安徽省臭氧污染時空變化及污染成因研究

汪水兵，劉桂建，張紅，洪星園，楊鵬，陳建，衛(wèi)尤文

（1.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 地球和空間科學(xué)學(xué)院，合肥 230026；2.安徽省環(huán)境科學(xué)研究院，合肥 230071）

隨著大氣污染防治的深入，PM2.5污染已得到一定好轉(zhuǎn)，但臭氧濃度呈上升趨勢，臭氧污染已成為亟需解決的問題[1]。近地面臭氧（O3）是影響空氣質(zhì)量指數(shù)的重要污染成分，氮氧化物和揮發(fā)性有機物（VOCs）等前體物在合適的氣象條件下通過一系列光化學(xué)反應(yīng)生成O3[2-3]。高濃度臭氧對人體健康會產(chǎn)生很大的傷害[4-5]，甚至?xí)乐赜绊懼脖坏恼ＩL，產(chǎn)生明顯的生態(tài)環(huán)境負效應(yīng)[6-7]。目前，臭氧正逐漸成為安徽省大氣污染治理面臨的主要問題之一，了解其臭氧時空分布特征及成因，對科學(xué)化、精準化臭氧污染防治具有重要意義。研究表明：O3濃度季節(jié)性變化明顯[8-9]；濕度、降雨量與O3濃度有一定關(guān)系[10-12]；O3受氣象因素影響，存在季節(jié)變化[13-15]。有研究分析了區(qū)域傳輸和潛在源對O3濃度的影響[16-17]。

文中利用環(huán)境空氣質(zhì)量監(jiān)測的 O3數(shù)據(jù)和氣象觀測數(shù)據(jù)，綜合分析了安徽省 O3時空分布特征及其與氣象要素的關(guān)系，并采用HYSPLIT（后向軌跡模型）和 PSCF（潛在源區(qū)分析模型）分析區(qū)域傳輸對安徽省O3濃度影響，以期為區(qū)域O3污染防治、聯(lián)防聯(lián)控提供技術(shù)支撐。

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

文中 O3濃度數(shù)據(jù)來自合肥市空氣質(zhì)量實時公布平臺公布的監(jiān)測數(shù)據(jù)，氣象因子數(shù)據(jù)來自中國氣象科學(xué)數(shù)據(jù)共享服務(wù)網(wǎng)觀測臺數(shù)據(jù)。

1.2 研究方法

1.2.1 后向軌跡模型

后向軌跡模型（HYSPLIT）由美國大氣海洋局（NOAA）開發(fā)，利用美國國家環(huán)境預(yù)報中心（NCEP）提供的全球資料同化系統(tǒng)（GDAS）的氣象數(shù)據(jù)進行模擬。模擬高度設(shè)為500 m，該高度能夠較準確地模擬邊界層流場特征[18]。選取合肥市為軌跡起點，計算到達安徽省氣團的后向軌跡。

1.2.2 潛在源區(qū)分析

潛在源區(qū)分析（PSCF）是基于條件概率函數(shù)發(fā)展而來的一種判斷污染源可能方位的方法[19]，該方法通過結(jié)合HYSPLIT氣團軌跡和某因素值給出可能的排放源位置。PSCF函數(shù)定義為經(jīng)過任意區(qū)域（i和j分別代表經(jīng)度和緯度）的氣團到達觀測點時對應(yīng)的某因素值超過設(shè)定閾值的條件概率。將研究區(qū)域設(shè)定為0.5°×0.5°網(wǎng)格，取 O3的日最大 8 h平均一級標準值（100 μg/m3）作為判斷污染軌跡的標準，經(jīng)過任意網(wǎng)格的氣團軌跡抵達安徽省時對應(yīng)的 O3濃度超過日最大8 h平均一級標準值時，則認為該軌跡為污染軌跡。PSCF的值越大，表明該網(wǎng)格點對觀測點的粒子質(zhì)量濃度貢獻越大。反之，則認為該軌跡較清潔。PSCF高值區(qū)對應(yīng)的網(wǎng)格可認為是影響安徽省 O3濃度的潛在源區(qū)。由于 PSCF是一種條件概率，眾多學(xué)者[20]引入權(quán)重函數(shù)W ij來降低不確定性，以減小誤差，見式（1）。

2 結(jié)果及分析

2.1 臭氧濃度時空變化

從安徽省O3濃度變化（圖1—3）可以看出：從時間上看，2017—2019年O3年均濃度呈明顯上升趨勢，2019年同比2017年增幅為12.2%；第二季度（4、5、6月）和第三季度（7、8、9月）是 O3濃度相對較高的時期；2018年同比2017年增幅較大的為6月、8—10月，2019年同比2018年增幅較大的為5月、7—11月，O3污染有“前移后滯”趨勢（即 O3污染出現(xiàn)月份有提前到來和滯后消除現(xiàn)象）。從空間上看，安徽省臭氧污染主要呈現(xiàn)北高南低，且中部地區(qū)（如合肥、六安）以及部分南方地區(qū)（如安慶、池州）的臭氧污染情況正在逐年惡化，2019年安徽省的臭氧污染為165 μg/m3，同比上升 8.6%。

圖1 2017—2019年O3年均濃度變化情況Fig.1 Annual variation of O3 concentration from 2017 to 2019

圖2 2017—2019年O3季均濃度變化情況Fig.2 Quarterly variation of O3 concentration from 2017 to 2019

圖3 2017—2019年O3月均濃度變化情況Fig.3 Monthly variation of average concentration of O3 from 2017 to 2019

2.2 臭氧污染成因

2.2.1 區(qū)域輸送影響

采用HYSPLIT（后向軌跡模型）和PSCF（潛在源區(qū)分析模型）分析（見圖4）可以看出，以宿州為代表的皖北區(qū)域，2017—2019年污染氣團主要來自于安徽省內(nèi)部地區(qū)，說明 O3主要由本地源貢獻。潛在源分布顯示，安徽西部地區(qū)（安慶、六安等城市）對皖北地區(qū)的貢獻比例最大，2017年能達到 45%以上，其次江蘇與安徽中部的交界處對皖北地區(qū)也有較大輸送；2018皖北地區(qū)臭氧潛在源區(qū)與2017年近似，但源區(qū)貢獻占比有所上升，安徽西部地區(qū)以及江蘇與安徽中部交界處對于皖北地區(qū)的貢獻達 55%以上；2019年對皖北地區(qū)臭氧貢獻較大的潛在源區(qū)為安徽中北部以及江蘇與安徽中部交界處，貢獻占比達50%。2017—2019年安徽本地潛在源區(qū)對皖北的貢獻從大到小依次為2018年>2019年>2017年。此外，周邊省份對安徽省 O3污染也有一定的貢獻，其中貢獻最大來自于江蘇省，2017—2019年江蘇對安徽的貢獻比例從大到小依次為：2018年>2019年>2017年。結(jié)合2017—2019年安徽及周邊省份O3濃度分布（見圖5），O3濃度較高的區(qū)域位于東部和北部省份（江蘇、山東），高 O3濃度省份氣流的輸入對皖北地區(qū)O3濃度會造成一定影響。尤其是江蘇省，3年期間，O3濃度均超過170 μg/m3，在向西的氣流作用下，對皖北地區(qū)O3濃度升高有一定影響。

圖4 2017—2019年宿州市后向軌跡與臭氧潛在源區(qū)分析Fig.4 Analysis of (a) backward trajectory and (b) ozone potential source area of Suzhou city from 2017 to 2019

以合肥市為代表的皖中區(qū)域，2017—2019年后向軌跡和潛在源區(qū)如圖6所示。2017—2019年污染氣團主要來自于安徽省內(nèi)部地區(qū)，說明 O3主要由本地源貢獻。潛在源分布顯示，安徽中南部地區(qū)（六安、蕪湖等地）對皖中地區(qū)的貢獻比例最大，2017年能達到 40%以上；2018年皖中地區(qū)臭氧潛在源區(qū)為安徽中南部和江浙皖交界處，對于皖中地區(qū)的貢獻達50%以上；2019年對皖中地區(qū)臭氧貢獻較大的潛在源區(qū)為安徽中南部交界處，貢獻占比達 45%。2017—2019年安徽本地潛在源區(qū)對皖中的貢獻從大到小依次為 2018年>2019年>2017年。結(jié)合2017—2019年安徽及周邊省份O3濃度分布（見圖5），O3濃度較高的東部和北部省份（江蘇、山東），對皖中地區(qū)O3濃度的升高同樣有一定影響。

圖5 2017—2019年安徽及周邊省份O3濃度分布Fig.5 Distribution of O3 concentration in Anhui and its surrounding provinces from 2017 to 2019

圖6 2017—2019年合肥市后向軌跡與臭氧潛在源區(qū)分析Fig.6 Analysis of (a) backward trajectory and (b) ozone potential source area of Hefei city from 2017 to 2019

以銅陵市為代表的皖南區(qū)域，2017—2019年后向軌跡和潛在源區(qū)如圖7所示。2017—2019年污染氣團主要來自于江浙皖交界處，潛在源分布顯示，江浙皖交界處對皖南地區(qū)的貢獻比例最大，2017年能達到 25%以上；2018皖南地區(qū)臭氧潛在源區(qū)為江浙皖交界處，對于皖南地區(qū)的貢獻達 30%以上；2019年對皖南地區(qū)臭氧貢獻較大的潛在源區(qū)為江浙皖交界處，貢獻占比達 35%。2017—2019年安徽本地潛在源區(qū)對皖南的貢獻從大到小依次為 2019年>2018年>2017年。結(jié)合2017—2019年安徽及周邊省份O3濃度分布（見圖7），O3濃度較高的東部和北部省份（江蘇、山東），對皖南地區(qū)O3濃度的升高也有一定影響。

2.2.2 氣象條件影響

1）氣溫、風(fēng)速的影響。從2017—2019年氣溫和風(fēng)速與O3濃度逐月變化情況（見圖8、9）可以看出：溫度較高的 5—10月，O3濃度也相對較高；O3濃度變化與風(fēng)速關(guān)聯(lián)性不大。從逐年變化來看，臭氧濃度呈現(xiàn)出整體逐年上升的趨勢，而氣溫年變化不明顯，所以從年變化來看，氣溫與臭氧的相關(guān)性較低。從風(fēng)速來看，臭氧濃度與風(fēng)速的相關(guān)性也不明顯?？傮w來看，風(fēng)速和氣溫并非對污染產(chǎn)生影響的決定氣象因素。

圖8 2017—2019年逐月氣溫與O3濃度變化情況Fig.8 Monthly variation of temperature and O3 concentration in 2017 to 2019

圖9 2017—2019年逐月風(fēng)速與O3濃度變化情況Fig.9 Monthly variation of wind speed and O3 concentration from 2017 to 2019

2）降水、相對濕度的影響。從2017—2019年降水和相對濕度與O3濃度逐月變化情況（見圖10、11）可以看出：降水量較少、相對濕度較低的8—10月，O3濃度較高。逐年來看，2017—2019年安徽省降水量呈現(xiàn)逐年下降的趨勢，同時臭氧濃度呈現(xiàn)逐年上升的趨勢，降水量的逐年下降為臭氧濃度的上升提供了氣象條件。相對濕度的年變化與降水量的變化趨勢近似，兩者與臭氧均呈現(xiàn)較強的負相關(guān)關(guān)系。

圖10 2017—2019年月降水量與O3濃度變化情況Fig.10 Changes of precipitation and O3 concentration in 2017 to 2019

圖11 2017—2019年相對濕度與O3濃度變化情況Fig.11 Changes of relative humidity and O3 concentration in 2017 to 2019

3）太陽總輻射的影響。從2017—2019年太陽總輻射與O3濃度逐月變化情況（見圖12）可以看出：O3逐月濃度與太陽總輻射強度具有良好的對應(yīng)關(guān)系，O3濃度的高值月對應(yīng)太陽輻射的高值月，太陽總輻射與O3濃度呈顯著相關(guān)性，太陽總輻射越強，O3濃度越高。2017—2019年的下半年，太陽總輻射呈現(xiàn)逐年上升的趨勢，而臭氧濃度也呈現(xiàn)逐年上升的趨勢，說明太陽總輻射這一局地氣象條件是2017—2019年安徽省臭氧濃度上升的氣象因素之一。

圖12 2017—2019年太陽總輻射與O3濃度變化情況Fig.12 Variation of total solar radiation and O3 concentration in 2017 to 2019

3 結(jié)論

1）2017—2019年安徽省及各市臭氧濃度增長顯著，增幅為 12.2%。臭氧濃度上升較快的時段集中在第二季度和第三季度，且臭氧污染有 “前移后滯”趨勢。

2）根據(jù)PSCF潛在源區(qū)分析，安徽省臭氧污染主要來源于本地源，外地源貢獻主要來源于江蘇省和山東省等。皖北和皖中臭氧潛在源區(qū)以安徽本地和江蘇西部地區(qū)為主，而皖南臭氧潛在源區(qū)為江浙皖交界處。

3）臭氧濃度與太陽總輻射強度呈正相關(guān)，與降水量和相對濕度呈負相關(guān)，與風(fēng)速關(guān)聯(lián)性不大。2017—2019年安徽省臭氧濃度上升與太陽總輻射的逐年上升，以及降水量、相對濕度的逐年下降這些氣象要素的變化有著密切的關(guān)系。