• <tr id="yyy80"></tr>
  • <sup id="yyy80"></sup>
  • <tfoot id="yyy80"><noscript id="yyy80"></noscript></tfoot>
  • 99热精品在线国产_美女午夜性视频免费_国产精品国产高清国产av_av欧美777_自拍偷自拍亚洲精品老妇_亚洲熟女精品中文字幕_www日本黄色视频网_国产精品野战在线观看 ?

    生物炭及其老化對(duì)土壤中多菌靈吸附和降解的影響

    2021-09-28 23:21:03孫曉芳劉志偉來(lái)祺陳思杰王鳴華施海燕
    江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué) 2021年18期

    孫曉芳 劉志偉 來(lái)祺 陳思杰 王鳴華 施海燕

    摘要:為探究生物炭對(duì)多菌靈環(huán)境行為的影響,挖掘生物炭在農(nóng)業(yè)中的應(yīng)用潛力,以稻稈炭、果殼炭、椰殼炭為試驗(yàn)材料,通過(guò)室內(nèi)模擬試驗(yàn)研究不同種類的生物炭及其老化方式對(duì)東北黑土中多菌靈吸附性能和多菌靈土壤降解的影響。結(jié)果表明,與對(duì)照土壤相比,在東北黑土中添加3種生物炭,多菌靈的最大吸附容量分別從46.3 μg/g提高至 117.3 μg/g(稻稈炭)、215.2 μg/g(果殼炭),椰殼炭對(duì)多菌靈的吸附影響不大。稻稈炭和果殼炭分別經(jīng)過(guò)3種不同的方式老化后添加到東北黑土中,2種生物炭經(jīng)自然老化和氧化老化后的理論最大吸附量均下降,而經(jīng)物理老化后兩者理論最大吸附量都增加。此外,3種生物炭均能加速多菌靈在土壤中的降解,降解半衰期分別縮短了約5.1(果殼炭)、1.1(稻稈炭)、0.7倍(椰殼炭)。

    關(guān)鍵詞:多菌靈;生物炭;老化;吸附;降解

    中圖分類號(hào):X592?? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼: A

    文章編號(hào):1002-1302(2021)18-0228-06

    收稿日期:2021-01-22

    基金項(xiàng)目:國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃(編號(hào):2016YFD0200207)。

    作者簡(jiǎn)介:孫曉芳(1996—),女,安徽阜陽(yáng)人,碩士研究生,從事農(nóng)藥殘留與環(huán)境毒理研究。E-mail:2019102124@njau.edu.cn。

    通信作者:施海燕,博士,副教授,從事農(nóng)藥殘留與環(huán)境毒理研究。Tel:(025)84395479;E-mail:yanzishy@njau.edu.cn。

    多菌靈是一種廣譜型苯并咪唑類殺菌劑,可用于葉面噴霧、種子處理和土壤處理等,可以有效防治由真菌引起的多種作物病害,在我國(guó)使用廣泛,使用量大[1]。但多菌靈化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定,存在嚴(yán)重的殘留污染問(wèn)題,其化學(xué)結(jié)構(gòu)式見(jiàn)圖1。徐世積等研究了多菌靈在油菜植株和土壤中的降解動(dòng)態(tài),試驗(yàn)結(jié)果表明,多菌靈在油菜植株中較土壤中降解緩慢,半衰期大約為32 d[2]。Aire發(fā)現(xiàn)高劑量的多菌靈會(huì)破壞試驗(yàn)動(dòng)物的睪丸,導(dǎo)致不育[3]。

    農(nóng)業(yè)上的水稻秸稈、果殼、椰殼等農(nóng)副產(chǎn)物,一般采用露天焚燒或直接還田的方式進(jìn)行處理,在一定程度上也會(huì)直接或間接引起溫室氣體過(guò)量排放環(huán)境污染問(wèn)題[4]。農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中常見(jiàn)的生物炭是指由生物質(zhì)(秸稈、木屑、禽畜糞便、污泥等)在完全或部分缺氧狀態(tài)下高溫(<700 ℃)慢熱解生成的一類富含碳、高度芳香化的固態(tài)物質(zhì),其具有豐富的孔隙結(jié)構(gòu)和表面官能團(tuán),具有較大的比表面積和較強(qiáng)的穩(wěn)定性[5]。已有相關(guān)報(bào)道指出,生物炭能夠減弱溫室效應(yīng)及重金屬污染對(duì)農(nóng)業(yè)生產(chǎn)的影響[6-7];此外,經(jīng)生物炭改良過(guò)的土壤可以增強(qiáng)對(duì)農(nóng)藥的吸附能力,減少農(nóng)藥的淋溶,進(jìn)而減小對(duì)土壤生物的影響[8-10]。邵翼飛等在研究生物炭對(duì)噻蟲胺在土壤中的吸附劑降解的影響中,重點(diǎn)發(fā)現(xiàn)了生物炭制備過(guò)程中不同的熱解溫度和原材料的使用會(huì)顯著改變生物炭-土壤混合體系的理化性質(zhì),進(jìn)而影響其對(duì)噻蟲胺的吸附與降解[11]。此外,白金龍等研究發(fā)現(xiàn),在對(duì)水中新煙堿類殺蟲劑的去除方面,較自然條件下的生物炭,實(shí)驗(yàn)室條件下的生物炭具有更優(yōu)的結(jié)構(gòu)和性質(zhì),更有利于其對(duì)啶蟲脒和噻蟲胺的吸附和去除[12]。生物炭在土壤中的應(yīng)用被認(rèn)為是提高土壤質(zhì)量和碳長(zhǎng)期固存的一種機(jī)制,然而,生物炭對(duì)農(nóng)藥行為的影響,特別是長(zhǎng)期而言,仍然不太明確,現(xiàn)有多項(xiàng)研究表明土壤和生物炭的互作及生物炭的老化會(huì)對(duì)這一過(guò)程造成影響[13-14]。Ren等研究了不同老化期的生物炭改良土壤中阿特拉津和菲的吸附影響,結(jié)果顯示生物炭的表面積隨著老化的時(shí)間先增大后減小,生物炭改良土壤中阿特拉津和菲的吸附量先增加后明顯減少[15]。礦物顆??梢愿采w生物炭的反應(yīng)表面,從而減小生物炭對(duì)農(nóng)藥等有機(jī)化合物吸附的能力[16],但生物炭老化對(duì)其吸附能力的影響仍需進(jìn)一步研究。

    針對(duì)多菌靈在農(nóng)田中的殘留污染問(wèn)題以及農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中缺乏可進(jìn)一步加快土壤中農(nóng)藥降解的材料,本研究利用模擬試驗(yàn)探究3種生物炭對(duì)多菌靈的吸附和降解特性的影響,確定2種可實(shí)際施用于田間的生物炭材料,旨在為降低農(nóng)田中多菌靈的殘留量及其對(duì)土壤環(huán)境的毒害作用提供理論依據(jù)。

    1 材料與方法

    1.1 試驗(yàn)材料

    1.1.1 供試材料

    試驗(yàn)材料主要有99.7%多菌靈標(biāo)準(zhǔn)品(Dr. Ehrenstorfer GmbH)、CaCl2(分析純,廣西西隴化工股份有限公司)、5.5%次氯酸鈉(上海博景化工有限公司)、乙腈(分析純,天津科密歐化學(xué)試劑有限公司)、果殼炭(鞏義市北山口竹清潔活性炭廠)、稻桿炭(溧陽(yáng)市德勝活性炭廠)、椰殼炭(鄭州市永信凈水材料有限公司)、東北黑土(采自吉林省長(zhǎng)春市),3種生物炭基本生產(chǎn)性指標(biāo)見(jiàn)表1。

    1.1.2 試驗(yàn)儀器設(shè)備

    試驗(yàn)儀器主要有Agilent 1260 高效液相色譜儀(UV檢測(cè)器,美國(guó)Agilent科技有限公司)、R-200型旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀(瑞士BUCHI公司)、BS110S電子天平(瑞士塞多利斯天平有限公司)、CQ25-12D超聲波清洗機(jī)(寧波江南儀器廠)、振蕩培養(yǎng)箱(上海知楚儀器有限公司)、TDL-40B臺(tái)式離心機(jī)(上海安亭科學(xué)儀器有限公司)、Vortex Genius 3渦流混合器(德國(guó)IKA集團(tuán))、DFNW-3L 氮?dú)獍l(fā)生器(上海精密科學(xué)儀器有限公司)、有機(jī)系針式過(guò)濾器(上海安譜實(shí)驗(yàn)科技股份有限公司)。

    1.1.3 色譜條件

    色譜柱:Agilent Eclipse Plus C18色譜柱(250 mm×4.6 mm,5 μm);柱溫為25 ℃;流動(dòng)相為乙腈 ∶0.01%乙酸水溶液=20 ∶80(體積比),流速為0.7 mL/min;檢測(cè)波長(zhǎng)為281 nm;進(jìn)樣量為20 μL。在此條件下,多菌靈的保留時(shí)間為 8.91 min,多菌靈標(biāo)樣色譜圖見(jiàn)圖2。

    1.2 試驗(yàn)方法

    1.2.1 試驗(yàn)土壤預(yù)處理及生物炭的老化

    稱取 1 000 g 東北黑土于燒杯中,加水至土壤飽和持水量的40%,用保鮮膜將燒杯封口,置于人工氣候箱中恒溫(25 ℃)恒濕(75%)預(yù)培養(yǎng)2周,陰干、碾碎、過(guò)80目篩備用。

    對(duì)供試2種生物炭(果殼炭和稻桿炭)進(jìn)行人工加速模擬老化試驗(yàn)[17-18]。

    (1)自然老化:將2種生物炭放入塑料容器中,置于室外陽(yáng)光通風(fēng)處,持續(xù)培養(yǎng)3個(gè)月,進(jìn)行自然老化。

    (2)物理老化:凍融循環(huán)試驗(yàn)?zāi)M。分別稱取4.0 g 2種生物炭于50 mL離心管,按照固液比1 g ∶2 mL加入無(wú)菌水,保證生物炭都被充分浸潤(rùn)。每天在 -80 ℃ 條件下冷凍6 h,再在室溫條件下放置融化18 h,持續(xù)3個(gè)周期(30 d/周期)。凍融結(jié)束后,用氮?dú)獯蹈桑Q其質(zhì)量后,裝在密封的自封袋中備用。

    (3)化學(xué)(氧化)老化:分別稱取4.0 g 2種生物炭于50 mL離心管,以固液比1 g ∶10 mL加入5.5%次氯酸鈉溶液,在(25±1) ℃條件下振蕩9 h,離心去除上清。重復(fù)3次,然后用無(wú)菌水洗至無(wú)Cl-溶出。再用氮?dú)獯蹈?,稱其質(zhì)量后,裝在密封的自封袋中備用。

    1.2.2 吸附試驗(yàn)

    分別稱取50.0 g預(yù)培土于 250 mL 具塞三角瓶中,按照0.5%的質(zhì)量比分別加入3種生物炭及2種老化生物炭,在25 ℃,250 r/min 條件下于振蕩培養(yǎng)箱中振搖12 h。使生物炭與預(yù)培土充分混勻,另設(shè)無(wú)添加生物炭土壤對(duì)照。參照《化學(xué)農(nóng)藥環(huán)境安全評(píng)價(jià)試驗(yàn)準(zhǔn)則》第4部分:土壤吸附/解吸試驗(yàn)[19],采用振蕩平衡法,對(duì)供試生物炭土進(jìn)行土壤吸附試驗(yàn)。

    吸附動(dòng)力學(xué)試驗(yàn):取若干250 mL錐形瓶,分別稱取上述5種生物炭土2.0 g于錐形瓶,按照水土比為100 mL ∶1 g加入200 mL質(zhì)量濃度為1 mg/L的多菌靈水溶液(加入0.01 mol/L氯化鈣維持離子強(qiáng)度),用封口膜將錐形瓶封好。在25 ℃,220 r/min 條件下于振蕩培養(yǎng)箱中振搖24 h,分別于0.5、1、2、3、4、5、12、24 h取適量土壤懸濁液至具塞離心管中,4 000 r/min 離心5 min,取上清1.5 mL過(guò)0.22 μm水相濾膜,再進(jìn)行高效液相色譜檢測(cè),每個(gè)處理重復(fù)3次。

    等溫吸附試驗(yàn):取若干250 mL錐形瓶,分別稱取上述5種生物炭土2.0 g于錐形瓶,按照水土比為20 mL ∶1 g加入40 mL質(zhì)量濃度分別為0.5、1.0、5.0、10.0、20.0 mg/L 的多菌靈水溶液(加入0.01 mol/L氯化鈣維持離子強(qiáng)度),用封口膜將錐形瓶封好。在25 ℃,220 r/min條件下于振蕩培養(yǎng)箱中振搖12 h后,取土壤懸濁液至離心管中,4 000 r/min 離心 5 min,取上清2 mL,過(guò)0.22 μm水相濾膜,再進(jìn)行高效液相色譜檢測(cè),每個(gè)處理重復(fù)3次。

    1.2.3 降解試驗(yàn)

    參照“1.2.2”節(jié)分別設(shè)置0.3%果殼炭土、0.3%稻桿炭土、0.3%椰殼炭土、0.6%果殼炭土、0.6%稻桿炭土、0.6%椰殼炭土處理組,另設(shè)無(wú)添加生物炭土壤對(duì)照。

    1.2.3.1 多菌靈在不同生物炭土壤中的降解 分別稱取50.0 g上述供試土壤于250 mL錐形瓶中,加入多菌靈標(biāo)準(zhǔn)溶液,使土壤中的添加濃度為 5 mg/kg,再用純水調(diào)節(jié)土壤含水量至飽和含水量的60%,置于常溫培養(yǎng)箱內(nèi)避光培養(yǎng),分別于0、7、14、21、28、35、42 d取樣檢測(cè)多菌靈含量。每個(gè)處理重復(fù)3次。培養(yǎng)過(guò)程中要及時(shí)調(diào)節(jié)土壤含水量,使其保持原有持水狀態(tài)。

    1.2.3.2 土壤樣品中多菌靈的檢測(cè) 準(zhǔn)確稱取 10.0 g 土壤樣品于100 mL離心管中,加入40 mL甲醇,渦旋5 min,超聲10 min,4 000 r/min離心5 min,取全部上清,再加入20 mL甲醇,重復(fù)上述操作,合并上清液,用氮?dú)獯蹈桑? mL流動(dòng)相定容后過(guò) 0.22 μm 有機(jī)相濾膜,再進(jìn)行高效液相色譜檢測(cè)。

    1.3 數(shù)據(jù)分析

    1.3.1 多菌靈的吸附模型

    吸附動(dòng)力學(xué)試驗(yàn)采用準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程[公式(1)]、準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)方程[公式(2)]進(jìn)行擬合:

    ln(qe-qt)=lnqe-K1t;(1)

    tqt=1K2q2e+tqe。(2)

    式中:qt和qe分別表示在t時(shí)刻和平衡時(shí)刻的吸附容量,μg/g;K1表示準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)速率常數(shù),min-1;K2表示準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)速率常數(shù),g/(μg·min)。

    等溫吸附試驗(yàn)采用Langmuir、Freundlich方程進(jìn)行數(shù)據(jù)擬合:

    Ceqe=1KLqm+Ceqm;(3)

    lnqe=nlnCe+lnKf。(4)

    式中:Ce表示平衡時(shí)的污染物濃度,μg/L;qe和qm分別表示平衡吸附容量和最大吸附容量,μg/g;KL(L/μg)和Kf(μg1-n·Ln/μg)分別是 Langmuir常數(shù)、 Freundlich常數(shù);n為吸附等溫線非線性指數(shù)。

    1.3.2 多菌靈降解動(dòng)力學(xué)

    多菌靈在土壤中的降解通過(guò)一級(jí)動(dòng)力學(xué)方程擬合,土壤降解動(dòng)力學(xué)方程和降解半衰期按公式(5)和公式(6)進(jìn)行計(jì)算:

    Ct=C-kt0;(5)

    T1/2=ln2K=0.693/K。(6)

    式中:C0和Ct分別表示多菌靈的初始濃度和t時(shí)刻多菌靈在土壤中的濃度;K為速率常數(shù)(d-1);t為降解時(shí)間(d);T1/2為降解半衰期(d-1)。

    2 結(jié)果與分析

    2.1 3種生物炭對(duì)土壤中多菌靈吸附的影響

    由圖3可知,開始2 h內(nèi)各個(gè)組的吸附速率均非??欤嗑`的吸附方式主要為表面吸附;在之后2~5 h,多菌靈吸附的速度相對(duì)放緩,這可能是由于生物炭表面的活性位點(diǎn)被占據(jù),導(dǎo)致吸附速率越來(lái)越慢;5 h后,多菌靈在溶液中的濃度逐漸達(dá)到了平衡。從吸附動(dòng)力學(xué)曲線可以看出,添加的生物炭對(duì)多菌靈的吸附能力影響大小順序?yàn)楣麣ぬ?稻桿炭>椰殼炭。吸附動(dòng)力學(xué)速率方程的擬合結(jié)果見(jiàn)表2。與準(zhǔn)一級(jí)動(dòng)力學(xué)速率方程相比,準(zhǔn)二級(jí)動(dòng)力學(xué)速率方程對(duì)吸附多菌靈的動(dòng)力學(xué)過(guò)程的擬合效果較好(r2>0.94),準(zhǔn)二級(jí)吸附模型是以化學(xué)吸附為前提,因此認(rèn)為添加3種生物炭后,多菌靈在土壤中的吸附過(guò)程主要為化學(xué)吸附所控制[20]。K2決定溶液達(dá)到平衡的難易程度,K2越大越容易達(dá)到平衡,從結(jié)果可以看出,K2的大小順序?yàn)楣麣ぬ客?稻稈炭土>椰殼炭土,表明含吸附能力越強(qiáng)的生物炭,溶液中的多菌靈越容易達(dá)到平衡。

    多菌靈在添加不同生物炭的東北黑土中的等溫吸附試驗(yàn)結(jié)果(圖4,表3)表明,添加不同生物炭的東北黑土對(duì)多菌靈的吸附符合Langmuir方程(r2>0.966),添加不同生物炭對(duì)多菌靈吸附能力的影響差異較大,理論最大吸附量qm表現(xiàn)為果殼炭土(215.2 μg/g)>稻稈炭土(117.3 μg/g)>椰殼炭土(47. 4 μg/g)>對(duì)照(46.3 μg/g)。添加果殼炭和稻桿炭土壤對(duì)多菌靈的理論最大吸附量分別比對(duì)照增加了4、2倍。

    2.2 不同老化方式對(duì)生物炭吸附能力的影響

    果殼炭和稻稈炭經(jīng)老化后對(duì)多菌靈的吸附能力均產(chǎn)生了影響(圖5),與未經(jīng)老化生物炭土相比,物理老化后,2種生物炭土對(duì)多菌靈的吸附能力均提高,而經(jīng)自然老化和氧化老化后,2種生物炭土對(duì)多菌靈的吸附能力均降低,氧化老化下降的幅度大于自然老化。由表4可知,老化后的果殼炭土對(duì)多菌靈的吸附符合Langmuir方程(r2>0.962),擬合的理論最大吸附量qm的大小順序?yàn)槲锢砝匣?32.3 μg/g)> 未老化(215.2 μg/g) > 自然老化 (210.3 μg/g)>氧化老化(147.5 μg/g);稻稈炭土經(jīng)3種不同方式老化后對(duì)多菌靈的吸附與Langmuir方程(r2>0.981)和Freundlich方程(r2>0.922)擬合都有較好的相關(guān)性,且Langmuir方程擬合的理論最大吸附量qm大小順序同果殼生物炭土。經(jīng)物理老化后,果殼炭土對(duì)多菌靈的吸附能力略有提高,理論最大吸附量由215.23 μg/g提高到232.31 μg/g;而稻桿炭土對(duì)多菌靈的吸附能力大幅提高,理論最大吸附量由原來(lái)的117.26 μg/g提高到207.32 μg/g。

    2.3 生物炭對(duì)土壤中多菌靈降解的影響

    多菌靈在不同生物炭土中的降解符合一級(jí)動(dòng)力學(xué)模型(圖6)。在室內(nèi)條件下,多菌靈在對(duì)照土、0.3%果殼炭土、0.6%果殼炭土、0.3%稻稈炭土、0.6%稻桿炭土、0.3%椰殼炭土和0.6%椰殼炭土中的降解半衰期分別為99.0、16.2、16.1、49.5、43.3、63.0、53.3 d。結(jié)果表明,果殼炭對(duì)多菌靈降解的促進(jìn)效果最強(qiáng),稻桿炭次之,椰殼炭最弱,降解半衰期分別約縮短了5.1、1.1、0.7倍。椰殼炭吸附多菌靈的能力較弱,添加初期對(duì)土壤中有效態(tài)多菌靈的濃度影響不大,但隨著時(shí)間的變化,添加0.3%椰殼炭和0.6%椰殼炭處理組多菌靈的含量均明顯少于對(duì)照組。

    3 討論與結(jié)論

    多菌靈是一種能夠有效防治由真菌引起的多種作物病害的廣譜性殺菌劑,在國(guó)內(nèi)應(yīng)用廣泛,但由于農(nóng)藥的不合理應(yīng)用存在嚴(yán)重的殘留污染問(wèn)題。本研究通過(guò)在東北黑土中添加3種生物炭,研究生物炭對(duì)多菌靈土壤吸附的影響,結(jié)果表明,添加果殼生物炭和稻稈生物炭后,可使土壤對(duì)多菌靈的吸附容量增加,即生物炭能成為生物炭-土壤體系吸附多菌靈的主導(dǎo)因素[21],而添加椰殼炭對(duì)多菌靈的理論最大吸附量與對(duì)照沒(méi)有明顯差異。在對(duì)污染土壤修復(fù)方面,生物炭由于其多孔結(jié)構(gòu)和表面豐富的含氧官能團(tuán),使得其可以作為去除污染物的良好吸附劑[22]。生物炭的類型是影響生物炭吸附性能的一個(gè)重要因素,取決于不同原材料在制備生物炭過(guò)程中的微孔隙數(shù)量變化,從而導(dǎo)致生物炭比表面積大小差異。在袁帥等的研究中,殼類生物炭比表面積較其他幾類生物炭都大,其他依次為糞污、秸稈、木質(zhì)和污泥[23]。生物炭比表面積越大,碳氧比越大,其親水性和極性降低,對(duì)疏水性污染物親和力增強(qiáng),即表現(xiàn)為對(duì)有機(jī)污染物吸附作用增強(qiáng)。本試驗(yàn)結(jié)果與此結(jié)論相符,果殼炭和稻稈炭均可以快速地吸附土壤中的多菌靈,且果殼炭的吸附能力強(qiáng)于稻稈炭。

    施入土壤中生物炭在老化過(guò)程中伴隨著一系列生物非生物作用,其理化性質(zhì)隨之發(fā)生變化,進(jìn)而生物炭的老化必然會(huì)對(duì)土壤中污染物的吸附產(chǎn)生影響。本研究結(jié)果表明,稻稈炭和果殼炭經(jīng)過(guò)3種不同的方式老化后添加到土壤中,其等溫吸附試驗(yàn)結(jié)果符合Langmuir方程。經(jīng)物理老化后,2種生物炭對(duì)多菌靈的理論最大吸附量都增加,經(jīng)自然老化和氧化老化后對(duì)多菌靈的理論最大吸附量均降低,這與吳文衛(wèi)等的研究結(jié)果[24]相符。此外,何麗芝等關(guān)于新墾紅壤和熟化紅壤的研究中表明,添加新鮮的竹炭和稻草炭均增加了土壤對(duì)吡蟲啉的吸附,而自然老化處理后的土壤吸附能力降低,是由于土壤中的水溶性有機(jī)物(DOM)占據(jù)生物炭的吸附位點(diǎn)并堵塞其孔隙所致[25]。文方園等選擇過(guò)氧化氫作為氧化劑模擬了生物炭化學(xué)老化過(guò)程,進(jìn)而對(duì)其老化前后的表面性質(zhì)及對(duì)雙酚A的吸附性能進(jìn)行表征[26]。結(jié)果顯示,經(jīng)氧化老化后,生物炭芳香結(jié)構(gòu)被破壞的同時(shí)其表面生成大量含氧自由基團(tuán),使極性增強(qiáng),水分子與含氧官能團(tuán)通過(guò)氫鍵結(jié)合生成水膜,覆蓋表面吸附活性位點(diǎn)從而導(dǎo)致生物炭對(duì)有機(jī)污染物雙酚A的吸附作用減弱。

    生物炭施用到土壤中會(huì)通過(guò)多種相互作用改變土壤體系的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)進(jìn)而影響農(nóng)藥的降解行為。研究表明,3種生物炭均能加速多菌靈在土壤中的降解,果殼炭對(duì)多菌靈降解的促進(jìn)效果最強(qiáng),稻桿炭次之,椰殼炭最弱??赡苁怯捎谔砑由锾磕軌蛟黾油寥赖挠袡C(jī)碳、腐殖質(zhì)和有機(jī)質(zhì)的含量,提高了土壤酶活力,進(jìn)而改變土壤中微生物群落結(jié)構(gòu),從而有利于土壤中微生物對(duì)污染物的降解作用[27-28]。黃拓研究發(fā)現(xiàn),土壤中多菌靈的降解會(huì)因土壤類型以及微生物的存在而發(fā)生變化,生物炭對(duì)土壤多菌靈降解的影響亦會(huì)受其添加比例的影響,增加生物炭的添加量對(duì)多菌靈的降解速率有所增強(qiáng)[29]。但農(nóng)藥在土壤中的降解行為會(huì)受到土壤對(duì)農(nóng)藥的吸附能力的影響,添加生物炭的土壤對(duì)農(nóng)藥的吸附能力大大增強(qiáng),可能導(dǎo)致農(nóng)藥在土壤中的降解速率減慢,這方面還有待進(jìn)一步研究。

    參考文獻(xiàn):

    [1]李立穎,姜興榮,梁 爽,等. 多菌靈在蘋果生產(chǎn)中的農(nóng)藥殘留表現(xiàn)和生產(chǎn)建議[J]. 北方園藝,2019(14):177.

    [2]徐世積,何 影,李思齊,等. 環(huán)境中可電離有機(jī)化合物生物有效性研究進(jìn)展[J]. 生態(tài)與農(nóng)村環(huán)境學(xué)報(bào),2017,33(5):385-395.

    [3]Aire T A. Short-term effects of carbendazim on the gross and microscopic features of the testes of Japanese quails (Coturnix coturnix japonica)[J]. Anatomy and Embryology,2005,210(1):43-49.

    [4]劉笑生,陸海鷹,崔紅標(biāo),等. 秸稈生物炭還田應(yīng)用及環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)綜述[J]. 江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué),2018,46(24):28-35.

    [5]王 凡,屈忠義. 生物炭對(duì)鹽漬化農(nóng)田土壤的改良效果研究進(jìn)展[J]. 北方農(nóng)業(yè)學(xué)報(bào),2018,46(5):68-75.

    [6]李 佳,鄧鈞尹,周 偉,等. 生物炭與硝化抑制劑對(duì)菜地綜合溫室效應(yīng)的影響[J]. 江蘇農(nóng)業(yè)學(xué)報(bào),2020,36(5):1205-1211.

    [7]蔣欣梅,薛冬冬,于錫宏,等. 玉米秸稈生物炭對(duì)鎘污染土壤中小白菜生長(zhǎng)的影響[J]. 江蘇農(nóng)業(yè)學(xué)報(bào),2020,36(4):1000-1006.

    [8]雷文娟,周向陽(yáng). 生物炭對(duì)農(nóng)藥降解產(chǎn)物三氯吡啶醇在土壤中遷移的影響研究[J]. 農(nóng)業(yè)工程學(xué)報(bào),2019,35(10):173-180.

    [9]王欣鈺,高 斯,孫長(zhǎng)龍,等. 生物炭對(duì)污染土壤修復(fù)的研究進(jìn)展[J]. 遼寧化工,2020,49(4):402-404,407.

    [10]Mendes K F,De Sousa R N,Goulart M O,et al. Role of raw feedstock and biochar amendments on sorption-desorption and leaching potential of three 3H-and 14C-labelled pesticides in soils[J]. Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry,2020,324(3):1373-1386.

    [11]邵翼飛,張 鵬,劉愛(ài)菊. 生物炭對(duì)噻蟲胺在土壤中吸附和降解的影響[J]. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2019,38(11):2520-2527.

    [12]白金龍,郭 麗,石冬瑾,等. 杉木生物炭對(duì)水中啶蟲脒和噻蟲胺的吸附特性[J]. 環(huán)境工程學(xué)報(bào),2020,14(12):3339-3351.

    [13]Trigo C,Spokas K A,Cox L,et al. Influence of soil biochar aging on sorption of the herbicides MCPA,nicosulfuron,terbuthylazine,indaziflam,and fluoroethyldiaminotriazine[J]. Journal of Agricultural and Food Chemistry,2014,62(45):10855-10860.

    [14]Zhang X K,Sarmah A K,Bolan N S,et al. Effect of aging process on adsorption of diethyl phthalate in soils amended with bamboo biochar[J]. Chemosphere,2016,142(12):28-34.

    [15]Ren X H,Sun H W,Wang F,et al. Effect of aging in field soil on biochars properties and its sorption capacity[J]. Environmental Pollution,2018,242:1880-1886.

    [16]劉先才,平英華,韓柏和,等. 秸稈綜合利用技術(shù)裝備發(fā)展中存在的問(wèn)題及對(duì)策[J]. 安徽農(nóng)學(xué)通報(bào),2019,25(增刊1):105-108.

    [17]Tan L S,Ma Z H,Yang K Q,et al. Effect of three artificial aging techniques on physicochemical properties and Pb adsorption capacities of different biochars[J]. The Science of the Total Environment,2020,699:134223.

    [18]Hale S E,Hanley K,Lehmann J,et al. Effects of chemical,biological,and physical aging as well as soil addition on the sorption of pyrene to activated carbon and biochar[J]. Environmental Science & Technology,2011,45(24):10445-10453.

    [19] 國(guó)家市場(chǎng)監(jiān)督管理總局. 化學(xué)農(nóng)藥環(huán)境安全評(píng)價(jià)試驗(yàn)準(zhǔn)則第4部分:土壤吸附/解吸試驗(yàn):GB/T 31270.1—2014[S]. 北京:中國(guó)標(biāo)準(zhǔn)出版社,2014:37-43.

    [20]Ma Y,Zhou Q,Li A M,et al. Preparation of a novel magnetic microporous adsorbent and its adsorption behavior of p-nitrophenol and chlorotetracycline[J]. Journal of Hazardous Materials,2014,266:84-93.

    [21]張涵瑜,王兆煒,高俊紅,等. 蘆葦基和污泥基生物炭對(duì)水體中諾氟沙星的吸附性能[J]. 環(huán)境科學(xué),2016,37(2):689-696.

    [22]Joseph S D,Campsarbest A M,Lin Y,et al. An investigation into the reactions of biochar in soil[J]. Australian Journal of Soil Research,2010,48:501-515.

    [23]袁 帥,趙立欣,孟海波,等. 生物炭主要類型、理化性質(zhì)及其研究展望[J]. 植物營(yíng)養(yǎng)與肥料學(xué)報(bào),2016,22(5):1402-1417.

    [24]吳文衛(wèi),周丹丹. 生物炭老化及其對(duì)重金屬吸附的影響機(jī)制[J]. 農(nóng)業(yè)環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2019,38(1):7-13.

    [25]何麗芝,張小凱,吳慧明,等. 生物質(zhì)炭及老化過(guò)程對(duì)土壤吸附吡蟲啉的影響[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報(bào),2015,35(2):535-540.

    [26]文方園,陳 建,田路萍,等. 過(guò)氧化氫氧化對(duì)生物炭表面性質(zhì)的改變及其對(duì)雙酚A吸附的影響[J]. 生態(tài)毒理學(xué)報(bào),2016,11(2):628-635.

    [27] Ninlsen S,Minchin T,Kimber S,et al. Comparative analysis of the microbial communities in agricultural soil amended with enhanced biochars or traditional fertilisers[J]. Agriculture,Ecosystems & Environment,2014,191:73-82.

    [28]Chen J,Sun X,Lin L,et al. Change in active microbial community structure,abundance and carbon cycling in an acid rice paddy soil with the addition of biochar[J]. European Journal of Soil Science,2016,67(6):857-867.

    [29]黃 拓. 污泥生物炭的制備及對(duì)土壤中多菌靈吸附和降解的影響研究[D]. 深圳:深圳大學(xué),2018.

    99热网站在线观看| 夜夜骑夜夜射夜夜干| 天堂俺去俺来也www色官网| 欧美精品高潮呻吟av久久| 国产在线视频一区二区| 91成年电影在线观看| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 午夜久久久在线观看| 亚洲欧美一区二区三区久久| 精品亚洲成a人片在线观看| 国产欧美亚洲国产| 制服诱惑二区| 丰满迷人的少妇在线观看| 国产精品1区2区在线观看. | 麻豆乱淫一区二区| 免费在线观看完整版高清| 精品福利永久在线观看| 国产精品欧美亚洲77777| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 精品一区二区三卡| 纵有疾风起免费观看全集完整版| 中文字幕色久视频| 在线 av 中文字幕| 午夜免费观看性视频| 亚洲一码二码三码区别大吗| 国产男女内射视频| 五月天丁香电影| 午夜影院在线不卡| 成年美女黄网站色视频大全免费| 久久久国产一区二区| 无限看片的www在线观看| 99久久人妻综合| 国产在线免费精品| 国产一区二区在线观看av| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 悠悠久久av| 亚洲成av片中文字幕在线观看| 18在线观看网站| √禁漫天堂资源中文www| 欧美激情久久久久久爽电影 | 欧美av亚洲av综合av国产av| 永久免费av网站大全| 老司机午夜福利在线观看视频 | 亚洲精品成人av观看孕妇| 波多野结衣av一区二区av| 黄色视频,在线免费观看| 久久久精品国产亚洲av高清涩受| 日韩免费高清中文字幕av| 亚洲精品一区蜜桃| 国产有黄有色有爽视频| 亚洲国产中文字幕在线视频| 午夜激情av网站| 久久狼人影院| 母亲3免费完整高清在线观看| av网站在线播放免费| 色婷婷久久久亚洲欧美| 日本欧美视频一区| a级毛片在线看网站| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| www日本在线高清视频| 亚洲国产毛片av蜜桃av| 久久天躁狠狠躁夜夜2o2o| 熟女少妇亚洲综合色aaa.| www日本在线高清视频| 日本欧美视频一区| 在线看a的网站| 成人国语在线视频| 老司机亚洲免费影院| 亚洲国产看品久久| 一区二区三区精品91| 高清在线国产一区| 黄色 视频免费看| 99国产精品免费福利视频| 制服诱惑二区| 咕卡用的链子| 国产成人系列免费观看| 亚洲一区二区三区欧美精品| av在线播放精品| 飞空精品影院首页| 肉色欧美久久久久久久蜜桃| 男女国产视频网站| 久久久精品区二区三区| 性高湖久久久久久久久免费观看| 国产97色在线日韩免费| 国产精品99久久99久久久不卡| 在线观看免费视频网站a站| 亚洲黑人精品在线| 黄片播放在线免费| 日韩制服丝袜自拍偷拍| 亚洲国产精品一区二区三区在线| 免费av中文字幕在线| av免费在线观看网站| 国产精品国产av在线观看| 国产成人影院久久av| av天堂久久9| 热re99久久精品国产66热6| 日本黄色日本黄色录像| 爱豆传媒免费全集在线观看| 久热爱精品视频在线9| 国产91精品成人一区二区三区 | 久久人人爽av亚洲精品天堂| 亚洲全国av大片| 精品国产一区二区三区久久久樱花| 十分钟在线观看高清视频www| 超碰成人久久| 高清视频免费观看一区二区| 日本vs欧美在线观看视频| 亚洲欧美清纯卡通| 国产不卡av网站在线观看| 亚洲五月婷婷丁香| 丰满少妇做爰视频| 人妻 亚洲 视频| 国产黄频视频在线观看| 真人做人爱边吃奶动态| 在线观看免费视频网站a站| 最新的欧美精品一区二区| 天堂8中文在线网| 欧美 日韩 精品 国产| 久久女婷五月综合色啪小说| 国产亚洲欧美精品永久| 国产日韩欧美视频二区| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 女警被强在线播放| a级毛片黄视频| 人妻 亚洲 视频| 香蕉国产在线看| 热re99久久国产66热| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 欧美精品一区二区大全| 亚洲情色 制服丝袜| 老熟妇仑乱视频hdxx| 黑丝袜美女国产一区| 老司机午夜福利在线观看视频 | 好男人电影高清在线观看| 少妇裸体淫交视频免费看高清 | 成年动漫av网址| 国产成人影院久久av| 国产99久久九九免费精品| 精品人妻1区二区| 精品免费久久久久久久清纯 | 婷婷丁香在线五月| 婷婷色av中文字幕| 黄色视频,在线免费观看| 久久久国产一区二区| 久久人人爽人人片av| 国产一区二区三区综合在线观看| 中文精品一卡2卡3卡4更新| 99热全是精品| 国产av精品麻豆| 国产男女内射视频| 韩国精品一区二区三区| 中亚洲国语对白在线视频| 久久综合国产亚洲精品| 欧美+亚洲+日韩+国产| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 成人三级做爰电影| 午夜精品国产一区二区电影| 高清黄色对白视频在线免费看| 精品一区在线观看国产| 亚洲伊人色综图| 99国产精品一区二区蜜桃av | 多毛熟女@视频| 国产精品久久久久久精品古装| 久久精品人人爽人人爽视色| 男女高潮啪啪啪动态图| 男女午夜视频在线观看| 亚洲五月婷婷丁香| 亚洲av成人一区二区三| 日韩电影二区| 美女主播在线视频| 国产精品久久久久久精品电影小说| 欧美变态另类bdsm刘玥| 亚洲精品自拍成人| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 欧美激情久久久久久爽电影 | √禁漫天堂资源中文www| 国产精品99久久99久久久不卡| 热99久久久久精品小说推荐| 久久中文字幕一级| 最新在线观看一区二区三区| 精品少妇内射三级| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 老司机午夜十八禁免费视频| 午夜福利影视在线免费观看| 天天影视国产精品| 叶爱在线成人免费视频播放| 国产一区二区在线观看av| 亚洲精品国产av成人精品| 99国产极品粉嫩在线观看| 国产xxxxx性猛交| 精品久久久久久久毛片微露脸 | 99久久综合免费| 欧美日韩亚洲高清精品| 国产精品九九99| 欧美日韩视频精品一区| 国产成人免费无遮挡视频| 蜜桃国产av成人99| 亚洲精品国产精品久久久不卡| bbb黄色大片| 人人澡人人妻人| 亚洲精品国产av成人精品| 亚洲精品国产区一区二| 日本黄色日本黄色录像| 免费看十八禁软件| 婷婷丁香在线五月| 国产成+人综合+亚洲专区| 狠狠精品人妻久久久久久综合| 日本精品一区二区三区蜜桃| 69av精品久久久久久 | av一本久久久久| 久久精品亚洲熟妇少妇任你| 欧美av亚洲av综合av国产av| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 操美女的视频在线观看| 咕卡用的链子| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 大陆偷拍与自拍| 一区在线观看完整版| 一区二区三区乱码不卡18| 国产一卡二卡三卡精品| 亚洲精品乱久久久久久| 中文字幕制服av| 美女大奶头黄色视频| 久久 成人 亚洲| 一区福利在线观看| 日本vs欧美在线观看视频| 亚洲三区欧美一区| 99国产精品一区二区蜜桃av | 久久久久久久久免费视频了| 国产日韩欧美在线精品| 国产极品粉嫩免费观看在线| 91精品国产国语对白视频| 久久精品国产亚洲av香蕉五月 | 99香蕉大伊视频| 美女国产高潮福利片在线看| 丝袜美腿诱惑在线| 国产免费视频播放在线视频| 深夜精品福利| 国产亚洲欧美精品永久| 免费黄频网站在线观看国产| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 一级黄色大片毛片| 国产成人精品久久二区二区91| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 久久久久国内视频| 国产精品熟女久久久久浪| 黄色视频不卡| 丰满迷人的少妇在线观看| 国产又爽黄色视频| 18禁黄网站禁片午夜丰满| 99热全是精品| 亚洲欧美精品自产自拍| 欧美乱码精品一区二区三区| 五月开心婷婷网| 欧美大码av| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 日韩有码中文字幕| 亚洲成人免费电影在线观看| 天天操日日干夜夜撸| 男男h啪啪无遮挡| 18禁国产床啪视频网站| 夫妻午夜视频| 亚洲成人免费av在线播放| 99香蕉大伊视频| 亚洲精品第二区| 欧美激情高清一区二区三区| 亚洲精品av麻豆狂野| 国产一卡二卡三卡精品| 免费av中文字幕在线| 无遮挡黄片免费观看| 午夜精品久久久久久毛片777| av免费在线观看网站| 中文字幕人妻丝袜制服| 亚洲中文日韩欧美视频| 亚洲精品粉嫩美女一区| 人人澡人人妻人| 午夜免费观看性视频| 成人国产av品久久久| 欧美av亚洲av综合av国产av| 免费不卡黄色视频| 久久精品国产a三级三级三级| 国产精品偷伦视频观看了| 国产老妇伦熟女老妇高清| 欧美日韩中文字幕国产精品一区二区三区 | 亚洲黑人精品在线| www日本在线高清视频| 国产精品一区二区在线观看99| 亚洲国产精品一区三区| 少妇被粗大的猛进出69影院| www.精华液| tube8黄色片| 亚洲欧美成人综合另类久久久| 建设人人有责人人尽责人人享有的| 亚洲av日韩在线播放| 王馨瑶露胸无遮挡在线观看| 黄色视频不卡| 日日爽夜夜爽网站| 亚洲精品美女久久久久99蜜臀| 多毛熟女@视频| 国产精品久久久av美女十八| 各种免费的搞黄视频| 午夜精品国产一区二区电影| 亚洲人成电影免费在线| 欧美日韩亚洲高清精品| 99香蕉大伊视频| 激情视频va一区二区三区| 亚洲国产欧美一区二区综合| av免费在线观看网站| 亚洲欧美精品自产自拍| 热99国产精品久久久久久7| 最近中文字幕2019免费版| 色婷婷av一区二区三区视频| 不卡一级毛片| 国产av又大| 国产日韩欧美视频二区| 桃红色精品国产亚洲av| 一级黄色大片毛片| 69av精品久久久久久 | 久久国产精品男人的天堂亚洲| 免费不卡黄色视频| 韩国精品一区二区三区| 菩萨蛮人人尽说江南好唐韦庄| 中文字幕制服av| 国产av又大| 亚洲五月色婷婷综合| 岛国毛片在线播放| 老司机午夜福利在线观看视频 | 国产在视频线精品| 在线观看免费视频网站a站| tocl精华| 两性午夜刺激爽爽歪歪视频在线观看 | 国产精品1区2区在线观看. | 久久久久久久精品精品| 新久久久久国产一级毛片| a在线观看视频网站| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 亚洲成人国产一区在线观看| 日本vs欧美在线观看视频| 动漫黄色视频在线观看| 最近最新中文字幕大全免费视频| 国产成人av激情在线播放| 精品国产一区二区三区四区第35| 亚洲熟女精品中文字幕| 五月天丁香电影| 国产免费现黄频在线看| xxxhd国产人妻xxx| 国产一区二区三区综合在线观看| 一级毛片精品| 国产三级黄色录像| 亚洲av成人一区二区三| 91av网站免费观看| 老司机亚洲免费影院| 日本a在线网址| 我要看黄色一级片免费的| 精品国产乱码久久久久久男人| 91九色精品人成在线观看| 国产精品一区二区在线观看99| 男男h啪啪无遮挡| 亚洲av日韩精品久久久久久密| 啦啦啦在线免费观看视频4| 久久久水蜜桃国产精品网| 久久青草综合色| 一二三四社区在线视频社区8| 50天的宝宝边吃奶边哭怎么回事| www.av在线官网国产| 啦啦啦在线免费观看视频4| 成年人免费黄色播放视频| 窝窝影院91人妻| 亚洲精品国产精品久久久不卡| 窝窝影院91人妻| 大香蕉久久网| 免费一级毛片在线播放高清视频 | 亚洲国产av新网站| 涩涩av久久男人的天堂| 日韩中文字幕视频在线看片| 在线观看免费视频网站a站| 色综合欧美亚洲国产小说| 亚洲国产成人一精品久久久| 电影成人av| xxxhd国产人妻xxx| 国产野战对白在线观看| 午夜福利免费观看在线| 首页视频小说图片口味搜索| 欧美日韩精品网址| 国产在线视频一区二区| 欧美另类亚洲清纯唯美| 欧美+亚洲+日韩+国产| 国产黄色免费在线视频| 99国产精品99久久久久| av视频免费观看在线观看| 老司机午夜十八禁免费视频| 国产精品国产三级国产专区5o| 久久中文字幕一级| 色视频在线一区二区三区| 精品国产一区二区三区四区第35| 三级毛片av免费| 黄网站色视频无遮挡免费观看| 国产亚洲精品久久久久5区| 亚洲 欧美一区二区三区| 精品一品国产午夜福利视频| 热99re8久久精品国产| 国产视频一区二区在线看| 成年美女黄网站色视频大全免费| 脱女人内裤的视频| 一个人免费在线观看的高清视频 | 久久中文看片网| 中国国产av一级| 欧美黑人欧美精品刺激| 精品高清国产在线一区| 精品免费久久久久久久清纯 | 一本综合久久免费| 男女下面插进去视频免费观看| 欧美日韩精品网址| 成人手机av| 老熟妇仑乱视频hdxx| 国产成人一区二区三区免费视频网站| 一个人免费看片子| 欧美国产精品一级二级三级| 深夜精品福利| 午夜日韩欧美国产| 黄频高清免费视频| 亚洲欧美日韩另类电影网站| 久久久国产成人免费| www.自偷自拍.com| 亚洲第一欧美日韩一区二区三区 | 久久av网站| 精品少妇久久久久久888优播| 国产在线视频一区二区| 咕卡用的链子| 母亲3免费完整高清在线观看| 一边摸一边做爽爽视频免费| 国产熟女午夜一区二区三区| 精品亚洲乱码少妇综合久久| 国产亚洲欧美精品永久| 精品乱码久久久久久99久播| 91精品伊人久久大香线蕉| 久久人妻福利社区极品人妻图片| 高清在线国产一区| 精品人妻在线不人妻| 91大片在线观看| 国产欧美日韩精品亚洲av| 91精品国产国语对白视频| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 在线 av 中文字幕| 免费高清在线观看视频在线观看| 999久久久国产精品视频| 桃花免费在线播放| 午夜福利一区二区在线看| 黄片播放在线免费| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 十八禁人妻一区二区| 999久久久精品免费观看国产| 国产国语露脸激情在线看| 国产野战对白在线观看| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 人妻一区二区av| 精品国产乱子伦一区二区三区 | 黄色视频在线播放观看不卡| 成人手机av| 黑人巨大精品欧美一区二区蜜桃| 人妻久久中文字幕网| 亚洲精品一二三| 一区二区三区四区激情视频| 美女脱内裤让男人舔精品视频| 老熟妇乱子伦视频在线观看 | 丝袜脚勾引网站| 欧美激情高清一区二区三区| 亚洲午夜精品一区,二区,三区| 在线观看免费日韩欧美大片| 日韩欧美国产一区二区入口| 欧美另类亚洲清纯唯美| 99国产精品免费福利视频| 精品卡一卡二卡四卡免费| 亚洲欧美一区二区三区黑人| 亚洲成人免费电影在线观看| 国产一区二区在线观看av| 国产精品香港三级国产av潘金莲| 高潮久久久久久久久久久不卡| 成在线人永久免费视频| 水蜜桃什么品种好| 久久香蕉激情| 天天影视国产精品| 久久久久久久久免费视频了| 俄罗斯特黄特色一大片| 又紧又爽又黄一区二区| 久久精品久久久久久噜噜老黄| 久久国产精品男人的天堂亚洲| 黑人猛操日本美女一级片| 高清视频免费观看一区二区| 国产亚洲精品一区二区www | 欧美精品一区二区大全| 黄色 视频免费看| 首页视频小说图片口味搜索| a级片在线免费高清观看视频| 丁香六月欧美| 天天操日日干夜夜撸| 亚洲精品中文字幕在线视频| 国产成人欧美在线观看 | 在线观看免费视频网站a站| 色视频在线一区二区三区| 国内毛片毛片毛片毛片毛片| 亚洲成人免费电影在线观看| e午夜精品久久久久久久| avwww免费| av国产精品久久久久影院| 中文字幕人妻丝袜制服| 在线观看www视频免费| 色婷婷av一区二区三区视频| 久久久欧美国产精品| 热re99久久国产66热| 美女大奶头黄色视频| 久久久久久久大尺度免费视频| 精品欧美一区二区三区在线| 精品人妻熟女毛片av久久网站| 一本大道久久a久久精品| 欧美亚洲 丝袜 人妻 在线| av线在线观看网站| 精品一区在线观看国产| 国产一区二区三区在线臀色熟女 | 亚洲欧美成人综合另类久久久| 日韩电影二区| 丁香六月欧美| 电影成人av| 亚洲 国产 在线| 多毛熟女@视频| videosex国产| 又紧又爽又黄一区二区| 免费不卡黄色视频| 欧美激情 高清一区二区三区| 天天躁日日躁夜夜躁夜夜| 最新的欧美精品一区二区| av天堂在线播放| 久久ye,这里只有精品| 老司机影院毛片| 欧美成人午夜精品| 成人国产av品久久久| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 国产亚洲一区二区精品| 狂野欧美激情性xxxx| 一本一本久久a久久精品综合妖精| 国产成+人综合+亚洲专区| 久久九九热精品免费| 欧美av亚洲av综合av国产av| 日本av手机在线免费观看| 免费女性裸体啪啪无遮挡网站| 另类精品久久| 爱豆传媒免费全集在线观看| 国产欧美日韩精品亚洲av| 久久久久网色| 国产国语露脸激情在线看| 欧美变态另类bdsm刘玥| 91九色精品人成在线观看| 黄片大片在线免费观看| 欧美精品高潮呻吟av久久| xxxhd国产人妻xxx| 亚洲av欧美aⅴ国产| 嫩草影视91久久| 久久ye,这里只有精品| 欧美日韩亚洲综合一区二区三区_| 激情视频va一区二区三区| 久久久久视频综合| 国产欧美日韩精品亚洲av| 亚洲国产精品成人久久小说| 热99re8久久精品国产| 91麻豆精品激情在线观看国产 | 日韩人妻精品一区2区三区| 久久久久久久国产电影| 丰满人妻熟妇乱又伦精品不卡| 99精国产麻豆久久婷婷| 动漫黄色视频在线观看| 成人三级做爰电影| 视频区欧美日本亚洲| 国产日韩欧美视频二区| 精品久久蜜臀av无| 国产一区二区激情短视频 | 女警被强在线播放| 久久久欧美国产精品| 亚洲精品国产av成人精品| 波多野结衣一区麻豆| 亚洲精品久久成人aⅴ小说| 99久久99久久久精品蜜桃| 国产精品成人在线| 国产xxxxx性猛交| 91精品国产国语对白视频| 国产黄色免费在线视频| 国产精品麻豆人妻色哟哟久久| 日日夜夜操网爽| 亚洲激情五月婷婷啪啪| 一个人免费看片子| 国精品久久久久久国模美| 亚洲一区二区三区欧美精品| tube8黄色片| 啦啦啦视频在线资源免费观看| 亚洲精品日韩在线中文字幕| 精品人妻1区二区| 高潮久久久久久久久久久不卡| 美女大奶头黄色视频| av在线app专区| 精品一区二区三区av网在线观看 | 别揉我奶头~嗯~啊~动态视频 | 真人做人爱边吃奶动态| 十八禁人妻一区二区| 精品国产一区二区三区四区第35| 大片免费播放器 马上看| 欧美精品一区二区免费开放| 男女无遮挡免费网站观看| 精品卡一卡二卡四卡免费| 日本av免费视频播放| 两个人免费观看高清视频| 国产成+人综合+亚洲专区| 99热国产这里只有精品6| 精品乱码久久久久久99久播| 一边摸一边抽搐一进一出视频| 日本撒尿小便嘘嘘汇集6|