離子輻照對316L 不銹鋼焊縫晶體結構與力學性能的影響

張偉偉，雷玉成，劉丹，李鑫

（江蘇大學，江蘇 鎮(zhèn)江 212013）

核能作為一種低碳、清潔環(huán)保、高效、可持續(xù)發(fā)展的新能源[1]，在全球能源轉型中發(fā)揮著越來越重要的作用，已成為未來清潔能源中不可或缺的重要組成部分。在反應堆中，結構材料常年承受中子輻照，這對結構材料提出了更嚴格的要求。核反應堆創(chuàng)始人費米就指出核技術成功的關鍵取決于反應堆內強輻照環(huán)境下材料的行為。核電結構材料在高溫、強輻射與強腐蝕等極端條件下服役[2]，研究反應堆結構材料的中子輻照損傷，對于核電的發(fā)展具有十分重要的作用。

離子輻照和中子輻照具有一定的相似性[3]，與中子輻照相比，離子輻照因其時間短、輻照參數方便調整等特點被廣泛用于材料輻照損傷的研究[4]。采用離子輻照模擬中子輻照是研究輻照損傷的一種重要手段。離子輻照研究主要包括離子輻照導致微觀結構變化[5—6]以及輻照損傷引起的輻照硬化[6—7]、輻照腫脹及輻照偏析[8]等。316L 奧氏體不銹鋼因其強度高、塑韌性好及耐腐蝕性能優(yōu)良，在核電中被廣泛使用[9]。對于316L 不銹鋼離子輻照損傷已經進行了大量研究，但是對316L 不銹鋼焊縫金屬卻研究較少。鎢極氬弧焊（Tungsten inert gas welding，TIG）作為工業(yè)常用加工方法之一[10—12]，在核電中也被廣泛使用，而焊縫作為核電結構的薄弱部位，有必要研究316L 不銹鋼焊縫金屬的輻照效應。

基于國內外有關離子輻照下材料行為的研究現狀，文中擬分別采用不同劑量的氦離子（He+）和氘離子（D+）輻照316L 不銹鋼TIG 焊焊縫金屬，研究氦離子與氘離子輻照對焊縫金屬晶體結構及力學性能的影響。

1 試驗

1.1 焊接試驗

使用4 mm 厚316L 奧氏體不銹鋼鋼板，采用自動TIG 焊焊接方法進行施焊。采用I 型坡口雙面焊的工藝，使用Φ1.2 mmER316L 焊絲，焊接工藝參數如下：焊接電流為120 A，電弧電壓為18 V，焊接速度為120 mm/min，氣體流量為10 L/min，送絲速度為0.34 m/min。使用線切割將焊縫切割成 10 mm×10 mm×3 mm 試樣，然后打磨拋光處理，最后干燥真空保存留作輻照試驗使用。316L 不銹鋼與焊縫金屬微觀組織如圖1 所示，可以發(fā)現316L 不銹鋼以多邊形奧氏體組織為主，還有少量δ鐵素體組成，焊縫金屬為奧氏體組織與枝晶狀鐵素體。

圖1 316L 不銹鋼與焊縫微金屬的微觀組織Fig.1 Microstructure of 316L stainless steel and weld metal

1.2 離子輻照

離子輻照試驗在GH-200 型離子注入機中完成。試驗中采用氦離子與氘離子進行輻照，離子注入劑量（每cm2的離子數量）分別為5×1015，1×1016，5×1016，在室溫下進行離子輻照試驗，具體輻照參數如表1 所示，其中離子能量為70 keV，離子束流為60 μA。

表1 試樣離子輻照參數Tab.1 Ion irradiation parameters of specimens

采用SRIM 軟件[13]分別計算不同劑量氦離子與氘離子輻照損傷情況，計算公式如式（1）所示，注入氦離子與氘離子在試樣中的濃度分布如式（2）所示[14]：

式中：Ddpa為原子平均離位數即輻照損傷量（Displacements per atom）；V為SRIM 軟件計算得到的試樣中產生的空位數；Φ為輻照劑量；ρ為試樣的原子數密度（每cm3的原子數量），ρ=8.454×1022；C為試樣內輻照離子濃度分布；R為SRIM 軟件計算得到的注入元素在試樣中的分布濃度。

通過SRIM 軟件計算離子輻照損傷量隨輻照深度分布的結果如圖2 所示。計算得到70 keV 氦離子輻照射程為470 nm，在230 nm 左右達到峰值損傷量，70 keV 氘離子輻照射程為780 nm，在430 nm 到達峰值損傷量。

圖2 輻照損傷量分布和注入的元素分布Fig.2 Distribution of injected elements and distribution of radiation damage

1.3 測試分析

使用X 射線衍射儀（XRD，D8 Advance）測試離子輻照對焊縫金屬晶體結構的影響，入射X 射線為Cu-Kα，X 射線衍射儀掃描速度為4 (°)/min，掃描范圍為 20°～90°。采用掃描電子顯微鏡（SEM，NovaNano 450）和激光共聚焦顯微鏡（LSCM，OLS4100）分析離子輻照前后焊縫金屬表面形貌和表面粗糙度的變化。離子輻照損傷層僅為幾百納米，而布氏硬度、洛氏硬度和維氏硬度等宏觀壓入硬度測試的方法難以表征輻照損傷層的硬度，因此采用納米壓痕（U9820A Nano Indenter G200）測試方法來測試焊縫金屬輻照損傷層的硬度。使用的壓頭為Berkovich三棱錐壓頭，為了獲得顯微硬度隨壓入深度變化的曲線，試驗中采用連續(xù)剛度模式測量焊縫金屬輻照前后表面顯微硬度的變化。為了測量離子輻照損傷層的顯微硬度，最大測量深度設定為1 μm，泊松比設置為0.25。

2 結果與分析

2.1 XRD 結果分析

離子輻照前后焊縫金屬XRD 衍射圖譜如圖3 所示，由圖3a 可以發(fā)現，輻照前焊縫金屬由γ相和α相組成，氦離子輻照后未產生新相，少量α相鐵素體組織是在316L 不銹鋼焊接過程中生成的。γ相（1 1 1）晶面離子輻照前后的變化如圖3b 所示，可以發(fā)現離子輻照后γ相（1 1 1）晶面向高角度發(fā)生輕微的偏移。由拉格方程2dsinθ=nλ可知，衍射角增加則晶體晶面間距減小。這是因為高能離子輻照過程中產生大量過飽和的間隙原子與空位原子對，這些輻照點缺陷的擴散遷移、聚集反應使焊縫金屬晶體的晶面間距發(fā)生變化。一般來說，間隙原子的大量聚集會導致晶體晶面間距減小，而空位原子的聚集則會導致晶體晶面坍塌，進而造成晶體晶面間距增大[15]。焊縫金屬中輻照產生的間隙原子和空位原子的擴散能力不同，間隙原子更容易擴散并聚集，更易于形成間隙原子團簇，所以晶體晶面間形成的間隙原子團要比空位原子團的數量要多得多。晶體晶面間的間隙原子團的產生導致晶體晶面間距減小，導致焊縫金屬γ相（1 1 1）晶面衍射峰向高角度偏移。

圖3 離子輻照前后XRD 衍射圖譜Fig.3 XRD diffraction patterns before and after ion irradiation

2.2 納米壓痕測試

XRD 衍射圖譜表明離子輻照后焊縫金屬晶體結構發(fā)生變化。組織結構決定力學性能。輻照后，結構發(fā)生了變化，焊縫金屬力學性能也將發(fā)生變化。離子輻照前后焊縫金屬納米壓痕測試的載荷-位移曲線如圖4 所示，可以發(fā)現壓入相同深度時，離子輻照試樣所需要的載荷較大，隨著離子輻照劑量的增加，所需載荷也增加。未輻照焊縫金屬在最大深度處載荷為56.4 mN，1#—3#參數下輻照后，焊縫金屬在最大深度處所需要的載荷分別為68.0，73.9，85.7 mN；4#—6#參數下輻照后，焊縫金屬在最大深度處所需要的載荷分別為74.5，82.8，85.8 mN。可以發(fā)現在最大深度處的載荷增加值隨輻照劑量的增加逐漸變緩，在相同劑量時氦離子輻照后焊縫金屬載荷增加值更大。

圖4 離子輻照前后焊縫金屬納米壓痕測試的載荷-深度曲線Fig.4 Load-depth curve of weld metal nanoindentation test before and after ion irradiation

離子輻照前后焊縫金屬納米壓痕測試的顯微硬度-位移曲線如圖5 所示，由于表面效應的存在，一般忽略0～50 nm 內的硬度，可以發(fā)現焊縫金屬顯微硬度隨壓入深度的增加而逐漸降低，即出現壓痕尺寸效應，當壓入深度超過一定范圍后，其硬度基本趨于平緩。納米壓痕測試結果表明，離子輻照后焊縫金屬顯微硬度明顯提高。試樣顯微硬度增加值隨輻照劑量變化曲線如圖6 所示，可以發(fā)現隨氘離子與氦離子輻照劑量的增大，焊縫金屬顯微硬度增加值也增大，但顯微硬度增加值隨劑量的增加并非呈線性增加關系，而是逐漸趨于飽和。其中在1#—3#參數下輻照后，焊縫金屬顯微硬度分別增加為1.02，1.34，1.77 GPa；在4#—6#參數下輻照后，焊縫金屬顯微硬度分別增加為1.58，1.84，2.15 GPa。

圖5 離子輻照前后焊縫金屬納米壓痕測試的顯微硬度-位移曲線Fig.5 Microhardness-displacement curve of weld metal nanoindentation test before and after ion irradiation

圖6 顯微硬度增加值隨輻照劑量變化曲線Fig.6 Change curve of microhardness increase value with radiation dose

輻照硬化是因為輻照產生的各種缺陷提高了位錯的運動阻力，而位錯的阻力源很多，主要可以分為源硬化和摩擦硬化2 種。源硬化是指輻照生成的點缺陷對位錯有釘扎作用，釘扎效應使材料中位錯的啟動應力增加。摩擦硬化是指輻照缺陷的生成使材料中位錯的運動阻力增加進而導致的硬化現象。離子輻照后，焊縫金屬中生成位錯、位錯環(huán)及氦泡等輻照缺陷，這些輻照缺陷將會提高位錯運動應力，導致焊縫金屬顯微硬度提高。氦泡等輻照缺陷將會破壞基體的連續(xù)性，其硬化效果與第二相析出物硬化相似，可視為沉淀顆粒對位錯的釘扎作用，這將會導致試樣顯微硬度提高。位錯環(huán)等強障礙位錯運動的缺陷用式（3）進行計算，而像氦泡等弱障礙的缺陷用式（4）進行計算[16]，顯微硬度增加值計算見式（5）：

式中：Δσy1為位錯環(huán)等強障礙導致材料硬度的增加值；M為Taylor 系數；α為障礙強度因子；μ為剪切模量；b為Burgers 矢量；N為障礙物的體積密度；d為障礙物的平均直徑；Δσy2為氦泡等弱障礙導致硬度的增加值。對于給定的材料，M，μ，b等為常數，可見焊縫金屬硬化率與輻照生成缺陷的密度和尺寸密切相關；ΔH為顯微硬度增加值。

與氘離子輻照相比，在相同條件下氦離子輻照后焊縫金屬硬化率更高。這是因為氦離子輻照硬化包括2 個方面：一方面氦離子輻照使焊縫金屬內部生成大量輻照缺陷，輻照缺陷會阻礙位錯運動，使焊縫金屬顯微硬度增加；另一方面氦原子不能溶解入鋼材中，氦離子輻照導致焊縫金屬中產生大量氦泡，氦泡將會破壞基體的連續(xù)性，氦泡與第二相相似，對位錯具有釘扎作用，從而使焊縫金屬的顯微硬度進一步增加。氘離子輻照硬化是由輻照生成缺陷所致，故氦離子輻照后焊縫金屬硬化率更大。

2.3 表面形貌

離子輻照除使焊縫金屬晶體結構與顯微硬度發(fā)生變化外，還會導致焊縫金屬表面生成輻照缺陷，如圖7 所示。圖7a 為離子輻照前焊縫金屬表面形貌，可以發(fā)現焊縫金屬在輻照前經過拋光預處理，焊縫金屬表面光滑平整，未發(fā)現孔洞。圖7b—d 與圖7e—g為離子輻照后焊縫金屬表面形貌，可以發(fā)現離子輻照后焊縫金屬表面形成呈圓球形分布的超細輻照孔洞，隨著離子輻照劑量的增加，輻照孔洞數量增多。這是因為離子輻照過程中離子轟擊濺射，使焊縫金屬表面形成輻照孔洞等表面缺陷。另一方面，離子輻照過程中焊縫金屬表面溫度升高，使焊縫金屬表面溫度高于其內部溫度，在溫度梯度的作用下輻照生成的空位型缺陷會沿著焊縫金屬表面擴散，然后聚集形成大尺寸空位型團簇，從而使焊縫金屬表面產生輻照孔洞。

圖7 離子輻照前后試樣表面形貌SEMFig.7 SEM image of sample surface morphology before and after ion irradiation.

焊縫金屬表面粗糙度與其表面輻照孔洞的大小及密度密切相關。離子輻照后焊縫金屬表面粗糙度增加值隨輻照劑量變化曲線如圖8 所示，可以發(fā)現離子輻照后，焊縫金屬表面粗糙度增加值隨輻照劑量的增加而增加，在低劑量時粗糙度增加較快，高劑量時粗糙度增加減緩。

圖8 焊縫金屬表面粗糙度增加值隨輻照劑量變化曲線Fig.8 Curve of increasing value of weld metal surface roughness with radiation dose

與氘離子輻照相比，氦離子輻照后形成的輻照孔洞明顯增大，輻照引起焊縫金屬表面粗糙度增加更多。這是因為氦離子輻照時，焊縫金屬表面形貌變化包括2 個部分：一方面氦離子輻照濺射使焊縫金屬表面形成輻照孔洞；另一方面氦離子不能溶解到焊縫金屬中，使氦離子在溫度梯度作用下向焊縫金屬表面擴散聚集，氦泡在焊縫表面聚集長大進而破裂，導致焊縫金屬表面輻照孔洞進一步變大。氘離子輻照后，試樣表面輻照孔洞主要受氘離子輻照濺射所致，而氘離子向試樣表面擴散聚集的數量遠遠小于氦離子擴散聚集的數量，從而使焊縫金屬表面的損傷作用減小。

3 結論

1）在晶體結構方面，離子輻照后316L 不銹鋼焊縫金屬γ相（1 1 1）晶面XRD 衍射峰向高角度發(fā)生偏移，XRD 結果表明，離子輻照后316L 不銹鋼焊縫金屬無新相生成。

2）在力學性能方面，離子輻照后316L 不銹鋼焊縫金屬出現輻照硬化現象，在1#—3#參數下輻照后，焊縫金屬顯微硬度分別增加了1.02，1.34，1.77 GPa；在4#—6#參數下輻照后，焊縫金屬顯微硬度分別增加了1.58，1.84，2.15 GPa。與氘離子輻照相比，氦離子輻照后焊縫金屬輻照硬化率更高。

3）在表面形貌方面，離子輻照后316L 不銹鋼焊縫金屬表面形成輻照孔洞，輻照孔洞隨輻照劑量的增加而增加。與氘離子輻照相比，氦離子輻照后焊縫金屬表面輻照孔洞更大。