郭雨萱, 魏 帽, 田明月, 孫馨宇, 鄭文霞, 馬遠帆, 郭福濤*
1.福建農(nóng)林大學(xué)林學(xué)院, 福建 福州 350002
2.海峽兩岸紅壤區(qū)水土保持協(xié)同創(chuàng)新中心, 福建 福州 350002
森林火災(zāi)被聯(lián)合國糧食和農(nóng)業(yè)組織定義為當(dāng)今世界八大災(zāi)害之一,林火釋放大量煙氣及細(xì)小顆粒物,對大氣環(huán)境、森林生態(tài)系統(tǒng)和人類健康造成重要影響[1-5]. 研究表明,2001—2004年全球平均林火燃燒面積為2.97×104~3.74×104hm2,其排放的顆粒污染物占全球生物質(zhì)燃燒的42%以上[6-7],1980—2005年僅中國北方地區(qū)燒毀了約10×104hm2的森林資源[8]. 目前,林火煙氣污染物的理化特性、蔓延規(guī)律以及對大氣環(huán)境的影響已成為國外學(xué)者聚焦的研究熱點[9-15],我國這類基礎(chǔ)性研究尚處于起步階段,基礎(chǔ)數(shù)據(jù)庫覆蓋面較低,前期研究主要集中在煙氣排放量的估算[16-18],缺少對污染物排放特性的系統(tǒng)性揭示.
據(jù)《2017年中國林業(yè)年鑒統(tǒng)計》[19]顯示,云南省作為我國西南林區(qū)重要的省份,2017年森林覆蓋率達50.03%,全國排名第7位,森林面積達1 914.19×104hm2,年度發(fā)生森林火災(zāi)數(shù)為49次,其林火過火面積為395 hm2. 由于人為活動和自然因素森林火災(zāi)頻發(fā),田曉瑞等[20]研究表明,云南省大部分區(qū)域存在高森林火災(zāi)風(fēng)險,高頻率林火導(dǎo)致各類污染物排放量逐年遞增,對當(dāng)?shù)厝祟惌h(huán)境、森林生態(tài)系統(tǒng)造成持續(xù)影響. 然而,關(guān)于該地區(qū)主要森林可燃物的燃燒污染物排放特性的研究還較少. 鑒于此,該研究以云南省8種常見優(yōu)勢樹種〔滇青岡(Cyclobalanopsisglaucoides)、光葉石櫟(Lithocarpusmairei)、旱冬瓜(Alnusnepalensis)、華山松(Pinusarmandii)、金合歡(Acaciafarnesiana)、麻櫟(Quercusacutissima)、栓皮櫟(Quercusvariabilis)、云南油杉(Keteleeriaevelyniana)〕的不同器官(枝、葉和皮)為研究對象,使用自主研發(fā)的可燃物燃燒煙氣分析系統(tǒng),模擬分析不同燃燒狀態(tài)(陰燃/明燃)下、不同可燃物燃燒釋放的各類污染物的排放特性,以期為精準(zhǔn)評價云南省林火釋放的污染物對大氣環(huán)境和森林生態(tài)系統(tǒng)的影響提供科學(xué)依據(jù).
云南省昆明市屬北緯低緯度亞熱帶高原山地和季風(fēng)氣候,多為山原地貌. 云南省11月—翌年5月雨季前為山林防火期[21],林火多發(fā)于3月、4月[22],因此該研究試驗樣品于2019年4月采自昆明市安寧市筆架山、楸木園內(nèi)的針闊混交林,平均樹齡在30年左右(闊葉樹種為成熟林,針葉樹種為近熟林),采樣地遠離市區(qū),筆架山位于24°99′95″N~25°00′00″N、102°46′40″E~102°46′44″E之間,楸木園位于25°13′56″N~25°13′60″N、102°54′40″E ~102°54′44″E之間.
在林內(nèi)遠離林分邊緣處隨機設(shè)置5個10 m×10 m的正方形樣方,每個樣方內(nèi)同種喬木分別選取5株,在上、中、下3個部位分別采集枝、葉和皮樣本(各20 g);將同個樣方內(nèi)同種樹種相同器官的樣本取相同質(zhì)量(40 g)混合均勻,放入105 ℃烘干箱中持續(xù)烘干至樣品成絕干狀態(tài),以避免由于含水率不同造成排放因子的差異;將樣品剪至4 cm左右長度便于充分燃燒,利用分析天平(PY-E627型,中國深圳市普云電子有限公司,精度為0.001 g)每份稱重15.00 g,將處理好的枝、葉和皮樣品各分為12份用于燃燒試驗(陰燃、明燃狀態(tài)下各進行5次平行試驗,2份備用)、1份用于元素含量測定,使用通風(fēng)性較好的牛皮信封紙分裝,并貼好標(biāo)簽置于陰涼處存放.
生物質(zhì)燃燒存在陰燃和明燃兩種燃燒狀態(tài). 通過調(diào)節(jié)燃燒箱溫度,分別模擬不同喬木樹種、不同器官(枝、葉、皮)在陰燃和明燃狀態(tài)下污染物的排放情況.
燃燒狀態(tài)通過校正燃燒效率(modified combustion efficiency,MCE)界定,計算公式:
MCE=ΔCCO2/(ΔCCO2+ΔCCO)
(1)
式中,ΔCCO2、ΔCCO分別代表CO2、CO在燃燒過程的濃度變化量,mg/m3.
一般認(rèn)為MCE達到0.99為明燃,MCE在0.65~0.85之間為陰燃[23]. 多次預(yù)試驗結(jié)果顯示,當(dāng)燃燒箱溫度達到180 ℃時,樣本燃燒處于陰燃狀態(tài);將溫度設(shè)置為280 ℃時,樣本燃燒有明顯火焰,處于明燃狀態(tài). 當(dāng)燃燒箱達到不同燃燒狀態(tài)的設(shè)定溫度后,將其調(diào)至恒溫狀態(tài)并預(yù)熱5 min后,按照森林可燃物在林火燃燒中的真實情況,將樣本以分散的形式進行擺放. 將所有樣本依次放入燃燒箱內(nèi)(見圖1),并迅速關(guān)閉箱門. 為保證充分燃燒,每個樣本分別燃燒50 min. 每個樹種的不同器官(枝、葉、皮)在不同燃燒狀態(tài)(陰燃、明燃)下分別進行5次平行試驗.
圖1 生物質(zhì)燃燒裝置示意
運用煙氣分析儀(Testo350,德國德圖儀器國際貿(mào)易有限公司)對8種優(yōu)勢喬木樹種不同器官(枝、葉、皮)樣本燃燒排放的CO2、CO、NOx、CxHy進行分析,該儀器基于分光紅外在線監(jiān)測儀器測定煙氣中的CO2、CO、NOx、CxHy等氣體. 使用時需將儀器與電腦連接好,在每次測試前先用標(biāo)準(zhǔn)氣體進行校準(zhǔn),待調(diào)試正常后每間隔5 s記錄一次數(shù)據(jù),煙氣分析儀測定CO2的靈敏度為10-4,測定CO、NOx和CxHy的靈敏度為10-6.
使用顆粒物分析儀(TSI8533,美國TSI特賽集團)對8種優(yōu)勢喬木樹種不同器官(枝、葉、皮)樣本燃燒排放的PM2.5進行實時監(jiān)測,該儀器基于分光紅外在線監(jiān)測儀器測定煙氣中的顆粒物濃度. 儀器每次測試前需要校零. 測試時,待調(diào)試正常后記錄數(shù)據(jù),記錄間隔為5 s,顆粒物分析儀測定PM2.5的靈敏度為0.001 mg/m3.
將試驗樣品放置烘干箱(105 ℃)充分烘干2 d (待樣本質(zhì)量無變化),使用粉碎機將8種優(yōu)勢喬木樹種按照3種器官分別充分粉碎,每1.00 g粉碎樣品分別使用錫箔紙包裹、標(biāo)記. 采用微量碳氮元素分析儀(vario MACRO cube,德國Elementar艾力蒙塔貿(mào)易有限公司)直接測定樣品中C、N元素含量. 取1.00 g粉碎樣品用錫箔紙包好放入儀器中加熱至 1 100 ℃,通氧助燃一次性測得C、N含量. 將5個樣方中相同樹種的器官在相同條件(溫度、相對濕度)下進行5次試驗獲得數(shù)據(jù),每10個樣中插入空白和標(biāo)樣來校準(zhǔn)儀器.
排放因子計算依據(jù)元素守恒定律,即喬木器官在燃燒時所消耗的碳質(zhì)量與釋放的CO2、CO、NOx、CxHy等氣體和顆粒物中的含碳量相等,計算各喬木器官燃燒釋放的主要排放因子(指單位質(zhì)量可燃物燃燒過程中排放的某種氣體總量)[24-25].
不完全燃燒系數(shù)(PIC)的計算公式:
PIC=(MC-CO+MC-PM+MC-THC/MC-CO2)
(2)
式中,MC-CO、MC-PM、MC-THC和MC-CO2分別代表CO、顆粒物、THC和CO2中的碳排放量,mg/kg.
CO2排放因子計算公式:
EFCO2=[(Mf-Ma)×fCO2]/[(PIC+1)×M]
(3)
式中:EFCO2代表CO2排放因子,g/kg;Mf代表燃料碳質(zhì)量,g;Ma代表灰分碳質(zhì)量,g;fCO2代表CO2中碳和CO2的轉(zhuǎn)換因子,即44/12=3.67;M代表燃料質(zhì)量,g.
目標(biāo)化合物排放因子的計算公式:
EFi=(Ci/CCO2)×EFCO2
(4)
式中:EFi代表目標(biāo)化合物i的排放因子;Ci代表目標(biāo)化合物i的濃度,mg/kg;CCO2代表CO2濃度,mg/kg.
利用SPSS軟件,對5種燃燒生成的污染物排放因子進行單因素方差分析Tukey檢驗,在樹種之間根據(jù)燃燒狀態(tài)及器官的不同分別進行對比,對喬木自身化學(xué)成分(C、N含量)與燃燒排放化合物進行線性回歸分析,采用Origin 8.0軟件制圖.
不同喬木燃燒樣本中枝、葉、皮3種器官中的元素含量如表1所示. 由表1可見:枝的C含量范圍為41.48%~52.46%,葉的C含量范圍為42.47%~56.92%,皮的C含量范圍為41.04%~52.72%;枝的N含量范圍為1.75%~4.19%,葉的N含量范圍為1.73%~4.96%,皮的N含量范圍為1.49%~4.58%. 其中,C含量最高的為云南油杉的葉(48.5%~56.92%),N元素含量最高的為光葉石櫟的葉(3.68%~4.96%).
表1 8種喬木不同器官中元素含量
圖2為8種喬木枝、葉、皮明燃下氣體污染物的排放因子比較,其中,枝燃燒釋放的CO、CO2、CxHy、NOx的排放因子平均值分別為(174.32±23.58)(1 209.57±143.68)(31.45±7.92)(2.50±0.58)g/kg,葉分別為(183.42±26.51)(1 329.50±164.29)(38.61±7.90)(2.95±0.71)g/kg,皮分別為(171.81±25.57)(1 211.90±172.39)(28.40±7.07)(2.15±0.63)g/kg. 明燃下3種器官釋放的CO2、CxHy、NOx的排放因子呈葉>枝>皮的特征. 對于不同喬木樹種來說,針葉喬木華山松和云南油杉的CO排放因子明顯大于其他闊葉喬木樹種,其中云南油杉皮的CO排放因子〔(229.10±2.65)g/kg〕最高,為同樹種枝的1.15倍. 針葉樹種云南油杉葉的CO2排放因子〔(1 652.56±11.03)g/kg〕最高,且顯著高于其他樹種,為同樹種皮的1.18倍,為金合歡皮的1.88倍. 2種針葉樹種(華山松、云南油杉)的CxHy排放因子較高,排放因子最高的是云南油杉的葉〔(50.53±1.31)g/kg〕,是其枝的1.24倍,是旱冬瓜皮的2.40倍. 不同樹種及其器官的NOx排放因子差異顯著,針葉樹種的NOx排放因子普遍低于闊葉樹種,排放因子最高為光葉石櫟的葉〔(4.30±0.20)g/kg〕.
注: 不同大寫英文字母表示不同樹種之間差異顯著(p<0.05);不同小寫英文字母表示不同器官之間差異顯著(p<0.05).
圖3為陰燃下8種喬木不同器官氣體污染物的排放因子比較,其中,枝燃燒釋放的CO、CO2、CxHy、NOx的排放因子平均值分別為(248.52±36.54)(1 027.21±120.17)(43.10±9.84)(1.89±0.41)g/kg,葉分別為(270.42±41.14)(1 136.85±146.94)(52.36±7.50)(2.20±0.67)g/kg,皮分別為(232.39±23.18)(1 022.26±144.80)(38.99±7.46)(1.68±0.51)g/kg. 針葉樹種的CO排放因子較大,其中云南油杉葉的CO排放因子〔(330.50±3.03)g/kg〕最高,為金合歡枝的1.78倍,且與其他樹種葉之間具有顯著差異. 云南 油杉葉的CO2排放因子〔(1 473.90±5.12)g/kg〕最大,為金合歡皮的1.97倍. 云南油杉葉的CxHy排放因子(68.07±0.35g/kg)最高,為其皮的1.48倍,是栓皮櫟皮的2.23倍. 光葉實櫟葉的NOx排放因子〔(3.67±0.25)g/kg〕最高,為華山松皮的3.78倍. 陰燃狀態(tài)下CO、CxHy排放因子在8種喬木不同器官之間呈葉>枝>皮的特征.
由圖4可見,兩種燃燒狀態(tài)下不同喬木器官的PM2.5排放因子差異顯著,呈葉>枝>皮、陰燃>明燃的特征. 明燃下枝、葉、皮的PM2.5排放因子平均值分別為(14.08±3.86)(19.78±5.62)(12.93±3.74)g/kg,陰燃下分別為(20.45±5.58)(28.29±7.35)(18.96±5.11)g/kg. 其中,陰燃下光葉石櫟葉的PM2.5排放因子〔(43.23±1.03)g/kg〕最大,與其枝、皮差異均顯著,為光葉石櫟皮的1.86倍,是PM2.5排放因子最小的喬木旱冬瓜皮的5.34倍.
注: 不同大寫英文字母表示不同樹種之間差異顯著(p<0.05);不同小寫英文字母表示不同器官之間差異顯著(p<0.05).
圖5為明燃、陰燃下8種喬木整株釋放污染物的排放因子差異,其中,8種喬木在不同燃燒狀態(tài)下的CO排放因子差異均顯著,明燃、陰燃下CO排放因子平均值分別為(176.52±25.40)(250.44±37.43)g/kg. 不同燃燒狀態(tài)下,針葉樹種華山松和云南油杉整株燃燒釋放的CO排放因子均大于其他闊葉樹種,其中,云南油杉的CO排放因子〔明燃下為(216.02±13.08)g/kg,陰燃下為(306.09±23.44)g/kg〕最高,闊葉樹種金合歡〔明燃下為(138.66±6.24)g/kg,陰燃下為(194.09±7.83)g/kg〕最低.
注: 不同大寫英文字母表示不同樹種之間差異顯著(p<0.05);不同小寫英文字母表示不同燃燒狀態(tài)之間差異顯著(p<0.05).
除金合歡、栓皮櫟、云南油杉3種喬木樹種外,其他5種樹種在不同燃燒狀態(tài)下的CO2排放因子均呈顯著差異. 明燃、陰燃下8種喬木整株燃燒釋放的CO2排放因子平均值分別為(1 250.32±168.04)(1 062.11±145.95)g/kg,其中,云南油杉的CO2排放因子〔明燃下為(1 488.80±123.51)g/kg,陰燃下為(1 297.58±133.54)g/kg〕最高,金合歡〔明燃下為(972.68±80.71)g/kg,陰燃下為(832.51±81.96)g/kg〕最低.
8種喬木的CxHy排放因子呈陰燃>明燃的排放特征,其中光葉石櫟、滇青岡、栓皮櫟的CxHy排放因子在不同燃燒狀態(tài)下均與其余樹種呈顯著差異. 明燃、陰燃下8種喬木整株燃燒釋放的CxHy排放因子平均值分別為(32.82±8.68)(44.82±9.97)g/kg. 其中,兩種針葉樹種(華山松、云南油杉)的CxHy排放因子均高于闊葉樹種,陰燃狀態(tài)下云南油杉的CxHy排放因子〔(56.18±0.14)g/kg〕最高,金合歡最低〔(35.76±6.89)g/kg〕.
8種喬木的NOx排放因子呈明燃>陰燃的排放特征,其中喬木金合歡和云南油杉在兩種燃燒狀態(tài)下均差異顯著,明燃、陰燃下8種喬木整株燃燒釋放的NOx排放因子平均值分別為(2.53±0.71)(1.92±0.57)g/kg. 明燃狀態(tài)下光葉石櫟的NOx排放因子〔(3.59±0.63)g/kg〕最高,華山松的NOx排放因子〔(1.79±0.47)g/kg〕最低.
闊葉樹種燃燒釋放的CO、CO2、CxHy的排放因子在不同燃燒狀態(tài)下均高于針葉樹種,其中,CO排放因子中云南油杉與金合歡之間呈顯著差異,云南油杉的CO2排放因子與金合歡和栓皮櫟均呈顯著差異,云南油杉和華山松的CxHy排放因子均與金合歡呈顯著差異. 針葉樹種的NOx排放因子低于闊葉樹種,且光葉石櫟的NOx排放因子〔明燃下為(3.59±0.63)g/kg,陰燃下為(2.87±0.65)g/kg〕最高,與喬木滇青岡、華山松、云南油杉均呈顯著差異.
由圖6可見,8種喬木整株燃燒釋放的PM2.5排放因子呈陰燃>明燃的特征,不同燃燒狀態(tài)對麻櫟、華山松的PM2.5排放因子有顯著影響. 8種喬木在明燃、陰燃下燃燒釋放的PM2.5排放因子平均值分別為(15.59±5.36)(22.56±7.28)g/kg,其中,旱冬瓜在不同燃燒狀態(tài)下PM2.5排放因子均最小,光葉石櫟在不同燃燒狀態(tài)下PM2.5排放因子均最大. 結(jié)果表明,針葉樹種在兩種燃燒狀態(tài)下的PM2.5排放因子均高于闊葉樹種,且與旱冬瓜之間存在顯著差異.
注: 不同大寫英文字母表示相同燃燒狀態(tài)下不同樹種之間差異顯著(p<0.05); 不同小寫英文字母表示不同燃燒狀態(tài)之間差異顯著(p<0.05).
圖7為明燃狀態(tài)下各器官C、N含量與CO、CO2、CxHy、NOx排放因子的一元線性回歸分析. 由圖7可見:喬木枝的C含量與CO2排放因子(R=0.765,p<0.05)、CxHy排放因子(R=0.755,p<0.05)均呈顯著正相關(guān),葉的C含量與CO排放因子(R=0.816,p<0.05)、CO2排放因子(R=0.856,p<0.01)、CxHy排放因子(R=0.896,p<0.05)、NOx排放因子(R=0.757,p<0.05)均呈顯著正相關(guān),皮的C含量與CO排放因子(R=0.812,p<0.05)呈顯著正相關(guān).
注: **、*分別表示p<0.01、p<0.05.
由圖8可見,陰燃狀態(tài)下喬木枝的C含量與CO排放因子(R=0.836,p<0.01)、CO2排放因子(R=0.860,p<0.01)均呈顯著正相關(guān),葉的C含量與CO排放因子(R=0.821,p<0.05)、CO2排放因子(R=0.865,p<0.01)、CxHy排放因子(R=0.947,p<0.001)、NOx排放因子(R=0.751,p<0.05)均呈顯著正相關(guān),皮的C含量與CO排放因子(R=0.835,p<0.01)、NOx排放因子(R=0.659,p<0.05)均呈顯著正相關(guān).
注: ***、**、*分別表示p<0.001、p<0.01、p<0.05.
綜上,不同燃燒狀態(tài)下葉產(chǎn)生的CO、CO2、CxHy、NOx排放因子均與其元素含量呈顯著正相關(guān),陰燃狀態(tài)下3種器官的CO排放因子均與自身碳元素含量呈顯著正相關(guān).
可燃物燃燒排放特性與自身物理性質(zhì)、堆積方式和外部環(huán)境條件均存在重要聯(lián)系[26-28]. 該研究表明,葉中污染物排放因子相對較高,與枝、皮相比,植物葉片更易燃,高燃燒效率有利于促進各類污染物的排放[29]. 燃燒釋放的PM2.5排放因子范圍為12.08~26.32 g/kg,針葉樹種釋放的PM2.5排放因子大于闊葉樹種,主要原因為針葉樹種比闊葉樹種易燃,且燃燒時釋放的熱量顯著高于闊葉樹種[30-33]. 樹種中云南油杉釋放的CO排放因子最高,與其阻燃系數(shù)較高、耐燒性強,且產(chǎn)生大量不完全燃燒物有關(guān)[34]. 研究[35]表明,可燃物自身化學(xué)物質(zhì)含量直接影響其燃燒排放. 喬木葉片碳含量較其他部位高[36],從而影響葉片燃燒釋放的含碳污染物濃度. 此外有研究[37]顯示,燃料燃燒產(chǎn)生的NOx排放因子與其N含量有關(guān),筆者研究發(fā)現(xiàn),污染物CO、CO2、CxHy和NOx的排放因子均呈葉>枝(皮)的特征;同時,筆者測定了可燃物自身的C、N含量,二者均呈葉>枝(皮)的特征,通過元素含量與燃燒排放的污染物排放因子之間的線性回歸分析發(fā)現(xiàn),葉片C含量的增加與含碳污染物排放因子之間呈顯著正相關(guān).
筆者研究表明,不同燃燒狀態(tài)下不同污染物的排放因子差異顯著, CO、CxHy及PM2.5的排放因子呈陰燃>明燃的特征,CO2與NOx的排放因子呈明燃>陰燃的特征. 馬遠帆等[38]對福建省4種喬木器官枝葉燃燒釋放的污染物成分研究發(fā)現(xiàn),CO、CxHy及顆粒物在陰燃狀態(tài)下排放量較高,CO2與NOx在明燃下排放量較高,與筆者研究結(jié)論一致. 祝斌等[39]研究表明,喬木不充分燃燒時促進有機物的揮發(fā)冷凝,故陰燃時PM2.5的排放因子高于明燃. Guo等[40]研究表明,影響NOx排放量的主要因素為氣體溫度和氧氣濃度,而陰燃狀態(tài)下的氣體溫度和氧氣濃度均降低,導(dǎo)致NOx排放因子小于明燃狀態(tài). 針葉樹種云南油杉可能由于阻燃系數(shù)較高,導(dǎo)致其與華山松在2種燃燒狀態(tài)下CO2排放因子之間呈顯著差異.
a) 不同樹種、器官燃燒排放的污染物存在較大差異. CO、CO2、CxHy、PM2.5排放因子呈針葉樹種>闊葉樹種的特征,而NOx排放因子則相反;金合歡的CO與CO2排放因子均較低,且與其余樹種呈顯著差異. 葉燃燒釋放的污染物排放因子普遍高于枝和皮,是林火燃燒排放污染物的主要貢獻者.
b) 8種喬木樹種明燃下CO、CO2、CxHy、NOx、PM2.5的排放因子平均值分別為(176.52±25.40)(1 250.32±168.04)(32.82±8.68)(2.53±0.71)(15.59±5.36)g/kg,陰燃下分別為(250.44±37.43)(1 062.11±145.95)(44.82±9.97)(1.92±0.57)(22.56±7.28)g/kg. 燃燒狀態(tài)是可燃物燃燒排放污染物差異的主要影響因素. 各喬木樹種燃燒結(jié)果顯示,CO、CxHy、PM2.5排放因子均呈陰燃>明燃的特征,CO2與NOx排放因子均呈明燃>陰燃的特征.
c) 可燃物自身化學(xué)性質(zhì)與其燃燒所釋放氣體污染物之間具有一定的關(guān)聯(lián)性. 不同燃燒狀態(tài)(明燃、陰燃)下,葉產(chǎn)生的氣體污染物(CO、CO2、CxHy、NOx)的排放因子均與其元素含量呈顯著正相關(guān),且陰燃狀態(tài)下3種器官的CO排放因子均與自身C含量呈顯著正相關(guān).