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    轉(zhuǎn)角雙層石墨烯在應(yīng)變下的光電導(dǎo)率*

    2021-10-08 08:56:06蔡瀟瀟羅國(guó)語(yǔ)李志強(qiáng)賀言
    物理學(xué)報(bào) 2021年18期
    關(guān)鍵詞:狄拉克莫爾價(jià)帶

    蔡瀟瀟 羅國(guó)語(yǔ) 李志強(qiáng) 賀言

    (四川大學(xué)物理學(xué)院,成都 610065)

    理論研究了轉(zhuǎn)角雙層石墨烯在施加不同單軸應(yīng)變下的能帶結(jié)構(gòu)和光電導(dǎo)率,用連續(xù)模型分別計(jì)算了轉(zhuǎn)角為1.05°和1.47°的轉(zhuǎn)角雙層石墨烯在應(yīng)變下的能帶、態(tài)密度以及光電導(dǎo)率,發(fā)現(xiàn)這些量隨應(yīng)變的變化是連續(xù)且顯著的.通過(guò)對(duì)能帶的分析以及光電導(dǎo)率的測(cè)量能夠獲得應(yīng)變對(duì)平帶產(chǎn)生的實(shí)際影響,這為今后實(shí)驗(yàn)對(duì)應(yīng)變與平帶的研究打下基礎(chǔ);此外樣品往往受到具有空間不均勻性的應(yīng)變作用,測(cè)量其局域的光電導(dǎo)率便能夠估計(jì)應(yīng)變的空間分布大小;同時(shí)應(yīng)變對(duì)能帶的調(diào)制為原位調(diào)控轉(zhuǎn)角雙層石墨烯的強(qiáng)關(guān)聯(lián)、拓?fù)湟约傲孔有?yīng)提供了思路.

    1 引 言

    轉(zhuǎn)角雙層石墨烯(twisted bilayer grapllene,TBG)是由兩層石墨烯以一定轉(zhuǎn)角堆疊在一起的二維材料,其轉(zhuǎn)角帶來(lái)的晶格失配使得表面形成莫爾條紋[1],這種莫爾周期性結(jié)構(gòu)對(duì)TBG的電子能帶結(jié)構(gòu)有很大的影響,其中最為重要的是在零能點(diǎn)附近形成兩條莫爾能帶.當(dāng)轉(zhuǎn)角慢慢接近某些特定的角度(魔角)附近,這兩條能帶逐漸變得平緩形成平帶,而在這樣具有高態(tài)密度的平帶中,電子之間的相互作用變得不可忽略,這使TBG 成為研究電子強(qiáng)關(guān)聯(lián)態(tài)和超導(dǎo)態(tài)的重要體系[2-4].不僅如此,將公度堆疊的魔角TBG 放在六方氮化硼(hBN)基底上,由于彼此的晶格失配將破壞TBG 面內(nèi)的C2對(duì)稱性,使狄拉克點(diǎn)打開能隙,石墨烯每個(gè)谷被分開的兩條平帶將具有相反的陳數(shù)(±1)[5,6];實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)在平帶3/4 填充時(shí),由于自旋極化效應(yīng)TBG將表現(xiàn)出鐵磁性[7],隨后便在這一基礎(chǔ)上發(fā)現(xiàn)了該體系中的量子反?;魻栃?yīng)[8].

    無(wú)論是對(duì)于TBG 還是TBG-hBN 體系,平帶對(duì)于這些豐富物理現(xiàn)象的產(chǎn)生都是至關(guān)重要的.除了用轉(zhuǎn)角來(lái)調(diào)控平帶,應(yīng)變也是一種重要的方法,在樣品的制備過(guò)程中,應(yīng)變的產(chǎn)生幾乎是不可避免的,比如基底帶來(lái)的應(yīng)變作用:當(dāng)對(duì)兩層石墨烯施加不同的應(yīng)變時(shí),其莫爾能帶將會(huì)受到調(diào)制,原本非魔角下的TBG 在此應(yīng)變下也能出現(xiàn)平帶[9,10];同時(shí),應(yīng)變不僅能夠使材料能帶拓?fù)鋽?shù)發(fā)生改變[10],也能夠使晶格產(chǎn)生重構(gòu),引發(fā)許多新奇的物理現(xiàn)象如孤子[11]、光子晶體[12]等;應(yīng)變相對(duì)于轉(zhuǎn)角更易調(diào)控,只需要具有壓電性質(zhì)的基底即可,這使得原位調(diào)控范德瓦耳斯材料中的強(qiáng)關(guān)聯(lián)、拓?fù)湟约傲孔有?yīng)成為可能.由此可見(jiàn),研究應(yīng)變對(duì)于TBG的影響是在理論和實(shí)驗(yàn)上都非常有意義的.

    本文研究應(yīng)變對(duì)TBG 這一重要體系的能帶以及光電導(dǎo)率[13]的影響:光電導(dǎo)率作為實(shí)驗(yàn)研究上的重要物理量,不僅能夠表征材料光學(xué)性質(zhì),也能夠在一定程度上來(lái)揭示應(yīng)變對(duì)于材料的電子能帶結(jié)構(gòu)的變化.之前已有理論工作研究了TBG 在應(yīng)變作用下的能帶結(jié)構(gòu)[10]以及電子能譜[9,14],但是TBG 在應(yīng)變作用下的光電導(dǎo)率還有待研究.有鑒于此,本文利用連續(xù)模型[10,15-17]理論計(jì)算了轉(zhuǎn)角為1.05°(魔角)和1.47°的TBG 在其兩層施加相反單軸應(yīng)變時(shí)的能帶結(jié)構(gòu)、態(tài)密度以及低溫下的光電導(dǎo)率:在應(yīng)變的作用下,TBG的導(dǎo)帶與價(jià)帶的間隔增大,同時(shí)伴隨著范霍夫奇點(diǎn)的位置的移動(dòng);另外,導(dǎo)帶和價(jià)帶仍然由兩個(gè)狄拉克點(diǎn)相連,但是兩個(gè)狄拉克點(diǎn)的位置發(fā)生了偏移,在能量上不再簡(jiǎn)并,這些變化都會(huì)對(duì)TBG的電子性質(zhì)以及光學(xué)性質(zhì)產(chǎn)生一定的影響.本文首先簡(jiǎn)單介紹TBG 在施加應(yīng)變后的連續(xù)模型,然后對(duì)TBG 在應(yīng)變下的能帶、態(tài)密度以及低溫下的光電導(dǎo)率進(jìn)行討論.

    2 理論方法

    圖1 展示了轉(zhuǎn)角為5°的TBG 晶格結(jié)構(gòu),其莫爾條紋周期清晰可見(jiàn),隨著TBG的轉(zhuǎn)角減小,所形成的莫爾條紋周期將會(huì)遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于晶格常數(shù),導(dǎo)致其不同谷之間的相互作用可以忽略,這時(shí)可以用連續(xù)模型來(lái)計(jì)算TBG的能帶結(jié)構(gòu).由連續(xù)模型給出的TBG的哈密頓量形式為[10,15-17]

    圖1 TBG 在轉(zhuǎn)角為5°時(shí)的結(jié)構(gòu)示意圖,其莫爾周期結(jié)構(gòu)清晰可見(jiàn)Fig.1.Schematic of TBG structure at θ=5°,the resulted moiré pattern can be clearly seen.

    式中,h1(k),h2(k) 分別為兩層單層石墨烯自身的哈密頓量;T(r) 代表由莫爾超晶格引起的具有空間分布的層間隧穿[16],其表達(dá)式為

    由于應(yīng)變和轉(zhuǎn)角的作用,單層石墨烯的哈密頓量hl(k)的表達(dá)式變?yōu)閇10]

    式中,l=1,2 代表第一、第二層石墨烯;費(fèi)米速度vF=106m/s,由此得到?vF/a=2.68eV;I為2×2的單位矩陣;ε代表了應(yīng)變與轉(zhuǎn)角的作用項(xiàng),其表達(dá)式為

    Dl,ξ為在應(yīng)變和轉(zhuǎn)角下的狄拉克費(fèi)米子的位置[10],其形式為

    其中Kξ為無(wú)轉(zhuǎn)角和應(yīng)變下的石墨烯兩個(gè)谷的位置,β=3.14 為跳躍因子.

    這里考慮對(duì)兩層石墨烯分別施加大小相同方向相反的單軸應(yīng)變與轉(zhuǎn)角,即ε2=?ε1=,單軸應(yīng)變S由幅度λ和方向φ決定,其形式為[10]

    其中v=0.16 為石墨烯的泊松比.

    利用連續(xù)模型得到的本征波函數(shù)再結(jié)合庫(kù)伯公式可以計(jì)算出TBG的光電導(dǎo)率,其形式為[18]

    其中,積分取遍所有本征態(tài),S代表積分區(qū)域面積,f(ε)為費(fèi)米分布函數(shù),εα(εβ)和|α〉(|β〉) 分別代表本征值和本征態(tài),vx=?(i/?)[x,H] 為速度算符,η取3 meV 代表展寬.本文計(jì)算的所有光電導(dǎo)率值都是以單層石墨烯能帶線性區(qū)域所貢獻(xiàn)的光電導(dǎo)率值σmono為單位:

    其中g(shù)s和gv分別為自旋與谷自由度,其大小為2.

    有實(shí)驗(yàn)[14]表明TBG的單軸應(yīng)變的幅度范圍大小0%—7%,所以本文分別計(jì)算了當(dāng)應(yīng)變幅度λ為0%,0.3%,0.6%,應(yīng)變方向φ為30°時(shí),轉(zhuǎn)角為1.05°和1.47° TBG的能帶以及光電導(dǎo)率.

    3 理論結(jié)果與討論

    圖2(a)展示了TBG 在未考慮應(yīng)變時(shí)的第一莫爾布里淵區(qū)示意圖,由于施加的應(yīng)變幅度較小,在應(yīng)變下的第一莫爾布里淵區(qū)形狀相比之前差別并不大.我們沿著“K1-Γ-K2-M2-Γ-M1-K1”的路徑繪制了轉(zhuǎn)角為1.05°和1.47°時(shí)TBG 在不同應(yīng)變下的能帶(圖3).可見(jiàn)在轉(zhuǎn)角為1.05°且未施加應(yīng)變時(shí),零能附近形成了兩條平帶(圖3(a)),帶寬約為17 meV,在施加應(yīng)變后(圖3(b)和圖3(c)),兩條平帶間隔增大,變化量與施加的應(yīng)變大小成正比;其他位置處能帶之間的間距也隨著施加應(yīng)變的增加而增大.同樣對(duì)于轉(zhuǎn)角為1.47°的能帶(圖3(d)—(f)),除了本身未形成平帶之外,應(yīng)變帶來(lái)的影響與1.05°時(shí)幾乎相同.值得一提的是,對(duì)于魔角1.05°的TBG,其莫爾能帶在應(yīng)變的作用下依然保持平帶的特征,這為平帶的調(diào)控提供了額外的思路.另外,單軸應(yīng)變的施加并未打破TBG的二重旋轉(zhuǎn)與時(shí)間反演(C2Γ)對(duì)稱性,這使連接導(dǎo)帶和價(jià)帶的兩個(gè)狄拉克點(diǎn)依然存在,但TBG的面內(nèi)鏡面對(duì)稱性受到破壞[19,20],狄拉克點(diǎn)的位置將發(fā)生偏移,偏移的大小與施加的應(yīng)變有關(guān),圖2(b)展示了轉(zhuǎn)角為1.05°、應(yīng)變大小為6%時(shí)狄拉克點(diǎn)附近的能帶,所沿路徑為圖2(a)中的虛線,此時(shí)狄拉克點(diǎn)位置由虛線路徑中的黑點(diǎn)標(biāo)注.

    圖2 (a) TBG 莫爾布里淵區(qū)示意圖:兩個(gè)大正六邊形代表上下兩層單層石墨烯的第一布里淵區(qū),小正六邊形為轉(zhuǎn)角形成的莫爾布里淵區(qū);(b) 偏移后的狄拉克點(diǎn)附近能帶:紅色和藍(lán)色曲線分別代表圖(a)中莫爾布里淵區(qū)同色虛線路徑的能帶,虛線路徑中的黑點(diǎn)代表狄拉克點(diǎn)的位置Fig.2.(a) Schematic of TBG moiré Brillouin zone:The two large regular hexagons represent the first Brillouin zone of the upper and lower graphene layers,the small regular hexagons refer to the moiré Brillouin zone.(b) The band structures near the shifted Dirac points:Red and blue curve lines represent the band structures follow the same colored dashed lines path in the panel(a) respectively,the Dirac points are marked by the black dots in dash lines.

    圖3 TBG的能帶 (a)—(c) TBG 在轉(zhuǎn)角為1.05°,應(yīng)變大小分別為0%,3%和6%時(shí)的能帶;(d)—(f) TBG 在轉(zhuǎn)角為1.47°,應(yīng)變大小分別為0%,3%和6%時(shí)的能帶Fig.3.Band structures of TBG:(a)-(c) The band structures with 0%,0.3%,0.6% uniaxial heterostrain at twisted angle θ=1.05°,respectively;(d)-(f) the band structures with 0%,0.3%,0.6% uniaxial heterostrain of at twisted angle θ=1.47°,respectively.

    圖4 展示了轉(zhuǎn)角為1.05°的TBG 在施加0.6%應(yīng)變后的能帶(圖4(a))、態(tài)密度(圖4(b))以及低溫下的光電導(dǎo)率(圖4(c)),目的是為了分析能帶、態(tài)密度與光電導(dǎo)率的對(duì)應(yīng)關(guān)系.態(tài)密度是單位能量中態(tài)的個(gè)數(shù),即能帶越平,態(tài)密度越大,如圖4(a)能帶中的兩個(gè)莫爾平帶貢獻(xiàn)了態(tài)密度(圖4(b))中最大的兩個(gè)范霍夫奇點(diǎn),其他能帶的鞍點(diǎn)也對(duì)應(yīng)于態(tài)密度的小峰值.本文所計(jì)算的光電導(dǎo)率源于費(fèi)米面附近的帶內(nèi)躍遷以及導(dǎo)帶與價(jià)帶的帶間躍遷(直接躍遷),帶內(nèi)躍遷只主導(dǎo)零能附近的光電導(dǎo)率,因此對(duì)光電導(dǎo)率其他非零處吸收峰的貢獻(xiàn)均來(lái)自具有相同動(dòng)量的兩個(gè)態(tài)之間的帶間躍遷,也就是說(shuō)影響非零能處光電導(dǎo)率的因素有兩個(gè):1) 相同動(dòng)量處基態(tài)與激發(fā)態(tài)的態(tài)密度;2) 躍遷概率.圖4(c)用綠色、紅色與藍(lán)色箭頭分別表示光電導(dǎo)率的3 個(gè)主特征峰,對(duì)應(yīng)于圖4(a)中同色箭頭所代表的帶間躍遷,其他未標(biāo)注的吸收峰同樣也來(lái)自不同能帶之間的帶間躍遷:圖4(c)中紅色箭頭表示的特征峰對(duì)應(yīng)于莫爾價(jià)帶對(duì)第一非莫爾導(dǎo)帶之間的躍遷,貢獻(xiàn)了光電導(dǎo)率中最大的峰值;藍(lán)色箭頭則對(duì)應(yīng)躍遷能量在200 meV 之上最顯著的吸收峰;綠色箭頭表示的特征峰以及其附近的小峰均源于兩個(gè)莫爾能帶之間的躍遷,而這兩個(gè)能帶在相同動(dòng)量處的態(tài)密度極大,卻并未貢獻(xiàn)出最大的吸收峰,這是因?yàn)閮蓚€(gè)莫爾能帶之間的躍遷概率是很小的.特別地,當(dāng)哈密頓量((1)式)具有電子空穴對(duì)稱性時(shí),價(jià)帶與相對(duì)應(yīng)的導(dǎo)帶之間的帶間躍遷概率為零[18],比如兩個(gè)莫爾能帶的M點(diǎn)之間并不能發(fā)生帶間躍遷.

    圖4 TBG 在轉(zhuǎn)角為1.05°、施加0.6%大小的應(yīng)變時(shí)的能帶(a)、態(tài)密度(b)以及光電導(dǎo)(c),圖(c)中綠色、紅色與藍(lán)色箭頭對(duì)應(yīng)的吸收峰分別對(duì)應(yīng)于圖(a)中的同色箭頭代表的帶間躍遷Fig.4.(a) Band structure,(b) density of states and(c) corresponding optical conductivity of TBG with 0.6% uniaxial heterostrain at 1.05°.The green,red and blue arrows in panel(c) correspond to the interband transition marked with arrows of the same color in panel(a).

    為了探究應(yīng)變對(duì)于TBG 光學(xué)性質(zhì)的影響,比較了TBG 在不同應(yīng)變下的態(tài)密度(圖5)以及光電導(dǎo)率實(shí)部(圖6),兩個(gè)圖中的曲線從下到上分別代表施加的應(yīng)變幅度為0%,3%,6%.在兩個(gè)轉(zhuǎn)角下,態(tài)密度極值峰的半高全寬隨著應(yīng)變的增大而逐漸增大(圖5),對(duì)應(yīng)于能帶帶寬的增大,同時(shí)也伴隨著態(tài)密度峰值大小的減小—這些變化將使光學(xué)吸收峰變得扁平(圖6).從圖6 可見(jiàn),TBG 光電導(dǎo)率的峰值集中在躍遷能量600 meV 以內(nèi),而在大于600 meV的區(qū)域,光電導(dǎo)值約為2 倍σmono.轉(zhuǎn)角為1.05°時(shí)的主峰位于86 meV 能量處,1.47°時(shí)的主峰位于188 meV 能量處,在應(yīng)變作用下,這兩個(gè)峰的能量位置變化不大,峰型變得扁平.其他位置的光電導(dǎo)率特征峰在施加應(yīng)變后一部分發(fā)生合并,一部分發(fā)生劈裂,如圖6(a)的①區(qū)域中原本處于能量259 和302 meV 處的兩個(gè)峰在施加應(yīng)變后合并成了在270 meV 處的單峰(在1.47°時(shí)也有類似的現(xiàn)象),這些變化均源于能帶在應(yīng)變下的改變,而從態(tài)密度中可以更加直觀地展現(xiàn)這些變化:峰的合并源于態(tài)密度在施加應(yīng)變后峰型變得扁平,如圖5(a)的①區(qū)域,該區(qū)域所代表的能帶與第一非莫爾價(jià)帶躍遷貢獻(xiàn)出圖6(a)中的特征峰值;峰的劈裂在1.47°時(shí)尤其突出,如圖5(b)中的②區(qū)域,其態(tài)密度自下而上從未施加應(yīng)變時(shí)的“尖銳邊緣型”劈裂為施加應(yīng)變后的“階梯型”,而由此區(qū)域能帶與莫爾價(jià)帶之間的躍遷貢獻(xiàn)了圖6(b)中的光電導(dǎo)率特征峰,所以光電導(dǎo)率的特征峰也由“邊緣型”轉(zhuǎn)變?yōu)椤半A梯型”.對(duì)于1.05°的TBG,原本未施加應(yīng)變時(shí)零能處的單個(gè)范霍夫奇點(diǎn)在應(yīng)變下產(chǎn)生劈裂(圖5(a)),莫爾能帶在應(yīng)變下分離(圖3),這種結(jié)果將導(dǎo)致電子的關(guān)聯(lián)效應(yīng)減弱,不利于實(shí)驗(yàn)對(duì)電子強(qiáng)關(guān)聯(lián)性質(zhì)的研究;而伴隨著單個(gè)范霍夫奇點(diǎn)的劈裂,1.05°下零能處的Drude峰(圖6(a)中黑色曲線的零點(diǎn)峰)也一并消失,此時(shí)光學(xué)吸收譜只包含帶間躍遷的貢獻(xiàn),這一效應(yīng)在之前掃描隧道顯微鏡的實(shí)驗(yàn)[14]中得到證實(shí).

    圖5 TBG的態(tài)密度 (a) TBG 在轉(zhuǎn)角為1.05°,應(yīng)變大小分別為0%(黑色),0.3%(藍(lán)色),0.6%(紅色)時(shí)的態(tài)密度;(b) TBG 在轉(zhuǎn)角為1.47°,應(yīng)變大小分別為0%(黑色),0.3%(藍(lán)色),0.6%(紅色)時(shí)的態(tài)密度;藍(lán)色虛線表示正文中所討論的①,②區(qū)域的邊界Fig.5.(a) Density of states(DOS) of TBG with 0%(black curve),0.3%(blue curve) and 0.6%(red curve) uniaxial heterostrain at 1.05°;(b) DOS of TBG with 0%(black curve),0.3%(blue curve) and 0.6%(red curve) uniaxial heterostrain at 1.47°.Blue dash lines in panel(a) and(b) represent the boundary of ①,② region,respectively.

    圖6 TBG的光電導(dǎo) (a) TBG 在轉(zhuǎn)角為1.05°,應(yīng)變大小分別為0%(黑色),0.3%(藍(lán)色),0.6%(紅色)時(shí)的光電導(dǎo);(b) TBG 在轉(zhuǎn)角為1.47°,應(yīng)變大小分別為0%(黑色),0.3%(藍(lán)色),0.6%(紅色)時(shí)的光電導(dǎo);藍(lán)色虛線表示正文中所討論的①,②區(qū)域的邊界Fig.6.(a) Optical conductivity of TBG with 0%(black curve),0.3%(blue curve) and 0.6%(red curve) uniaxial heterostrain at 1.05°;(b) optical conductivity of TBG with 0%(black curve),0.3%(blue curve) and 0.6%(red curve) uniaxial heterostrain at 1.47°.Blue dash lines in panel(a) and(b) represent the boundary of ①,② region,respectively.

    由此可見(jiàn),施加一個(gè)比較大的應(yīng)變對(duì)TBG的能帶和光電導(dǎo)率均能產(chǎn)生較大的影響,所以通過(guò)改變施加應(yīng)變的大小便能夠調(diào)控TBG的電子性質(zhì).在實(shí)驗(yàn)上,TBG 樣品往往受到具有空間不均勻性的應(yīng)變作用,而本文的結(jié)果表明測(cè)量TBG 局域的光電導(dǎo)率就可以估計(jì)其局域的應(yīng)變大小,從而得到應(yīng)變的空間分布.

    4 總 結(jié)

    本文用連續(xù)模型從理論上研究了轉(zhuǎn)角為1.05°和1.47°的TBG 光電導(dǎo)率在施加不同大小的單軸應(yīng)變下所產(chǎn)生的變化.可見(jiàn)在兩個(gè)轉(zhuǎn)角下電導(dǎo)率譜主要由600 meV 以下的幾個(gè)特征峰表征,這些特征峰與態(tài)密度中的一些范霍夫奇點(diǎn)能量位置之差相對(duì)應(yīng).隨著應(yīng)變的逐漸施加,能帶與電導(dǎo)率譜也發(fā)生幾乎連續(xù)的變化,而這些變化是比較明顯的.也就是說(shuō),在實(shí)驗(yàn)上若不考慮應(yīng)變對(duì)于TBG的影響將會(huì)使理論結(jié)果與實(shí)際偏離.對(duì)于魔角TBG,應(yīng)變使得平帶帶寬增大,這不利于研究強(qiáng)關(guān)聯(lián)效應(yīng),所以實(shí)驗(yàn)在對(duì)于魔角TBG 系統(tǒng)中強(qiáng)關(guān)聯(lián)態(tài)進(jìn)行研究時(shí)應(yīng)盡量減小應(yīng)變;而對(duì)于非魔角處的石墨烯,應(yīng)變的施加也可以使其形成平帶[9,10].這表明通過(guò)原位改變應(yīng)變大小來(lái)調(diào)控TBG 電子的強(qiáng)關(guān)聯(lián)效應(yīng)是可行的.本文的理論結(jié)果也為用局域光電導(dǎo)率確定TBG的空間應(yīng)變大小分布提供了參考.

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    惜字如金
    讀者(2016年21期)2016-10-17 18:15:48
    基于莫爾效應(yīng)的印刷圖像防偽技術(shù)
    出版與印刷(2014年3期)2014-12-19 13:08:22
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