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    一種MOFs材料2,5-吡啶羧酸鋰鹽的電化學性能研究

    2021-10-25 03:42:24郝麗敏
    信息記錄材料 2021年10期
    關(guān)鍵詞:二甲酸鋰鹽羧酸

    郝麗敏,甘 露

    (重慶航天職業(yè)技術(shù)學院 重慶 400021)

    1 引言

    金屬有機骨架化合物MOFs是Metal Organic Frameworks的英文簡稱,它是指由無機金屬中心(金屬離子或金屬簇)與橋連的有機配體通過自組裝作用相互連接,形成的一類具有周期性網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的晶態(tài)多孔材料。MOFs材料是一種既不同于無機多孔材料,也不同于一般有機配合物的雜化材料,通常也稱其為有機-無機配位聚合物,兼具無機材料的剛性和有機材料的柔性。MOFs材料由于其獨特的性能特征,在現(xiàn)代材料研究、生物、化學等多個領(lǐng)域方面呈現(xiàn)出巨大的發(fā)展?jié)摿Γ哂兄匾难芯績r值。

    吡啶羧酸類配體是一類含有N和羧基配體的多功能典型性配體,能夠充分結(jié)合并體現(xiàn)出含N和羧基配體二者的優(yōu)點,因此,在配位能力和配位形式上具有了豐富且突出的特點。由吡啶羧酸類配體通過與金屬離子組裝配合而成的一類MOFs材料稱為吡啶羧酸鹽類材料[1]。根據(jù)羧基在含N吡啶環(huán)上所處位置的不同,吡啶二甲羧酸有2,5-吡啶二甲酸、3,5-吡啶二甲酸、2,6-吡啶二甲酸和3,4-吡啶二甲酸等多種異構(gòu)體。因此,吡啶羧酸類MOFs材料具有了不對稱性,且其能通過配位與N、O形成不同功能的原子,金屬離子在與其發(fā)生配位取代時可以具有不同的選擇性,能夠以多種方式與金屬離子結(jié)合。此外,吡啶羧酸類MOFs材料還能通過發(fā)生一系列自組裝反應(yīng),從而形成具有次級單元和多核結(jié)構(gòu)的聚合物。近年來,某課題組成員選用2,5-吡啶二甲酸(C7H5NO4)與氫氧化鈉(NaOH)反應(yīng),得到了吡啶羧酸類MOFs材料2,5-吡啶二甲酸鈉,通過電化學性能測試,該含氮環(huán)吡啶二甲酸鈉鹽的可逆容量達到了190 mAh/g[2]。

    本文通過溶液法制備2,5-吡啶羧酸鋰鹽,對該鄰位取代羧酸鋰鹽的電化學性能進行分析研究,討論探索吡啶羧酸鹽類材料用作鋰離子電池負極材料的可能性。

    2 材料制備

    采用溶液法制備2,5-吡啶羧酸鋰鹽,首先稱取LiOH·H2O 0.084 g溶于20 mL無水乙醇(EtOH)并充分溶解;另稱取2,5-吡啶二甲酸(C7H5NO4)0.167 g溶于20 mL無水乙醇(EtOH)中,待充分溶解后,將以上兩種溶液混合并充分攪拌2 h,完全混合均勻后過濾,將過濾后的溶液在80 ℃真空環(huán)境中干燥直至所用溶劑完全蒸發(fā),得到反應(yīng)成品白色粉末。

    根據(jù)基本的化學反應(yīng)原理:酸堿相遇后會發(fā)生中和反應(yīng),兩種原料分別屬于酸類和堿類,因此,預(yù)測該反應(yīng)的生成物可能為吡啶羧酸鋰鹽,圖1為該鋰鹽的化學結(jié)構(gòu)制備示意圖。

    圖1 實驗制備2,5-吡啶羧酸鋰鹽的化學結(jié)構(gòu)示意圖

    3 測試結(jié)果研究

    3.1 XRD (X-射線衍射分析X-ray Diffraction)圖譜分析

    圖2為本實驗所制備的2,5-吡啶羧酸鋰鹽的XRD圖譜,以及反應(yīng)原料2,5-吡啶二甲酸的XRD圖譜對比。由圖可見,兩者的衍射峰出現(xiàn)在不同角度,2,5-吡啶羧酸鋰鹽的物相分析中未出現(xiàn)原料2,5-吡啶二甲酸的晶相圖譜,這說明反應(yīng)原料2,5-吡啶二甲酸與LiOH·H2O發(fā)生化學反應(yīng)生成了新物相2,5-吡啶羧酸鋰鹽,該鋰鹽與反應(yīng)所取原料2,5-吡啶二甲酸完全不同[3]。但目前暫時未對反應(yīng)所生成的2,5-吡啶羧酸鋰鹽進行單晶結(jié)構(gòu)分析,所以無法準確表述2,5-吡啶羧酸鋰鹽的具體物相和結(jié)構(gòu)類型。

    圖2 2,5-吡啶羧酸鋰鹽與2,5-吡啶二甲酸的標準PDF卡對比

    3.2 紅外圖譜分析(FTIR)

    圖3為本實驗所制備的2,5-吡啶羧酸鋰鹽及其對應(yīng)的反應(yīng)原料2,5-吡啶二甲酸配體的紅外圖譜。由圖可見,在1 700 cm-1時,反應(yīng)原料2,5-吡啶二甲酸會有一個較強的吸收峰,這主要歸結(jié)為其所帶羰基的特征峰。當反應(yīng)原料2,5-吡啶二甲酸與鋰離子發(fā)生化學反應(yīng)后,在1 700 cm-1時,實驗制備的2,5-吡啶羧酸鋰鹽基本沒有出現(xiàn)吸收峰,且在低波數(shù)700 cm-1和1 500 cm-1時出現(xiàn)了羧基的對稱反對稱伸縮振動峰,這充分說明了原料2,5-吡啶二甲酸中羰基上的質(zhì)子已脫掉完全[4],并與鋰離子結(jié)合形成了2,5-吡啶羧酸鋰鹽。

    圖3 2,5-吡啶二甲酸及其對應(yīng)產(chǎn)物2,5-吡啶羧酸鋰鹽的紅外圖譜

    結(jié)合圖2中的XRD圖譜分析結(jié)果,可以完全確認,反應(yīng)物2,5-吡啶二甲酸已經(jīng)與LiOH·H2O兩種原料已經(jīng)發(fā)生化學反應(yīng),生成了新物質(zhì)2,5-吡啶羧酸鋰鹽。

    3.3 SEM掃描電鏡測試(Scanning Electron Microscope)圖譜分析

    圖4為本實驗所制備的2,5-吡啶羧酸鋰鹽的SEM圖譜。從該圖譜中可分析反應(yīng)生成物2,5-吡啶羧酸鋰鹽的形貌。由圖可知,2,5-吡啶羧酸鋰鹽團聚現(xiàn)象較為嚴重,呈現(xiàn)為層狀結(jié)構(gòu)的一次粒子,粒子大小約為4 μm。此外,圖中能觀察到的散落在2,5-吡啶羧酸鋰鹽旁邊的更細小的不明微粒,可能是反應(yīng)生成的中間產(chǎn)物,這是由于所測樣品本身的導電性能較差,且形成該中間產(chǎn)物與樣品制備時的工藝、溶劑及蒸發(fā)溫度等多種因素均有關(guān)。

    圖4 反應(yīng)生成物2,5-吡啶羧酸鋰的SEM圖譜

    3.4 恒電流充放電(Galvanostatic Charge/Discharge Measurement)測試和循環(huán)伏安(Cyclic Voltammetry,CV)性能分析

    圖5為本實驗所制備的2,5-吡啶羧酸鋰鹽的充放電曲線及其循環(huán)穩(wěn)定性曲線。將實驗制備的2,5-吡啶羧酸鋰鹽電極活性材料充分研磨后,將質(zhì)量比為7:2:1的電極材料、super P與PVDF均勻混合,同時加入N-甲基吡咯烷酮少許,充分攪拌,得到黏稠的黑色漿料。該漿料即為待測活動性材料,將其均勻涂抹在銅片(直徑約為16 mm)上,真空條件下,100 ℃干燥,10 h后可得到實驗所需的負極材料電極片。將該電極片與金屬鋰片、隔膜、正極殼、負極殼和適量電解液在充滿高純度Ar氣的手套箱內(nèi)組裝成2025型扣式電池,用于測試材料的電化學性能。

    圖5 實驗制備2,5-吡啶羧酸鋰鹽電化學性能分析圖

    實驗所用測試電壓:0.2~3 V,電流密度:50 mA/g,CV曲線的掃描速率:0.3 mV/s。

    由圖a可知,2,5-吡啶羧酸鋰首次放電比容量達到380.6 mAh/g,在1.5 V左右時出現(xiàn)了放電平臺,其首次充電比容量約為220.7 mAh/g,由此可得出2,5-吡啶羧酸鋰鹽在首次充放電循環(huán)中出現(xiàn)的不可逆容量為159.9 mAh/g,這可能是由于2,5-吡啶羧酸鋰鹽在首次充放電過程中的結(jié)構(gòu)尚不穩(wěn)定,且在充放電時材料表面形成了鈍化層SEI膜[2],該膜會消耗一定量的鋰離子活性,產(chǎn)生較大的不可逆比容量。由圖b可知,2,5-吡啶羧酸鋰鹽的循環(huán)穩(wěn)定性總體比較穩(wěn)定,在循環(huán)過程中其比容量略有衰減,循環(huán)60次后,其充電比容量為195.0 mAh/g,放電比容量為201.2 mAh/g。由此得出,2,5-吡啶羧酸鋰鹽在循環(huán)過程中的比容量較高,循環(huán)性能也較為穩(wěn)定。

    經(jīng)實驗測試,反應(yīng)原料2,5-吡啶二甲酸和LiOH·H2O的充放電比容量極低,而反應(yīng)產(chǎn)物2,5-吡啶羧酸鋰鹽具有不同于原料的充放電性能,這同時也從另一方面進一步證明了2,5-吡啶二甲酸和LiOH·H2O兩種原料確實已經(jīng)發(fā)生了化學反應(yīng),形成了新物質(zhì)2,5-吡啶羧酸鋰鹽。

    4 小結(jié)

    本文以2,5-吡啶二甲酸和LiOH·H2O為反應(yīng)原料,用溶液法制備形成了層狀2,5-吡啶羧酸鋰鹽,該材料的具體結(jié)構(gòu)暫時未知,對2,5-吡啶羧酸鋰鹽這種有機羧酸鋰鹽材料進行了充放電性能測試分析,初步分析研究了2,5-吡啶羧酸鋰鹽的電化學性能。結(jié)果表明,當電流密度為50 mA/g,電壓范圍為0.2~3 V進行充放電時,2,5-吡啶羧酸鋰鹽的充放電性能較好,循環(huán)性能較為穩(wěn)定。

    目前,將吡啶羧酸鋰鹽類MOFs材料用作鋰離子電池電極材料的研究仍處于起步階段,今后的研究方向?qū)⒗^續(xù)鎖定在該吡啶羧酸鋰鹽的單晶結(jié)構(gòu)的確定、多種異構(gòu)體吡啶羧酸鋰鹽的電化學性能比較、縮小吡啶羧酸鋰鹽的顆粒尺寸所需反應(yīng)條件以及提高吡啶羧酸鋰鹽材料的電化學性能等方向。

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