浙江臭氧污染特征及與氣象條件關系分析*

胡 曉 董 群 涂小萍 徐 璐 常婉婷 張國超

(1.寧波市鎮(zhèn)海區(qū)氣象局，浙江 寧波 315202；2.寧波市北侖區(qū)氣象局，浙江 寧波 315806；3.寧波市氣象臺，浙江 寧波 315012)

臭氧(O3)是大氣中一種重要的微量氣體，具有強氧化性，濃度較高時會對人體健康造成傷害[1-2]；近地面大氣中高濃度O3會影響植物生長，導致農(nóng)作物減產(chǎn)[3-4]。隨著城市發(fā)展，能源結構轉變，城市汽車保有量迅速增加，我國城市光化學污染頻發(fā)，高濃度O3污染已成為大氣污染中的突出問題[5-8]。

近年來，長三角區(qū)域經(jīng)濟活動發(fā)展迅速，城市空氣中O3濃度呈逐年加重趨勢[9-10]。許多學者針對該地區(qū)O3生成機理、變化特征及影響O3濃度的氣象條件和控制對策等進行了分析。王會祥等[11]發(fā)現(xiàn)長三角區(qū)域春末夏初會出現(xiàn)全年最高的O3濃度，9月也有O3高值事件；鄭向東等[12]對長三角春季低空大氣O3垂直分布特征分析發(fā)現(xiàn)，O3濃度在2 km以下變化幅度很大，明顯的東風分量伴隨O3高值；GENG等[13-14]研究表明，上海地面O3濃度的區(qū)域差異非常明顯，呈中心城區(qū)低、郊區(qū)高的特點。近地面O3濃度高低除了與局地光化學反應有關，還與天氣系統(tǒng)和氣象條件有著密切聯(lián)系。研究表明，O3的產(chǎn)生主要出現(xiàn)在高壓后部和高壓控制等天氣類型[15-17]，因此晴天少云的天氣下O3濃度明顯高于陰雨天；高溫也利于O3生成[18-20]，此外，相對濕度、風向、風速[21-23]都會影響近地面O3濃度。

上述研究對了解長三角地區(qū)O3污染特征及形成機理和預測有極大幫助，但對于浙江來說，全省范圍內(nèi)近地面O3污染特征，氣象條件對O3濃度影響的研究仍較缺乏。因此開展浙江地區(qū)O3濃度特征變化分析，加強對城市污染形成機制的認識，對治理、改善環(huán)境，為政府提供決策參考，服務區(qū)域社會經(jīng)濟的可持續(xù)發(fā)展有重要意義。

1 資 料

O3觀測資料包括：2014年1月至2019年12月全省112個國控及省控站點O3日最大8 h平均濃度，代表站點2018年1月1日至12月31日O3時均濃度。氣象資料包括：2018年1—12月各代表站點對應的國家氣象站風向、風速資料，歐洲中期數(shù)值預報中心高分辨率ERA-Interim再分析資料，水平分辨率為0.125°×0.125°，主要用于典型O3污染天氣形勢分析。

2 結果與分析

2.1 浙江O3時空分布特征

2.1.1 空間變化特征

分析2014—2019年浙江O3污染形勢(見圖1)。從各季節(jié)空間分布看，春、夏季全省O3污染均較重，特別是環(huán)杭州灣地區(qū)的嘉興、湖州、杭州東北部、紹興北部及寧波中北部，其O3日均質量濃度為120～140 μg/m3；浙西南地區(qū)(包括衢州西部、麗水南部、溫州西南部)O3日均質量濃度僅40～80 μg/m3。秋季O3濃度較春夏季明顯下降，其中浙西南地區(qū)O3仍維持在40～<80 μg/m3，其余地區(qū)O3以80～<120 μg/m3為主；冬季O3日均質量濃度最低，全省基本均處于40～<80 μg/m3?？梢园l(fā)現(xiàn)，浙中北地區(qū)城市人口密集，特別是杭州灣區(qū)域，周邊工業(yè)污染較嚴重，區(qū)域性傳輸也更為嚴重，春夏季高溫晴熱天氣下，更有助于O3二次污染物生成，因此污染最嚴重；而浙西南地區(qū)由于多森林覆蓋，城市區(qū)域周邊工業(yè)發(fā)展較少，O3前體物排放較少，因此污染最輕。

圖1 2014—2019年浙江不同季節(jié)O3日均質量濃度分布Fig.1 Distributions of O3 average daily concentrations in different seasons in Zhejiang

2.1.2 時間分布特征

根據(jù)全省O3空間分布特征，分別選取8個代表站點，分析時間變化特征。從月變化來看(見圖2)，杭州濱江站和嘉興清河小學站(分別代表杭州、嘉興)O3濃度月均值呈現(xiàn)出明顯的季節(jié)差異，1—4月兩站O3濃度呈逐漸上升趨勢，5—9月O3質量濃度在128～145 μg/m3，10月O3濃度明顯下降，12月O3質量濃度在40～55 μg/m3。東北部沿海的寧波市環(huán)境監(jiān)測中心站和舟山普陀東港站(分別代表寧波、舟山)O3濃度月變化特征與杭州、嘉興有較大差異。寧波1—3月O3質量濃度從50 μg/m3左右升至100 μg/m3左右，4、5月達到一年最高值(115 μg/m3左右)，6—9月O3質量濃度在90～100 μg/m3。舟山各月之間O3濃度差異較小，1—5月O3質量濃度呈上升趨勢，從90 μg/m3左右升至125 μg/m3左右，6—8月O3濃度下降，9—10月O3濃度略回升，12月O3質量濃度約80 μg/m3，總體上舟山冬季O3濃度較其他各站點偏高。中部和西部的金華十五中站和衢州學院站(分別代表金華、衢州)O3濃度月變化趨勢與杭州、嘉興相似，1—4月兩站O3濃度逐漸上升，5月O3濃度最高，6—10月O3質量濃度仍保持在100 μg/m3以上，11月O3濃度明顯下降。麗水景寧站(代表麗水)位于浙西南地區(qū)，O3質量濃度全年均維持在較低值，基本處于50～65 μg/m3。溫州安陽新區(qū)站(代表溫州)位于浙東南，O3濃度月變化總體較小，1、2、11、12月O3質量濃度處于55～75 μg/m3，其余各月基本在80～95 μg/m3。

圖2 浙江各代表站點O3質量濃度月變化Fig.2 The monthly variation of O3 concentrations at the representative stations in Zhejiang

為進一步分析不同地區(qū)O3濃度變化特征，利用8個代表站點2018年逐時O3觀測資料分析各季節(jié)O3濃度日變化特征，發(fā)現(xiàn)各站點在春、夏、秋季變化特征更為明顯，因此著重討論這三季。杭州0：00—7：00的O3質量濃度均維持在30～40 μg/m3，8：00后O3濃度逐漸上升，14：00前后達到最高值(夏季O3質量濃度最高，為140 μg/m3)，15：00后O3濃度逐漸下降。嘉興春、夏季O3濃度日變化幾乎一致，8：00后O3質量濃度逐漸上升，14：00最高，在145～155 μg/m3；秋季白天O3濃度較春、夏季明顯降低。寧波春季各時次O3濃度均高于夏、秋季；春季14：00的O3質量濃度最高，為115 μg/m3，夏季12：00的O3質量濃度最高，為100 μg/m3。舟山O3濃度日變化較小，夏季夜間O3濃度最低；春、秋季14：00的O3質量濃度最高，在100～110 μg/m3；夏季O3質量濃度白天最高維持在80 μg/m3左右。金華、衢州各季節(jié)O3濃度日變化特征與嘉興相似，春、夏季各時次O3濃度相差不大，最高值均出現(xiàn)在14：00，質量濃度可達130 μg/m3；秋季白天時段O3濃度明顯降低。麗水O3質量濃度也有明顯的日變化特征，最高出現(xiàn)在14：00(85 μg/m3)，春、夏、秋三季各時次O3濃度變化范圍不大，說明麗水各季節(jié)O3濃度變化較穩(wěn)定。溫州春季午后O3濃度較夏、秋季偏高，春季14：00時O3質量濃度最高，為90 μg/m3；夏、秋季O3濃度日變化曲線較一致。

2.2 聚類分析

對于O3預報來說，了解不同季節(jié)O3空間分型，對O3污染高發(fā)期濃度預報具有一定的指導意義。利用2014—2019年全省環(huán)境監(jiān)測站點春、夏季O3日最大8 h平均濃度資料，若當日全省70%站點O3質量濃度超過100 μg/m3，則將其選取為全省性O3高濃度日，將挑選后的O3高濃度日O3日最大8 h平均濃度資料，利用K均值聚類法對空間分布特征進行劃分，并檢驗其有效性。

2014—2019年春、夏季O3高濃度日分型結果見圖3。從圖3可以看出春、夏兩季有兩種分布類型，Ⅰ型為浙東北型，Ⅱ型為全省型。Ⅰ型春季O3質量濃度聚類中心值超過120 μg/m3的區(qū)域集中在浙東北地區(qū)，并以120～140 μg/m3為主；夏季浙中南偶有站點O3質量濃度聚類中心值超過120 μg/m3，但總體仍以浙東北站點超120 μg/m3居多，集中在120～170 μg/m3。Ⅱ型較Ⅰ型O3質量濃度聚類中心值超120 μg/m3站點明顯增加，特別是杭州灣區(qū)域O3質量濃度聚類中心值超180 μg/m3站點較集中。春季Ⅰ型出現(xiàn)194例，占70.3%，Ⅱ型82例，占29.7%；夏季Ⅰ型132例，占67.7%，Ⅱ型63例，占32.3%。

圖3 浙江春、夏季O3污染分型Fig.3 O3 pollution distributions in spring and summer in Zhejiang

2.3 O3與風場相關性分析

風場是決定污染物濃度局地輸送和擴散、跨界輸送等的重要因素。風速主要影響局地污染物的輸送和擴散，而風向與污染源的相對位置關系主要影響污染物的跨界輸送。為了更進一步分析水平輸送對浙江各區(qū)域O3濃度的影響，繪制了各代表站點O3濃度和風向風速的風玫瑰圖(偏北部和偏南部代表站點分別見圖4和圖5)?？梢钥闯?，O3濃度受風向、風速的影響明顯，說明O3濃度主要與本地濃度以及污染物的輸送和擴散有關。杭州在西北風時有O3濃度的高值區(qū)，風速小于4 m/s時，O3質量濃度也可達200 μg/m3以上，東南風時也有較分散的O3濃度高值區(qū)。嘉興在西南風控制下，風速在2～4 m/s時O3質量濃度有大片區(qū)域高于200 μg/m3；在東北風控制下，風速2 m/s左右O3質量濃度也會升至在170～200 μg/m3。寧波、舟山由于地處浙東北沿海，風速整體偏大，較利于O3污染的擴散，受海上東南風影響時，空氣較清潔，O3濃度低；在偏北到東北偏東風控制下，會出現(xiàn)O3質量濃度超170 μg/m3的污染。金華、衢州地處浙江中西部，風速總體偏小，金華在西南、東南風時部分區(qū)域O3質量濃度高于200 μg/m3。衢州在偏西、東南風時O3質量濃度高于200 μg/m3。麗水、溫州分別地處浙西南和浙東南，這兩個區(qū)域由于總體上不是化工企業(yè)發(fā)展地，前體物排放量不高，因此無明顯O3濃度高值區(qū)。

圖4 偏北部代表站點O3質量濃度與風向、風速變化特征Fig.4 The variation characteristics of O3 concentration and wind direction and speed at each representative northern stations

圖5 偏南部代表站點O3質量濃度與風向、風速變化特征Fig.5 The variation characteristics of O3 concentration and wind direction and speed at representative southern stations

2.4 O3高污染天氣形勢分析

對Ⅱ型的高濃度O3過程進行環(huán)流合成對比分析，可以發(fā)現(xiàn)：500 hPa高度場在我國大陸地區(qū)主要為寬廣的正距平，說明東亞大槽偏弱，青藏高原北部脊偏強；在浙江以弱負距平為主，說明西太平洋副高深入內(nèi)地；從風場上看，華東地區(qū)北部距平風場為東北偏北風，表明北風分量偏強，浙江上空距平風場為偏北風，表明西風分量偏弱。從850 hPa風場和濕度場來看，華中、華東地區(qū)及黃渤海海面上空的距平風場以偏北風為主；黃海和東海海面、華東、西北地區(qū)等相對濕度偏低。貝加爾湖及以北地區(qū)及我國的東北、西南、華北、華中北部為氣壓負距平，而我國華南、東南沿海、華東沿海地區(qū)為氣壓正距平，30°N、105°E附近為高值區(qū)，表明西太平洋副高深入內(nèi)地，浙江處于弱正距平。同時從垂直速度距平可分析得出，110°E～135°E下沉運動偏強。因此可以得到，控制浙江的副高偏強，下沉速度偏大。

總體來看，當?shù)孛媸艿蛪狠椇匣蚓鶋簣隹刂茣r，近地面大氣非常靜穩(wěn)，風速小，以弱偏南風向為主，嚴重阻礙了空氣的水平流通，空氣污染擴散條件較差，有利于O3的迅速積累，造成超標；當?shù)孛媸芨邏嚎刂茣r，晴熱高溫有利于光化學反應加強，導致本地O3污染物的生成和累積，同時高壓系統(tǒng)產(chǎn)生的下沉運動也有利于上層高濃度的O3向下輸送。

3 結 論

(1) 全省春、夏季O3污染均較重，環(huán)杭州灣地區(qū)的O3日均質量濃度為120～140 μg/m3，浙西南O3日均質量濃度為40～80 μg/m3。

(2) 杭州、嘉興、金華、衢州O3濃度季節(jié)差異明顯，5—9月高，寧波4、5月高，麗水O3濃度全年均維持低值，舟山冬季O3濃度較其他各站點偏高。O3最高值大多出現(xiàn)在14：00左右；寧波春季各時次O3濃度均高于夏、秋季；舟山O3濃度日變化??；溫州春季午后O3濃度較夏、秋季偏高。

(3) 利用K均值聚類法將浙江O3高濃度日進行分型，Ⅰ型為浙東北型，Ⅱ型為全省型。春季Ⅰ型出現(xiàn)194例，占70.3%，Ⅱ型82例，占29.7%；夏季Ⅰ型132例，占67.7%，Ⅱ型63例，占32.3%。

(4) O3濃度受風向、風速影響明顯。杭州在西北風小于4 m/s時，嘉興在西南風2～4 m/s時，金華處于西南、東南風時，衢州處于偏西、東南風時，O3質量濃度高于200 μg/m3。

(5) 浙江500 hPa高度場呈現(xiàn)弱負距平，850 hPa華中、華東地區(qū)距平風場以偏北風為主，華東地區(qū)相對濕度偏低，浙江氣壓場處于弱正距平，110°E～135°E下沉運動偏強，O3容易迅速積累。