南華北盆地山西組砂巖的氣體來源、成巖階段與成藏過程研究

劉瑞，郭少斌，屈凱旋，郭予斌

中國地質(zhì)大學(xué)(北京)能源學(xué)院，北京 100083

0 引言

隨著我國經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展和能源結(jié)構(gòu)的不斷調(diào)整，天然氣在能源格局中占比日益增長。作為天然氣的重要組成部分，致密砂巖氣受到越來越多的重視[1]。因此，加快致密砂巖氣的勘探和研究步伐具有重要意義。

致密砂巖氣是指孔隙度小于10%，覆壓基質(zhì)滲透率小于或等于0.1 mD(空氣滲透率小于1 mD)的砂巖氣層，單井一般無自然產(chǎn)能或自然產(chǎn)能低于工業(yè)氣流下限，但在一定經(jīng)濟(jì)條件和技術(shù)措施下可獲得工業(yè)天然氣產(chǎn)量[2]。全球致密砂巖儲層特征參數(shù)統(tǒng)計表明[3]：海相和陸相致密砂巖氣占比相對較高，而海陸過渡相占比相對較少。對比美國和中國典型致密砂巖氣藏的地質(zhì)特征發(fā)現(xiàn)，中美致密砂巖氣既有共同點(diǎn)，又有異同點(diǎn)[4]，中國致密氣的勘探工作難度相對較大。

當(dāng)前，我國的致密氣勘探開發(fā)工作主要集中在鄂爾多斯盆地上古生界二疊系山西組和石盒子組[5]、四川盆地中生界三疊系須家河組[6-7]、松遼盆地中生界白堊系沙河子組[8]、渤海灣盆地新生界古近系沙河街組等[9]。南華北盆地的油氣勘探始于1955年，經(jīng)過60余年的油氣勘探，發(fā)現(xiàn)多個層位不同程度的油氣顯示，但是至今仍然沒有形成油氣田。針對南華北盆地上古生界二疊系山西組致密砂巖氣的研究相對薄弱[10-11]，尚處于早期階段。因此，本文借鑒前人的研究經(jīng)驗(yàn)[12-16]，結(jié)合南華北盆地上古生界二疊系自身的特點(diǎn)，對山西組致密砂巖的成巖階段和致密砂巖氣的成藏期次、成藏時間、氣體來源及貢獻(xiàn)率等方面展開研究，旨在為南華北盆地山西組致密砂巖氣的進(jìn)一步勘探提供借鑒。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

南華北盆地是中國東部的一個大型疊合盆地，構(gòu)造上隸屬于華北盆地南部及其邊緣[17]，東到徐蚌隆起，西含豫西隆起區(qū)，南以周口坳陷南部邊界斷裂—長山隆起北斷裂為界，北為焦作—商丘斷裂[18]，總面積約為15×104km2。南華北盆地構(gòu)造演化主要受控于秦嶺—大別山造山帶和郯廬斷裂影響[19]，現(xiàn)今構(gòu)造具有“南北分帶、東西分塊”的特征。根據(jù)內(nèi)部新生界的展布特征，可以將其劃分為如下7個構(gòu)造單元：開封坳陷、太康隆起、徐蚌隆起、周口坳陷、長山隆起、魯西隆起、豫西隆起(圖1)。

圖1 區(qū)域慨況Fig.1 Location map of the study area

本次的研究區(qū)位于南華北盆地的太康隆起和蚌埠隆起，其上古生界二疊系山西組為一套海陸過渡相沉積，沉積相整體上以三角洲和瀉湖相為主，其中三角洲主要發(fā)育于盆地北部，向中南方向過渡為瀉湖相。巖性主要為砂巖、泥巖和煤層。

2 實(shí)驗(yàn)樣品及方法

2.1 樣品

本次研究的砂巖樣品來自南華北盆地太康隆起的尉參1井和蚌埠隆起的皖潘地1井上古生界二疊系山西組，孔隙度的范圍為0.6%～4.4%，滲透率的范圍為0.0022～1.3000 mD，屬于超低孔、超低滲儲層。尉參1井和皖潘地1井各取砂巖樣品1組。將實(shí)驗(yàn)樣品分為兩份，分別對其進(jìn)行流體包裹體、稀有氣體實(shí)驗(yàn)分析(表1)。伊利石的結(jié)晶度和有機(jī)地化實(shí)驗(yàn)(有機(jī)質(zhì)的類型、豐度、成熟度)涉及山西組的樣品非常多，在此不逐一列表顯示。

表1 實(shí)驗(yàn)樣品信息表Table 1 Experimental sample infomation

2.2 方法

2.2.1 伊利石的結(jié)晶度實(shí)驗(yàn)

1964年Kubler采用X射線衍射技術(shù)(XRD)測量得到伊利石的結(jié)晶度(IC)，也被稱作為Kubler(K.I)指數(shù)[20]，它是指黏土礦物伊利石1 nm衍射峰的半高寬。具體的實(shí)驗(yàn)操作包括：①首先將巖樣粉碎后過篩得到巖粉，按照《SY/T 5163-1995 沉積巖中黏土礦物相對含量X射線衍射分析方法》分離出黏土礦物；②XRD分析自生伊利石測試過程執(zhí)行《SY/T 6210-1996 沉積巖中黏土礦物總量和常見非黏土礦物X射線衍射定量分析方法》；③獲得樣品的XRD圖譜，用于測試伊利石K.I指數(shù)的XRD圖譜 2θ范圍為 3°～15°，對XRD圖譜進(jìn)行擬合，最后得出伊利石的K.I指數(shù)。

2.2.2 流體包裹體實(shí)驗(yàn)

流體包裹體蘊(yùn)藏著古溫度、壓力和流體信息，對其進(jìn)行實(shí)驗(yàn)測量常包括如下步驟：①將砂巖樣品制成雙面拋光的薄片；②對制成的包裹體薄片在巖相學(xué)顯微鏡下進(jìn)行觀察、拍照，主要包括包裹體的賦存狀態(tài)、類型、大小、形態(tài)和分布等，挑選出合適的樣品，然后進(jìn)行接下來的測試；③利用巖相學(xué)顯微鏡對流體包裹體樣品進(jìn)行顯微測溫，得到包裹體的鹽度和均一溫度；④利用RENISHAW RM2000激光拉曼探針對樣品測量拉曼光譜，通過拉曼光譜的特征分析，識別包裹體的成分。實(shí)驗(yàn)室測試過程依據(jù)《EJ/T 1105-1999礦物流體包裹體溫度的測定》標(biāo)準(zhǔn)。

2.2.3 稀有氣體實(shí)驗(yàn)

稀有氣體豐度和同位素組成在漫長的地質(zhì)歷史過程中，幾乎不受太大的影響。在地質(zhì)體中，不管是核過程，還是物理過程產(chǎn)生的稀有氣體及其同位素組成的變化都十分明顯,這使得稀有氣體同位素組成分析方法能夠成為地學(xué)研究中一種非常有效的示蹤手段[21]。

本次實(shí)驗(yàn)分別稱取樣品500 mg，在真空條件下加熱至103 ℃，持續(xù)數(shù)周時間以除去樣品內(nèi)部吸附的空氣。將樣品放進(jìn)電子轟擊爐的坩堝中，約30 min內(nèi)升至1600 ℃，保溫30 min，使樣品能夠完全融化，徹底釋放內(nèi)部所含的氣體。通過真空管道將得到的天然氣輸送至稀有氣體制樣裝置中[22-23]，在800 ℃下，將天然氣樣品中活性氣體凈化處理，只留下稀有氣體。由于各種稀有氣體的沸點(diǎn)不同，分別對其組分進(jìn)行分離。將分離出的氣體組分送入VG5400MS質(zhì)譜儀，然后進(jìn)行同位素測量[24-25]。

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

3.1 烴源巖評價

根據(jù)南華北盆地目前已有的資料顯示，南華北盆地上古生界共發(fā)育2套烴源巖，分別為二疊系太原組—山西組和二疊系下石盒子組泥頁巖。干酪根碳同位素可以反映原始物質(zhì)的組成特征且相當(dāng)穩(wěn)定，一直以來被認(rèn)為是判識高—過成熟烴源巖有機(jī)質(zhì)類型最可靠指標(biāo)之一。利用同位素質(zhì)譜儀測定南華北盆地皖潘地1井山西組泥頁巖中碳穩(wěn)定同位素δ13C的組成，實(shí)驗(yàn)結(jié)果見表2。依據(jù)《SY/T 5735-1999 烴源巖地球化學(xué)評價方法》，山西組有機(jī)質(zhì)類型全為Ⅲ型，且以生氣為主。TOC含量范圍為0.14%～6.94%，平均值為1.59%，主要分布范圍為1.5%～3.0%，TOC含量范圍在3.0%以上的樣品數(shù)量占14.89%(圖2)。太康隆起鏡質(zhì)組反射率(Ro)的范圍為2.25%～4.48%，平均值為3.36%；蚌埠隆起Ro范圍為0.65%～1.23%，平均值為0.85%。太康隆起的鏡質(zhì)組反射率明顯比蚌埠隆起的高。泥頁巖厚度分布范圍為7.2～133.3 m，平均值為43.7 m，主要分布范圍為40.0～60.0 m。煤巖厚度分布范圍為0.4～20.8 m，平均值為5.3 m，主要分布范圍為2.0～6.0 m。由此可見，南華北盆地太康隆起山西組烴源巖處于生氣的高峰期，能夠提供足夠的氣源；蚌埠隆起生氣相對較少。

圖2 山西組TOC頻率直方圖Fig.2 TOC frequency histogram of Shanxi Formation

表2 山西組碳穩(wěn)定同位素δ13CTable 2 Stable carbon isotope δ13C of Shanxi Formation

3.2 成巖階段劃分

砂巖成巖階段劃分的依據(jù)主要包括：自生礦物分布、形成順序；伊利石的結(jié)晶度；I/S混層中蒙皂石的含量；巖石的結(jié)構(gòu)、構(gòu)造特點(diǎn)及孔隙類型；有機(jī)質(zhì)成熟度；古溫度等[26]。本次采用伊利石的結(jié)晶度、I/S混層中蒙皂石的含量和古溫度三種方法，對南華北盆地太康隆起和蚌埠隆起山西組砂巖的成巖階段綜合分析，最終確定其成巖演化階段。

3.2.1 伊利石的結(jié)晶度

根據(jù)XRD測量伊利石的結(jié)晶度實(shí)驗(yàn)，得到太康隆起和蚌埠隆起山西組25塊巖樣的Kubler指數(shù)K.I數(shù)據(jù)，對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)做頻率分布直方圖可知(圖3)，K.I介于0.64～1.06(△2θ)之間。對于成巖伊利石的結(jié)晶度與成巖及變質(zhì)作用的關(guān)系，國際上采用的劃分標(biāo)準(zhǔn)為：K.I＞0.42(△2θ)為早—中成巖階段；0.25(△2θ)＜K.I＜0.42(△2θ)為晚成巖階段；K.I＜0.25(△2θ)為淺變質(zhì)作用。由此可知，南華北盆地山西組致密砂巖處于早—中成巖階段。但是，砂巖究竟處于早—中成巖階段中的具體某一階段(早成巖階段A期、B期，中成巖階段A、B期以及晚成巖階段)，通過伊利石的結(jié)晶度實(shí)驗(yàn)方法無法判識，還需要結(jié)合其他方法共同判定具體的成巖階段期次。

圖3 Kubler指數(shù)K.I劃分成巖階段Fig.3 The division of diagenesis stages using Kubler index K.I

3.2.2 I/S混層中蒙皂石的含量

利用XRD實(shí)驗(yàn)，得到南華北盆地太康隆起和蚌埠隆起山西組21塊巖樣的I/S混層中蒙皂石的含量數(shù)據(jù)，對實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)做頻率分布直方圖可知(圖4)，I/S混層中蒙皂石含量范圍為0%～50%。根據(jù)《SY/T 5477-2003碎屑巖成巖階段劃分》標(biāo)準(zhǔn)：I/S混層中蒙皂石含量范圍為0%～15%，為中成巖階段B期；15%～50%為中成巖階段A期；50%～70%為早成巖階段B期；＞70%為早成巖階段A期。由此可知，南華北盆地山西組致密砂巖處于中成巖階段A-B期。

圖4 伊/蒙混層中蒙皂石含量劃分成巖階段Fig.4 The division of diagenesis stages using smectite content of I/S

3.2.3 古溫度

根據(jù)流體包裹體實(shí)驗(yàn)分析，得到尉參1、皖潘地1井山西組共26個砂巖樣品的均一溫度測試結(jié)果(表3)，所有樣品的宿主礦物均為石英。通過含烴鹽水包裹體均一溫度直方圖可知(圖5)，均一溫度分布的主要范圍分為兩段：分別為110～120 ℃和130～150 ℃。根據(jù)《SY/T 5477-2003碎屑巖成巖階段劃分》標(biāo)準(zhǔn)：古常溫～65 ℃為早成巖階段A期；65～85 ℃為早成巖階段B期；85～140 ℃為中成巖階段A期；140～175 ℃為中成巖階段B期；175～200 ℃為晚成巖階段。由古溫度可知，南華北盆地山西組致密砂巖處于中成巖階段A-B期。

圖5 包裹體均一溫度直方圖Fig.5 The histogram of uniform temperature of fluid inclusions

表3 流體包裹體實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)表Table 3 Overview of fluid inclusions experimental data

綜合伊利石的結(jié)晶度、I/S混層中蒙皂石含量和古溫度三種研究方法，共同界定南華北盆地山西組致密砂巖成巖作用階段為中成巖階段A-B期。

3.3 成藏過程研究

油氣成藏過程非常復(fù)雜，特別是疊合盆地，具有多套烴源巖、多期構(gòu)造運(yùn)動、多期油氣運(yùn)聚成藏和調(diào)整改造，這類復(fù)雜油氣藏的成藏過程研究難度更大。流體包裹體富含豐富的油氣成藏信息[12,27]，已成為研究沉積盆地內(nèi)流體活動的有利工具[28]。趙孟軍等[13]將油氣成藏期的分析方法歸納為“正演”和“反演”兩大類，這是因?yàn)橛蜌獬刹匮莼瘹v史是一個動態(tài)的過程，必須將各地質(zhì)要素和地質(zhì)作用過程在時間和空間上有機(jī)結(jié)合起來。成藏期次的研究應(yīng)該做到間接與直接、宏觀與微觀、定期與定年相結(jié)合，才能準(zhǔn)確恢復(fù)油氣成藏過程[29]。因此，利用流體包裹體分析結(jié)合盆地演化的熱史和埋藏史，可以確定油氣的成藏時間[30-33]。

3.3.1 成藏期次的劃分

南華北盆地太康隆起和蚌埠隆起尉參1、皖潘地1井山西組砂巖樣品中含烴鹽水包裹體的宿主礦物均為石英。流體包裹體單偏光照片可以看到(圖6)：尉參1、皖潘地1井砂巖局部石英顆粒的微裂隙具有典型的次生加大特征，油氣包裹體發(fā)育于砂巖石英顆粒成巖次生加大期后，這些包裹體大多為沿著切穿宿主礦物石英顆粒的成巖期后微裂隙成線狀分布或成帶分布，多呈深灰色的天然氣包裹體、淡褐色或透明無色的含烴鹽水包裹體。通過巖相學(xué)觀察包裹體的世代關(guān)系和類型組合可知，太康—蚌埠隆起致密砂巖發(fā)育1期次的油氣包裹體。

圖6 流體包裹體顯微照片F(xiàn)ig.6 Micrograph of fluid inclusions

在流體包裹體巖相學(xué)觀察中，含烴鹽水包裹體一般較難與純水包裹體區(qū)分。隨著甲烷濃度的增加，氣泡的顏色逐漸加深變黑，通過氣泡的顏色變化可以大致將含甲烷的鹽水包裹體和純水包裹體區(qū)分開來。但如果想準(zhǔn)確確定含烴鹽水包裹體和純水包裹體，可以借用激光拉曼光譜技術(shù)，檢測包裹體氣泡中是否有甲烷的存在。利用LABHR-VIS LabRAM HR800顯微激光拉曼光譜儀，對尉參1井山西組的流體包裹體進(jìn)行測量，鏡下特征為氣體包裹體。通過激光拉曼光譜特征值可知，右邊拉曼光譜特征峰值為2912.8 cm-1(圖7)，采用“常見包裹體組分和礦物的激光拉曼特征參數(shù)表”[34]評價標(biāo)準(zhǔn)可以確定測點(diǎn)位置為氣體，主要成分為甲烷，這說明該包裹體為甲烷氣包裹體。

圖7 氣包裹體的激光拉曼光譜Fig.7 Laser Raman Spectroscopy of gas inclusion

同理，對尉參1井山西組另一宿主礦物為石英，鏡下特征為氣液兩相的包裹體進(jìn)行顯微激光拉曼光譜測量，右邊拉曼特征峰值為2914.2 cm-1(圖8)，采用相同的評價標(biāo)準(zhǔn)可知，測點(diǎn)位置為氣體，成分同樣為甲烷；左邊有一個拉曼特征峰為464.7 cm-1的主峰，該峰為主礦物石英的主峰，這也進(jìn)一步說明宿主礦物為石英。由此可知，該包裹體為甲烷氣液兩相包裹體。

圖8 氣液兩相包裹體激光拉曼光譜Fig.8 Laser Raman Spectroscopy of gas-liquid two-phase inclusion

綜上所述，本次通過流體包裹體巖相學(xué)結(jié)合激光拉曼測試技術(shù)，準(zhǔn)確確定了研究區(qū)山西組致密砂巖的包裹體的類型、成分和世代關(guān)系，為油氣成藏期次劃分的定性研究提供科學(xué)的依據(jù)。

3.3.2 成藏時限厘定

油氣藏的形成時間就是油氣進(jìn)入圈閉儲層中的時間。流體包裹體在形成時會捕獲油、氣和水等流體信息，可以運(yùn)用流體包裹體方法確定各期油氣的成藏時間[12-13]，該方法如今已經(jīng)成為油氣成藏年代學(xué)研究中最重要的方法之一[35-36]。烴類包裹體的形成時間反映了天然氣大規(guī)模進(jìn)入儲層時的時間[35]。將含烴鹽水包裹體的均一溫度“投影”到附有古地溫演化的埋藏史圖中，其對應(yīng)的地層時代即為油氣成藏的時間[38-39]。

太康隆起尉參1井二疊系山西組經(jīng)歷了二疊紀(jì)(284.4 Ma)—三疊紀(jì)末期(199.6 Ma)的快速沉積階段，到達(dá)三疊紀(jì)末期時，山西組地層沉降量達(dá)到最大值，埋藏深度達(dá)到最高。隨后由于燕山運(yùn)動和喜馬拉雅運(yùn)動，三疊紀(jì)末期—古近紀(jì)末期(23.03 Ma)，構(gòu)造抬升作用使得地層大幅度抬升剝蝕，且在這一過程中伴隨著最強(qiáng)的一期巖漿活動，該期次巖漿活動發(fā)生的時期為燕山運(yùn)動的中侏羅世晚期—早白堊世[40]。當(dāng)南華北盆地二疊系煤系烴源巖在快速沉積階段進(jìn)入到生烴門限后，有機(jī)質(zhì)開始生烴。當(dāng)埋深達(dá)到最大埋藏深度后，雖然地層在抬升剝蝕，但是巖漿的作用會導(dǎo)致地層溫度繼續(xù)升高，有機(jī)質(zhì)生烴過程仍然會持續(xù)一段時期，直到地層溫度下降，生烴過程才會停止。利用聲波時差法結(jié)合Dow[41]最先提出的鏡質(zhì)組反射率法，計算剝蝕面上、下鄰近地層的剝蝕量，得到尉參1井的剝蝕厚度為2150.65 m。將含烴鹽水包裹體均一溫度“投影”到Petromod軟件中繪制的附有古地溫演化的埋藏史圖上，可以判定天然氣充注的時間為210～178 Ma(圖9)。從古近紀(jì)末期—新近紀(jì)末期，上古生界地層重新沉降，但未達(dá)到印支期的最大埋藏深度，此時的溫度明顯低于印支期最大埋深時的溫度，有機(jī)質(zhì)不具有生烴潛力，二次生烴基本不可能。

圖9 尉參1井成藏時間Fig.9 Accumulation time of Well Weican 1

同理，蚌埠隆起皖潘地1井二疊系山西組經(jīng)歷了二疊紀(jì)(284.4 Ma)—晚侏羅世(約157.2 Ma)的快速沉積階段，到達(dá)侏羅紀(jì)末期時，山西組地層沉降量達(dá)到最大值。根據(jù)流體包裹體在Petromod軟件中繪制的附有古地溫演化的埋藏史圖上的“投影”，可以判斷天然氣充注的時間為192～171 Ma(圖10)，結(jié)合實(shí)驗(yàn)測量得到砂巖包裹體發(fā)育豐度為中等偏低(GOI為±2%)，可知蚌埠隆起山西組致密砂巖中天然氣的充注度不高。

圖10 皖潘地1井成藏時間Fig.10 Accumulation time of Well Wanpandi 1

3.4 稀有氣體同位素分析

3.4.1 致密砂巖氣的來源

天然氣中He、Ar同位素組成是追索源巖進(jìn)行氣源對比最有效的手段之一。根據(jù)天然氣中稀有氣體同位素源巖年代積累效應(yīng)[42-43]，結(jié)合地質(zhì)年代學(xué)基本原理，得到稀有氣體及其同位素組成計算殼源源巖年齡的公式[28]：

氬同位素法：

氦同位素法：

式中，T為殼源源巖年齡，Ma；(3He/4He)s為天然氣樣品中3He/4He值；(40Ar/36Ar)s為天然氣樣品中40Ar/36Ar值。

兩種不同的殼源源巖年齡計算方法，有著各自不同的適用范圍。由于氦同位素法不適用煤、碳酸鹽巖烴源巖，結(jié)合南華北盆地山西組致密砂巖天然氣資料及取心實(shí)驗(yàn)分析結(jié)果，建議采用40Ar/36Ar值計算氣源巖的年齡，計算結(jié)果見表4。根據(jù)不同時代源巖中天然氣He、Ar同位素組成分布可知[16]：尉參1井、皖潘地1井致密砂巖氣源巖都來自于石炭—二疊紀(jì)。

表4 稀有氣體同位素實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)及氣源巖年代計算表Table 4 Overview of rare gas isotope experimental data and the age of source rocks

當(dāng)天然氣中烴源巖為同一時代時，40Ar/36Ar值只和烴源巖中K的含量線性相關(guān)，不同烴源巖所產(chǎn)生天然氣的40Ar/36Ar值的計算公式為[16]：

式中，a為泥頁巖中K的含量，取值3.6%[44]；b為煤巖中K的含量，取值0.214[45]；(40Ar/36Ar)air為空氣的40Ar/36Ar值，取295.5；(40Ar/36Ar)shale為泥頁巖生成的天然氣的40Ar/36Ar值；(40Ar/36Ar)coal為煤巖生成的天然氣的40Ar/36Ar值。

通過上面公式計算，得到煤巖產(chǎn)生的天然氣(40Ar/36Ar)coal值與實(shí)測天然氣40Ar/36Ar值，通過直方圖對比可知(圖11)，尉參1井山西組煤巖產(chǎn)生的天然氣(40Ar/36Ar)coal值為357，實(shí)際測量結(jié)果為1331；皖潘地1井山西組煤巖產(chǎn)生的天然氣(40Ar/36Ar)coal值為360，實(shí)際測量結(jié)果為1380。由此可知，煤巖產(chǎn)生的天然氣(40Ar/36Ar)coal值遠(yuǎn)小于實(shí)測天然氣40Ar/36Ar值。由于山西組烴源巖主要為泥頁巖和煤巖，這說明主力烴源巖為泥頁巖，煤巖在整個生烴過程中發(fā)揮次要作用。

圖11 計算得到煤源巖產(chǎn)生的天然氣40Ar/36Ar值與實(shí)測結(jié)果對比圖Fig.11 Comparison the calculated 40Ar/36Ar of natural gas produced by coal source rocks and the measured results

3.4.2 不同類型烴源巖貢獻(xiàn)率

為了定量評價泥頁巖和煤巖兩種烴源巖分別對砂巖樣品中天然氣的貢獻(xiàn)量，按照泥頁巖、煤巖二端元混合模型，計算不同烴源巖產(chǎn)生的天然氣對砂巖樣品中天然氣的貢獻(xiàn)率：

式中，φshale為泥巖生成的天然氣中的Ar對砂巖天然氣樣品中Ar的貢獻(xiàn)率，%；(40Ar/36Ar)s為天然氣樣品中的40Ar/36Ar值；(40Ar/36Ar)shale為泥頁巖生成的天然氣的40Ar/36Ar值；(40Ar/36Ar)coal為煤巖生成的天然氣的40Ar/36Ar值。

根據(jù)上式可以分別求得泥頁巖、煤巖對南華北盆地太康隆起和蚌埠隆起山西組致密砂巖氣的貢獻(xiàn)(圖12)：尉參1井中，煤巖對天然氣的貢獻(xiàn)小于泥頁巖對天然氣的貢獻(xiàn)，泥頁巖的貢獻(xiàn)率為73.2%，煤巖的貢獻(xiàn)率為26.8%。皖潘地1井中，煤巖對天然氣的貢獻(xiàn)也小于泥頁巖對天然氣的貢獻(xiàn)，泥頁巖的貢獻(xiàn)率為73.9%，煤巖的貢獻(xiàn)率為26.1%。因此，南華北盆地山西組致密砂巖氣的主力烴源巖為泥頁巖，貢獻(xiàn)率約為73.5%；煤在整個生烴過程中發(fā)揮次要作用，貢獻(xiàn)率約為26.5%。

圖12 泥頁巖和煤巖對致密砂巖氣的貢獻(xiàn)率Fig.12 Contribution rate of shale and coal rock to tight sandstone gas

4 結(jié)論

研究區(qū)砂巖中伊利石結(jié)晶度介于0.64～1.06(△2θ)之間，指示早—中成巖階段；I/S混層中蒙皂石含量范圍為0%～50%，指示中成巖階段A-B期；流體包裹體均一溫度分布的主要范圍分為兩段：分別為110～120 ℃和130～150 ℃，同樣指示中成巖階段A-B期；綜合上述三項(xiàng)指標(biāo)確定研究區(qū)致密砂巖處于中成巖階段A-B期。

流體包裹體巖相學(xué)和顯微激光拉曼測試結(jié)果顯示，研究區(qū)砂巖內(nèi)的油氣包裹體發(fā)育于石英顆粒成巖次生加大期后，二者世代關(guān)系和類型組合表明太康隆起和蚌埠隆起致密砂巖天然氣成藏期次為1期；綜合包裹體數(shù)據(jù)、埋藏史和古地溫恢復(fù)結(jié)果確定研究區(qū)山西組致密砂巖氣成藏時間為印支期末期—燕山期早期。

應(yīng)用泥頁巖和煤巖二端元混合模型，計算了不同烴源巖產(chǎn)生的天然氣對砂巖樣品中天然氣的貢獻(xiàn)率，結(jié)果顯示南華北盆地山西組致密砂巖中天然氣的主力烴源巖為煤系泥頁巖，其貢獻(xiàn)率約為73.5%；煤在整個生烴過程中發(fā)揮次要作用，貢獻(xiàn)率約為26.5%。