用于硼中子俘獲療法治療束的光子譜儀設(shè)計

張書峰，李春娟，宋明哲，倪 寧，石 斌，劉蘊韜，刁立軍，陳 軍，肖鴻飛，張慶賢，唐新懿，劉顯科，李林航，李 超，曹 平

(1.中國原子能科學(xué)研究院 計量與校準(zhǔn)技術(shù)重點實驗室，北京 102413；2.成都理工大學(xué)，四川 成都 610059；3.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 近代物理系，安徽 合肥 230026)

硼中子俘獲治療(BNCT)作為基于10B(n,α)7Li反應(yīng)的二元靶向療法，可選擇性地殺死腫瘤細胞而幾乎不傷害正常組織，是目前理想的癌癥治療手段之一。與快中子放射治療不同，BNCT是利用與10B相互作用截面大的低能中子(熱中子或超熱中子)作為輻射質(zhì)的放療形式，根據(jù)中子的產(chǎn)生方式，無論采取何種手段(反應(yīng)堆、加速器或放射性核素中子源等)產(chǎn)生所需要的熱中子或超熱中子，都不可避免地伴隨光子[1]，即BNCT治療束為n/γ混合束，且能量分布范圍寬。由于BNCT的二元特性，其與傳統(tǒng)放射治療或質(zhì)子、重離子療法相比，臨床治療中產(chǎn)生的劑量成分更為復(fù)雜，主要包括以下四種[2-4]：① 硼劑量DB，來自10B(n,α)7Li俘獲反應(yīng)產(chǎn)生的α粒子和7Li；② 快中子劑量Dn，來自超熱、快中子彈性散射1H(n,n’)1H產(chǎn)生的反沖質(zhì)子；③ 氮劑量Dp，來自14N(n,p)14C俘獲反應(yīng)產(chǎn)生的580 keV質(zhì)子；④ 光子劑量Dγ，來自1H(n,γ)2H俘獲反應(yīng)產(chǎn)生的2.23 MeV γ射線和治療束中伴隨的γ射線。其中，起治療作用的是DB，而其他劑量成分為伴隨的污染劑量。在典型BNCT治療的最大劑量處，Dγ約占總劑量的20%，其中約50%來自治療束本身伴隨的光子，并隨組織深度增加，Dγ占比增大，而光子劑量的變化情況與光子的能量有關(guān)[5]。因此，為制定準(zhǔn)確的治療計劃，需掌握治療束中伴隨的光子能譜，從而對光子劑量的貢獻予以準(zhǔn)確評估。盡管在照射器設(shè)計時，可通過蒙特卡羅模擬獲得治療束中光子的能量分布信息[6]，但由于束慢化及整形系統(tǒng)所用材料中均存在雜質(zhì)，因而在高強度中子照射下會產(chǎn)生難以預(yù)知的次級光子，因此需設(shè)計適用于BNCT治療束的光子譜儀，通過實驗測量予以確認。本文根據(jù)BNCT治療束的特點建立光子譜儀的計算模型，結(jié)合蒙特卡羅模擬方法對其進行優(yōu)化設(shè)計，實現(xiàn)源項光子譜的快速準(zhǔn)確測量，并對譜儀的響應(yīng)函數(shù)進行校準(zhǔn)，為后續(xù)光子譜的解譜過程提供必要條件。

1 BNCT治療束光子能譜測量發(fā)展現(xiàn)狀

對于硼中子俘獲治療(BNCT)治療束光子能譜的測量，國際上的相關(guān)研究報道很少，主要原因在于：① 受BNCT治療束的特點所限，光子能譜的測量難度較大，技術(shù)尚不成熟；② 在處方劑量的不確定度評定中，與含硼藥物的選擇性、硼濃度成像與分析、輻射生物劑量學(xué)以及其他物理劑量學(xué)參數(shù)等引入的不確定度相比，由污染光子劑量評估引入的不確定度尚可接受[7-13]。然而，隨著BNCT相關(guān)技術(shù)的發(fā)展，提高污染光子劑量評估的準(zhǔn)確性，必將對充分發(fā)揮BNCT精準(zhǔn)靶向治療的優(yōu)勢起到推動作用。

歐洲委員會聯(lián)合研究中心(EU-JRC)提出了兩種可行的實驗方法：① 直接測量法，即將探測器置于治療束上直接測量治療束出射的初級光子能譜。為過濾掉中子且避免高強度輻射對探測器的輻射損傷，以及由于探測系統(tǒng)死時間過大而造成的計數(shù)過飽和效應(yīng)，需對探測器進行適當(dāng)?shù)钠帘魏蜏?zhǔn)直；② 間接測量法，即利用適當(dāng)?shù)纳⑸潴w(與光子相互作用以康普頓散射為主，與中子的相互作用截面低)對治療束進行散射，在某一角度測量散射束的次級光子能譜，并通過譜的重建得到初級光子能譜。對以上兩種方法進行分析：直接測量法無需譜的重建，可直接得到初級光子能譜，測量結(jié)果的不確定度相對較?。欢g接法對于通常采用錐形準(zhǔn)直的BNCT治療束(呈發(fā)散分布)，在譜的重建過程中可能存在不唯一對應(yīng)的關(guān)系，且在高能區(qū)存在重建譜壓縮的問題，因此利用直接測量法更為準(zhǔn)確、可靠[14-15]。

2 光子譜儀的設(shè)計

BNCT治療束為n/γ混合束，且能量范圍寬(對于基于反應(yīng)堆的治療束，中子熱能約10 MeV；光子約100 keV～11 MeV)、注量率高(中子≥109cm-2·s-1，光子≥107cm-2·s-1)。根據(jù)BNCT治療束特點，其測量需解決的關(guān)鍵技術(shù)問題主要有：① 譜儀可覆蓋全部光子能量范圍；② 譜儀應(yīng)具有好的能量分辨能力，以提高測量譜的能量分辨率，降低光子劑量的不確定度；③ 譜儀屏蔽系統(tǒng)可有效屏蔽中子，并降低光子強度，以使譜儀正常工作，同時盡量減少中子在屏蔽體中誘導(dǎo)產(chǎn)生的次級光子；④ 建立準(zhǔn)確可靠的譜儀響應(yīng)函數(shù)。根據(jù)上述分析，光子譜儀的設(shè)計思路如下：① 采用能量分辨率高的高純鍺(HPGe)作為探測器，對其進行適當(dāng)?shù)钠帘魏蜏?zhǔn)直，以抑制中子并降低光子輻射強度，直接測量治療束的初級光子能譜；② 利用蒙特卡羅程序優(yōu)化屏蔽體的幾何結(jié)構(gòu)，通過選取適當(dāng)?shù)钠帘尾牧?，盡量減少次級光子的產(chǎn)生；③ 使用蒙特卡羅程序模擬與實驗測量相結(jié)合的方法獲取初級光子能譜，測量能譜中包括治療束中的光子與中子在屏蔽體內(nèi)引起的次級光子，為精確扣除次級光子成分，需通過精密的幾何測量與材料成分分析確認屏蔽體結(jié)構(gòu)，然后利用蒙特卡羅模擬得出準(zhǔn)確的次級光子譜，再將扣除次級光子后的測量能譜通過解譜來獲取治療束的初級光子能譜。

2.1 光子準(zhǔn)直器和中子屏蔽體的材料選擇

光子準(zhǔn)直器材料應(yīng)具有良好的光子屏蔽效果，以確保治療束中的光子只能通過準(zhǔn)直孔進入探測器。光子的屏蔽通常采用重金屬，常用的材料有Pb和W，比較兩種材料對10 MeV γ射線的線衰減系數(shù)(質(zhì)能衰減系數(shù)與密度的乘積，分別為0.564 cm-1和0.919 cm-1)，在相同厚度情況下，W的屏蔽效果更好，有利于減小準(zhǔn)直器的體積，且W的硬度更大、不易變形，因而選擇W作為準(zhǔn)直器的材料。

通常中子屏蔽體主要采用彈性散射截面較大的中子慢化材料與吸收截面較大的中子吸收材料的組合，光子譜儀初步設(shè)計時，中子屏蔽體采用聚乙烯與碳酸鋰材料。在模擬過程中發(fā)現(xiàn)，雖然治療束經(jīng)過20 cm聚乙烯與15 cm聚乙烯和5 cm碳酸鋰組合后的中子注量比為0.021，但在探測器位置產(chǎn)生的中子注量比為0.71。這是由于n/γ混合束經(jīng)過15 cm聚乙烯后的譜平均能量為83 keV，在該能量下，雖然聚乙烯的中子吸收效果約為碳酸鋰的0.015，但聚乙烯的彈性散射效果比碳酸鋰好。中子與1H、6Li的彈性散射微分截面示于圖1，由圖1可見，在n/γ混合束入射角為0°～90°范圍內(nèi)，1H的彈性散射截面約為6Li的50倍，經(jīng)過聚乙烯后的中子角分布角前傾更少，所以5 cm聚乙烯與5 cm碳酸鋰的屏蔽效果差別不大。

圖1 中子與1H、6Li的彈性散射微分截面Fig.1 Elastic scattering differential cross sections of neutron 1H, 6Li

由于中子屏蔽體后是光子準(zhǔn)直器，因此考慮光子準(zhǔn)直器對中子屏蔽效果的影響，結(jié)果示于圖2，由圖2可見，碳酸鋰對低能中子的吸收更好，治療束經(jīng)20 cm聚乙烯后的譜平均能量為199 keV，經(jīng)過15 cm聚乙烯與5 cm碳酸鋰后的譜平均能量為1 433 keV。通過比較鎢對中子的吸收截面(圖3)，鎢對199 keV中子的屏蔽效果約為1 433 keV中子的2倍。因此，聚乙烯與鎢的組合使探測器接收的中子更少，并且中子與聚乙烯產(chǎn)生的次級光子成分更簡單，最終選擇聚乙烯作為BNCT治療束的中子屏蔽材料。

圖2 經(jīng)過不同中子屏蔽體后的治療束中子能譜Fig.2 The neutron energy spectrum of the treatment beam through different neutron shields

圖3 鎢的中子吸收截面Fig.3 Neutron absorption cross section of tungsten

2.2 譜儀屏蔽準(zhǔn)直系統(tǒng)幾何結(jié)構(gòu)優(yōu)化設(shè)計

為得到利用MCNP程序優(yōu)化設(shè)計譜儀屏蔽準(zhǔn)直系統(tǒng)的幾何結(jié)構(gòu)，以理論計算的醫(yī)院中子照射器(IHNI)[16]超熱束中子和光子能譜為源項(圖4)，模擬計算不同幾何結(jié)構(gòu)屏蔽準(zhǔn)直系統(tǒng)下的關(guān)鍵參數(shù)，包括：探測器內(nèi)的中子注量率、光子計數(shù)率以及次級光子占比(次級光子計數(shù)率/初級光子計數(shù)率)等。通過計算譜儀探測器距源不同位置并改變中子屏蔽體與光子準(zhǔn)直器之間距離的各種情況，綜合考慮以上各參數(shù)及系統(tǒng)的質(zhì)量等因素，最終確定的譜儀屏蔽準(zhǔn)直系統(tǒng)示于圖5，各參數(shù)結(jié)果列于表1。

表1 光子能譜測量系統(tǒng)結(jié)構(gòu)及性能參數(shù)Table 1 The structure and performance parameters of photon energy spectrum measurement system

圖4 超熱中子濾束裝置出口處中子、光子注量率分布Fig.4 Neutron and photon fluence rate distribution at the beam port of the epithermal thermal neutron filter

圖5 設(shè)計的光子測量系統(tǒng)示意圖Fig.5 Schematic diagram of the designed photon measuring system

2.3 譜儀響應(yīng)函數(shù)的校準(zhǔn)方法

為了通過解譜得到BNCT治療束的光子能譜，需建立準(zhǔn)確、可靠的譜儀響應(yīng)函數(shù)。由于整個譜儀是針對高強度中子/光子混合場設(shè)計，包含中子和光子屏蔽準(zhǔn)直系統(tǒng)，因而無法對其整體在全能區(qū)進行響應(yīng)校準(zhǔn)，為此采用如下方法對其響應(yīng)函數(shù)進行校準(zhǔn)：① 利用蒙特卡羅程序計算裸HPGe探測器在全能區(qū)的響應(yīng)；② 由于HPGe探測器可能存在死層，通過調(diào)研分析[17-18]，其是響應(yīng)函數(shù)計算偏差的主要來源，因而在已建立的X、γ參考輻射場中對裸HPGe探測器的響應(yīng)進行校準(zhǔn)，通過蒙特卡羅程序模擬計算，調(diào)整HPGe探測器的死層分布，使計算和測量的響應(yīng)一致，從而確定死層的幾何分布；③ 通過精密幾何測量和材料成分分析，準(zhǔn)確獲得譜儀屏蔽準(zhǔn)直系統(tǒng)的幾何結(jié)構(gòu)，結(jié)合HPGe探測器的死層分布結(jié)果，建立整個譜儀系統(tǒng)的計算模型，通過蒙特卡羅程序計算得到譜儀的響應(yīng)函數(shù)；④ 在已建立的輻射加工級137Cs和60Co參考輻射場中，驗證整個譜儀系統(tǒng)響應(yīng)函數(shù)的計算結(jié)果并予以適當(dāng)調(diào)整。

利用實驗測量與蒙特卡羅程序模擬計算相結(jié)合的方法，調(diào)整HPGe探測器中死層分布，HPGe探測效率的實驗結(jié)果與模擬結(jié)果對比示于圖6。由圖6可知，在能量小于3.5 MeV的低能區(qū)，實驗測量與模擬計算結(jié)果吻合較好，最大相對誤差為6.3%。根據(jù)低能區(qū)的結(jié)果可確定探測器的死層分布，但為獲取更精準(zhǔn)的計算模型，將在3.5～11 MeV的高能區(qū)進一步對探測器進行校準(zhǔn)。

圖6 HPGe探測效率的實驗結(jié)果與模擬結(jié)果對比Fig.6 Comparison between experimental results and simulation results of HPGe detection efficiency

3 結(jié)論

譜儀為國內(nèi)首次針對BNCT治療束設(shè)計的光子能譜測量系統(tǒng)，通過模擬計算與理論分析相結(jié)合的方法選取了屏蔽材料的最佳組合，綜合考慮了各項參數(shù)，設(shè)計了適用于BNCT治療束特點的新型光子譜儀，以實現(xiàn)在治療束流強度下光子能譜的快速準(zhǔn)確測量，解決了BNCT治療束光子譜源項的實驗確認問題，為治療計劃的精準(zhǔn)制定提供了必要的基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。

為確保測量結(jié)果的準(zhǔn)確與可靠，針對譜儀的關(guān)鍵參數(shù)——響應(yīng)函數(shù)進行了校準(zhǔn)方法研究，解決了主要影響量——探測器死層分布的確定問題，并在低能區(qū)(3.5 MeV以下)進行了實驗驗證，實驗結(jié)果與理論計算結(jié)果最大誤差為6.3%，可通過解譜方式獲取BNCT治療束的源項γ能譜。譜儀的性能參數(shù)是根據(jù)IHNI超熱中子治療束的源項分布、IAEA推薦BNCT治療束的中子及γ注量率計算得出，在實際測量過程中可能與設(shè)計的性能參數(shù)不同，但譜儀可對BNCT治療束進行實驗測量。