基于EuCl3·6H2O晶體的光存儲(chǔ)*

李宗峰 劉端程 周宗權(quán)? 李傳鋒?

1) (中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué), 中國(guó)科學(xué)院量子信息重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 合肥 230026)

2) (中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué), 中國(guó)科學(xué)院量子信息與量子科技創(chuàng)新研究院, 合肥 230026)

量子存儲(chǔ)器是構(gòu)建未來(lái)大規(guī)模量子網(wǎng)絡(luò)的核心器件.由于具有超長(zhǎng)的量子相干壽命, 稀土摻雜晶體逐漸成為最有希望實(shí)現(xiàn)實(shí)用量子存儲(chǔ)的材料之一.然而摻雜晶體中不可避免的晶格畸變限制了該類材料的吸收深度和存儲(chǔ)效率.純稀土化合物晶體則同時(shí)滿足了低晶格畸變和高稀土離子密度的需求, 有望實(shí)現(xiàn)高光存儲(chǔ)效率.EuCl3·6H2O晶體是目前研究較多的一種純稀土化合物晶體, 已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了低于超精細(xì)能級(jí)間距的光學(xué)非均勻展寬, 并且理論預(yù)測(cè)的自旋相干壽命可達(dá)1000 s, 是一種頗具潛力的量子存儲(chǔ)材料.目前光存儲(chǔ)或量子存儲(chǔ)功能僅僅在稀土摻雜晶體中實(shí)現(xiàn)過(guò), 尚無(wú)實(shí)驗(yàn)報(bào)道純稀土化合物晶體中的光存儲(chǔ)現(xiàn)象.本文報(bào)告了在EuCl3·6H2O晶體中實(shí)現(xiàn)了原子頻率梳型光存儲(chǔ).通過(guò)降溫法生長(zhǎng)得到了EuCl3·6H2O單晶, 實(shí)驗(yàn)測(cè)得其7F0→5D0 躍遷相干時(shí)間為55.7 μs, 存儲(chǔ)時(shí)間1 μs時(shí)的存儲(chǔ)效率為1.71%, 展現(xiàn)了這種材料實(shí)現(xiàn)光量子存儲(chǔ)的原理可行性.通過(guò)分析溫度依賴的吸收線頻率移動(dòng), 指出在這一材料中實(shí)現(xiàn)高效率光存儲(chǔ)的主要挑戰(zhàn)在于高效率的光譜燒孔.

1 引 言

構(gòu)建大規(guī)模量子網(wǎng)絡(luò)已成為當(dāng)代量子信息科學(xué)的一個(gè)關(guān)鍵主題.由于光纖中指數(shù)級(jí)的光子損耗, 地面糾纏分發(fā)的距離當(dāng)前被限制在百公里量級(jí)[1].為了實(shí)現(xiàn)遠(yuǎn)距離的糾纏分發(fā)和量子態(tài)傳輸,需要基于量子存儲(chǔ)器和糾纏交換構(gòu)建量子中繼[2].到目前為止, 已有多種物理系統(tǒng)實(shí)現(xiàn)了量子存儲(chǔ)功能, 具體包括氣態(tài)原子系綜[3-5]、單原子[6,7]、NV色心[8]和稀土摻雜晶體[9,10].由于稀土離子的 4 f 電子被外層 5s 和 5p 電子所屏蔽, 所以即使在固體中稀土離子仍然保持著近似自由離子的光譜特征和較長(zhǎng)的相干時(shí)間.因此稀土摻雜晶體作為固態(tài)系統(tǒng)已在光存儲(chǔ)及量子存儲(chǔ)方面展現(xiàn)出諸多優(yōu)勢(shì), 如長(zhǎng)存儲(chǔ)時(shí)間[11-13]、大存儲(chǔ)帶寬[14,15]、多模式存儲(chǔ)[16-21]、可集成性[14,22-24]以及直接支持通信波段[25-27]等.

而稀土離子 4 f—4f 躍遷有著高相干時(shí)間的同時(shí)也伴隨著與光場(chǎng)的弱相互作用.弱吸收導(dǎo)致的介質(zhì)低吸收深度限制了稀土摻雜晶體的存儲(chǔ)效率上限.而由于雜質(zhì)稀土離子帶來(lái)的晶格畸變導(dǎo)致了吸收線展寬的增加和光譜密度的降低, 因此通常不能直接增加稀土離子濃度來(lái)獲得更高的吸收深度.當(dāng)前基于稀土摻雜晶體的量子存儲(chǔ)實(shí)驗(yàn)都使用濃度在0.1%以下的低摻雜晶體[10,24,28-30], 導(dǎo)致了晶體光學(xué)吸收深度在較低的1-10 cm-1量級(jí).因此在當(dāng)前眾多的基于稀土摻雜晶體的存儲(chǔ)演示實(shí)驗(yàn)中只有一個(gè)實(shí)現(xiàn)了超過(guò)50%的存儲(chǔ)效率, 而且使用了長(zhǎng)達(dá)2 cm的晶體并引入了側(cè)面泵浦的復(fù)雜泵浦方案[10].

一個(gè)解決上述問(wèn)題的思路是使用全濃度的純稀土化合物晶體.其晶格環(huán)境純凈, 沒(méi)有摻雜導(dǎo)致晶格畸變, 而且有著極高的光學(xué)密度.EuCl3·6H2O晶體是非均勻展寬最窄的稀土材料之一[31,32], 近年來(lái), 有關(guān)該材料在量子信息中的應(yīng)用已有一系列研究.Ahlefeldt等[33]已經(jīng)在同位素提純的Eu35Cl3·6H2O晶體中觀察到7F0→5D0躍遷的非均勻展寬為25 MHz, 該非均勻展寬已經(jīng)小于超精細(xì)能級(jí)間距.氘化后晶體(EuCl3·6D2O)的光學(xué)布居數(shù)壽命和光學(xué)相干時(shí)間分別達(dá)到了2.6 ms和740 μs[34],并且根據(jù)哈密頓量預(yù)測(cè)在特定的磁場(chǎng)大小和方向下, EuCl3·6H2O的超精細(xì)相干時(shí)間可以達(dá)到60 s,在氘化后有望達(dá)到1000 s[35].此外, 通過(guò)對(duì)EuCl3·6H2O晶體摻雜少量其他稀土離子, Ahlefeldt等[36]已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了該晶體內(nèi)鄰近Eu3+離子的受控光譜操縱, 展現(xiàn)出該晶體作為量子處理器的潛力.這些研究證明了該種材料在量子信息方面的諸多潛在應(yīng)用, 然而至今仍沒(méi)有在這一類純稀土化合物晶體中觀察到過(guò)光量子存儲(chǔ)的現(xiàn)象.

本文在EuCl3·6H2O中實(shí)現(xiàn)了微秒量級(jí)的光信號(hào)存儲(chǔ).通過(guò)降溫法晶體生長(zhǎng)獲得EuCl3·6H2O單晶, 使用光子回波方法測(cè)得了晶體7F0→5D0躍遷的相干時(shí)間為55.7 μs, 并基于原子頻率梳(atomic frequency comb, AFC)這 一 量 子 存 儲(chǔ)方案實(shí)現(xiàn)了經(jīng)典光的存儲(chǔ), 其存儲(chǔ)1 μs時(shí)的存儲(chǔ)效率為1.71%.EuCl3·6H2O晶體在低溫下7F0→5D0躍遷頻率偏移量與溫度的關(guān)系被定量地刻畫(huà)出來(lái).

2 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容及結(jié)果

EuCl3·6H2O是一種無(wú)色、易潮解、質(zhì)地較軟的晶體, 單晶幾何外形為扁平的長(zhǎng)六邊形結(jié)構(gòu), 屬于單斜晶系, 具有C2對(duì)稱性.該晶體生長(zhǎng)過(guò)程與我們近期報(bào)道的NdCl3·6H2O晶體生長(zhǎng)方法一致[37].圖1給出了實(shí)驗(yàn)用EuCl3·6H2O單晶, 厚度約2 mm.圖中虛線內(nèi)區(qū)域?yàn)榇鎯?chǔ)實(shí)驗(yàn)所使用部分,晶體中心為生長(zhǎng)初期籽晶附近的缺陷以及懸掛籽晶用的尼龍線.如圖1所示, 晶體的C2軸為垂直于晶體通光面的方向.

圖1 EuCl3·6H2O晶體, 厚度約2 mm, 虛線內(nèi)為存儲(chǔ)實(shí)驗(yàn)所用區(qū)域.晶體的三個(gè)軸向標(biāo)示在示意圖中, C2軸沿晶體的[010]的方向Fig.1.The EuCl3·6H2O crystal used in experiments, with the thickness of 2 mm.The dashed box indicates the area used in the experiment.Crystal’s axes are shown in the lower graph, with the C2 axis along [010] dirction.

2.1 7 F0→5D0 躍遷的相干時(shí)間測(cè)量

實(shí)驗(yàn)裝置如圖2所示.激光源為一臺(tái)倍頻的半導(dǎo)體激光器, 通過(guò)一個(gè)外部超穩(wěn)參考腔實(shí)現(xiàn)頻率穩(wěn)定, 使其激光線寬小于10 kHz.晶體被置于溫度為3.5 K的低溫腔中, 后續(xù)實(shí)驗(yàn)均在低溫腔的低震動(dòng)時(shí)間周期內(nèi)完成.一個(gè)雙次通過(guò)的聲光調(diào)制器(AOM 1)被置于樣品前的光路中, 以實(shí)現(xiàn)光開(kāi)關(guān)和頻率移動(dòng)效果.另一個(gè)單次通過(guò)的聲光調(diào)制器(AOM 2)置于樣品之后, 用作光開(kāi)關(guān)以阻斷強(qiáng)光進(jìn)入后面的光電探測(cè)器(Thorlabs PDA10A).兩個(gè)AOM由一個(gè)八通道任意波形發(fā)生器(HDAWG,Zuich Instruments)驅(qū)動(dòng).

圖2 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖.激光器輸出的580 nm激光被一個(gè)聲光調(diào)制器(AOM 1)所調(diào)制, 并入射到低溫系統(tǒng)內(nèi)的晶體樣品(Crystal)上.輸出光場(chǎng)被另一個(gè)聲光調(diào)制器(AOM 2)所調(diào)制, 最終由探測(cè)器(PD)探測(cè)Fig.2.Illustration of the experimental setup.The 580 nm laser is modulated by an acousto-optic modulator (AOM 1)and injected into the crystal sample which is cooled down to 3.5 K by a cryostat.The output laser beam is controlled by another AOM (AOM 2) and finally detected by a photodiode (PD).

該實(shí)驗(yàn)使用的EuCl3·6H2O晶體的吸收深度高達(dá)1000 dB/cm量級(jí), 當(dāng)光沿C2軸方向傳播時(shí)吸收深度最小[34].為了獲得相對(duì)適中的吸收深度,實(shí)驗(yàn)中光場(chǎng)在晶體表面的入射角大約15° (也就是光場(chǎng)傳播方向與C2軸夾角).激光聚焦在晶體上的光斑直徑約為35 μm.在3.5 K溫度下晶體中Eu3+離子的7F0→5D0躍遷頻率為517.148 THz.

光學(xué)躍遷的相干時(shí)間通過(guò)光子回波方法測(cè)得.兩個(gè)持續(xù)時(shí)間為2 μs, 功率密度為730 W/cm-2的光脈沖相繼進(jìn)入晶體.記第一脈沖進(jìn)入晶體的時(shí)間為0時(shí)刻, 第二脈沖進(jìn)入晶體的時(shí)刻為 τ /2 , 則在 τ時(shí)刻晶體將自發(fā)產(chǎn)生一同向光脈沖.實(shí)驗(yàn)中使用外差方法探測(cè)此回波脈沖.在 τ 時(shí)刻前后開(kāi)啟AOM 1,輸入一束頻率相差46.2 MHz的光脈沖, 則該脈沖與晶體自發(fā)產(chǎn)生的回波脈沖將形成拍頻.將光電探測(cè)器的信號(hào)通過(guò) ( 46.2±3)MHz 的帶通濾波器后,送入鎖相放大器, 從而解調(diào)出回波脈沖信號(hào).實(shí)驗(yàn)測(cè)得回波脈沖幅度衰減如圖3所示.對(duì)圖中數(shù)據(jù)執(zhí)行單指數(shù)擬合, 可以得到晶體中Eu3+離子的光學(xué)相干時(shí)間(T2)為 ( 55.7± 2.3) μs.此處測(cè)得相干時(shí)間略低于Ahlefeldt等[34]測(cè)得的77 μs.此處相干時(shí)間的差異可能是由于實(shí)際測(cè)量所處的頻率位置不同(相差約1.05 GHz).

圖3 EuCl3·6H2O晶體的光子回波幅度隨時(shí)間的衰減曲線.擬合得到相干時(shí)間(T2)為(55.7 ± 2.3) μsFig.3.The decay curve of two-pulse photon echo amplitude with time in EuCl3·6H2O.The optical coherence time(T2) is (55.7 ± 2.3) μs by fitting the data to a single exponential decay.

2.2 原子頻率梳存儲(chǔ)

原子頻率梳(AFC)存儲(chǔ)方案是一種基于非均勻展寬調(diào)制的系綜量子存儲(chǔ)方案[38].AFC方案是目前稀土離子摻雜晶體中唯一可行的自旋波量子存儲(chǔ)方案[17,29], 具有低噪聲和多模式存儲(chǔ)的優(yōu)勢(shì).AFC方案通過(guò)使用特定頻率的光泵浦樣品, 使其吸收譜特定位置出現(xiàn)吸收減弱(即光譜燒孔技術(shù)),從而將樣品的吸收譜被制備為由等頻率間隔 Δ 的多個(gè)吸收峰構(gòu)成的梳狀頻譜結(jié)構(gòu).當(dāng)一個(gè)頻率展寬小于AFC展寬的光子輸入介質(zhì)時(shí), 該光子被該頻率梳吸收, 此時(shí)離子系綜態(tài)可以表示為

各離子的失諧量為 δj=mjΔ ( mj為整數(shù)).于是當(dāng)時(shí)間達(dá)到 2 π/Δ 時(shí), 各離子隨時(shí)間演化的相位項(xiàng)e-iδjt將重新統(tǒng)一, 此時(shí)系綜將自發(fā)形成回波脈沖.

圖4(a)所示為153Eu3+離子在EuCl3·6H2O晶體中的7F0→5D0躍遷能級(jí)結(jié)構(gòu)[33].中心頻率為 f1,f2和 f3的三束激光分別與 g3→e3, g1→e2, g2→e3躍遷共振, 用來(lái)選擇非均勻展寬中的一類離子, 稱為類清空操作.三束激光的平均功率約8 mW, 掃頻帶寬為5 MHz, 持續(xù)300 ms.完成類 清 空 后,通過(guò)掃描 f2和 f3躍 遷(帶 寬5 MHz, 持 續(xù)時(shí)間為220 ms), 使得該類離子的電子都處在 g3能級(jí)上,該步驟被稱為自旋極化.類清空和自旋極化完成后, 使用并行制梳脈沖[19]在 g3→e3躍遷上制備帶寬為5 MHz的頻率梳結(jié)構(gòu).制梳過(guò)程使用的激光功率約5 mW, 持續(xù)時(shí)間共226 ms.

圖4(b)為目標(biāo)頻率附近的光譜結(jié)構(gòu).躍遷 f2和 f3頻率處的燒孔效果為類清空和自旋極化的結(jié)果, f1處為制得的頻率梳結(jié)構(gòu).由于AFC存儲(chǔ)效率受吸收深度影響, 因此選擇偏離吸收中心以獲得合適的吸收深度.光存儲(chǔ)的效果如圖5(a)所示, 黑色曲線為入射光脈沖, 紅色曲線表示透射光脈沖和存儲(chǔ)1 μs后的再發(fā)射脈沖.存儲(chǔ)時(shí)間為1 μs時(shí)的效率為 ( 1.71± 0.04)%.AFC理論存儲(chǔ)效率可由AFC結(jié)構(gòu)參數(shù)計(jì)算得到[9]:

圖4 (a) 153Eu3+離子能級(jí)結(jié)構(gòu); (b)在偏離中心頻率位置上制備的AFC結(jié)構(gòu), 其頻率中心為517.14873 THz, 插圖為放大的AFC光譜結(jié)構(gòu)Fig.4.(a) The energy diagram of 153Eu3+.Three beams with center frequency of f 1 , f 2 and f 3 are applied in a certain sequence to accomplish the spectral-hole burning for AFC preparation.(b) The prepared AFC structure with the center frequency is 517.14873 THz.Inset: enlarged view of the AFC structure.

其中F為梳精細(xì)度, d是吸收深度, d0是本底吸收深度.實(shí)驗(yàn)中AFC結(jié)構(gòu)參數(shù)為 d =1.00±0.08 ,d0=0.17±0.05 , F =1/0.61 , 計(jì)算得到理論估計(jì)的AFC效率為 ( 1.75± 0.11)%, 與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符.通過(guò)調(diào)整泵浦控制的AFC梳間距可以改變AFC存儲(chǔ)時(shí)間, 圖5(b)進(jìn)一步給出了AFC存儲(chǔ)效率隨存儲(chǔ)時(shí)間的變化, 實(shí)際測(cè)得的最長(zhǎng)存儲(chǔ)時(shí)間為10 μs.

圖5 (a) AFC光存儲(chǔ)1 μs結(jié)果, 存儲(chǔ)1 μs時(shí)的效率為 ( 1.71±0.04)% , 與根據(jù)圖4(b)得到的AFC參數(shù)理論計(jì)算值(1.75±0.11)% 相符; (b)存儲(chǔ)時(shí)間為0.5-10 μs時(shí)AFC存儲(chǔ)效率變化, 由四次測(cè)量數(shù)據(jù)平均得到Fig.5.(a) The AFC memory with a storage time of 1 μs.The storage efficiency at 1 μs is ( 1.71±0.04)% , which agrees with the theoretical efficiency of ( 1.75±0.11)% , estimated from the AFC structure shown in Fig.4(b).(b) The storage efficiency with storage time from 0.5 μs to 10 μs.Each data point is averaged by four measurements.

3 7 F0→5D0 躍遷能級(jí)間距與溫度的依賴關(guān)系

實(shí)驗(yàn)中燒孔效果不理想導(dǎo)致AFC存儲(chǔ)效率不佳.一個(gè)可能的原因是燒孔過(guò)程中樣品升溫導(dǎo)致無(wú)法實(shí)現(xiàn)高效率燒孔.為了分析這一可能原因, 首先測(cè)定7F0→5D0躍遷的中心吸收頻率與樣品溫度的依賴關(guān)系(圖6).在最低工作溫度(3.5 K)下, 吸收中心位于517.14812 THz.

圖6 溫度導(dǎo)致的 7 F0→5D0 躍遷頻率偏移及理論擬合Fig.6.The line shift of 7 F0→5D0 depending on the sample temperature.The curve is fitted using two-phonon Raman-process model[39,40], giving α=(4.22±0.57)cm-1 and T D=(144.1±6.2)K for this crystal.

根據(jù)文獻(xiàn)[39, 40], 躍遷頻率隨溫度的變化是由于電子能級(jí)與熱激發(fā)聲子發(fā)生了耦合.對(duì)于單聲子過(guò)程, 只有能級(jí)間距與聲子能量匹配的躍遷被影響, 在本晶體中為7F0→7Fn的躍遷, 因此此處忽略.對(duì)于更高能級(jí)間距的躍遷, 可以考慮雙聲子拉曼過(guò)程模型[39].在該模型的描述下只存在兩個(gè)自由參數(shù): 耦合強(qiáng)度系數(shù)和等效德拜溫度.等效德拜溫度描述了參與相互作用的最大聲子能量規(guī)模.在該模型下與溫度相關(guān)的頻率偏移量為

其中T為溫度, TD為德拜溫度, α 為聲子耦合強(qiáng)度.使用 (3)式擬合結(jié)果如圖6所示.擬合得到此晶體的耦合強(qiáng)度 α =(4.22±0.57)cm-1, 德拜溫度 TD=(144.1±6.2)K .與Eu:YSO晶體相比[40],EuCl3·6H2O晶體有著更低的聲子耦合強(qiáng)度和更低的德拜溫度.(Eu:YSO中的兩個(gè)site的數(shù)據(jù)為:α=50 , 90 cm-1; TD=420 , 570 K)

為理解各參數(shù)意義, (3)式在低溫和高溫下可以分別近似寫(xiě)成(誤差小于5%)[40]:

可知 α 為描述頻率偏移量隨溫度變化快慢的常量因子, 而 TD描述了頻率偏移曲線的橫向縮放.頻率偏移量在低溫下與溫度為4次方關(guān)系, 在高于德拜溫度時(shí)近似為線性關(guān)系.由于聲子參與相互作用的模型不同, 這里擬合得到的德拜溫度與描述熱容的德拜溫度并不相同[40].

實(shí)驗(yàn)中觀察到持續(xù)掃頻晶體吸收線將導(dǎo)致其頻率整體偏移.使用功率約7 mW的光掃頻200 MHz,持續(xù)幾秒鐘, 導(dǎo)致頻率移動(dòng)了0.5-1 GHz, 對(duì)應(yīng)晶體的局域溫度達(dá)到了25 K左右.如此明顯的加熱效應(yīng)說(shuō)明大范圍掃頻燒孔時(shí)大部分光能被晶體吸收, 部分通過(guò)非輻射躍遷轉(zhuǎn)化為熱能從而使晶體局域升溫.局部升溫后, 樣品的自旋布居數(shù)壽命以及光學(xué)能級(jí)壽命都將受到顯著影響從而限制了燒孔的實(shí)際效果.

4 結(jié) 論

本文實(shí)現(xiàn)了EuCl3·6H2O單晶的生長(zhǎng)及光存儲(chǔ)應(yīng)用的初步實(shí)驗(yàn)探索.實(shí)驗(yàn)測(cè)得7F0→5D0躍遷的相干時(shí)間為55.7 μs, 在這個(gè)相干躍遷上基于原子頻率梳方案實(shí)現(xiàn)了光信號(hào)的存儲(chǔ), 存儲(chǔ)1 μs時(shí)的存儲(chǔ)效率為1.71%.由于實(shí)驗(yàn)中未能實(shí)現(xiàn)理想的燒孔效果, 因此圖4中AFC存在較高的本底吸收,導(dǎo)致了較低的存儲(chǔ)效率.通過(guò)對(duì)晶體吸收線偏移與樣品溫度依賴關(guān)系的分析, 初步判定實(shí)驗(yàn)中用于泵浦燒孔的激光可能導(dǎo)致了樣品的顯著加熱效應(yīng), 這可能為燒孔效果帶來(lái)較為本質(zhì)的限制.本文結(jié)果證明了利用純稀土化合物晶體實(shí)現(xiàn)光量子存儲(chǔ)原理的可行性, 同時(shí)也揭示了其中的一個(gè)核心技術(shù)難點(diǎn), 即高效率的光譜燒孔制備.