基于 A 2Π1/2←X2Σ1/2 躍遷的CaH分子激光冷卻光譜理論研究*

尹俊豪 楊濤 印建平

(華東師范大學(xué), 精密光譜科學(xué)與技術(shù)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室, 上海 200062)

冷分子是當(dāng)下物理學(xué)的前沿領(lǐng)域和熱點(diǎn)研究方向之一, 早在2004年就有科學(xué)家提出將CaH分子作為激光冷卻與磁光囚禁的候選分子.本文首先用三種方法(莫爾斯勢(shì)法、閉合近似法和RKR反演法)計(jì)算CaH分子的弗蘭克-康登因子, 證實(shí)了CaH的 X 2Σ1/2 態(tài)和 A 2Π1/2 態(tài)之間具有高度對(duì)角化的弗蘭克-康登因子矩陣.隨后,采用有效哈密頓量的方法研究了基態(tài) X 2Σ1/2 的超精細(xì)能級(jí)結(jié)構(gòu)和 A2Π1/2(J=1/2,+)←X2Σ1/2(N=1,-)躍遷的超精細(xì)躍遷分支比, 并提出可同時(shí)覆蓋超精細(xì)能級(jí)的邊帶調(diào)制方案.最后, 為探究CaH分子磁光囚禁的相關(guān)性質(zhì), 計(jì)算了 | X,N=1,-〉 態(tài)的塞曼效應(yīng)和 J 混合下的朗德 g 因子.以上工作不僅證明了激光冷卻和磁光囚禁CaH分子的可行性, 而且對(duì)天體物理學(xué)中的光譜分析、超冷分子碰撞以及探索基本對(duì)稱(chēng)性破缺等基礎(chǔ)物理學(xué)的相關(guān)研究也具有一定的參考意義.

1 引 言

近三十年來(lái), 激光冷卻和俘獲原子是物理科學(xué)的熱點(diǎn)研究方向之一, 將原子系統(tǒng)冷卻到超冷溫度并控制其量子態(tài)的技術(shù)已經(jīng)在物理科學(xué)領(lǐng)域取得了諸多進(jìn)展, 包括冷原子鐘[1-3]、量子簡(jiǎn)并氣體[4-7]、基礎(chǔ)物理精密測(cè)量[8-12]、微小力的傳感器[13,14]以及量子模擬和計(jì)算的新平臺(tái)[15,16]等.與原子相比, 分子的自由度更多, 這直接導(dǎo)致了其更復(fù)雜的內(nèi)部能級(jí)結(jié)構(gòu).科學(xué)家們提出了許多設(shè)想,希望利用這種更豐富的分子能級(jí)結(jié)構(gòu), 對(duì)超冷原子的工作進(jìn)行擴(kuò)展并開(kāi)辟通向全新研究領(lǐng)域的途徑.相較于原子體系, 超冷分子在一些領(lǐng)域具有一定關(guān)鍵優(yōu)勢(shì), 比如冷分子碰撞、冷化學(xué)、多體相互作用和基礎(chǔ)物理中如尋找基本對(duì)稱(chēng)破缺等[17-26].

早在2004年, Di Rosa[27]指出某些分子的特定電子態(tài)之間可以形成有效的封閉循環(huán), 進(jìn)而存在進(jìn)行分子激光冷卻的可能性, 這拉開(kāi)了分子激光冷卻研究的序幕.2009年美國(guó)耶魯大學(xué)的DeMille課題組演示了SrF分子束的橫向偏轉(zhuǎn)[28], 隨后在2010年進(jìn)行了橫向激光冷卻[29].他們又在2012年繼續(xù)演示了縱向激光冷卻實(shí)驗(yàn), 將SrF分子的速度減小至50 m/s[30].2013年, 美國(guó)實(shí)驗(yàn)天體物理聯(lián)合研究所(JILA)的Ye小組[31]報(bào)道了橫向激光冷卻YO的實(shí)驗(yàn)結(jié)果.2014年, 英國(guó)帝國(guó)理工學(xué)院的Hinds小組[32]演示了縱向激光對(duì)CaF分子的減速和冷卻實(shí)驗(yàn).美國(guó)哈佛大學(xué)的Doyle小組與Hinds小組合作, 在2016年實(shí)現(xiàn)了將CaF分子減速到15 m/s以下的效果[33,34].激光冷卻BaH[35],BaF[36]和YbF[37]也有新的實(shí)驗(yàn)進(jìn)展.此外, 最近也有一些科研團(tuán)隊(duì)將激光冷卻的對(duì)象從雙原子分子擴(kuò)展到多原子分子, 比如Doyle小組[38]已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了SrOH的一維激光冷卻, 分子的橫向溫度能降低到750 μK.

CaH廣泛存在于太陽(yáng)黑子、恒星、星云和星際介質(zhì)中, 其光譜數(shù)據(jù)在天體物理分析和模擬中非常重要[39-42].例如對(duì)于矮星的光譜分析中, 科學(xué)家們利用CaH低重力光譜特征作為年齡指標(biāo), 觀(guān)察并分析各種矮星的光譜以研究其剩余年齡上限[43].此外, CaH分子等堿土金屬氫化物類(lèi)型分子有不可忽視的永久電偶極矩貢獻(xiàn) ( X2Σ1/2態(tài), CaH ～2.94 Debye, SrH ～ 3.296 Debye, BaH ～ 3.698 Debye),這使得它們能夠在磁光囚禁(MOT)獲得的長(zhǎng)相干測(cè)量時(shí)間下的精密測(cè)量實(shí)驗(yàn)中靈敏度大大提高, 例如電子電偶極矩(eEDM)的精密測(cè)量[44,45].更重要的是, CaH被提出可以作為激光冷卻的候選分子[27].近些年來(lái)科學(xué)家們對(duì)于CaH的光譜進(jìn)行了廣泛的研究和分析[40,46-50].其中針對(duì)分子激光冷卻,有科學(xué)家使用從頭算法(ab initio)研究了CaH分子的相關(guān)性質(zhì)[50], 結(jié)果表明CaH分子具有進(jìn)行激光冷卻實(shí)驗(yàn)的基本條件: 1) CaH分子的A2Π1/2←X2Σ1/2躍遷具有高度對(duì)角化的弗蘭克-康登(Franck-Condon, F-C)因子; 2) 短的激發(fā)態(tài)A2Π1/2態(tài)壽命(33.2 ns)[49]; 3) 沒(méi)有中間態(tài)的干擾.但是, 這也只是初步判斷CaH分子存在作為激光冷卻實(shí)驗(yàn)候選分子的可能性, 要進(jìn)行分子激光冷卻深度理論模擬甚至實(shí)驗(yàn)僅僅有這些數(shù)據(jù)是遠(yuǎn)遠(yuǎn)不夠的.本文因此對(duì)CaH分子 X2Σ1/2態(tài)的超精細(xì)能級(jí)、 A2Π1/2← X2Σ1/2躍遷的超精細(xì)躍遷分支比和塞曼效應(yīng)等分子激光冷卻的關(guān)鍵信息進(jìn)行了較為深入的研究.

我們首先采用三種方法, 即莫爾斯勢(shì)法、閉合近似法和RKR反演法(Rydberg-Klein-Rees inversion), 證明了CaH的F-C因子矩陣是高度對(duì)角化的.隨后, 提出了相應(yīng)的振動(dòng)態(tài)激光冷卻方案.運(yùn)用有效哈密頓量和矩陣對(duì)角化法計(jì)算CaH分子X(jué)2Σ1/2態(tài)的超精細(xì)能級(jí)結(jié)構(gòu)、 X2Σ1/2(N=1,-) 態(tài)的 J混 合 和 A2Π1/2(J=1/2,+)←X2Σ1/2(N=1,-) 躍遷的超精細(xì)躍遷分支比, 并設(shè)計(jì)了能同時(shí)覆蓋 X2Σ1/2( N=1,-) 態(tài)下的四個(gè)子能級(jí)的邊帶調(diào)制方案.最后, 為探究CaH分子應(yīng)用磁光囚禁的特征, 計(jì)算了基態(tài)的塞曼能移和相應(yīng)的朗德g因子.

2 X2∑1/2與A2∏1/2之間的振動(dòng)態(tài)躍遷和F-C因子

在計(jì)算 A2Π1/2→X2Σ1/2躍遷的F-C因子時(shí),采取了三種計(jì)算方法: 閉合近似法、莫爾斯勢(shì)法和RKR反演法.

閉合近似是一種粗略估計(jì)雙原子分子(如CeO,CrH, CrO, CuH, GeH, LaO, NiH, SnH和ZnH等) F-C因子的計(jì)算方法[51], 它在天體物理學(xué)中被廣泛使用; Morse勢(shì)是一種對(duì)雙原子分子間勢(shì)能的簡(jiǎn)易解析模型[52], 其曲線(xiàn)的方程形式為 V(r)=De[(1-e-α(r-re))2-1] , 這里 r 是核間距, re是平衡核間距, De是平衡解離能, α 是莫爾斯參量, De=和 ωeχe分別代表了約化質(zhì)量 μ1μ2/(μ1+μ2) 、標(biāo)準(zhǔn)諧性常數(shù)和非諧性常數(shù); RKR反演法[53]是利用WKB近似來(lái)獲得不同振動(dòng)能級(jí)的經(jīng)典拐點(diǎn), 并利用這些拐點(diǎn)去擬合勢(shì)能曲線(xiàn), 再通過(guò)解振動(dòng)方程得到F-C因子, 該方法只能適用于雙原子分子, 我們計(jì)算時(shí)使用到了Roy教授[54]開(kāi)發(fā)的Level程序.下面的計(jì)算中, 所有參數(shù)取值均來(lái)自于實(shí)驗(yàn), 表1列出了CaH分子X(jué)2Σ1/2態(tài)和 A2Π1/2態(tài)的相關(guān)參數(shù).

表1 CaH分子相關(guān)電子態(tài)光譜學(xué)參數(shù)Table 1.Parameters for involved electronic states of CaH.

在表2中列出了CaH分子的部分F-C因子,發(fā)現(xiàn)三種方法得到的結(jié)果與參考文獻(xiàn)中的結(jié)果幾乎一致.圖1是將F-C因子矩陣可視化后的結(jié)果,可以看到, 在低振動(dòng)態(tài)的F-C因子矩陣的對(duì)角化程度是非常高的.此外, 還計(jì)算了電子振動(dòng)態(tài)的躍遷波長(zhǎng).計(jì)算結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果符合得很好, 部分躍遷波長(zhǎng)被列于表3中.這里采用的躍遷頻率計(jì)算公式為其中下角標(biāo)“ u ”和“ l ”分別表示上態(tài)與下態(tài), Te為相應(yīng)電子態(tài)的最低能量, 而 υ 代表振動(dòng)量子數(shù).注意這里標(biāo)準(zhǔn)諧性常數(shù) ωe和非諧性常數(shù) ωeχe的單位為cm-1.

表2 用三種方法(閉合近似法、莫爾斯勢(shì)法和RKR反演法)計(jì)算的CaH分子的部分F-C因子Table 2.Calculated Franck-Condon factors of CaH by the closed-form approximation method, the Morse potential method and the RKR inversion method.

圖1 CaH分子高度對(duì)角化的F-C因子矩陣Fig.1.Highly diagonalized F-C factor matrix of CaH.

表3 CaH分子 X 2Σ1/2 態(tài)和 A 2Π1/2 間躍遷波長(zhǎng)的計(jì)算值和實(shí)驗(yàn)值, 括號(hào)內(nèi)的數(shù)值代表最后位的不確定度(標(biāo)準(zhǔn)偏差)Table 3.Comparison between the calculated and experimental results of the transition wavelengths between X 2Σ1/2 and A 2Π1/2 states of CaH.Numbers in parentheses indicate the uncertainty (standard deviation) in the last figures.

根據(jù)上面的討論, 我們確定了CaH在 A2Π1/2→X2Σ1/2躍遷上具有高度對(duì)角化的F-C因子.因此,我們選擇 A2Π1/2態(tài)與 X2Σ1/2態(tài)為構(gòu)建激光冷卻準(zhǔn)封閉躍遷循環(huán)的上下兩個(gè)電子態(tài).圖2是本文設(shè)計(jì)的電子振動(dòng)態(tài)激光冷卻方案, 其中的藍(lán)線(xiàn)表示泵浦激光, 綠色虛線(xiàn)表示從 A2Π1/2態(tài)自發(fā)輻射回X2Σ1/2態(tài)各振動(dòng)能級(jí)的衰變率, 即F-C因子.由于f00+ f01+ f02＞ 0.9999, 在這個(gè)準(zhǔn)封閉躍遷循環(huán)當(dāng)中可以散射幾乎1 × 104個(gè)光子.這里, λυυ′表示從 X2Σ1/2態(tài)到 A2Π1/2態(tài)不同振動(dòng)能級(jí)的躍遷波長(zhǎng), 其中主躍遷 λ00= 692.996 nm.

圖2 CaH分子準(zhǔn)封閉躍遷循環(huán)的激光冷卻方案.其中的藍(lán)線(xiàn)表示泵浦激光, λ υυ′ 表示泵浦激光的躍遷波長(zhǎng), 綠色虛線(xiàn)表示從 A 2Π1/2 態(tài)自發(fā)輻射的衰變率, 即F-C因子fυ′υFig.2.Proposed scheme to create a quasi-closed cycling transition for laser cooling of CaH.Blue solid lines indicate the laser-driven transitions at the wavelengths λ υυ′ , while green dotted lines indicate the spontaneous decays from the A2Π1/2 state along with the corresponding F-C factors fυ′υ .

3 40CaH分子超精細(xì)能級(jí)結(jié)構(gòu)

為了構(gòu)建一個(gè)準(zhǔn)封閉的躍遷循環(huán), 需要深入分析40CaH分子基態(tài) X2Σ1/2的超精細(xì)能級(jí)結(jié)構(gòu).有效哈密頓量是一種能夠描述一個(gè)雙原子分子系統(tǒng)內(nèi)部能級(jí)結(jié)構(gòu)的有效方法, 相較于從頭算法, 有效哈密頓量法更加準(zhǔn)確, 并且能夠描述精細(xì)甚至超精細(xì)結(jié)構(gòu).雙原子分子在無(wú)外場(chǎng)條件下的有效哈密頓量的一般形式可以寫(xiě)成

其中, Hrot是分子轉(zhuǎn)動(dòng)哈密頓量, HHFS表示超精細(xì)結(jié)構(gòu)的哈密頓量; 余下的幾項(xiàng)分別是自旋-軌道耦合項(xiàng) HSO, 電子自旋-自旋耦合項(xiàng) HSS, 電子自旋與核轉(zhuǎn)動(dòng)相互作用項(xiàng) HSR, 雙分裂項(xiàng) HΛD, 電四極相互作用項(xiàng) HQ.

選擇 A2Π1/2-X2Σ1/2體系作為激光冷卻的閉合躍遷循環(huán)系統(tǒng). X2Σ1/2態(tài)屬于洪特情況(b), 而A2Π1/2態(tài)屬于洪特情況(a), 那么對(duì) X2Σ1/2態(tài)來(lái)說(shuō)N是好量子數(shù), 而對(duì) A2Π1/2態(tài)來(lái)說(shuō)J是好量子數(shù).選擇 | X,υ=0,N=1,-〉 態(tài)作為激光冷卻的下態(tài),選擇 | A,υ′=0,J′=1/2,+〉 態(tài)作為激光冷卻的上態(tài).洪特情況(b)體系下沒(méi)有 Λ 雙分裂(即 HΛD=0 ),因此能級(jí)結(jié)構(gòu)相對(duì)簡(jiǎn)單, 有利于激光冷卻的實(shí)驗(yàn).在該條件下, 電子總自旋 S =1/2 , 電子軌道沿核間軸投影 Λ =0 , 所以 HSO和 HSS也可以去除.電四極相互作用項(xiàng)核自旋 I 必須大于1/2, 但在本文的研究中,40Ca的核自旋為0而H的核自旋為1/2, 所以40CaH的總核自旋為1/2.顯然, 在計(jì)算40CaH分子的超精細(xì)結(jié)構(gòu)時(shí)是不用考慮 HQ的.那么, 在不考慮振動(dòng)能級(jí)的條件下, 結(jié)合Frosch和Foley常量和球張量法[57,58], 可以把CaH分子基態(tài) X2Σ1/2態(tài)的有效哈密頓量寫(xiě)成

其中, Bυ, Dυ和 γυ分別是分子轉(zhuǎn)動(dòng)常數(shù)、離心畸變常數(shù)和自旋-轉(zhuǎn)動(dòng)耦合常數(shù); bFυ=bυ+cυ/3 , 為費(fèi)米接觸相互作用常量.而 bυ和 cυ則與Frosch和Foley常量有關(guān), 對(duì)于純 Σ1/2態(tài)來(lái)說(shuō), bυ=A⊥而 cυ=A‖-A⊥; 此外,這一項(xiàng)與其他幾項(xiàng)相比非常小, 因此可以忽略.計(jì)算所需的參數(shù)均列在表4中.

表4 CaH分子 X 2Σ1/2 態(tài)的轉(zhuǎn)動(dòng)常數(shù)和超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù)Table 4.Rotational and hyperfine structure parameters for the X 2Σ1/2 state of CaH.

洪特情況(b)體系下的基矢可以寫(xiě)作 |η,N,S,J,I,F,MF〉 , N 表示除了電子自旋外的總角動(dòng)量, S 表示總的電子自旋, J 表示包含電子自旋的總角動(dòng)量, I 表示核自旋, F 表示包含核自旋后的總角動(dòng)量, MF表示 F 在z軸方向的投影, η 表示其余的量子數(shù). Heff的每一項(xiàng)矩陣元在該表象下可以表示為

有了具體的哈密頓量矩陣元和表4中的轉(zhuǎn)動(dòng)常數(shù)和超精細(xì)結(jié)構(gòu)常數(shù), 利用有效哈密頓量的方法計(jì)算了 X2Σ1/2態(tài)的相關(guān)超精細(xì)能級(jí).如圖3所示,主冷卻光泵浦的是 | X,υ=0,N=1,-〉 態(tài), 由于CaH分子的總角動(dòng)量 F =N+S+I , 在超精細(xì)結(jié)構(gòu)下|X,υ=0,N=1,-〉 態(tài)會(huì)分裂成四個(gè)超精細(xì)子能級(jí),即 | J=1/2,F=0〉 , | J=1/2,F=1〉 , |J=3/2,F=1〉和 | J=3/2,F=2〉 .根據(jù)角動(dòng)量和宇稱(chēng)選擇定則,被泵浦到 | A,υ′=0,J′=1/2,+〉 態(tài)的分子會(huì)自發(fā)輻射回 | X,υ=0,N=1,-〉 態(tài), 從而形成一個(gè)準(zhǔn)封閉的躍遷循環(huán).40CaH在 X2Σ1/2(υ = 0)態(tài)的超精細(xì)躍遷數(shù)據(jù)以及與實(shí)驗(yàn)值的比較列在表5中, N, J和F表示下態(tài), N', J' 和F' 表示上態(tài).結(jié)果顯示理論值與實(shí)驗(yàn)值符合得非常好(vcal表示理論值, vexp表示實(shí)驗(yàn)值), 這證明本文的方法和結(jié)果是正確的.

表5 CaH分子 A 2Π1/2←X2Σ1/2 的超精細(xì)躍遷頻率(ΔJ = 0和1, ΔF = ± 1和0).Table 5.Calculated frequencies for hyperfine transitions A 2Π1/2←X2Σ1/2 (ΔJ = 0 and 1, ΔF = ± 1 and 0) for CaH.

圖3 CaH轉(zhuǎn)動(dòng)能級(jí)和超精細(xì)能級(jí)的能級(jí)分裂以及準(zhǔn)封閉的躍遷循環(huán).根據(jù)選擇定則, 由 |A,υ′=0,J′=1/2,+〉←|X,υ=0,N=1,-〉 躍遷(綠色實(shí)線(xiàn))被泵浦到上能級(jí)的分子將會(huì)自發(fā)輻射回N = 1的基態(tài)Fig.3.Energy splitting between different rotational hyperfine levels and the closure of the rotational structures for CaH.Due to selection rules, driving the |A,υ′=0,J′=1/2,+〉←|X,υ=0,N=1,-〉 transition (green solid upward lines) will allow a spontaneous decay (green dotted downward line) that goes back to N = 1 state.

4 A 2Π1/2 ← X 2Σ1/2 躍遷的超精細(xì)分支比

這里的 x 和 y 表示純J態(tài)的疊加系數(shù).相關(guān)結(jié)果列于表6中, 可以看到J混合只存在于 |N=1,F=1〉的兩個(gè)態(tài).

表6 CaH分子 | X,υ=0,N=1,-〉 態(tài)理想的組分和考慮J混合的組分Table 6.Nominal labels and actual labels due to J mixing for the | X,N=1,-〉 state of CaH molecules.

計(jì)算超精細(xì)躍遷分支比需要采用基于洪特情況(a)體系的表象, 根據(jù)Brown[61]在Rotational Spectroscopy of Diatomic Molecules第六章(Equation 6.149和6.234)中的描述, 可以利用(14)式將 | X,N,J,F,-〉 態(tài)變換到洪特情況(a)基矢 |Λ,S,Σ,?,J,I,F,MF〉 下.洪特情況(a)體系下 |A,J=1/2,+〉 態(tài)可用(15)式表示.電偶極矩陣元由(16)式給出, T(1)(d) 是電偶極算子在球諧張量形式下的表示.類(lèi)似的計(jì)算過(guò)程在之前的BaF[62]和MgF[63]也用到過(guò).計(jì)算結(jié)果列于表7中, |A,J′=1/2,+〉態(tài)的四個(gè)超精細(xì)磁亞能級(jí)均自發(fā)躍遷到 |X,N=1,-〉 態(tài)的12個(gè)超精細(xì)磁亞能級(jí)(上角標(biāo)帶有“ ' ”表示 A 態(tài)), 表的每一列都是歸一化的.

表7 CaH分子 | A,J′=1/2,+〉 態(tài)躍遷到 |X,N=1,-〉 態(tài)的超精細(xì)躍遷分支比Table 7.Calculated hyperfine branching ratios for decays from | A,J′=1/2,+〉 to | X,N=1,-〉 for CaH molecules.

為了構(gòu)建準(zhǔn)封閉的躍遷循環(huán), 需要同時(shí)泵浦|X,υ=0,N=1,-〉 態(tài)下的四個(gè)子能級(jí), 四束泵浦光的相對(duì)強(qiáng)度對(duì)應(yīng)于表7中| A,υ=0,R=0,J=1/2〉 態(tài) 自發(fā)輻射到 | J=1/2,F=0〉 態(tài)、 |J=1/2,F=1〉 態(tài) 、 | J=3/2,F=1〉 態(tài)和 | J=3/2,F=2〉 態(tài)的相對(duì)概率.得到了相應(yīng)能級(jí)的超精細(xì)結(jié)構(gòu)和躍遷分支比后, 便可以設(shè)計(jì)邊帶調(diào)制方案使主冷卻光同時(shí)覆蓋 | X,υ=0,N=1,-〉 態(tài)的四個(gè)子能級(jí).對(duì)于CaH分子, 衰減率Γ = 1/τ = 2π × 4.794 MHz, 而飽和光強(qiáng)IS= πhcΓ/(3λ3) = 1.88 mW/cm2.之前被研究比較多的CaF分子具有更小的激發(fā)態(tài)壽命(19.2 ns)和更短的波長(zhǎng)(606 nm)[32].因此相較于CaF的4.87 mW/cm2的飽和光強(qiáng), 本文研究的CaH的飽和光強(qiáng)更小, 其用于磁光囚禁所需要的激光器功率要求就更小.此外, CaF所需的波段(λ00～606 nm)還沒(méi)有容易獲得的二極管激光器,仍需要在泵浦激光作用下產(chǎn)生, 因而代價(jià)較高, 而CaH所需的波長(zhǎng)(λ00～693 nm)對(duì)應(yīng)的二極管激光器性?xún)r(jià)比高, 且已經(jīng)實(shí)現(xiàn)商用化.

邊帶調(diào)制方案如圖4所示, 黑實(shí)線(xiàn)表示基頻光, 藍(lán)線(xiàn)對(duì)應(yīng)四個(gè)子能級(jí)的中心頻率.該方案需要用到兩個(gè)電光調(diào)制器(EOM), 圖中的紅色實(shí)線(xiàn)和黑色虛線(xiàn)分別對(duì)應(yīng)了兩個(gè)EOM產(chǎn)生的邊帶, 調(diào)制頻率為: fmod1= 994.25 MHz和fmod2= 941.25 MHz,失諧量都在3Γ內(nèi).

圖4 能同時(shí)覆蓋CaH分子 | X,N=1,-〉 態(tài)下四個(gè)子能級(jí)的邊帶調(diào)制方案.中間的黑色實(shí)線(xiàn)表示基頻光; 藍(lán)色實(shí)線(xiàn)表示超精細(xì)能級(jí)的中心頻率; 黑色虛線(xiàn)與紅色實(shí)線(xiàn)分別表示兩個(gè)EOM的邊帶, 調(diào)制頻率分別為fmod1 = 994.25 MHz和 fmod2 = 941.25 MHz.每個(gè)邊帶的失諧量均控制在3Γ內(nèi)Fig.4.Proposed sideband modulation scheme to simultaneously cover all hyperfine transitions originating from the|X,N=1,-〉 state of CaH.The black solid line in the middle indicates the fundamental laser frequency, while the blue solid line corresponds to the central frequency of the hyperfine transitions.The black dash line and the red solid line represent the sidebands of two EOMs respectively with the modulating frequencies fmod1 = 994.25 MHz and fmod2 =941.25 MHz.All the hyperfine levels are well addressed for detuning within 3Γ of the respective hyperfine transition.

5 基態(tài) | X,υ=0,N=1,-〉 的塞曼效應(yīng)

本節(jié)討論CaH分子磁光囚禁的相關(guān)特性.基態(tài) | X,υ=0,N=1,-〉 的塞曼效應(yīng)對(duì)于磁光囚禁來(lái)說(shuō)有著重要的意義.對(duì)于一個(gè)雙原子分子系統(tǒng), 外磁場(chǎng)下有效哈密頓量增加了一項(xiàng), 可以寫(xiě)作

其中, μB和 μN(yùn)分別表示玻爾磁子和核磁子. gS, gL和 gI分別為電子、電子軌道和核g因子, 它們的值分別為2.002, 1和5.585.由于 μB/μN(yùn)=1836 且Λ =0, 第 一 項(xiàng)遠(yuǎn)大于后面兩項(xiàng), 因此塞曼相互作用的有效哈密頓量在洪特情況(b)體系下的矩陣形式可以寫(xiě)成

由此獲得的CaH分子 | X,N=1,-〉 態(tài)的塞曼效應(yīng)如圖5所示.可以看出, 隨著磁場(chǎng)的增大,|X,N=1,-〉 態(tài)的四個(gè)子能級(jí) | J=1/2,F=0〉 ,|J=1/2,F=1〉 , | J=3/2,F=1〉 和 | J=3/2,F=2〉 分裂成十二個(gè)磁亞能級(jí).這幾個(gè)能級(jí)在弱磁場(chǎng)下(小于10 G (1 G=10-4T))幾乎是線(xiàn)性的塞曼效應(yīng), 這對(duì)于一般只使用幾高斯的MOT實(shí)驗(yàn)來(lái)說(shuō)是非常好的.接著, 利用公式 gF=ΔU/(MFμBB) 計(jì)算了考慮J混合后真實(shí)的g因子, 并將其與理想的g因子進(jìn)行對(duì)比.如表8所列, | J=1/2,F=0〉 與 |J=3/2,F=2〉 這兩個(gè)態(tài)真實(shí)的g因子與理想的g因子是一致的; 而對(duì)于 | J=3/2,F=1〉 與 | J=1/2,F=1〉 這兩個(gè)態(tài), 雖然真實(shí)的g因子與理想的g因子不同,但它們的和都為0.5, 這進(jìn)一步說(shuō)明對(duì)于基態(tài) X2Σ1/2而言J不是好量子數(shù), 但N仍然是好量子數(shù).此外, CaH的 A2Π1/2(J=1/2,F=1) 態(tài)的等效g因子為g = -0.034, 而CaF的等效g因子為g = -0.0211.一般而言, 上能級(jí)gu的大小決定了磁光囚禁力的大小, 對(duì)MOT來(lái)說(shuō)gu越大越好.因此從這個(gè)角度來(lái)看, CaH的磁光囚禁效果可能會(huì)好于CaF.

表8 CaH分子 X 2Σ1/2 ( υ =0,N=1 )態(tài)的朗德g因子Table 8.The g factors for the X 2Σ1/2 ( υ=0,N=1 ) state of CaH molecules.

圖5 CaH在 | X,N=1,-〉 態(tài)的塞曼能移.紅線(xiàn)和藍(lán)線(xiàn)分別表示 | J=3/2,F=2〉 態(tài)和 | J=3/2,F=1〉 態(tài), 黑線(xiàn)代表了 | J=1/2,F=0〉 態(tài)和 | J=1/2,F=1〉 態(tài)Fig.5.Zeeman structures for the | X,N=1,-〉 state of CaH.The red and blue lines indicate the energy levels for|J=3/2,F=2〉 and | J=3/2,F=1〉 states, while the black lines represent the energy levels for |J=1/2,F=0〉and | J=1/2,F=1〉 states, respectively.

6 結(jié) 論

本文在理論上研究了CaH分子激光冷卻和磁光囚禁的相關(guān)性質(zhì).首先使用三種方法(莫爾斯勢(shì)法、閉合近似法和RKR反演法)證實(shí)了 X2Σ1/2-A2Π1/2躍遷的F-C因子矩陣是高度對(duì)角化的, f00+f01+ f02＞ 0.9999, 說(shuō)明用三束激光就可以散射幾乎1 × 104的光子.使用有效哈密頓量的方法計(jì)算了CaH分子 X2Σ1/2態(tài)的超精細(xì)能級(jí)結(jié)構(gòu)和A2Π1/2(J′=1/2,+)←X2Σ1/2(N=1,-) 躍遷的超精細(xì)躍遷分支比, 并且提出了能同時(shí)覆蓋 |X,υ=0,N=1,-〉 態(tài)下四個(gè)子能級(jí)的邊帶調(diào)制方案.最后, 研究了 | X,υ=0,N=1,-〉 態(tài)的塞曼能移, 結(jié)果顯示該態(tài)在弱磁場(chǎng)下的塞曼效應(yīng)幾乎是線(xiàn)性的, 這對(duì)磁光囚禁來(lái)說(shuō)是十分有利的.與CaF分子相比,CaH的飽和光強(qiáng)要小很多, 因此其對(duì)于激光器的功率要求就更小.此外, CaH分子等堿土金屬氫化物類(lèi)型分子有不可忽視的永久電偶極矩貢獻(xiàn), 這使得它們能夠在磁光囚禁獲得的長(zhǎng)相干測(cè)量時(shí)間下的精密測(cè)量實(shí)驗(yàn)中靈敏度大大提高, 例如電子電偶極矩的精密測(cè)量.因此, 本文的工作一方面能夠?yàn)镃aH分子等堿土金屬氫化物在天體物理光譜分析與觀(guān)測(cè)中提供必要的光譜學(xué)信息, 另一方面為相關(guān)分子的激光冷卻與囚禁提供設(shè)計(jì)參考, 從而能夠促進(jìn)超冷分子碰撞以及基礎(chǔ)物理精密測(cè)量方面的研究工作.