管全中,董大忠,張華玲,孫莎莎,張素榮,郭雯
(1.成都理工大學能源學院,成都 610059;2.中國石油勘探開發(fā)研究院,北京 100083;3.休斯頓大學,休斯頓 77004;4.中國石油長慶油田公司勘探開發(fā)研究院,西安 710018)
頁巖氣是一種自生、自儲、自封的非常規(guī)油氣資源,需要進行“地質(zhì)甜點”和“工程甜點”相結(jié)合的綜合評價方式優(yōu)選效益“甜點區(qū)”[1]。中國在四川盆地及周緣的上奧陶統(tǒng)五峰組—下志留統(tǒng)龍馬溪組頁巖中已實現(xiàn)了頁巖氣大規(guī)模商業(yè)性開發(fā),為中國天然氣供給提供了有利支撐[2]。作為唯一一套工業(yè)化開發(fā)的海相頁巖,前人針對五峰組—龍馬溪組頁巖做了大量研究,包括富有機質(zhì)頁巖的沉積模式[3]、儲集層定性與定量表征[4]、富集高產(chǎn)主控因素[5-6]和資源評價[7]等方面,提出了“兩類富集模式”和“四大主控因素”的認識[3]。這些研究多聚焦于 TOC值大于 2%的優(yōu)質(zhì)頁巖層段的形成機理和富集特征,并沒有深入分析優(yōu)質(zhì)頁巖儲集層內(nèi)部的耦合成儲機制。
頁巖成分復雜,但石英是頁巖中常見的礦物成分之一,也是指示頁巖儲集層可壓裂性的重要參數(shù)[8],對頁巖成儲至關重要。富有機質(zhì)頁巖中除包括陸源輸入石英外,還包括生物成因和黏土礦物轉(zhuǎn)化石英等[9]。由于泥頁巖局限流動性,黏土礦物轉(zhuǎn)化石英存在于黏土基質(zhì)中。生物成因石英的形成與有機質(zhì)富集聯(lián)系緊密,貫穿整個頁巖“生烴—成藏”演化過程,控制頁巖氣富集和高產(chǎn)。北美優(yōu)質(zhì)頁巖富含生物硅質(zhì),Woodford頁巖生物硅質(zhì)含量為 7.7%~31.0%,占總硅質(zhì)含量的30.8%~84.7%[10];Haynesville頁巖生物硅質(zhì)含量約為5%~15%[11]。前人雖對頁巖中的石英做了大量研究,但主要聚焦于鏡下識別、半定量表征和儲集改造作用等,未能深入探討生物成因類型、機理及其作用[8-14]。本文以四川盆地五峰組—龍馬溪組頁巖中生物成因石英為研究對象,通過大量實驗分析其產(chǎn)狀特征、形成機理等,在此基礎上探討五峰組—龍馬溪組優(yōu)質(zhì)頁巖的動態(tài)成儲機制,為后期深層頁巖氣勘探提供借鑒。
四川盆地位于中國西南部,是一個大型富氣疊合盆地。中國唯一實現(xiàn)工業(yè)化開發(fā)的五峰組—龍馬溪組頁巖氣層主要發(fā)育于四川盆地,目前已發(fā)現(xiàn)川西南中部的威遠和威榮頁巖氣田、川南邊緣的長寧和昭通頁巖氣田以及川東地區(qū)的涪陵頁巖氣田,頁巖氣累計產(chǎn)量達 791×108m3[12-13]。目前開采層段主要集中在五峰組—龍馬溪組一段,產(chǎn)層厚度20~40 m,TOC值普遍大于2%,石英等脆性礦物含量大于40%,為深水陸棚相沉積。五峰組至龍馬溪組一段沉積時期,由于華夏地塊與揚子板塊的擠壓作用變?nèi)酰诺乩砀窬窒鄬Ψ€(wěn)定,形成了以川中古陸、黔中古陸和湘鄂西水下隆起三面環(huán)繞、開口向北的半封閉海灣,沉積中心主要分布在現(xiàn)今的瀘州—自貢和焦石壩—石柱一帶(見圖1)。兩個沉積中心由于物源和相對構(gòu)造位置等不同,頁巖巖性存在差異,長寧、威遠、昭通頁巖氣田的優(yōu)質(zhì)頁巖以含鈣硅質(zhì)頁巖或鈣質(zhì)硅質(zhì)混合頁巖為主,涪陵頁巖氣田則以硅質(zhì)頁巖為主[1]。
圖1 四川盆地五峰組—龍馬溪組頁巖沉積特征(據(jù)文獻[3]修改)
巖心樣品取自長寧和威遠頁巖氣田典型井。實驗測試主要包括TOC值測定、有機質(zhì)抽提、物性分析、低溫氮氣吸附實驗、全巖X射線衍射分析(XRD)、主微量元素分析、稀土元素分析(REE)、X射線熒光光譜分析(XRF),以及普通光學顯微鏡觀察、大薄片拼接、多種掃描電鏡組合分析等。分析測試項目在國家能源頁巖氣研發(fā)(實驗)中心、中國科學院地質(zhì)與地球物理研究所、核工業(yè)北京地質(zhì)研究院、南京大學等單位完成。
石英是頁巖脆性礦物的主要成分之一,五峰組—龍馬溪組優(yōu)質(zhì)頁巖中石英含量超過 40%。石英包括盆外陸源供給的碎屑石英和盆內(nèi)自生石英(如黏土礦物轉(zhuǎn)化、生物成因和熱液成因等)兩大類,而富有機質(zhì)頁巖中碎屑石英含量低,與黏土轉(zhuǎn)化的自生石英主要賦存在黏土基質(zhì)中,較少直接參與優(yōu)質(zhì)頁巖“生烴—成藏”過程。因此本文僅討論生物成因石英。
普通光學顯微鏡結(jié)合多種掃描電鏡成像及能譜分析認為,四川盆地五峰組—龍馬溪組頁巖中生物成因石英可劃分為兩種類型。
2.1.1 Ⅰ類石英
Ⅰ類石英主要發(fā)育在硅質(zhì)頁巖、鈣質(zhì)硅質(zhì)混合頁巖中,是由大量亞微米級微晶石英構(gòu)成的石英集合體,主要充填在海綿骨針、有孔蟲、放射蟲等生物殼體及體腔邊緣(見圖 2a、圖 3a)。這類石英在普通光學顯微鏡下無法觀察單個晶體形態(tài),集合體整體呈圓形或橢圓形,與充填的體腔相關,部分與黃鐵礦共生(見圖2b)。通過背散射和二次電子成像顯示其主要由粒徑小于3 μm的石英組成,石英晶體一般為半自形—自形,之間界限模糊,攢簇為一體(見圖2c、圖3a)。
圖2 四川盆地五峰組—龍馬溪組頁巖生物成因石英類型及特征
2.1.2 Ⅱ類石英
Ⅱ類石英主要發(fā)育在硅質(zhì)頁巖或鈣質(zhì)頁巖中,在未拋光的掃描電鏡下觀測為“粉末狀”顆粒堆積體(見圖 2d、圖 3d)。氬離子拋光掃描電鏡和氦離子掃描電鏡下都可觀察到這類石英,主要由隱晶質(zhì)納米級石英組成,整體漂浮在有機質(zhì)上(見圖 2e、圖 3d),呈橢球形或球形,相互之間呈點接觸或無接觸,整體粒徑小于100 nm(見圖2f)。
圖3 四川盆地五峰組—龍馬溪組頁巖生物成因石英能譜分析
前述石英類型均為自生成因,而自生石英的硅質(zhì)來源較為廣泛[14],主要包括:生物硅質(zhì)溶解、海底熱液硅質(zhì)輸入、黏土礦物轉(zhuǎn)化釋放硅質(zhì)、火山作用釋放硅質(zhì)、碎屑石英的壓溶作用、長石的蝕變等。因此,需要綜合多種手段進行分析,本文采用主微量元素、稀土元素分析并結(jié)合鏡下觀察綜合研究。
陸源硅酸鹽沉積物中微量元素 Zr穩(wěn)定存在,與SiO2含量呈正相關關系,是指示陸源硅質(zhì)和生物硅質(zhì)來源的重要參數(shù)。在海相沉積物中,主量元素Al、Fe、Mn不受后期成巖作用和風化作用的影響,能夠有效地辨別硅質(zhì)生物成因和熱液成因的地球化學指標[14]。通過威遠氣田典型井優(yōu)質(zhì)層段主量元素分析,結(jié)合長寧和涪陵氣田的研究成果[15-17],發(fā)現(xiàn)四川盆地五峰組—龍馬溪組優(yōu)質(zhì)頁巖石英總體以生物成因為主,但部分頁巖層段存在差異(見圖4),石英的成因也存在一定的區(qū)別,可能受到熱液作用的影響,與前人對涪陵頁巖的研究結(jié)果相一致[14]。
圖4 四川盆地五峰組—龍馬溪組頁巖石英成因判別圖版
2.2.1 Ⅰ類石英
Ⅰ類石英為存在于生物體腔或有機質(zhì)邊緣的亞微米級石英,部分與黃鐵礦共生,全部來源于生物硅。五峰組—龍馬溪組沉積早期,火山活動頻繁,火山灰所攜帶營養(yǎng)物質(zhì)引起富硅的放射蟲、海綿骨針和有孔蟲等浮游生物勃發(fā)[18]。大量研究發(fā)現(xiàn)龍馬溪組底部頁巖(尤其是Persulptograptus persulptus至Parakidograptus acuminatus筆石帶)有機質(zhì)主要以浮游藻類、疑源類、細菌和固體瀝青等非動物碎屑為主,占總顯微組分的70%~80%,動物碎屑以筆石為主,存在部分海綿骨針、放射蟲和幾丁蟲等[19],表明當時沉積水體孕育了豐富的放射蟲和海綿等富硅浮游生物。加之富有機質(zhì)頁巖沉積于深水陸棚的厭氧—貧氧環(huán)境(部分層段為硫化環(huán)境),有利于生物硅質(zhì)的富集與保存。這些富硅生物的原始礦物成分一般為蛋白石-A,是一種無序的非晶質(zhì)礦物,分子式為SiO2·nH2O,為不穩(wěn)定礦物。在埋藏成巖過程中,由于溫度和壓力的作用,蛋白石-A向蛋白石-CT轉(zhuǎn)化,逐漸形成高硬度結(jié)構(gòu)的隱晶質(zhì)和微晶石英的集合體[3,20-21](見圖5a)。五峰組—龍馬溪組頁巖中Ⅰ類石英粒徑與前人研究的蛋白石磷球及其重結(jié)晶產(chǎn)物的大小一致[22],進一步表明該類石英為生物成因硅質(zhì),主體來源于富硅生物的轉(zhuǎn)化。部分頁巖層段觀察到Ⅰ類石英與黃鐵礦共生于有機質(zhì)內(nèi),主要是由于硅質(zhì)轉(zhuǎn)化過程剛好處在硫酸鹽還原區(qū)域,轉(zhuǎn)化形成的孔隙中的Fe2+與釋放的S2-接觸形成黃鐵礦沉淀。反應方程式如(1)式和(2)式:
圖5 四川盆地五峰組—龍馬溪組生物成因石英背散射掃描電鏡圖片
黃鐵礦與Ⅰ類石英共生反映了成巖過程中形成了大量的開放孔隙,生物硅質(zhì)轉(zhuǎn)化與黃鐵礦化在富硅生物內(nèi)同時進行。
2.2.2 Ⅱ類石英
主量元素Al-Fe-Mn三角圖版雖揭示五峰組—龍馬溪組一段石英主體為生物成因,但威遠地區(qū)五峰組和龍馬溪組底部部分樣品出現(xiàn)偏移,接近熱液硅質(zhì)成因區(qū)域(見圖4b)。前人研究揭示現(xiàn)代海底熱液硅質(zhì)沉積是由于上涌的高溫熱流體與上部冷海水混合冷卻作用導致過飽和的無定型硅質(zhì)析出[23]。這種熱液成因硅與其他環(huán)境下的硅質(zhì)巖在形態(tài)和結(jié)構(gòu)等方面存在明顯的差異,其形態(tài)主要為海綿狀或蜂窩狀,掃描電鏡下主體為納米級隱晶質(zhì)硅質(zhì)顆粒。
五峰組—龍馬溪組頁巖中Ⅱ類石英與前述熱液成因硅質(zhì)部分類似,結(jié)合鏡下觀測和地球化學分析認為,Ⅱ類石英是生物成因為主,熱液硅質(zhì)的作用受限,且該層段厚度小。威遠地區(qū) W201井五峰組—龍馬溪組頁巖稀土元素經(jīng)北美頁巖標準化分析,部分頁巖層段不具有明顯的低總稀土含量、負Ce異常和正Eu異常的特征(見圖6),表明熱水沉積作用影響小。富硅生物的溶解液可能混合海底的少量硅質(zhì)熱液充填于海綿骨針或放射蟲等生物腔體或者賦存在有機質(zhì)表面,有機質(zhì)生排烴過程中釋放的有機酸和富硅生物溶解等過程造成聚硅酸過飽和沉淀,經(jīng)過細菌作用(如硫酸鹽還原菌)形成納米級硅質(zhì)球粒,經(jīng)化學吸附作用最終賦存在有機質(zhì)表面[20-24](見圖5b)。因藻類外壁具有復雜的類脂成分[25],可以有效地防止生物降解和化學溶解,最終也可形成納米級硅質(zhì)球粒賦存在藻類體腔。
圖6 威遠地區(qū)W201井五峰組—龍馬溪組頁巖稀土元素北美頁巖標準化分析圖
優(yōu)質(zhì)頁巖厚度大、分布連續(xù),水平井鉆遇率高,后期分段壓裂改造體積大,頁巖氣井的初始產(chǎn)量和最終可采儲量大[26]。生物硅質(zhì)石英含量既可直接表征所在層段的可壓裂性,又可間接揭示其內(nèi)部有機質(zhì)的富集程度,是優(yōu)質(zhì)頁巖分布的重要參數(shù)指標之一。因此,生物硅質(zhì)石英含量的定量表征十分重要,可利用平均頁巖的Si與Al含量的比值3.11進行計算[27],計算出的過量硅含量即為生物硅質(zhì)石英的含量[15-17]。
通過對長寧、威遠、涪陵地區(qū)典型剖面和鉆井研究發(fā)現(xiàn),四川盆地五峰組—龍馬溪組生物硅質(zhì)含量整體向上逐漸遞減,分布在 30%以內(nèi),但占總硅質(zhì)含量高,最高可達 91.3%(見表 1)。富硅質(zhì)頁巖主要集中在五峰組—龍馬溪組底部10~40 m,縱向上分布相對穩(wěn)定,局部地區(qū)存在差異(見圖7)。涪陵地區(qū)JY1井[16]和JY2井[17]生物硅質(zhì)含量為0.17%~32.6%,平均值為13.3%,較長寧[15]和威遠區(qū)塊(0~28.9%,平均值5.1%)高約4%~12%,分析認為是富有機質(zhì)頁巖沉積環(huán)境差異導致。川南地區(qū)五峰組—龍馬溪組一段主體沉積在深水陸棚相,中部部分發(fā)育鈣質(zhì)頁巖,生物沉積硅質(zhì)不足。川東南地區(qū)主體沉積在深水陸棚相,火山活動導致的部分海底上升洋流引起海水富含硅質(zhì)和各類營養(yǎng)物質(zhì),促使整個層段硅質(zhì)頁巖更加發(fā)育。因此,涪陵地區(qū)富生物硅質(zhì)頁巖厚度(30~40 m)大于長寧和威遠地區(qū)(10~20 m)。測試產(chǎn)量大于20×104m3/d的高產(chǎn)層段[26]與富生物硅質(zhì)頁巖發(fā)育段具有良好的一致性(見圖7),約占其厚度的62%~80%,追蹤富生物硅質(zhì)頁巖的空間向展布對勘探開發(fā)具有指導意義。
表1 四川盆地五峰組—龍馬溪組頁巖生物成因硅質(zhì)參數(shù)表
圖7 四川盆地五峰組—龍馬溪組頁巖生物硅質(zhì)縱向展布特征
Ⅰ類和Ⅱ類石英形成過程中,富硅質(zhì)浮游生物的胞囊優(yōu)先溶解形成殘余的內(nèi)部腔體,這種腔體空間較大,一般幾十微米至幾百微米(見圖2e、圖3a、圖5a),往往被同沉積的原地有機質(zhì)充填。因此,富硅質(zhì)浮游生物既是生烴母質(zhì),又為有機質(zhì)的保存提供了良好的空間。頁巖富集的生物硅含量與有機質(zhì)含量呈正相關關系(見圖8),可以間接指示有機質(zhì)含量。
圖8 四川盆地五峰組—龍馬溪組頁巖生物硅質(zhì)含量與有機質(zhì)含量關系圖
體腔內(nèi)富集的大量有機質(zhì)和Ⅰ類石英為后期有機質(zhì)孔隙大量發(fā)育提供保障。前人認為與鈣質(zhì)頁巖和黏土質(zhì)頁巖相比,硅質(zhì)頁巖具有高排烴效率和高固體瀝青產(chǎn)率,主要與石英礦物對可溶有機質(zhì)吸附性差、脆性高易形成微裂縫等有關[28]。有機質(zhì)生排烴過程中形成大量的蜂窩狀納米級孔隙,固體瀝青二次裂解不僅能發(fā)育有機質(zhì)孔隙,其自身的流動網(wǎng)絡更是良好的運移通道[29]。對威遠地區(qū) 2口井五峰組—龍馬溪組不同巖性的頁巖進行有機質(zhì)抽提,在同等條件下進行全巖和抽提有機質(zhì)的低溫氮氣吸附對比實驗,歸一化結(jié)果表明,硅質(zhì)頁巖有機質(zhì)孔隙比表面積和孔體積占比最高,分別為12.53%~43.81%和18.46%~23.32%;其次為鈣質(zhì)頁巖,有機質(zhì)表面積和孔體積貢獻為 7.71%~12.85%和5.48%~7.76%,黏土質(zhì)頁巖有機質(zhì)的占比最?。ㄒ姳?)。因而,生物成因硅對孔隙的形成具有良好的促進作用。
表2 四川盆地五峰組—龍馬溪組頁巖有機質(zhì)孔隙占比統(tǒng)計表
由于兩類生物硅質(zhì)石英對孔隙具有良好的保存作用和優(yōu)質(zhì)的成縫能力,優(yōu)質(zhì)頁巖層段具有相對較高的孔滲特征。Ⅰ類石英主要形成于成巖早期,在有機質(zhì)大規(guī)模生烴之前,富硅質(zhì)浮游生物殼體發(fā)生固化,形成高硬度晶態(tài)結(jié)構(gòu)(見圖3a)。這種剛性格架由摩氏硬度達7.0的石英礦物組成,抗壓能力強。因此,生烴階段開始時,早期賦存在腔體內(nèi)的有機質(zhì)形成的孔隙可得到良好的保存,滯留原油在后期二次裂解所形成大量的有機質(zhì)孔隙也可受到剛性骨架的保護。生排烴釋放的有機酸和細菌會使Ⅱ類自生石英大量生成,鏡下觀測到部分發(fā)育在蜂窩狀有機質(zhì)孔隙中,增強有機質(zhì)孔隙的抗壓實能力(見圖9a)。排出的原油運移至低勢區(qū)的粒間孔隙內(nèi),后期再次裂解形成“腔體-固體瀝青-殘余粒間孔”良好運移通道。
石英是高脆性礦物,易破裂形成裂縫[30]。裂縫形成機理主要包括生烴增壓、構(gòu)造活動和成巖作用等[31]。五峰組—龍馬溪組頁巖有機質(zhì)中Ⅰ類石英形成早,經(jīng)歷了生烴增壓和多期構(gòu)造活動等作用;Ⅱ類石英形成于大規(guī)模生烴階段,經(jīng)歷了多期構(gòu)造活動。因此五峰組—龍馬溪組頁巖段構(gòu)造縫發(fā)育。通過大薄片拼接技術表征整個薄片已充填微裂縫的發(fā)育特征發(fā)現(xiàn),同等應力場環(huán)境下生物硅富集的頁巖層段微裂縫較發(fā)育。鏡下觀測威遠地區(qū)富生物硅質(zhì)頁巖微裂縫密度為 6~12條/cm,最高可達20 條/cm。運用XRF對頁巖薄片的硅元素進行半定量分析,生物硅整體含量高且分布相對均勻的薄片中充填微裂縫較發(fā)育。薄片整體由底部向頂部生物硅含量與TOC值呈遞減趨勢。頂部生物硅含量相對較低,微裂縫發(fā)育少、以順層縫為主。中、底部層段生物硅含量高且分布均勻,微裂縫十分發(fā)育且部分充填鈣質(zhì)礦物,形成了中、底部整體硅質(zhì)含量相對低的“假象”。薄片中、底部整體以低角度斜交縫和順層縫交替發(fā)育,縫寬大、貫穿多個紋層,大大增加了頁巖儲集層的儲集空間(見圖9b、圖9c)。
圖9 威遠氣田W202井五峰組—龍馬溪組生物成因石英對儲集空間的作用
與常規(guī)儲集層相比,頁巖儲集空間以納米級孔隙為主,儲集層內(nèi)部裂縫發(fā)育局限且難以大面積溝通基質(zhì)孔隙,需要借助水平井分段壓裂技術形成復雜裂縫系統(tǒng),改善儲集層滲流能力,成為經(jīng)濟可采的“人造氣藏”[32],因此頁巖儲集層的可壓裂性是頁巖氣大規(guī)模開采的前提。
五峰組—龍馬溪組頁巖中Ⅰ類和Ⅱ類石英均賦存在有機質(zhì)中,具有生物硅質(zhì)格架孔-有機質(zhì)孔-微裂縫三者共生的特點,容易形成“有機質(zhì)孔-網(wǎng)狀裂縫”滲流系統(tǒng),能夠有效地改善儲集層的造縫能力。Ⅰ類微晶石英結(jié)合緊密,與有機質(zhì)界限清晰,在外力作用下容易沿接觸的薄弱面形成滑脫縫[33],大面積溝通生物硅質(zhì)格架孔和有機質(zhì)孔(見圖 3a、圖 5a)。Ⅱ類納米級石英較均勻地鑲嵌在有機質(zhì)中,石英顆粒之間呈點接觸或面接觸。Hertz的接觸理論認為在相同載荷下,礦物顆粒粒徑越小,礦物接觸點應力越大[34],因此相同外力作用下剛性顆粒間易相互錯動形成裂縫(見圖2f、圖5b)。Ⅱ類石英自身的粒間孔十分發(fā)育,與有機質(zhì)孔和人工裂縫相互耦合成更加高效地滲流通道。
四川盆地五峰組—龍馬溪組頁巖中生物成因石英有兩種類型,Ⅰ類為直徑小于3 μm的亞微米級石英,半自形—自形結(jié)構(gòu),顆粒攢簇呈石英集合體,主體分布在有機質(zhì)邊緣,界限清晰,是富硅浮游生物硅質(zhì)溶解轉(zhuǎn)化形成;Ⅱ類為直徑小于100 nm的納米級石英,球形或橢球形“漂浮”在有機質(zhì)上,顆粒間呈點接觸或面接觸,均勻分布,界限模糊,以生物硅質(zhì)成因為主,無明顯熱液硅質(zhì)輸入特征。
五峰組—龍馬溪組頁巖生物成因硅質(zhì)縱向上分布連續(xù),集中分布在底部20~40 m層段,生物硅質(zhì)總體含量低于 30%。由于四川盆地內(nèi)富有機質(zhì)黑色頁巖沉積環(huán)境的不同,川南和川東地區(qū)在生物硅質(zhì)含量和厚度上存在差異,川東地區(qū)生物硅質(zhì)含量相對較高且厚度較大。
Ⅰ類石英集合體形成早、抗壓能力強,內(nèi)部粒間孔和有機質(zhì)孔得以保存,受外力作用與有機質(zhì)之間容易形成滑脫縫。Ⅱ類石英粒間孔十分發(fā)育,自身點接觸或面接觸,易錯動形成微裂縫。這兩類石英結(jié)合在一起與有機質(zhì)孔隙相互耦合形成“生物硅質(zhì)格架孔-有機質(zhì)孔-微裂縫”的高速運移通道,壓裂過程中能更好地形成有效滲流通道,有利于頁巖氣井高產(chǎn)、穩(wěn)產(chǎn)。
致謝:感謝中國科學院南京地質(zhì)古生物研究所李保華研究員和中國石油勘探開發(fā)研究院鄧勝徽教授級高工給予古生物識別方面的指導。