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    水稻秸稈生物炭對水中Cd2+的吸附性能

    2021-10-08 01:23:48許艷紅劉佳梁
    北華大學學報(自然科學版) 2021年5期
    關鍵詞:生物質(zhì)量

    楊 康,許艷紅,劉佳梁,2,梁 薇

    (1.北華大學林學院,吉林 吉林 132013;2.吉林農(nóng)業(yè)科技學院培訓中心,吉林 吉林 132101; 3.吉林市環(huán)境衛(wèi)生科學研究所,吉林 吉林 132012)

    近年來,在沒有得到及時有效處理前,數(shù)量巨大的重金屬污染物就直接排入水體,導致水環(huán)境污染問題愈發(fā)嚴重[1].鎘是重金屬的一種,由食物鏈進入人體,干涉免疫球蛋白制造[2],嚴重危害人體健康.含鎘廢水來源于印刷、化工、冶煉、電鍍、采礦等產(chǎn)業(yè)[3],以往治理含鎘水污染的方法,雖能在一定程度上去除鎘[4],但成本高,可能造成二次污染,同時,大量化學污泥的后續(xù)處置也是非常棘手的問題[5];比較而言,吸附法更容易進行后續(xù)處置,且去除效果顯著.吸附法的核心是吸附劑,作為吸附劑的一種,生物炭富含有機碳且構造疏松多孔[6];同時,生物炭易制備且成本低,具有較強的吸附性能.本次研究以水稻秸稈為原料,在4種熱解溫度下缺氧焙燒制備生物炭.通過BET比表面積和紅外光譜圖分析制備的生物炭理化性質(zhì);通過吸附試驗,研究不同投加量、pH 和Cd2+初始濃度下生物炭的吸附性能,以期為生物炭在水體鎘污染治理中的應用提供參考.

    1 材料與方法

    主要試驗儀器有美國LEEMAN LABS 公司ICP(Profile)發(fā)射光譜儀、V-Sorb 2800比表面積及孔徑分析儀、FT-IR傅里葉變換紅外光譜儀、SDPM250制粒機、STM-3-12馬弗爐、101-2型恒溫干燥箱、ZQPW-70全溫振蕩培養(yǎng)箱、FA2004A型電子天平;試劑包括硫酸鎘(3CdSO4·8H2O)、鎘標準樣品(1 000 mg/L(GSB G 62040-90(4810))、HCl、NaOH、超純水.

    1.1 生物炭制備

    用于制備生物炭的水稻秸稈取自吉林市豐滿區(qū)農(nóng)田,剪去葉、根后風干至恒重.用粉碎機將水稻秸稈切成0.5 cm長的稻草節(jié),裝入制粒機壓制成顆粒后儲存?zhèn)溆?

    生物炭燒制步驟:稱取壓制后的水稻秸稈顆粒置于鋁罐內(nèi),在馬弗爐中缺氧焙燒,分別在300、400、500、600 ℃下炭化1~3 h,降至室溫后取出,儲存于塑封袋中.

    1.2 吸附試驗

    試驗設置不同的離子濃度、pH、生物炭投加種類和投加量.將盛有混合物的250 mL錐形瓶置于全溫振蕩培養(yǎng)箱中,25 ℃、100 r/min下振蕩15 min后抽濾.

    1.2.1 不同溫度下制備的生物炭吸附性能

    在250 mL錐形瓶中配制10 mg/L Cd2+溶液100 mL,分別投加在300、400、500、600 ℃下炭化3 h的生物炭,投加量為1 g/L.設置平行對照組,計算去除率并取平均值.

    1.2.2 生物炭投加量對吸附效果的影響

    在250 mL錐形瓶中配制10 mg/L Cd2+溶液100 mL,加入生物炭,投加量分別為0.5、1.0、1.5、2.0、2.5 g/L.設置平行對照組,計算吸附量、去除率,取平均值,對生物炭投加量和吸附量進行非線性曲線擬合.

    1.2.3 初始pH對吸附效果的影響

    通過0.01 mol/L的HCl 和0.01 mol/L的NaOH 溶液調(diào)控溶液初始pH為3、4、5、6、7、8、9,在錐形瓶中配制10 mg/L Cd2+溶液100 mL,加入制得的最優(yōu)生物炭,投加量為1 g/L.設置平行對照組,計算去除率并取平均值.

    1.2.4 Cd2+質(zhì)量濃度對吸附效果的影響

    分別配制5、10、15、20 mg/L的Cd2+溶液100 mL于250 mL錐形瓶中,加入制得的最優(yōu)生物炭,投加量為1 g/L.設置平行對照組,計算吸附量、去除率,取平均值,對初始Cd2+質(zhì)量濃度和吸附量進行非線性曲線擬合.

    1.3 分析方法

    1.3.1 生物炭產(chǎn)率

    生物炭產(chǎn)率

    式中:ζ為產(chǎn)率,%;m0為焙燒前水稻秸稈的質(zhì)量,g;m1為焙燒后的生物炭質(zhì)量,g.

    1.3.2 生物炭表征

    1)比表面積測定.采用V-Sorb 2800比表面積及孔徑分析儀,通過BET法分別測定所制得生物炭的比表面積,并進行比較分析.

    2)官能團分析.將經(jīng)干燥后的樣品與光譜純KBr按質(zhì)量比1∶100 共同研磨,混合均勻后進行壓片處理,通過傅立葉紅外光譜儀(FT-IR) 對照分析不同條件下制備的生物炭紅外光譜,分辨率為4,掃描16次,掃描范圍為500~4 000 cm-1.

    1.3.3 Cd2+質(zhì)量濃度測定

    采用ICP(Profile)發(fā)射光譜儀測定Cd2+含量.配制Cd2+質(zhì)量濃度分別為5、10、15、20 mg/L的標準溶液,以超純水為空白溶液,每組測定兩次,制得Cd2+標準曲線,測定試樣,取試樣與對照組測得質(zhì)量濃度的平均值作為試樣質(zhì)量濃度.生物炭吸附量Q和Cd2+去除率η計算公式:

    式中:c0為吸附前溶液中Cd2+的質(zhì)量濃度,mg/L;c1為吸附后溶液中Cd2+的質(zhì)量濃度,mg/L;V為錐形瓶中溶液的體積,L;m為生物炭的投加量,g.

    1.3.4 數(shù)據(jù)處理

    本次試驗選用Origin 2018處理數(shù)據(jù).

    2 結果與分析

    2.1 生物炭產(chǎn)率

    產(chǎn)率是制備生物炭的一個主要指標.為探討制備溫度對產(chǎn)率的影響,在不同溫度下缺氧焙燒.不同溫度下炭化3 h的生物炭產(chǎn)率見圖1.由圖1可知:溫度升高生物炭產(chǎn)率下降.在300 ℃下,生物炭的產(chǎn)率最高,為46.3%;在400、500 ℃下,生物炭產(chǎn)率大幅度降低,分別為35.0%和29.4%;在600 ℃下產(chǎn)率為26.5%.由此說明,在本次試驗條件下,隨著溫度升高,熱解變得愈來愈難.

    圖1 不同溫度炭化3 h的生物炭產(chǎn)率Fig.1 Yield of biochar carbonized at different temperatures for 3 h

    2.2 生物炭表征

    通過得到的BET比表面積和紅外光譜分析自制生物炭的性能.

    2.2.1 生物炭比表面積

    通過BET法測定生物炭比表面積,見圖2.由圖2可知:在300和400 ℃下制得的生物炭比表面積僅為1.6和6.2 m2/g;焙燒溫度為500 ℃時,生物炭比表面積可增大到149.7 m2/g;600 ℃比表面積為179.2 m2/g,500至600 ℃比表面積增速遲緩.由此可見,500和600 ℃是制備生物炭的適合溫度,故在500和600 ℃下改變焙燒時間進行對比試驗,結果見圖3.

    由圖3可見:在500 ℃下焙燒,生物炭比表面積由1 h時的17.0 m2/g大幅上升至158.4 m2/g,逐漸接近600 ℃下焙燒1 h的177.1 m2/g.由此說明,在500 ℃下焙燒3 h內(nèi),生物炭熱解程度與焙燒時間關系密切;在600 ℃下焙燒1 h生物炭的比表面積為177.1 m2/g,同焙燒2、3 h的171.6和179.4 m2/g差別不大.在未改變其他條件的情況下,焙燒1 h已基本完成熱解,延長焙燒時間,并不會對熱解程度產(chǎn)生較大影響.生物炭在500 ℃下焙燒3 h的比表面積接近于600 ℃下焙燒1 h的比表面積,因此,600 ℃下焙燒1 h制備生物炭更加經(jīng)濟.后續(xù)吸附試驗均采用在600 ℃下焙燒1 h制備的生物炭作為吸附劑.

    圖2不同溫度下炭化3 h的生物炭比表面積Fig.2Surface area of biochar carbonized atdifferent temperatures for 3 h圖3500、600℃炭化不同時間生物炭比表面積Fig.3Specific surface area of biochar carbonizedat 500℃,600℃ for different times

    2.2.2 生物炭紅外光譜分析

    圖4 不同溫度下制備的生物炭FT-IR圖譜Fig.4 FT-IR spectra of biochar prepared at different temperatures

    對600 ℃下焙燒不同時間的生物炭進行FT-IR分析,結果見圖5.由圖5可知:在焙燒1 h的生物炭譜線上,可以看出除C—H外,焙燒2、3 h制備的生物炭譜圖均有明顯出峰,隨著焙燒時間的延長,峰的強度并未發(fā)生明顯改變,譜線幾乎重合.由此說明,在600 ℃的熱解程度可能已經(jīng)達到上限,官能團數(shù)目受此時焙燒時間影響不大.

    圖5 600 ℃不同焙燒時間制備的生物炭FT-IR圖譜Fig.5 FT-IR spectra of biochar prepared at 600 ℃ for different calcination times

    2.3 生物炭的吸附性能

    2.4 生物炭投加量對吸附Cd2+的影響

    不同生物炭量投加量對吸附性能的影響見圖7.由圖7可知:在其他條件相同的情況下,當生物炭的質(zhì)量濃度由0.5 mg/L上升至2.5 mg/L時,去除率由72.3%升到90.0%.其中,生物炭質(zhì)量濃度由0.5 mg/L上升至1.0 mg/L時,去除率明顯提高,而在1.0 g/L以后去除率有小幅度增加,說明此時吸附位點過多且不能與Cd2+進行有效結合,繼續(xù)添加生物炭對去除率增效較小.同時,伴隨著投加量的增大,吸附量由14.5 mg/g大幅下降到8.0 mg/g,隨后由5.2 mg/g降至3.8 mg/g,下降幅度逐漸減小,此時吸附效率越來越低,增大生物炭質(zhì)量濃度將導致成本不斷增大.對投加量和吸附量進行擬合,得到非線性曲線擬合方程y=7.778 2x-0.930 8,其中,R2=0.989 98,說明投加量和吸附量間存在一定的數(shù)量關系.

    圖6不同溫度下的生物炭吸附性能Fig.6Adsorption experiment of biochar at different temperatures圖7不同生物炭量投加量對吸附性能的影響Fig.7Effect of different biochar dosages onadsorption performance

    2.5 初始pH對生物炭吸附Cd2+的影響

    2.6 Cd2+初始質(zhì)量濃度對吸附Cd2+的影響

    不同Cd2+初始質(zhì)量濃度下生物炭的吸附性能圖9.由圖9可知:在Cd2+質(zhì)量濃度由5 mg/L上升至10 mg/L過程中,去除率由80.0%小幅下降至77.5%,但吸附量增大了3.8 mg/g,說明此時的生物炭仍有較多未結合的吸附位點.隨著Cd2+初始質(zhì)量濃度的增大,去除率大幅下降至48.7%,吸附量為9.7 mg/g,有小幅提高.由此可以推測,當Cd2+初始質(zhì)量濃度在10 mg/L附近時,Cd2+結合的吸附位點已大部分處于占用狀態(tài),生物炭的孔隙接近填滿,因而,隨著后續(xù)初始質(zhì)量濃度的提高,去除率明顯下降.對Cd2+初始質(zhì)量濃度和去除率進行擬合,得到非線性曲線擬合方程:y=-17.024 82e-x/2.474 17-17.024 82e-x/3.023 98+9.725 8,其中,R2=0.967 58,說明Cd2+初始質(zhì)量濃度和吸附量間存在對應關系.

    圖8不同初始pH下的Cd2+去除率Fig.8Removal rate of Cd2 + at different initial pH圖9不同Cd2+初始質(zhì)量濃度下生物炭的吸附性能Fig.9Adsorption properties of biochar withdifferent mass concentrations Cd2 +

    3 結 論

    1)通過BET、FT-IR對制取的生物炭進行表征分析,結果發(fā)現(xiàn):600 ℃下焙燒1 h的生物炭已基本完成熱解,BET比表面積達177.1 m2/g,綜合考慮,在該條件下制備生物炭更經(jīng)濟.

    3)生物炭投加量在1.0 g/L時可以獲得較好的吸附效果,大于1.0 g/L,吸附位點不能同Cd2+進行有效結合,去除率僅有小幅提升,此時繼續(xù)增加生物炭投加量并不合算.

    4)在中性環(huán)境下,生物炭對Cd2+表現(xiàn)出良好的吸附效果;在酸性環(huán)境下,由于存在大量H+,H+可以和—OH反應,同重金屬離子競爭占用重金屬的結合位點,導致去除率降低,pH為3時僅為48.6%;當溶液為堿性時,去除率略有下降,推測可能是生物炭中的—COOH與OH-發(fā)生了中和反應,減少了吸附位點數(shù)量.

    5)在Cd2+初始質(zhì)量濃度為10 mg/L時,投加的生物炭能夠提供的吸附位點略少于所需位點,但去除率也可達到77.5%,擬合方程表明了Cd2+初始質(zhì)量濃度和吸附量間具有對應關系.

    本研究初步優(yōu)化了以水稻秸稈為原料制備生物炭的工藝條件,并由其成分與結構探究了生物炭的吸附機理,通過對模擬含鎘廢水的吸附試驗,進一步研究了生物炭的吸附性能,可為生物炭作為吸附劑在含有重金屬廢水處理中的應用提供支撐.研究中所用生物炭易松散,部分炭用于處理水后因顆粒較小,不易分離,因此,在未來的研究中,將尋找負載材料或進行改性處理避免二次污染.

    致謝:本文是北華大學國家級大學生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)訓練計劃項目(201811923043,202110201062)研究成果的一部分,林學院環(huán)境科學專業(yè)2019級馬鵬遠和高靖勛同學做出了突出貢獻,2017級孫多同學和2018級鞠星辰同學參與了本研究.

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