破損乏燃料組件泄漏當(dāng)量的定量分析檢測技術(shù)研究

龔雪瓊，郝慶軍，周 政，程 檀，崔建新，廖昌斌

(中核武漢核電運(yùn)行技術(shù)股份有限公司 維修中心，湖北 武漢 430074)

乏燃料組件離線啜吸技術(shù)是定量檢測燃料組件破損大小的重要技術(shù)手段之一，可為破損燃料組件修復(fù)工作提供參考數(shù)據(jù)，確保核電站的安全運(yùn)行[1-2]。目前的離線啜吸技術(shù)僅能定性判斷是否發(fā)生破損，無法定量判定破口當(dāng)量大小。

筆者以待測乏燃料組件物理參數(shù)、檢測過程參數(shù)和目標(biāo)核素放射性濃度等作為初始條件，提出一種對乏燃料組件破口當(dāng)量直徑進(jìn)行推算的定量分析檢測技術(shù)，精確得到破損燃料組件的破口當(dāng)量直徑，對核反應(yīng)堆的安全運(yùn)行和核燃料組件的安全存儲具有重要意義。

1 破損燃料組件定量檢測技術(shù)

離線啜吸是一種在不破壞燃料元件原有結(jié)構(gòu)的條件下進(jìn)行核素采樣并測量的技術(shù)手段。真空離線啜吸是將疑似破損燃料組件裝載到水下隔離密封裝置的啜吸筒中密封隔離，然后通過抽真空降低啜吸筒內(nèi)的壓力，促使燃料棒包殼內(nèi)的裂變氣體產(chǎn)物通過破口釋放到燃料元件包殼外?？傮w設(shè)計(jì)方案如圖1所示。

圖1 真空啜吸檢測裝置設(shè)計(jì)方案

抽真空產(chǎn)生的壓力差促使燃料元件內(nèi)的裂變氣體釋放到啜吸筒內(nèi)，回路內(nèi)的循環(huán)載氣搭載啜吸筒內(nèi)的裂變氣體至探測單元，放射性核素探測單元將檢測氣體樣本中的放射性活度濃度。對于出堆30 d以內(nèi)的組件可通過γ探測器定性分析放射性核素Xe-133；針對長期存放的燃料組件，其γ射線相對減少，需要檢測其主要剩余的氣態(tài)核素Kr-85[3]。通過泄漏當(dāng)量的定量分析程序分析元件泄漏當(dāng)量，從而實(shí)現(xiàn)燃料元件的破損狀況分析[4]。真空啜吸的檢測流程如圖2所示。

圖2 真空啜吸檢測過程流程圖

2 泄漏當(dāng)量的定量分析模型設(shè)計(jì)

真空離線啜吸檢測條件下，建立描述核燃料組件破口當(dāng)量、壓力、溫度、檢測環(huán)境體積和時(shí)間等參數(shù)之間相互關(guān)系的裂變氣體釋放模型。模型需根據(jù)待測組件參數(shù)、檢測過程參數(shù)(檢測過程壓力變化、溫度、氣體體積等)和目標(biāo)核素放射性濃度來定量分析核燃料組件破損泄漏當(dāng)量，并通過實(shí)驗(yàn)修正算法。實(shí)際啜吸過程中，根據(jù)測量得到的裂變氣體泄漏質(zhì)量，迭代計(jì)算反推破口當(dāng)量直徑[5-9]。

2.1 燃料元件泄漏率預(yù)測

燃料元件入筒密封后，通過抽吸降低啜吸室氣體空間的壓力從而使元件內(nèi)的混合氣體泄放至啜吸筒中。啜吸筒內(nèi)狀態(tài)如圖3所示。Vin,Pin,Tin,ρin表示啜吸檢測開始前燃料元件內(nèi)部混合氣體的體積、壓力、溫度和密度。Vout,Pout,Tout,ρout表示啜吸罐上部氣體的體積、壓力、溫度和密度，ρwater表示啜吸罐內(nèi)水的密度。

圖3 啜吸筒內(nèi)部狀態(tài)示意圖

假設(shè)燃料元件內(nèi)部和啜吸罐內(nèi)的氣體均為理想氣體，燃料棒內(nèi)和啜吸罐內(nèi)的氣體溫度不變，內(nèi)部與外部的氣體空間不變。則根據(jù)質(zhì)量守恒和動量守恒，啜吸檢測前后元件內(nèi)外氣體狀態(tài)為：

Pin0Vin+Pout0Vout=Pin1Vin+Pout1Vout

(1)

(2)

式中:d為破口的當(dāng)量直徑；v為氣體泄放速度；σ為水的表面張力；ζ為氣體穿過破口時(shí)的阻力系數(shù)，受破口形狀和泄放狀態(tài)影響。

2.2 理論推導(dǎo)結(jié)果分析

(1)阻力系數(shù)對氣體泄放的影響。阻力系數(shù)直接影響氣體泄放的速度，受破口形狀的影響，相同面積下的破口呈現(xiàn)出不同形狀時(shí)，氣體通過破口時(shí)的阻力系數(shù)也不同。根據(jù)模型的理論結(jié)果，在抽真空壓力35 kPa的條件下，破口直徑分別為20、30、40 μm時(shí)，氣體泄放總時(shí)間隨破口阻力系數(shù)的變化，如圖4所示。

圖4 不同破口直徑下泄漏總時(shí)間隨阻力系數(shù)的變化

由圖4可知，元件破口的阻力系數(shù)越大，混合氣體的理論泄放時(shí)間越長。在抽真空壓力最低達(dá)到35 kPa情況下，元件內(nèi)的氣體通過直徑20 μm的破口完全泄放到外界環(huán)境中所需的時(shí)間最長可超過500 s。

(2)破口直徑大小對氣體泄放的影響。圖5為不同破口直徑下燃料元件內(nèi)外壓力隨時(shí)間的變化曲線。從圖5可知，隨著啜吸檢測的進(jìn)行，元件內(nèi)部的氣體壓力逐漸降低，外部壓力逐漸升高，內(nèi)外壓力平衡時(shí)趨于穩(wěn)定。

圖5 不同破口直徑下內(nèi)外壓力隨時(shí)間的變化

元件內(nèi)部的壓力相較于外部壓力變化更為明顯。在不同的破口直徑下，元件內(nèi)部壓力的終態(tài)數(shù)值有所不同，理論上可以作為破口直徑反算的依據(jù)。

在破口直徑相差10 μm的情況下，元件內(nèi)部的終態(tài)壓力差小于2 kPa，使用現(xiàn)有的壓力儀表可以實(shí)現(xiàn)10 μm級的破口大小分辨。

3 泄漏當(dāng)量的定量分析試驗(yàn)

3.1 試驗(yàn)原理及目的

筆者提出的啜吸裝置設(shè)計(jì)原理與破損乏燃料組件定量檢測技術(shù)原理相同[10]。旨在進(jìn)行微小破口氣體擴(kuò)散試驗(yàn)，并得出微小破口氣體擴(kuò)散特性，用于驗(yàn)證理論模型。由于裂變氣體本身帶有放射性，不利于試驗(yàn)開展，并且放射性不會對氣體泄漏過程產(chǎn)生影響，因此采用示蹤氣體進(jìn)行替代。根據(jù)氣體動理論，不同氣體的化學(xué)性質(zhì)不同，擴(kuò)散規(guī)律相同，可采用六氟化硫(SF6)氣體作為示蹤氣體，模擬燃料包殼內(nèi)的放射性裂變氣體。在模擬單棒外部制造負(fù)壓環(huán)境，促使模擬單棒內(nèi)的示蹤氣體從破口逸出，監(jiān)測記錄試驗(yàn)過程中的溫度、單棒內(nèi)氣體濃度、測量環(huán)境壓力變化、逸出的示蹤氣體濃度等參數(shù)，研究燃料單棒微小破口情況下氣體擴(kuò)散特性。

3.2 試驗(yàn)條件及環(huán)境設(shè)置

試驗(yàn)裝置由外筒、內(nèi)筒、可變破口和回路系統(tǒng)幾部分組成。外筒在試驗(yàn)中模擬啜吸筒的密封容器，為試驗(yàn)提供穩(wěn)定可變的壓力和溫度環(huán)境。內(nèi)筒在試驗(yàn)中模擬燃料單棒的密封容器，由外殼、棒芯和內(nèi)部支座組成，上部設(shè)有管路接口，用于試驗(yàn)中向內(nèi)筒充入試驗(yàn)氣、液并監(jiān)控溫度和壓力數(shù)據(jù)。可變破口設(shè)計(jì)在內(nèi)筒筒壁上，可以更換10～70 μm直徑的破口墊片?；芈废到y(tǒng)包括汽水分離器、干燥器、真空泵、氣體分析傳感器、空壓機(jī)、樣氣氣瓶(SF6/N2)以及必要的管道閥門等，可以完成內(nèi)、外筒的增壓、降壓、升溫、注水、充氣、抽真空以及氣體檢測等功能。

根據(jù)試驗(yàn)臺的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，模擬燃料棒內(nèi)部體積為100 mL，啜吸筒總?cè)莘e20 L，充水后筒內(nèi)上部空腔體積為3 L，破口位置為距離底部480 mm，距上部水面的距離為94.1 mm。其余參數(shù)包括內(nèi)部壓力、外部壓力、溫度、破口當(dāng)量尺寸、示蹤氣體濃度則根據(jù)實(shí)際工況進(jìn)行改變。

3.3 試驗(yàn)結(jié)果分析

經(jīng)過篩選后的194組可用試驗(yàn)數(shù)據(jù)按照破口大小進(jìn)行分類，其中，10 μm破口共18組，15 μm破口共24組，20 μm破口共51組，50 μm破口共55組，70 μm破口共46組。

圖6，圖7為10 μm破口條件下，內(nèi)筒氣體在泄漏完成后內(nèi)外筒壓力的模型理論計(jì)算值與實(shí)際測量值的相對誤差，均在5%以內(nèi)。

圖6 10 μm破口內(nèi)筒壓力計(jì)算值相對誤差

圖7 10 μm破口外筒壓力計(jì)算值相對誤差

圖8，圖9為20 μm破口條件下，內(nèi)筒氣體在泄漏完成后內(nèi)外筒壓力的模型理論計(jì)算值與實(shí)際測量值的相對誤差，內(nèi)筒壓力的相對誤差比10 μm試驗(yàn)組有所增大，均在10%以內(nèi)。外筒壓力的相對誤差仍保持在5%以內(nèi)。

圖8 20 μm破口內(nèi)筒壓力計(jì)算值相對誤差

圖9 20 μm破口外筒壓力計(jì)算值相對誤差

圖10，圖11為70 μm破口條件下，內(nèi)筒氣體在泄漏完成后內(nèi)外筒壓力的模型理論計(jì)算值與實(shí)際測量值的相對誤差。內(nèi)筒壓力的相對誤差比20 μm破口的試驗(yàn)組進(jìn)一步增大，除極個(gè)別試驗(yàn)組，大部分處在20%以內(nèi)。外筒壓力的相對誤差較為穩(wěn)定，大部分仍保持在5%以內(nèi)。

圖10 70 μm破口內(nèi)筒壓力計(jì)算值相對誤差

圖11 70 μm破口內(nèi)筒壓力計(jì)算值相對誤差

試驗(yàn)結(jié)果表明，筆者提出的定量分析模型在計(jì)算氣體泄漏完成后燃料組件內(nèi)外的壓力值方面，數(shù)值吻合總體較好，在破口較小時(shí)，即小于20 μm時(shí)內(nèi)筒壓力的相對誤差均小于10%，隨著破口進(jìn)一步增大時(shí)，誤差也隨之增大。由于外筒的容積遠(yuǎn)大于內(nèi)筒，內(nèi)筒氣體泄漏對外筒壓力造成的影響較小，因此外筒壓力的相對誤差保持穩(wěn)定，未發(fā)生明顯的變化。

4 結(jié)論

(1)筆者提出的采用制造壓力差的方式促進(jìn)裂變氣體釋放的真空啜吸裝置，經(jīng)過試驗(yàn)驗(yàn)證，可以高效實(shí)現(xiàn)示蹤氣體的離線啜吸，在原理上具有可行性。

(2)筆者提出的乏燃料組件氣體泄漏前后的壓力數(shù)值作為破口直徑反算的依據(jù)，經(jīng)過理論論證，可以實(shí)現(xiàn)10 μm級的破口直徑分辨，試驗(yàn)結(jié)果證明不同破口直徑大小的實(shí)際壓力數(shù)值與理論計(jì)算值都較為吻合，具有普遍性。

(3)筆者提出的破口當(dāng)量直徑定量分析方法受限于壓力測量儀器的精度限制，難以實(shí)現(xiàn)更高精度的破口大小分辨。目前放射性核素檢測單元對放射性元素的檢測精度已經(jīng)可達(dá)到10-9ppm，如果采用檢測混合氣體質(zhì)量的方式計(jì)算破口質(zhì)量大小，相較于壓力檢測將具有更高的檢測精度。