奎屯市-獨(dú)山子區(qū)-烏蘇市區(qū)域大氣對(duì)流層NO2柱濃度時(shí)空變化分析

李艷紅， 王莉莉， 趙曉蓉

1.新疆師范大學(xué)地理科學(xué)與旅游學(xué)院， 新疆 烏魯木齊 830054 2.新疆維吾爾自治區(qū)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 新疆干旱區(qū)湖泊環(huán)境與資源實(shí)驗(yàn)室， 新疆 烏魯木齊 830054

近年來(lái)，我國(guó)大部分城市的大氣PM2.5、SO2年均濃度已得到有效改善[1]，但大氣中NO2年均濃度卻未顯著降低. 研究[2]表明，大氣中NO2的來(lái)源主要受人為來(lái)源的化石燃料燃燒、大中型工業(yè)廢氣排放、汽車(chē)尾氣排放等影響，其中化石燃料燃燒是大氣中NO2的主要來(lái)源，化石燃料燃燒約貢獻(xiàn)了全世界60%的NO2. 地基多軸差分吸收光譜技術(shù)(MAX-DOAS)在對(duì)流層NO2、O3、氣溶膠等痕量氣體垂直分布和垂直柱濃度(VCD)測(cè)量方面被廣泛應(yīng)用[3-6]. MAX-DOAS主要采用固定監(jiān)測(cè)方法，如Ma等[7]研究北京市2008—2011年對(duì)流層大氣NO2變化，并與衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比分析. Hendrick等[8]對(duì)北京市香河的研究發(fā)現(xiàn)，大氣NO2季節(jié)性變化高值出現(xiàn)在冬季. Seyler等[9]對(duì)德國(guó)海灣海洋航道的大氣NO2、SO2進(jìn)行監(jiān)測(cè)，發(fā)現(xiàn)污染源主要來(lái)自船舶和大陸. Gil-Ojeda等[10]研究發(fā)現(xiàn)，北副熱帶對(duì)流層NO2的季節(jié)演化與太陽(yáng)輻射相位的年周期相似. Javed等[11]觀測(cè)發(fā)現(xiàn)，北京霧霾和非霧霾天氣條件對(duì)DOAS(差分吸收光譜技術(shù))的擬合參數(shù)沒(méi)有顯著影響. 隨著DOAS技術(shù)的發(fā)展，大氣NO2濃度移動(dòng)監(jiān)測(cè)的方式由車(chē)載發(fā)展到了船載和機(jī)載，如Schreier等[12-13]利用船載監(jiān)測(cè)中國(guó)南海和蘇祿海大氣NO2、SO2濃度和西太平洋NO2排放通量. Chan等[14]研究發(fā)現(xiàn)，2009—2010年上海世博會(huì)期間市中心大氣NO2減少了約30%，但工業(yè)區(qū)沒(méi)有顯著減少. 楊東上等[15]利用機(jī)載和車(chē)載MAX-DOAS 技術(shù)實(shí)現(xiàn)了對(duì)SO2、NO2多種污染物的監(jiān)測(cè). 對(duì)大氣污染的研究已由對(duì)單個(gè)城市或區(qū)域的污染特征轉(zhuǎn)向?qū)Τ鞘虚g及區(qū)域間污染傳輸影響的研究. Kanaya等[16]于2007—2012年建立了俄羅斯和亞洲MAX-DOAS大氣NO2監(jiān)測(cè)網(wǎng)絡(luò). Wei等[17]分析了華北平原大氣NO2時(shí)空變化及影響因素. 周春艷等[18]對(duì)比了“十二五”期間京津冀、長(zhǎng)三角、珠三角城市群對(duì)流層NO2柱濃度，發(fā)現(xiàn)在各城市群空間上具有集聚現(xiàn)象. 洪茜茜[19]利用船載MAX-DOAS探測(cè)中國(guó)東部地區(qū)冬季對(duì)流層NO2垂直柱濃度發(fā)現(xiàn)，高濃度NO2多出現(xiàn)在長(zhǎng)江流域主要工業(yè)區(qū)的下風(fēng)向位置.

我國(guó)大氣NO2污染研究主要集中在京津冀、長(zhǎng)三角和珠三角等主要城市群，而天山北坡城市群城市對(duì)流層NO2排放和擴(kuò)散軌跡的研究主要集中在烏魯木齊市[20]、庫(kù)爾勒市[21]、博樂(lè)市[22]等單個(gè)城市的固定監(jiān)測(cè)和城市內(nèi)部車(chē)載移動(dòng)監(jiān)測(cè)，因此利用車(chē)載DOAS研究城際間污染物濃度擴(kuò)散更具有實(shí)踐價(jià)值. 奎屯市-獨(dú)山子區(qū)-烏蘇市(簡(jiǎn)稱(chēng)“奎-獨(dú)-烏”)區(qū)域是新疆維吾爾自治區(qū)最大的石化基地和重要經(jīng)濟(jì)核心區(qū)之一，也是天山北坡城市群大氣污染防治重點(diǎn)區(qū)域之一. 該研究在奎-獨(dú)-烏區(qū)域進(jìn)行大氣NO2的固定監(jiān)測(cè)和城際間的車(chē)載移動(dòng)監(jiān)測(cè)，分析對(duì)流層大氣NO2排放源強(qiáng)度及區(qū)域間污染變化，以期為制定區(qū)域聯(lián)防聯(lián)控措施提供科學(xué)依據(jù).

1 研究區(qū)域與方法

1.1 研究區(qū)域概況

奎-獨(dú)-烏區(qū)域地處天山北麓、準(zhǔn)噶爾盆地西南緣，南依天山山脈，北部延伸至準(zhǔn)噶爾盆地，地勢(shì)由南向北傾斜，其中奎屯市距獨(dú)山子區(qū)9 km，距烏蘇市14 km，獨(dú)山子區(qū)距烏蘇市18 km. 奎屯市作為奎-獨(dú)-烏區(qū)域的中心城市，建成區(qū)面積40 km2，2018年總?cè)丝?5.47×104人，全年地區(qū)生產(chǎn)總值(GDP)141.55×108元，汽車(chē)保有量7.45×104輛，是新型商貿(mào)城市，以化工、冶金、電力和光伏等為主導(dǎo)產(chǎn)業(yè). 獨(dú)山子區(qū)面積26 km2，2019年總?cè)丝?×104人，2018年全區(qū)地區(qū)生產(chǎn)總值231.48×108元，屬于典型的石化工業(yè)城區(qū). 烏蘇市總面積2.07×104km2，2018年人口21.64×104人，是以農(nóng)產(chǎn)品、紡織業(yè)為主的農(nóng)業(yè)城市. 根據(jù)新疆維吾爾自治區(qū)生態(tài)環(huán)境廳公布的新疆19城市空氣質(zhì)量狀況及排名(獨(dú)山子區(qū)隸屬克拉瑪依市，用克拉瑪依市污染天數(shù)代表獨(dú)山子區(qū))，奎-獨(dú)-烏區(qū)域2018—2019年1—12月大氣NO2濃度呈明顯的“U”型變化趨勢(shì)，由于冬季采暖需要燃燒大量化石燃料，因此污染天氣主要集中在采暖期，奎屯市、獨(dú)山子區(qū)和烏蘇市的污染天數(shù)均在1月最多，分別為31、27、29 d. 空氣質(zhì)量在線分析平臺(tái)(https://www.aqistudy.cn)數(shù)據(jù)顯示，2018年NO2濃度高值出現(xiàn)在1月，為36 μg/m3；2019年NO2濃度高值出現(xiàn)在2月，為48 μg/m3. 奎-獨(dú)-烏區(qū)域工業(yè)化發(fā)展迅速，能源消耗以燃煤為主，加上不利于污染物擴(kuò)散的地形和氣象條件，導(dǎo)致奎-獨(dú)-烏區(qū)域大氣污染問(wèn)題日益突出，尤其是冬季污染程度十分嚴(yán)重.

1.2 數(shù)據(jù)來(lái)源與研究方法

1.2.1固定和車(chē)載移動(dòng)監(jiān)測(cè)

該研究使用的mini MAX-DOAS儀器是海德堡大學(xué)和Hoffmann技術(shù)有限公司基于被動(dòng)DOAS技術(shù)共同開(kāi)發(fā)的便攜式多軸差分吸收光學(xué)設(shè)備，基本原理基于Lambert-Beer定律，太陽(yáng)光的初始光強(qiáng)通過(guò)大氣層時(shí)，由于氣體吸收，懸浮顆粒的Rayleigh散射和Mie散射及湍流等影響[23]，到達(dá)地面的光強(qiáng)變?yōu)镮(λ)，剩余光強(qiáng)與初始光強(qiáng)的關(guān)系可用式(1)表示.

(1)

式中：σj(λ)為第j種氣體的吸收截面，cm2/molec；Cj為第j種氣體的濃度，molec/cm3；L為光程上限，cm；DL為傳輸過(guò)程中的單位距離，cm；εR(λ)和εM(λ)分別為光路上Rayleigh散射和Mie散射的消光系數(shù)；A(λ)為由所用光學(xué)系統(tǒng)及湍流造成的衰減因子[24]. DOAS的“差分”思想是將吸收截面分為隨波長(zhǎng)做快變化的σj′(λ)和與氣體無(wú)特征關(guān)系的慢變化兩部分，通過(guò)數(shù)字濾波去除慢變化部分得到差分光學(xué)密度，計(jì)算公式：

(2)

式中：I0′(λ)表示寬譜結(jié)構(gòu)，即吸收結(jié)構(gòu)中所有隨波長(zhǎng)變化慢的部分；σj′(λ)表示第j種氣體的窄帶吸收截面(差分吸收截面)，cm2/molec；Dj表示第j種氣體的斜柱濃度，molec/cm2.

最后，將差分光學(xué)厚度(D′)與氣體吸收截面進(jìn)行非線性最小二乘法擬合到氣體的差分斜柱濃度(SCD)[25]. MAX-DOAS儀器任意觀測(cè)周期仰角α(α≠90°)的差分斜柱濃度與同周期天頂角(90°仰角)相減，即可得到該氣體的對(duì)流層差分斜柱濃度(DSCD)，該研究通過(guò)幾何法計(jì)算大氣質(zhì)量因子(AMF)，再計(jì)算出氣體垂直柱濃度(VCD)，計(jì)算公式：

式中：DVC,trop為對(duì)流層第j種氣體的柱濃度，molec/cm2；α為儀器觀測(cè)鏡的仰角，°；DVC,α為α仰角下某一時(shí)刻對(duì)流層第j種氣體斜柱濃度，molec/cm2；DVC,90°為同觀測(cè)周期天頂角的光譜，即參考光譜的斜柱濃度，molec/cm2. 該研究所得DVC,trop不受光程和觀測(cè)角度的影響，具有較好的代表性.

MAX-DOAS的觀測(cè)方向是正北，設(shè)定儀器角度為1°、3°、6°、10°、15°、20°、30°、45°、90°，按此順序進(jìn)行循環(huán)觀測(cè)，一個(gè)循環(huán)為10 min，儀器觀測(cè)結(jié)果會(huì)受到系統(tǒng)噪聲、太陽(yáng)光譜結(jié)構(gòu)和Ring效應(yīng)等外在因素的影響，需要進(jìn)行光譜處理[26]. 該研究使用Win-DOAS 2.1軟件進(jìn)行光譜處理，選用400～420 nm波長(zhǎng)窗口反演NO2柱濃度，并利用儀器夜間自動(dòng)觀測(cè)的暗電流和電子偏移消除系統(tǒng)噪聲的影響；利用正午觀測(cè)高度角為90°的光譜作為參考譜[27]，在俯仰角為30°時(shí)反演出的NO2垂直柱濃度精度較高，即選取30°時(shí)每日09:00—20:00的小時(shí)平均值數(shù)據(jù). 固定監(jiān)測(cè)時(shí)間為2018年2月—2019年7月，分為冬季(1—2月)、春季(3—4月)和夏季(6—7月). 車(chē)載DOAS監(jiān)測(cè)于2018年4月1日(春季)、2018年6月3日(夏季)、2018年10月10日(秋季)和2019年1月24日(冬季)進(jìn)行，監(jiān)測(cè)時(shí)間為10:00—15:00，監(jiān)測(cè)路線全長(zhǎng)約72 km(見(jiàn)圖1)，車(chē)輛行駛速度控制在30 km/h左右，有效數(shù)據(jù)分別為159、139、146和135個(gè)，并利用ArcGIS軟件對(duì)移動(dòng)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行普通克里金插值處理.

圖1 奎屯市、獨(dú)山子區(qū)和烏蘇市固定監(jiān)測(cè)點(diǎn)和移動(dòng)監(jiān)測(cè)路線Fig.1 Fixed monitoring points and mobile monitoring routes in Kuitun City, Dushanzi District and Wusu City

1.2.2氣象和排放清單數(shù)據(jù)

基于2018年全球GDAS氣象數(shù)據(jù)資料和Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory Mode l (HYSPLIT)后向軌跡模型對(duì)到達(dá)奎-獨(dú)-烏區(qū)域的48 h 氣流軌跡進(jìn)行模擬，因HYSPLIT所用時(shí)間為UTC時(shí)間，所以數(shù)據(jù)處理時(shí)間為UTC+8 h. 人為排放數(shù)據(jù)來(lái)源于清華大學(xué)研發(fā)的中國(guó)多尺度大氣污染排放清單模型(MEIC，http://www.meicmodel.org)在2016基準(zhǔn)年0.5°×0.5°空間分辨率的逐月網(wǎng)格化排放清單數(shù)據(jù)，該清單數(shù)據(jù)包括電力、工業(yè)、民用、交通、農(nóng)業(yè)共5個(gè)部門(mén).

2 結(jié)果與分析

2.1 奎-獨(dú)-烏區(qū)域大氣對(duì)流層NO2柱濃度的時(shí)間變化

由圖2可見(jiàn)，奎-獨(dú)-烏區(qū)域?qū)α鲗覰O2柱濃度季節(jié)性變化均呈冬季高、夏季低的特征，最高值均出現(xiàn)在冬季(1月)，呈奎屯市(15.16×1015molec/cm2)>獨(dú)山子區(qū)(14.66×1015molec/cm2)>烏蘇市(14.44×1015molec/cm2)的特征. 奎-獨(dú)-烏區(qū)域?qū)α鲗覰O2柱濃度均呈早晚高、中午低的日變化特征，不同季節(jié)日變化最高值均出現(xiàn)在19:00，最低值出現(xiàn)在13:00—16:00之間. 奎屯市冬季與春季對(duì)流層NO2柱濃度的日變化差異顯著(P<0.05)，冬季與夏季、夏季與春季的日變化差異極顯著(P均小于0.01)；獨(dú)山子區(qū)冬季與春季、冬季與夏季的對(duì)流層NO2柱濃度日變化差異極顯著(P均小于0.01)，夏季與春季差異顯著(P均小于0.05)；烏蘇市不同季節(jié)對(duì)流層NO2柱濃度的日變化差異均顯著(P均小于0.05)，但與奎屯市和獨(dú)山子區(qū)相比，烏蘇市對(duì)流層NO2柱濃度日變化趨勢(shì)波動(dòng)不明顯.

圖2 奎屯市、獨(dú)山子區(qū)和烏蘇市對(duì)流層NO2柱濃度的時(shí)間變化Fig.2 Temporal variation of tropospheric NO2 column concentration in Kuitun City, Dushanzi District and Wusu City

該研究將2019年1—7月同期新疆維吾爾自治區(qū)生態(tài)環(huán)境廳公布的地面監(jiān)測(cè)NO2濃度數(shù)據(jù)與MAX-DOAS監(jiān)測(cè)的數(shù)據(jù)進(jìn)行對(duì)比(見(jiàn)圖3)發(fā)現(xiàn)，MAX-DOAS監(jiān)測(cè)的對(duì)流層NO2柱濃度與地面監(jiān)測(cè)的對(duì)流層NO2濃度變化趨勢(shì)基本一致，均呈冬季最高、春夏季降低的特點(diǎn).

圖3 2019年1—7月MAX-DOAS監(jiān)測(cè)的對(duì)流層NO2柱濃度與地面監(jiān)測(cè)的對(duì)流層NO2濃度的對(duì)比Fig.3 Comparison of tropospheric NO2 column concentration monitored by MAX-DOAS and tropospheric NO2 concentration monitored by ground from January to July, 2019

2.2 奎-獨(dú)-烏區(qū)域大氣對(duì)流層NO2柱濃度空間變化特征

奎-獨(dú)-烏區(qū)域城際間不同季節(jié)的車(chē)載移動(dòng)監(jiān)測(cè)NO2柱濃度數(shù)據(jù)呈冬季(11.8×1015molec/cm2)>秋季(9.46×1015molec/cm2)>春季(7.46×1015molec/cm2)>夏季(4.33×1015molec/cm2)的特征. 由圖4可見(jiàn)：春季(2018年4月1日)奎-獨(dú)-烏區(qū)域上空NO2柱濃度平均值為7.46×1015molec/cm2，最高值出現(xiàn)在奎屯立交橋附近，高值區(qū)為獨(dú)山子區(qū)油城路至獨(dú)山子立交橋路段，獨(dú)山子立交橋是連接G217和G312的主要交通節(jié)點(diǎn)；夏季(2018年6月3日)奎-獨(dú)-烏區(qū)域上空對(duì)流層NO2柱濃度平均值為4.33×1015molec/cm2，最低值為0.2×1015molec/cm2，獨(dú)山子區(qū)處于烏蘇市的上風(fēng)向；秋季(2018年10月10日)奎-獨(dú)-烏區(qū)域上空對(duì)流層NO2柱濃度平均值為9.46×1015molec/cm2，高值區(qū)出現(xiàn)在奎屯立交橋附近；冬季(2019年1月24日)奎-獨(dú)-烏區(qū)域上空對(duì)流層NO2柱濃度平均值為11.80×1015molec/cm2，最高值為28.43×1015molec/cm2，NO2主要分布在獨(dú)山子區(qū)主要化工園區(qū). 結(jié)果表明，奎-獨(dú)-烏區(qū)域城際間大氣對(duì)流層NO2柱濃度的變化在空間分布上存在明顯差異.

圖4 奎-獨(dú)-烏區(qū)域城際間對(duì)流層NO2柱濃度的空間分布情況Fig.4 Spatial distribution of tropospheric NO2 column concentration over intercity in Kui-Du-Wu Region

2.3 影響因素分析

2.3.1地形地貌和氣象條件的影響

奎-獨(dú)-烏區(qū)域地勢(shì)整體南高北低，烏蘇市平均海拔460 m，奎屯市平均海拔465 m，獨(dú)山子區(qū)平均海拔400 m，其西部和北部均有高山分布，南部有獨(dú)山子山，中部、東部地形開(kāi)闊平坦. 因此，該區(qū)域存在山谷風(fēng)交替現(xiàn)象，白天多為東北風(fēng)(谷風(fēng))，夜間多為西南風(fēng)(山風(fēng)). 奎-獨(dú)-烏區(qū)域四季主導(dǎo)風(fēng)向均為西風(fēng)，春季高風(fēng)速(2.0～7.0 m/s)出現(xiàn)頻率較多，夏季風(fēng)速(1.5～3.0 m/s)較低，秋季風(fēng)速變化范圍為1.5～4.5 m/s，冬季風(fēng)速變化范圍為1.5～3.0 m/s. 冬季較高風(fēng)速主要分布在西風(fēng)風(fēng)向上，南風(fēng)和西北風(fēng)的風(fēng)速整體較低，雖有利于污染物由西向東在城際間擴(kuò)散，但冬季低風(fēng)頻率高且持續(xù)時(shí)間長(zhǎng),逆溫層深厚,陰?kù)F天氣多發(fā),大氣擴(kuò)散和輸送能力都較弱，因此不利于污染物遠(yuǎn)距離擴(kuò)散.

2.3.2不同季節(jié)污染源氣團(tuán)的影響

模擬到達(dá)奎-獨(dú)-烏區(qū)域的24 h氣流軌跡(見(jiàn)圖5)，模擬高度設(shè)為500 m. 由圖5可見(jiàn)：春季各聚類(lèi)軌跡出現(xiàn)頻率呈聚類(lèi)Ⅲ>聚類(lèi)Ⅴ>聚類(lèi)Ⅰ>聚類(lèi)Ⅱ>聚類(lèi)Ⅵ>聚類(lèi)Ⅳ的特征，西南方向的氣流(聚類(lèi)Ⅴ、聚類(lèi)Ⅳ、聚類(lèi)Ⅰ、聚類(lèi)Ⅲ)頻率為72.37%，其運(yùn)行速度快，軌跡線長(zhǎng)，受地形影響較大，西南方向的氣流從高處向低處移動(dòng)，有利于污染物在垂直方向上的擴(kuò)散；聚類(lèi)Ⅱ軌跡線較短，軌跡線呈環(huán)狀，運(yùn)行速度較慢，考慮為局地氣流，其導(dǎo)致春季污染物向奎屯市和獨(dú)山子區(qū)傳輸. 夏季各聚類(lèi)軌跡的出現(xiàn)頻率呈聚類(lèi)Ⅴ>聚類(lèi)Ⅵ>聚類(lèi)Ⅲ>聚類(lèi)Ⅳ>聚類(lèi)Ⅱ>聚類(lèi)Ⅰ的特征，其中來(lái)自西北方向(聚類(lèi)Ⅰ、聚類(lèi)Ⅲ和聚類(lèi)Ⅵ)的頻率為43.55%，聚類(lèi)Ⅳ氣流在東北部盤(pán)旋停留，各氣流均為長(zhǎng)距離運(yùn)輸，軌跡運(yùn)動(dòng)速度較快且運(yùn)行高度和氣壓均較穩(wěn)定，在近地面水平方向上有利于污染物的擴(kuò)散. 秋季各聚類(lèi)軌跡的出現(xiàn)頻率呈聚類(lèi)Ⅴ>聚類(lèi)Ⅲ>聚類(lèi)Ⅳ>聚類(lèi)Ⅵ>聚類(lèi)Ⅱ>聚類(lèi)Ⅰ的特征，來(lái)自東北方向氣流(聚類(lèi)Ⅳ、聚類(lèi)Ⅱ、聚類(lèi)Ⅵ)頻率(44.2%)最大，而來(lái)自西北方向(聚類(lèi)Ⅰ和聚類(lèi)Ⅲ)和西南方向(聚類(lèi)Ⅴ)的氣流軌跡頻率分別為26.96%、28.84%. 冬季各聚類(lèi)軌跡出現(xiàn)的頻率呈聚類(lèi)Ⅰ>聚類(lèi)Ⅱ>聚類(lèi)Ⅲ>聚類(lèi)Ⅳ>聚類(lèi)Ⅴ>聚類(lèi)Ⅵ的特征，其中來(lái)自西南方向(聚類(lèi)Ⅳ、聚類(lèi)Ⅰ、聚類(lèi)Ⅲ)的軌跡頻率最高，為65.45%，來(lái)自東北方向(聚類(lèi)Ⅴ、聚類(lèi)Ⅱ)的頻率為31.05%，冬季各氣流運(yùn)行速度均較緩慢，且西南和西北方向氣流運(yùn)動(dòng)氣壓和高度共同造成污染物向奎屯市擴(kuò)散.

圖5 奎-獨(dú)-烏區(qū)域不同季節(jié)氣流運(yùn)行軌跡聚類(lèi)分析Fig.5 Cluster analysis of air flow trajectories in different seasons in Kui-Du-Wu Region

2.3.3不同行業(yè)對(duì)大氣NO2排放量貢獻(xiàn)

奎-獨(dú)-烏區(qū)域人為排放源對(duì)NO2的排放貢獻(xiàn)率呈奎屯市(1 187.76 t/a)>獨(dú)山子區(qū)(1 046.24 t/a)>烏蘇市(148.06 t/a)的特征. 奎-獨(dú)-烏區(qū)域不同季節(jié)各行業(yè)人為排放源對(duì)NO2的排放貢獻(xiàn)率均呈秋季>冬季>春季>夏季的特征，烏蘇市不同行業(yè)人為排放源對(duì)NO2的排放貢獻(xiàn)率呈工業(yè)部門(mén)>交通運(yùn)輸部門(mén)>住宅區(qū)，奎屯市呈工業(yè)部門(mén)>電力部門(mén)>交通運(yùn)輸部門(mén)>住宅區(qū)，獨(dú)山子區(qū)呈工業(yè)部門(mén)>電力部門(mén)>交通運(yùn)輸部門(mén)>住宅區(qū)，該區(qū)域工業(yè)部門(mén)對(duì)NO2的排放貢獻(xiàn)率(>48%)最大，其次為電力部門(mén)(>22%). 而烏蘇市交通移動(dòng)源對(duì)NO2的排放貢獻(xiàn)率(29%～33%)遠(yuǎn)高于對(duì)奎屯市(<7%)和對(duì)獨(dú)山子區(qū)(<5%)(見(jiàn)圖6)，說(shuō)明奎-獨(dú)-烏區(qū)域主要以工廠和電力部門(mén)的固定源排放為主.

圖6 奎-獨(dú)-烏區(qū)域人為源排放對(duì)NO2排放貢獻(xiàn)率Fig.6 Contribution of anthropogenic emission to NO2 in Kui-Du-Wu Region

2.3.4工廠集聚度的影響

奎-獨(dú)-烏區(qū)域工廠占新疆維吾爾自治區(qū)工廠的3.6%，占新疆維吾爾自治區(qū)北部工廠的6.3%；奎-獨(dú)-烏區(qū)域電廠占新疆維吾爾自治區(qū)電廠的3.8%，占新疆維吾爾自治區(qū)北部電廠的5.6%. 奎屯市、獨(dú)山子區(qū)、烏蘇市工廠數(shù)量分別為52、23、12個(gè). 由圖7可見(jiàn)：奎屯市城區(qū)各方向均有工廠分布，其中西北和東南方向工廠分布相對(duì)較多，主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槲黠L(fēng)，大氣污染物易在城區(qū)聚集；獨(dú)山子區(qū)工廠集中分布在西南、東南方向，而居民區(qū)集中分布在西南、東南方向，位于西風(fēng)通道的下風(fēng)向，易導(dǎo)致污染物聚集；烏蘇市工廠數(shù)量較少，集中在西南方向，處于西風(fēng)主導(dǎo)風(fēng)向的上風(fēng)口區(qū)，污染物不易聚集. 奎-獨(dú)-烏區(qū)域主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槲黠L(fēng)，由于地勢(shì)南高北低，造成污染物向奎屯市和獨(dú)山子區(qū)擴(kuò)散.

圖7 奎-獨(dú)-烏區(qū)域工廠、電廠分布情況Fig.7 Distribution of factories and power plants in Kui-Du-Wu Region

3 討論

3.1 山盆結(jié)構(gòu)的地貌特征及氣象條件不利于重污染期大氣NO2污染物的空間擴(kuò)散

奎-獨(dú)-烏區(qū)域南靠天山山脈，高大的地形和山脈阻擋了污染物的擴(kuò)散，大氣污染不易向南擴(kuò)散. 地形影響污染物的擴(kuò)散，京津冀地區(qū)北部海拔高，有效阻止了南部污染空氣北上，因此北部空氣質(zhì)量?jī)?yōu)于南部[28]. 長(zhǎng)三角地區(qū)大氣污染程度自西北向東南逐漸降低，東南部臨近海洋，受海風(fēng)影響，東南部空氣質(zhì)量?jī)?yōu)于西北部[28]. 四川盆地城市群由于地勢(shì)低，封閉的環(huán)境使盆地內(nèi)邊界層大氣層結(jié)穩(wěn)定度高于同緯度其他地區(qū)，大氣污染物擴(kuò)散受阻[29]. 此外，奎-獨(dú)-烏區(qū)域冬季采暖期居民煤炭的燃燒以及區(qū)域內(nèi)工業(yè)生產(chǎn)都產(chǎn)生大量NO2，該區(qū)域氣流來(lái)源表明，春季、夏季、秋季在水平和垂直方向上均有利于NO2擴(kuò)散，冬季氣流運(yùn)動(dòng)方向不利于污染物擴(kuò)散，導(dǎo)致采暖期大氣污染物濃度高于非采暖期，與北方城市群——呼包鄂地區(qū)[30]、四川盆地城市群[31]、長(zhǎng)株潭城市群[32]、京津冀城市群NO2濃度的季節(jié)性變化一致. 而長(zhǎng)三角地區(qū)地處我國(guó)南方，冬季無(wú)采暖期，NO2濃度變化沒(méi)有采暖期與非采暖期的區(qū)別. 奎-獨(dú)-烏區(qū)域冬季空氣重污染過(guò)程的平均持續(xù)時(shí)間為13.3 d，研究[31]表明，成都市、北京市、上海市冬季重污染期的污染平均持續(xù)時(shí)間為14.86、4.13、3 d，說(shuō)明冬季重污染期的形成和消散時(shí)間呈上海市>北京市>奎-獨(dú)-烏區(qū)域>成都市的特征，奎-獨(dú)-烏區(qū)域重污染期的形成和消散時(shí)間均較為緩慢.

3.2 能源工業(yè)結(jié)構(gòu)為主的人為排放源是導(dǎo)致大氣NO2污染物空間集聚的主要原因

據(jù)統(tǒng)計(jì)，我國(guó)電廠、工業(yè)以及道路移動(dòng)源對(duì)大氣NOx總排放量的貢獻(xiàn)率達(dá)89%[33]，我國(guó)大型城市市區(qū)空氣中50%以上的NOx污染來(lái)自機(jī)動(dòng)車(chē)排放[34]. 南方地區(qū)城市群冬季基本沒(méi)有采暖，大氣污染排放以交通移動(dòng)源為主，李婷婷等[35]研究發(fā)現(xiàn)，國(guó)內(nèi)四大城市群大氣污染程度呈京津冀地區(qū)>中三角地區(qū)>長(zhǎng)三角地區(qū)>珠三角地區(qū)的特征，不同城市間NO2濃度差異明顯，珠三角地區(qū)由于經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)且機(jī)動(dòng)車(chē)保有量高導(dǎo)致NO2濃度也處于較高水平. 奎-獨(dú)-烏區(qū)域大氣NO2濃度的日變化峰值與交通高峰期在時(shí)間上具有較高的一致性，這與呼包鄂地區(qū)[30]、四川盆地城市群[31]、京津冀城市群和長(zhǎng)江三角洲城市群[28]大氣污染的日變化特征相似，說(shuō)明該區(qū)域交通源對(duì)NO2污染也存在一定影響. 我國(guó)北方地區(qū)城市群由于冬季采暖時(shí)間長(zhǎng)、機(jī)動(dòng)車(chē)保有量較高等特征，NO2污染主要以工業(yè)和電廠部門(mén)固定源以及交通移動(dòng)源為主，如鄭曉霞等[36]發(fā)現(xiàn)，京津冀地區(qū)城市群NO2污染受人口密度、能源消耗、機(jī)動(dòng)車(chē)排放等人為因素影響，呼包鄂地區(qū)主要的能源為煤炭，冬季為采暖期，燃煤對(duì)NO2有較大的貢獻(xiàn). 李慧等[37]研究發(fā)現(xiàn)，地理位置、氣象條件、產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)、能耗消耗是影響京津冀及周邊地區(qū)城市空氣質(zhì)量變化的重要因素. 洪茜茜等[21]對(duì)中國(guó)東部地區(qū)冬季3次高濃度NO2污染事件的研究發(fā)現(xiàn)，高濃度NO2并不是由本地排放的污染物積聚所致，而是上風(fēng)向工業(yè)園區(qū)排放的大氣污染物的遠(yuǎn)距離輸送導(dǎo)致. 奎-獨(dú)-烏區(qū)域春季4次高濃度NO2污染天氣主要源自工廠和電廠在奎屯-獨(dú)山子區(qū)域的空間積聚，以及工業(yè)園區(qū)所排放的大氣污染物的近距離輸送，說(shuō)明能源工業(yè)結(jié)構(gòu)背景下形成的奎-獨(dú)-烏區(qū)域大氣污染以本地污染為主.

4 結(jié)論

a) 奎-獨(dú)-烏區(qū)域?qū)α鲗覰O2柱濃度日變化均呈早晚高、中午低的趨勢(shì)，季節(jié)性變化呈冬季高、夏季低的特點(diǎn). 不同季節(jié)高值主要出現(xiàn)在奎屯立交橋、獨(dú)山子立交橋以及工業(yè)聚集的地方，低值出現(xiàn)在烏蘇市上風(fēng)向.

b) 奎-獨(dú)-烏區(qū)域NO2污染來(lái)源以工廠和電力部門(mén)的固定源排放為主，交通源排放也存在一定影響. 不同季節(jié)氣流軌跡輸送類(lèi)型基本為短距離運(yùn)輸，氣流來(lái)源于污染物濃度較低的區(qū)域，能源工業(yè)結(jié)構(gòu)背景下形成的奎-獨(dú)-烏區(qū)域環(huán)境有利于大氣污染物的聚集和積累，大氣污染以本地污染為主.