狠躁| 国产国语露脸激情在线看| 999精品在线视频| a在线观看视频网站| 久久国产精品影院| 天天操日日干夜夜撸| 国产乱人伦免费视频| 欧美日韩视频精品一区| 久久国产乱子伦精品免费另类| 国内久久婷婷六月综合欲色啪| 国产欧美日韩精品亚洲av| 在线国产一区二区在线| 日本a在线网址| 成人特级黄色片久久久久久久| 久99久视频精品免费| 国产精品久久久av美女十八| 搡老乐熟女国产| 欧美激情极品国产一区二区三区| www日本在线高清视频| 在线观看免费日韩欧美大片| 国产男靠女视频免费网站| 多毛熟女@视频| 19禁男女啪啪无遮挡网站| 亚洲一区二区三区不卡视频| 18在线观看网站| 欧美+亚洲+日韩+国产| 成年女人毛片免费观看观看9 | tocl精华| 国产亚洲精品第一综合不卡| 国产精品永久免费网站| 久久精品人人爽人人爽视色| 97人妻天天添夜夜摸| 中文字幕人妻熟女乱码| 一级a爱片免费观看的视频| 成人18禁在线播放| 久久久国产精品麻豆| 欧美不卡视频在线免费观看 | 欧美丝袜亚洲另类 | 老熟女久久久| 无人区码免费观看不卡| 老熟女久久久| 99久久综合精品五月天人人| 午夜福利视频在线观看免费| 99久久精品国产亚洲精品| 亚洲成人免费av在线播放| 亚洲一区高清亚洲精品| 极品少妇高潮喷水抽搐| 极品人妻少妇av视频| 十八禁高潮呻吟视频| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6| 男女午夜视频在线观看| 国产97色在线日韩免费| tube8黄色片| 少妇的丰满在线观看| 日韩 欧美 亚洲 中文字幕| √禁漫天堂资源中文www| 黄色女人牲交| 搡老乐熟女国产| 深夜精品福利| 久久 成人 亚洲| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 青草久久国产| 免费少妇av软件| 黄色怎么调成土黄色| 久久精品国产亚洲av高清一级| 动漫黄色视频在线观看| 久久久久久亚洲精品国产蜜桃av| 精品久久久久久电影网| 国产精品久久久人人做人人爽| 色综合婷婷激情| 亚洲一区二区三区欧美精品| 女人高潮潮喷娇喘18禁视频| xxx96com| 亚洲av第一区精品v没综合| 999精品在线视频| 欧美成人免费av一区二区三区 | 欧美国产精品一级二级三级| 人人妻人人澡人人爽人人夜夜| 97人妻天天添夜夜摸| 无人区码免费观看不卡| 亚洲视频免费观看视频| 国产在视频线精品| 久久性视频一级片| 村上凉子中文字幕在线| 人人妻人人添人人爽欧美一区卜| 一夜夜www| 国产一区二区三区视频了| 777米奇影视久久| 十八禁网站免费在线| 又黄又爽又免费观看的视频| 黄色片一级片一级黄色片| 国产精品国产av在线观看| 91九色精品人成在线观看| 成人手机av| 在线视频色国产色| 99精品在免费线老司机午夜| a级毛片在线看网站| 亚洲精品在线观看二区| 国产精品一区二区免费欧美| 满18在线观看网站| 好男人电影高清在线观看| 成人影院久久| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 美女视频免费永久观看网站| av网站在线播放免费| 久久香蕉国产精品| 侵犯人妻中文字幕一二三四区| 最新在线观看一区二区三区| 人人妻人人爽人人添夜夜欢视频| 亚洲国产精品合色在线| 在线观看免费午夜福利视频| 久久久精品免费免费高清| 丝袜美足系列| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| 精品亚洲成国产av| 欧美最黄视频在线播放免费 | av福利片在线| 日韩欧美一区二区三区在线观看 | 岛国毛片在线播放| 国产精品一区二区精品视频观看| 国产麻豆69| 亚洲成人国产一区在线观看| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 人人妻人人澡人人看| 亚洲第一青青草原| 99国产精品一区二区三区| 女警被强在线播放| 欧美午夜高清在线| 欧美性长视频在线观看| 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频| 少妇被粗大的猛进出69影院| 精品久久久精品久久久| 欧美人与性动交α欧美精品济南到| 午夜福利一区二区在线看| 午夜福利影视在线免费观看| 波多野结衣一区麻豆| 午夜福利一区二区在线看| 无限看片的www在线观看| 成年人黄色毛片网站| 国产高清激情床上av| netflix在线观看网站| 波多野结衣一区麻豆| 另类亚洲欧美激情| 午夜91福利影院| 亚洲一卡2卡3卡4卡5卡精品中文| 久热这里只有精品99| 又黄又粗又硬又大视频| 如日韩欧美国产精品一区二区三区| 国产亚洲精品第一综合不卡| 国产高清videossex| 极品教师在线免费播放|